李 琳,劉 玲,續(xù)瑞瑞,王記民,陶 曦,田 源,金永利,葛智剛
(1.沈陽(yáng)師范大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,遼寧 沈陽(yáng) 110034;2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102413)
光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)分析、核廢料嬗變、核醫(yī)療、核天體等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價(jià)值。國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)在20世紀(jì)90年代組織了針對(duì)光核反應(yīng)數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)的國(guó)際合作CRP項(xiàng)目,于1999年正式建立了國(guó)際光核反應(yīng)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)(IAEA-1999),包含從9Be到239Pu共174個(gè)核素[1],給出包含光子吸收截面、分光子中子出射截面、帶電粒子出射截面、中子產(chǎn)額等核應(yīng)用感興趣的重要數(shù)據(jù)。
一直以來(lái),光核反應(yīng)測(cè)量數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)、實(shí)驗(yàn)裝置以及數(shù)據(jù)總量遠(yuǎn)不及中子核反應(yīng),除早期的俄羅斯韌致輻射白光源以及法國(guó)薩克雷實(shí)驗(yàn)室、美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的正電子湮滅準(zhǔn)單能光源外,2000年國(guó)內(nèi)外先后建立了激光康普頓背散射光源,有代表性的是俄羅斯VEPP-4m電子儲(chǔ)存環(huán)裝置、日本甲南大學(xué)SUBARU裝置、歐洲ELI-NP裝置和我國(guó)上海激光電子伽馬源SLAGS裝置[2],這些裝置可提供準(zhǔn)單能中子源,對(duì)光核反應(yīng)測(cè)量進(jìn)行了新的探索。實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)存在較多分歧,可能是影響IAEA-1999數(shù)據(jù)庫(kù)質(zhì)量的直接原因,因此IAEA于2016年發(fā)起了新一期國(guó)際合作研究,基于最新測(cè)量,結(jié)合當(dāng)前理論方法對(duì)光核數(shù)據(jù)開(kāi)展重新評(píng)價(jià)工作,中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室參與了該項(xiàng)目,圍繞輕核與中重核的光核反應(yīng)開(kāi)展研究。
V同位素的光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在核技術(shù)與核醫(yī)療研究中均有重要應(yīng)用。V的天然穩(wěn)定同位素包含50,51V,其豐度分別為0.3%和99.7%。在IAEA-1999數(shù)據(jù)庫(kù)中有30 MeV以下光子與51V反應(yīng)的評(píng)價(jià)結(jié)果[3]。為將該數(shù)據(jù)光子能量進(jìn)一步提升到200 MeV,以滿足我國(guó)核醫(yī)療和航天器件單粒子效應(yīng)等相關(guān)研究的需要,本工作對(duì)光子與50,51V核反應(yīng)進(jìn)行研究,擬得到200 MeV范圍內(nèi)全套光子數(shù)據(jù)。
光子與原子核反應(yīng)包含光子吸收與復(fù)合核粒子發(fā)射兩個(gè)重要的物理過(guò)程。
光子吸收指一定能量的光子引起原子核核子激發(fā)形成復(fù)合核的物理過(guò)程,是光核反應(yīng)的理論基礎(chǔ)。為計(jì)算入射光子能量Eγ在200 MeV范圍內(nèi)的光子吸收截面σabs,本工作引入光子巨偶級(jí)共振吸收貢獻(xiàn)σGDR與準(zhǔn)氘模型貢獻(xiàn)σQD兩部分對(duì)該截面進(jìn)行描述:
σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)
(1)
其中,σQD(Eγ)采用Chadwick等[4]給出的系統(tǒng)參數(shù)結(jié)果,σGDR(Eγ)與光子強(qiáng)度函數(shù)f(Eγ)呈正比。
Axel[5]根據(jù)Brink假設(shè)提出了標(biāo)準(zhǔn)洛倫茲(standard Lorentzian,SLO)模型,此模型采用簡(jiǎn)單的形式可對(duì)巨共振能量進(jìn)行良好描述,該體系中吸收截面可表達(dá)為巨共振能量的函數(shù):
(2)
其中:Er為巨共振能量,MeV;σr為截面的峰值,mb(1 b=10-28m2);εγ為入射能量,MeV;Γr為模型的寬度,mb。SLO模型方法可用于描述中重核的光子吸收反應(yīng),然而對(duì)于γ光子入射,SLO模型低估了低能量下的γ-衰變譜,且與吸收截面和響應(yīng)函數(shù)虛部不自洽。1999年,Plujko等[6]首次提出了修正洛倫茲(modified Lorentzian,MLO)模型,MLO模型依據(jù)不同寬度Γγ(εγ)的半經(jīng)驗(yàn)表達(dá)式分為MLO1、MLO2、MLO3,MLO模型中的光子吸收截面形式為:
(3)
在零激發(fā)能時(shí),寬度可表示為:
Γr=Γγ(εγ=Er)
根據(jù)MLO模型進(jìn)一步改進(jìn),在激發(fā)能不太高且εγ從0到巨共振能量的情況下,MLO1模型的寬度可表示為:
(4)
冷核采用歸一化條件Γr=Γγ(εγ=Er)時(shí),則a=Γr/Er=CKMFεγ,該模型被稱為簡(jiǎn)化的修正洛倫茲(simplified modified Lorentzian,SMLO)模型[7],其中參數(shù)a在球形核光子吸收截面實(shí)驗(yàn)測(cè)量約束下得到。
本工作采用SMLO模型描述光子與50,51V吸收過(guò)程,表1列出了在SMLO模型下采用的巨共振參數(shù)[8]。由于50V和51V均為軸對(duì)稱形變核,因此采用雙峰結(jié)構(gòu)的巨共振參數(shù)來(lái)描述其光子吸收函數(shù),其中Er1、σr1、Γr1分別為第1個(gè)巨共振峰的能量、高度和寬度;Er2、σr2、Γr2分別為第2個(gè)巨共振峰的能量、高度和寬度。
表1 50,51V光子吸收的SMLO模型參數(shù)
光子被原子核吸收后形成復(fù)合核,復(fù)合核通過(guò)放出γ、中子、質(zhì)子以及復(fù)雜帶電粒子的方式退激,這一物理過(guò)程非常復(fù)雜,特別是隨著入射光子能量的增大,各類粒子出射的復(fù)雜度指數(shù)增加,給計(jì)算工作帶來(lái)了較大挑戰(zhàn)。
入射能量在200 MeV范圍的光核反應(yīng)中,復(fù)合核粒子發(fā)射主要包含平衡與預(yù)平衡粒子發(fā)射兩個(gè)過(guò)程。在較低能量區(qū)內(nèi),平衡粒子發(fā)射是主要貢獻(xiàn),隨入射能量的增加,預(yù)平衡粒子發(fā)射越來(lái)越不可忽視。為考慮這兩個(gè)物理過(guò)程,本工作采用中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室與南開(kāi)大學(xué)共同研制的200 MeV范圍內(nèi)光核反應(yīng)MEND-G[9-11]程序開(kāi)展計(jì)算。該程序包含光學(xué)模型、蒸發(fā)模型[12]、Hauser-Feshbach(H-F)模型以及激子模型等多種理論方法。在粒子出射計(jì)算中,該程序考慮中子、質(zhì)子、D、T、3He、4He共6種粒子的18重粒子發(fā)射機(jī)制,為本工作嚴(yán)格計(jì)算各重要粒子,特別是中子出射貢獻(xiàn)奠定基礎(chǔ)。此外,200 MeV范圍內(nèi)光子誘發(fā)50,51V反應(yīng)中的π介子產(chǎn)生截面貢獻(xiàn)較小,本工作暫不考慮。
實(shí)驗(yàn)測(cè)量是核數(shù)據(jù)理論計(jì)算工作的基礎(chǔ)。為給光子誘發(fā)50,51V光核反應(yīng)理論計(jì)算提供可靠的數(shù)據(jù)依據(jù),本工作對(duì)現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行系統(tǒng)收集與分析。經(jīng)對(duì)國(guó)際核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)(EXFOR)[13]中光子與50,51V測(cè)量數(shù)據(jù)的系統(tǒng)調(diào)研可知,現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)主要集中在光子與51V核反應(yīng)中(表2),50V尚無(wú)報(bào)道測(cè)量數(shù)據(jù)。
在光子與51V的測(cè)量結(jié)果中,意大利INFN國(guó)家核物理實(shí)驗(yàn)室的Terranova等采用康普頓背散射光源測(cè)量了51V光子吸收截面(γ,abs),光子入射能量布居在100 MeV以上,為本工作光子吸收截面中高能區(qū)計(jì)算提供了數(shù)據(jù)支持。法國(guó)薩克雷研究所的Veyssiere等和美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Fultz等均采用基于正電子湮滅的準(zhǔn)單能光源測(cè)量了光中子截面,包括一次中子出射(γ,n)+(γ,n+p)、二次中子出射(γ,2n)與(γ,2n)+(γ,2n+p)、中子產(chǎn)額(γ,Xn)和總光子中子截面(γ,Sn) 4類數(shù)據(jù),對(duì)確定可靠的光子中子出射截面有重要作用。對(duì)于光子中子出射反應(yīng)截面的測(cè)量,兩家實(shí)驗(yàn)室采用相同的中子多重性分類的方法,該方法基于對(duì)中子動(dòng)能的測(cè)量,并假設(shè)(γ,1n)反應(yīng)中的1個(gè)中子的能量大于(γ,2n)反應(yīng)中的2個(gè)中子中每個(gè)中子的能量。但兩家實(shí)驗(yàn)室的中子能量測(cè)量方法卻有所不同,因此造成了測(cè)量結(jié)果存在差異。其中,法國(guó)薩克雷實(shí)驗(yàn)室采用了大型Gd液體閃爍探測(cè)器,但該探測(cè)器的特點(diǎn)是1次中子事件的測(cè)量易受高本底率影響,進(jìn)而使測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確性受影響[19]。美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室采用了環(huán)比法測(cè)量中子事件,該方法在近年來(lái)國(guó)際合作項(xiàng)目鳳凰計(jì)劃中一直沿用,可靠性較高,雖然Fultz等開(kāi)展測(cè)量較早,但相關(guān)數(shù)據(jù)已在2016年由俄羅斯莫斯科羅蒙諾索夫國(guó)立大學(xué)的Varlamov教授進(jìn)行了系統(tǒng)更新與評(píng)價(jià),因此被作為本工作理論計(jì)算的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。此外,1969年Goryachev等在韌致輻射譜光源基礎(chǔ)上測(cè)量了總光子中子截面(γ,Sn),1991年Antonov等采用韌致輻射譜白光源測(cè)量了(γ,α)截面。由于通過(guò)電子與放射性靶產(chǎn)生的連續(xù)韌致輻射譜所測(cè)量的光核數(shù)據(jù)為產(chǎn)額,光核反應(yīng)截面需通過(guò)卷積在產(chǎn)額數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上導(dǎo)出,同時(shí),該類數(shù)據(jù)在測(cè)量過(guò)程中通常會(huì)受軔致輻射譜信息的影響,且測(cè)量技術(shù)也存在一定局限性,故數(shù)據(jù)準(zhǔn)確度相對(duì)準(zhǔn)單能光源低,且常包含非物理的結(jié)構(gòu),如Goryachev等的結(jié)果,因此,此類數(shù)據(jù)在評(píng)價(jià)過(guò)程中多被用來(lái)輔助準(zhǔn)單能光源的測(cè)量結(jié)果,與之共同確定數(shù)據(jù)。
表2 γ+51V核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
基于實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù),對(duì)入射能量在200 MeV范圍內(nèi)光子與V同位素的核反應(yīng)進(jìn)行了計(jì)算。計(jì)算過(guò)程中考慮的主要反應(yīng)道及其核反應(yīng)閾能列于表3。光子吸收截面是光核反應(yīng)的基礎(chǔ),在MEND-G中采用的50,51V的光子吸收貢獻(xiàn)來(lái)自表1光子強(qiáng)度函數(shù)與準(zhǔn)氘模型的計(jì)算結(jié)果,與日本JENDL/PD-2016、歐洲TENDL-2017和IAEA-1999的比較如圖1所示,其中日本JENDL/PD-2016數(shù)據(jù)高于其他評(píng)價(jià)技術(shù),本工作結(jié)果除峰值略高外,與其他庫(kù)評(píng)價(jià)值基本一致。由圖1可知,與光子入射能量30 MeV范圍內(nèi)的巨共振數(shù)據(jù)相比,光核反應(yīng)截面在30~200 MeV范圍內(nèi)明顯降低,但考慮到中高能光核反應(yīng)數(shù)據(jù)在ADS研究、航天單粒子效應(yīng)以及核醫(yī)療用加速器等研究中是需要的,數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度會(huì)影響模擬計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確度。因此,IAEA在2016-2019年組織開(kāi)展的第2期國(guó)際合作CRP項(xiàng)目中也進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了增加光子入射能量在200 MeV范圍內(nèi)的數(shù)據(jù)的必要性。
表3 50,51V 主要光核反應(yīng)閾能
圖1 51V光子吸收截面各主要評(píng)價(jià)庫(kù)與本工作結(jié)果比較
在復(fù)合核反應(yīng)計(jì)算中,平衡與預(yù)平衡粒子發(fā)射過(guò)程涉及的理論模型參數(shù)受實(shí)驗(yàn)測(cè)量的約束,為擬合實(shí)驗(yàn)測(cè)量,表4列出了同時(shí)出射質(zhì)子與中子的剩余核對(duì)應(yīng)能級(jí)密度參數(shù)、對(duì)修正參數(shù)以及激子模型參數(shù)結(jié)果。此外,為計(jì)算逆截面貢獻(xiàn),中子和質(zhì)子光學(xué)勢(shì)采用Koning-Delaroche普適光學(xué)勢(shì)[20]。
圖2示出了本工作主要光子中子反應(yīng)截面理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量及各主要評(píng)價(jià)庫(kù)的比較,圖3示出了帶電粒子光核反應(yīng)的計(jì)算結(jié)果與相應(yīng)比對(duì),其中中子出射截面可較好描述Fultz等的測(cè)量結(jié)果,且α出射截面與Antoniov的測(cè)量結(jié)果也保持一致。
表4 γ+51V剩余核的理論參數(shù)
圖2 光子中子反應(yīng)截面計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量、其他評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的比較
此外,由于50V缺少實(shí)驗(yàn)測(cè)量,本工作在針對(duì)50V的光核反應(yīng)計(jì)算時(shí),采用文獻(xiàn)[8]建立的系統(tǒng)學(xué)參數(shù),并結(jié)合51V理論計(jì)算值進(jìn)行適當(dāng)調(diào)整,計(jì)算結(jié)果如圖4所示,由圖4可知,物理合理,有待未來(lái)開(kāi)展更多的實(shí)驗(yàn)測(cè)量予以驗(yàn)證。
本工作系統(tǒng)研究了200 MeV范圍內(nèi),光子與穩(wěn)定天然同位素50,51V的核反應(yīng)過(guò)程。分析了基于韌致輻射、LCS以及正電子湮滅光源的核反應(yīng)測(cè)量結(jié)果,特別是對(duì)分光子中子實(shí)驗(yàn)截面的分析,為理論計(jì)算提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持;采用各類洛倫茲函數(shù)模型探索了50,51V的光子吸收截面,推薦給出SMLO模型對(duì)50,51V光吸收截面的描述,為光核反應(yīng)計(jì)算提供了必要的吸收截面輸入;為確定各復(fù)合核分反應(yīng)截面,采用MEND-G程序開(kāi)展50,51V的光核反應(yīng)計(jì)算,通過(guò)51V的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)約束模型參數(shù),給出了200 MeV范圍內(nèi)令人滿意的光核反應(yīng)計(jì)算結(jié)果。同時(shí),借鑒了系統(tǒng)學(xué)參數(shù)以及適當(dāng)?shù)恼{(diào)節(jié),預(yù)言了缺少實(shí)驗(yàn)測(cè)量的50V光核反應(yīng)數(shù)據(jù),相關(guān)結(jié)果有待更多新測(cè)量的驗(yàn)證。
圖3 51V(γ,p)和51V(γ,α)截面計(jì)算結(jié)果與其他評(píng)價(jià)庫(kù)的結(jié)果比較
圖4 50,51V(γ,abs)、(γ,1n)、(γ,2n)、(γ,3n)的截面計(jì)算結(jié)果
目前,本工作光核反應(yīng)數(shù)據(jù)已完成國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)ENDF-6格式文檔建設(shè),并將在CENDL-3.2的光核子數(shù)據(jù)庫(kù)中釋放。
感謝南開(kāi)大學(xué)蔡崇海教授對(duì)MEND-G計(jì)算程序的貢獻(xiàn),中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室于保生、張競(jìng)上、申慶彪、韓銀錄研究員在光核反應(yīng)物理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析中的討論,南華大學(xué)羅文教授和中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院王宏偉研究員、范功濤副研究員在光核數(shù)據(jù)測(cè)量方面的有益討論,廣西師范大學(xué)的孫小軍教授、柯賢博在光核反應(yīng)研究中的有益討論以及IAEA光核評(píng)價(jià)工作組對(duì)該工作的幫助。