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      方解石對復(fù)合重金屬污染土壤的修復(fù)研究

      2020-09-02 06:57:51徐艷郭振
      農(nóng)業(yè)與技術(shù) 2020年15期
      關(guān)鍵詞:土壤修復(fù)方解石

      徐艷 郭振

      摘要:通過在人工配置的復(fù)合銅鉛鋅重金屬污染土壤中添加不同比例的方解石粉,開展原位鈍化修復(fù)試驗,研究不同比例不同修復(fù)時間(30d、60d和90d),方解石對該復(fù)合污染土壤的修復(fù)效果。結(jié)果表明:方解石濃度增加及培養(yǎng)周期的延長對供試土壤pH無顯著影響;方解石粉對供試土壤重金屬有一定修復(fù)效果。相同培養(yǎng)周期內(nèi),土壤可提取態(tài)重金屬含量并不隨方解石劑量增加而顯著變化;隨培養(yǎng)周期延長,修復(fù)效果逐漸增強。培養(yǎng)30d時,1%的添加劑量修復(fù)效果較好;培養(yǎng)60d時,2%的修復(fù)效果較好;培養(yǎng)90d時,1%和2%的修復(fù)效果均有所增加,但均小于1.5%的修復(fù)效果。就不同重金屬而言,培養(yǎng)30~60d時,各處理組方解石添加對供試土壤3種可提取態(tài)重金屬修復(fù)效果依次為Pb>Cu>Zn;培養(yǎng)90d時,修復(fù)效果為Cu>Pb>Zn。綜上,后期采用方解石進(jìn)行重金屬污染原位修復(fù)時,最適添加劑量為1.5%(質(zhì)量比,風(fēng)干土計),最佳修復(fù)時間≥90d。

      關(guān)鍵詞:方解石;銅鉛鋅復(fù)合污染;土壤修復(fù);可提取態(tài)

      中圖分類號:S181文獻(xiàn)標(biāo)識碼:ADOI:10.19754/j.nyyjs.20200815037

      收稿日期:2020-06-23

      基金項目:陜西地建土地工程技術(shù)研究院預(yù)研項目(項目編號:NBYY2019-17)

      作者簡介:徐艷(1989-),女,碩士,工程師。研究方向:土地工程、土壤修復(fù)。

      引言

      隨著我國工業(yè)化和城鎮(zhèn)化進(jìn)程不斷加快,土壤重金屬污染問題日益嚴(yán)重,導(dǎo)致土壤環(huán)境質(zhì)量破壞,農(nóng)作物產(chǎn)量和質(zhì)量下降,同時重金屬在作物體內(nèi)富集,通過食物鏈進(jìn)入人體,直接影響人體健康[1,2]。因此,土壤重金屬污染修復(fù)已經(jīng)刻不容緩,亟待研究。

      原位鈍化修復(fù)是一種成本較低、操作簡單、見效快且適合大面積推廣的修復(fù)方式,在土壤污染修復(fù)中應(yīng)用較廣[3,4]。原位無機(jī)鈍化材料中方解石是一種碳酸鹽巖礦物,由三方晶系組成,主要成分是碳酸鈣,在自然界中最為常見且分布較廣[5,6]。其比表面積大,吸附性能好,無毒無害,易得且價格便宜。作為石灰類鈍化劑進(jìn)行土壤重金屬污染修復(fù)時,主要是通過提高土壤pH,使土壤顆粒表面負(fù)電荷增加,土壤有機(jī)質(zhì)、黏土礦物和水合氧化物及鈍化劑表面的負(fù)電荷增多,土壤對重金屬的吸附能力增強[7],同時促進(jìn)重金屬離子形成氫氧化物沉淀或碳酸鹽巖沉淀而降低其有效性[8]。與其它堿性較強的物質(zhì)(赤泥、石灰)相比,方解石堿性較弱,長期使用不易使土壤發(fā)生鹽堿化、板結(jié)從而影響土壤結(jié)構(gòu)[9,10],因此方解石已逐漸成為重金屬污染土壤及其它場地的修復(fù)材料[11,12]。已有研究將方解石應(yīng)用于水體污染修復(fù)及土壤鎘污染修復(fù),并取得了較好成效[13,14],但關(guān)于方解石修復(fù)重金屬復(fù)合污染土壤的研究較少。本試驗選用方解石作為原位鈍化修復(fù)材料,研究其對銅鉛鋅復(fù)合污染土壤的修復(fù)效果,為重金屬復(fù)合污染土壤原位鈍化修復(fù)探究更好的鈍化劑提供重要理論依據(jù)。

      1材料與方法

      1.1供試材料

      供試土壤選自陜西地建研究院富平中試基地?zé)o污染土壤,pH為6.74,有機(jī)質(zhì)為7.09g·kg-1。供試土壤中重金屬配制試劑選用CuSO4、Pb(NO3)2、Zn(NO3)2·6H2O,分析純;供試方解石粉(200目)購自石家莊雨馨建筑材料公司,pH為7.45。供試透明培養(yǎng)皿購自楊凌實驗用品器材店。

      1.2試驗設(shè)計

      將采自富平中試基地的無污染土壤研磨過20目篩后,準(zhǔn)確稱取5kg土壤放入自封袋中,根據(jù)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[15],按照Cu為400mg·kg-1、Zn為500mg·kg-1、Pb為500mg·kg-1(大于土壤污染風(fēng)險篩選值,存在潛在污染風(fēng)險)稱取相應(yīng)含量的CuSO4、Pb(NO3)2、Zn(NO3)2·6H2O顆粒,與土壤充分混勻[16],用去離子水調(diào)節(jié)土壤含水量保持在田間持水量的70%,在25±2℃下恒溫培養(yǎng)箱中開口培養(yǎng)30d后,自然風(fēng)干,作為復(fù)合重金屬污染土壤用于培養(yǎng)試驗。

      將配置的復(fù)合重金屬污染土壤研磨過2mm篩,分成5等份,方解石粉添加劑量分別為土壤重量的0.5%(F0.5)、1%(F1)、1.5%(F1.5)、2%(F2)、3%(F3),共設(shè)5個處理,每個處理3個重復(fù)。將污染土壤與方解石粉末充分混勻,分別放置在透明的塑料培養(yǎng)皿內(nèi),在培養(yǎng)箱內(nèi)開口培養(yǎng)。每隔1d用去離子水給土壤補充水分,保持在田間持水量的70%左右,在25±2℃下恒溫箱中開口培養(yǎng)。

      1.3樣品測定與分析

      在培養(yǎng)試驗30d、60d、90d時取出土樣,風(fēng)干研磨,分別過2mm和0.149mm篩待測。土壤pH采用DELTA 320 pH計測定(水土比2.5∶1);土壤中重金屬有效態(tài)含量及其有效性能更好地反映出其環(huán)境效應(yīng),DTPA提取態(tài)含量與作物對重金屬吸收有較高的相關(guān)性,常用來衡量生物對重金屬的可吸收性[17]。因此,本文選用DTPA法測定土壤中可提取態(tài)重金屬Cu、Pb、Zn進(jìn)行分析。采用SPSS17.0軟件進(jìn)行方差分析及顯著性檢驗,計算標(biāo)準(zhǔn)差;采用Origin 2018繪制直方圖。

      2結(jié)果與討論

      2.1添加后土壤pH變化

      未添加方解石粉末前,供試土壤pH為6.74,方解石粉pH為7.45。添加不同比例方解石粉末后,就同一處理而言,各處理土樣pH均值依次為6.88(F1.5)>6.81(F3)>6.80(F2)>6.79(F1)>6.76(F0.5)。添加1.5%的方解石后,土壤pH平均增加了0.14個單位,培養(yǎng)90d時,pH為6.92,增幅最大,為0.18個單位。添加3%、2%和1%的方解石后,土壤pH平均增幅非常接近,分別增加了0.07、0.06和0.05個單位。綜上,本試驗中土壤pH隨方解石添加劑量增加略有增加,這一結(jié)果與張亞男研究結(jié)果類似[18]。

      就不同培養(yǎng)周期而言,僅3%的方解石添加比例下,pH隨培養(yǎng)時間延長而略微增加,其余各處理土壤pH并未隨培養(yǎng)時間增加而逐漸增大。本試驗結(jié)果與朱德強等、梁麗芹等[11,19]研究結(jié)果類似。在方解石—土壤體系中,方解石主要通過水解作用產(chǎn)生OH-而使土壤pH升高。由于方解石的溶解及其中Ca2+的平衡濃度釋放主要受CO2分壓控制,CO2又受微生物呼吸及有機(jī)質(zhì)分解作用的影響,且方解石本身的水解能力較弱,與供試土壤pH差異較小,因此本試驗中隨方解石劑量增加、時間延長,土壤pH無顯著性差異[20]。

      2.2添加后土壤可提取態(tài)重金屬含量

      供試土壤按照總Cu 400mg·kg-1、總Zn 500mg·kg-1、總Pb 500mg·kg-1進(jìn)行配置,靜置培養(yǎng)30d后對供試土壤可提取態(tài)重金屬Cu、Zn和Pb進(jìn)行測定。結(jié)果表明,未添加方解石粉時,土壤可提取態(tài)Cu為176.63mg·kg-1,可提取態(tài)Zn為172.12mg·kg-1,可提取態(tài)Pb為243.72mg·kg-1,依據(jù)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-2018)[15],屬于銅鉛鋅復(fù)合污染土壤。

      由圖1可知,培養(yǎng)30d時,各處理組添加方解石粉對供試土壤Pb的整體修復(fù)效果較好,平均為3.7%,Cu次之,為2.6%,對Zn的修復(fù)效果最差,僅1.9%。相較其它處理,添加1%的方解石含量對供試土壤的修復(fù)效果較好,可提取態(tài)Cu和Pb分別減小了7.4%和7.1%;添加0.5%的方解石含量對供試土壤Zn的修復(fù)效果較好,可提取態(tài)Zn減小了5.0%。3者的修復(fù)效果不同,與方解石在土壤中的溶解平衡及3種重金屬可提取態(tài)存在競爭吸附有關(guān)。30d的培養(yǎng)時間內(nèi),對這3種可提取態(tài)重金屬的修復(fù)效果并不隨方解石粉劑量增加而增加。

      注:圖柱上小寫字母表示同一處理下不同指標(biāo)間在5%的顯著性差異,下同。

      由圖2可知,培養(yǎng)60d時,各處理組方解石添加對供試土壤可提取態(tài)重金屬的平均修復(fù)效果依次為Pb(4.6%)>Cu(3.9%)>Zn(1.9%),隨修復(fù)時間延長,各處理對Pb和Cu的平均修復(fù)效果增加較為顯著,對Zn的修復(fù)效果不明顯。添加0.5%的方解石粉,可提取態(tài)Cu含量有所下降,對Pb和Zn無顯著修復(fù)效果;添加1%的方解石粉,可提取態(tài)整體修復(fù)效果不顯著;添加1.5%的方解石,可提取態(tài)Pb和Cu分別減小了10.9%和2.2%;而添加2%的方解石對3種重金屬可提取態(tài)均有一定效果,可提取態(tài)Cu、Pb和Zn含量依次減小了8.8%、6.0%和4.7%。綜上,隨修復(fù)時間延長,各處理對Pb和Cu的修復(fù)效果有所增加,對Zn修復(fù)效果不明顯。修復(fù)效果不隨方解石添加含量增加而增加,且添加2.0%的方解石對供試土樣修復(fù)效果較好。

      由圖3可知,培養(yǎng)90d時,各處理組方解石添加對供試土壤3種可提取態(tài)重金屬的修復(fù)效果均有所增長,依次為Cu(9.6%)>Pb(6.3%)>Zn(4.7%)。相較其它4種處理,添加1.5%的方解石對3種可提取態(tài)重金屬Cu、Pb、Zn修復(fù)效果顯著增加,依次為18.2%、12.1%和7.8%。此外,僅添加1%的方解石處理對可提取態(tài)Cu的修復(fù)效果超過了10.0%,其余均小于8.0%,隨周期延長,修復(fù)效果變化不顯著。綜上,培養(yǎng)90d時,添加1.5%的方解石對供試土樣修復(fù)效果較好。

      目前,方解石對土壤重金屬的鈍化機(jī)制研究可分為離子交換和碳酸鹽沉淀2個方面[17]。方解石內(nèi)部Ca2+與6個氧原子配位,表面Ca2+往往配位不全。當(dāng)把方解石加入土壤后,帶負(fù)電的土壤顆粒會吸附表面的Ca2+,為方解石吸附土壤中的重金屬離子提供了點位。相同培養(yǎng)周期內(nèi),各處理方解石添加對供試土壤銅鉛鋅的修復(fù)效果并不隨添加劑量增加而增加,可能由于在方解石粉較低劑量時,重金屬離子既可與方解石發(fā)生配位吸附,和其表面的CO32-生成碳酸鹽巖結(jié)合態(tài),也可發(fā)生離子交換吸附,與表面Ca2+發(fā)生交換;而在較高劑量時,高濃度的Ca2+與重金屬離子形成競爭吸附,影響其鈍化效果。這一結(jié)果與張亞男[18]研究結(jié)果相近。

      此外,重金屬離子競爭吸附能力的大小與該離子的一級水解常數(shù)、離子半徑、電負(fù)性及其與吸附位點能否形成共價鍵等因素有關(guān)[21,22]。趙民等[23]、劉晶晶[24]研究表明,從離子整體吸附量來看,競爭吸附能力Pb2+>Cu2+>Zn2+,因此,Pb2+更容易進(jìn)入方解石晶格內(nèi)部進(jìn)行鈍化。添加方解石后,方解石在短時間內(nèi)迅速溶解而后穩(wěn)定,導(dǎo)致土壤中Ca2+、CO32-濃度迅速升高后穩(wěn)定。培養(yǎng)30d和60d周期內(nèi),Pb2+優(yōu)先被吸附固定,可提取態(tài)含量降幅較大;至培養(yǎng)后期,CO32-也隨之水解,Cu2+和Zn2+競爭壓力減小,可提取態(tài)含量降幅也逐漸增大,且Cu2+更易與OH-形成沉淀,所以培養(yǎng)后期土壤中可提取態(tài)Cu降幅更加明顯。

      3結(jié)論

      方解石作為一種原位鈍化劑,對供試土壤重金屬有一定修復(fù)效果。培養(yǎng)試驗結(jié)果表明,供試土壤pH為6.74,偏中性;方解石濃度增加及培養(yǎng)周期的延長對供試土樣pH無顯著影響。相同培養(yǎng)周期內(nèi),土壤可提取態(tài)重金屬含量并不隨方解石劑量增加而顯著變化;隨著培養(yǎng)周期延長,修復(fù)效果逐漸增強。培養(yǎng)30d時,1%的添加劑量修復(fù)效果較好;培養(yǎng)60d時,2%的修復(fù)效果較好;至90d時,1%和2%的修復(fù)效果均有所增加,但均小于1.5%的修復(fù)效果。就不同重金屬而言,培養(yǎng)30d和60d時,各處理組方解石添加對供試土壤3種可提取態(tài)重金屬修復(fù)效果依次為Pb>Cu>Zn;培養(yǎng)90d時,平均修復(fù)效果依次為Cu>Pb>Zn,與3者之間存在競爭吸附及離子本身屬性有關(guān)。綜上,后期采用方解石進(jìn)行重金屬污染修復(fù)時,最適添加劑量為1.5%(質(zhì)量比,風(fēng)干土計),最佳修復(fù)時間≥90d。

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      (責(zé)任編輯賈燦)

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