劉永樂，仝紀(jì)龍，郭鵬，舒璐

(蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，甘肅蘭州 730000)

碳化硅生產(chǎn)屬于高耗能、高污染項(xiàng)目，且截至目前全球碳化硅生產(chǎn)仍采用120年前發(fā)明的艾奇遜爐，生產(chǎn)工藝尚無技術(shù)革新。由于冶煉過程高溫條件的束縛，冶煉爐氣回收存在安全性等問題，使得國內(nèi)大多數(shù)企業(yè)仍處于粗獷式的生產(chǎn)經(jīng)營狀態(tài)，大量生產(chǎn)廢氣無組織逸散，易造成局部區(qū)域持續(xù)性的重污染天氣。

對于無組織大氣污染物的擴(kuò)散模擬，國內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了大量研究。Wang[1]等利用CALPUFF模型模擬填埋場無組織惡臭排放，模擬結(jié)果與實(shí)測濃度吻合；Naddeoa[2]等做同樣的研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，氣象條件是影響惡臭濃度的主要因素；何飛雨等[3]利用CALPUFF模型及高斯模型對填埋場作業(yè)面氨氣進(jìn)行模擬，結(jié)果顯示CALPUFF模型模擬更加準(zhǔn)確。易海濤[4]將多個(gè)地面觀測及高空模擬氣象數(shù)據(jù)用于CALPUFF模擬，結(jié)果顯示地面站數(shù)據(jù)及其相關(guān)參數(shù)的設(shè)定對地面流場有明顯影響，地面站越多，模擬出的流場越精細(xì)。如何精確地核算無組織面源源強(qiáng)一直是環(huán)境影響評價(jià)領(lǐng)域的難點(diǎn)，尤其是針對無大氣污染物排放系數(shù)的建設(shè)項(xiàng)目。國內(nèi)外大量研究結(jié)果顯示，地面濃度反推法對于無組織大氣污染物排放的模擬結(jié)果良好[5-8]。

因此，本文以某年產(chǎn)25萬噸大型碳化硅園區(qū)無組織排放面源為例，提出了基于多個(gè)地面站氣象數(shù)據(jù)的CALPUFF模型地面濃度反推方法，優(yōu)化模型對地面流場的模擬，使得無組織面源源強(qiáng)核算結(jié)果更加準(zhǔn)確，進(jìn)而確定其大氣污染減排指標(biāo)，以期為碳化硅生產(chǎn)園區(qū)等大型面源的源強(qiáng)核算及減排控制提供指導(dǎo)。

1 材料與方法

1.1 研究對象

本研究以甘肅省天?？h城莊浪河谷南側(cè)某年產(chǎn)25萬噸大型碳化硅生產(chǎn)園區(qū)為研究對象，研究因子為碳化硅生產(chǎn)排放的SO2、NOX、CO及PM10。該園區(qū)含11家企業(yè)、共16條碳化硅生產(chǎn)線，且仍然維持傳統(tǒng)的生產(chǎn)方式，爐窯露天設(shè)置，各污染物均以無組織形式逸散到環(huán)境空氣中。因此本研究考慮園區(qū)含16個(gè)無組織面源，面源源強(qiáng)取決于相應(yīng)生產(chǎn)線的產(chǎn)能，生產(chǎn)工況計(jì)7200 h/a。此外，雖然單個(gè)碳化硅生產(chǎn)線生產(chǎn)周期穩(wěn)定，但由于園區(qū)同時(shí)有16條生產(chǎn)線不完全同步生產(chǎn)，其排放源強(qiáng)呈動(dòng)態(tài)變化特征。

本研究所采用的區(qū)域2018年空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)由天?？h城省控點(diǎn)提供，并對園區(qū)周邊居民點(diǎn)、自然保護(hù)區(qū)等環(huán)境空氣保護(hù)目標(biāo)及背景點(diǎn)進(jìn)行了采暖期、非采暖期各連續(xù)10天的補(bǔ)充監(jiān)測。

1.2 模型選取與數(shù)據(jù)

園區(qū)位于莊浪河谷南側(cè)溝內(nèi)，河谷復(fù)雜地形對低空風(fēng)場具有顯著影響，使得對驅(qū)動(dòng)空氣質(zhì)量模型的氣象資料要求也更高。因此選用可同時(shí)考慮多個(gè)地面氣象數(shù)據(jù)的CALPUFF模型[4-5]為本研究模型工具，優(yōu)化模型對地面流場的模擬，提高無組織面源源強(qiáng)核算結(jié)果的準(zhǔn)確性。兩套2018年的地面氣象觀測數(shù)據(jù)分別由與園區(qū)所處地形相似的天?？h氣象站及莊浪河谷內(nèi)的天?？h環(huán)境自動(dòng)監(jiān)測站提供，其中云量數(shù)據(jù)為園區(qū)西北側(cè)45 km處烏鞘嶺基準(zhǔn)站觀測數(shù)據(jù)；高空氣象數(shù)據(jù)采用WRF模式模擬；地形數(shù)據(jù)采用網(wǎng)站srtm.csi.cgiar.org提供的全球地形數(shù)據(jù)，地形分辨率為90 m×90 m?？刂泣c(diǎn)a及背景點(diǎn)空氣質(zhì)量監(jiān)測結(jié)果見表1。

表1 控制點(diǎn)a及背景點(diǎn)空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)

1.3 研究方法與思路

本研究首先根據(jù)天?？h省控點(diǎn)的空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)分析區(qū)域空氣質(zhì)量狀況；其次，選取園區(qū)附近無其他排放源干擾的空氣質(zhì)量保護(hù)目標(biāo)為控制點(diǎn)，結(jié)合其現(xiàn)狀監(jiān)測資料，運(yùn)用地面濃度反推法[6-7]逐日核算園區(qū)源強(qiáng)，并進(jìn)行算術(shù)平均得到園區(qū)大氣污染物平均排放源強(qiáng)；最后，基于園區(qū)平均排放源強(qiáng)，利用CALPUFF模型模擬園區(qū)排放大氣污染物對各環(huán)境空氣保護(hù)目標(biāo)的貢獻(xiàn)濃度，結(jié)合區(qū)域空氣背景點(diǎn)監(jiān)測資料，以保證環(huán)境保護(hù)目標(biāo)空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)為原則，基于地面濃度反推法原理，確定園區(qū)大氣污染物減排指標(biāo)。

1.4 源強(qiáng)及減排指標(biāo)核算

本研究選取距離園區(qū)較近且除園區(qū)影響外無其他排放源干擾的居民點(diǎn)a為控制點(diǎn)。為避免采暖期民用燃煤源影響，選取a點(diǎn)及背景點(diǎn)連續(xù)10天的非采暖期空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)，利用CALPUFF模型，運(yùn)用地面濃度反推法逐日核算園區(qū)源強(qiáng)。由于控制點(diǎn)監(jiān)測數(shù)據(jù)有限，本研究采用監(jiān)測期間逐日源強(qiáng)的算術(shù)平均值作為園區(qū)大氣污染物平均排放源強(qiáng)。

地面濃度反推法計(jì)算公式如下：

(1)

在相同地理、氣象條件下，某污染源下風(fēng)向大氣污染物地面貢獻(xiàn)濃度與排放源強(qiáng)成正比，即(1)式中K為定值，Thunis等[8]也已經(jīng)證實(shí)了這種線性關(guān)系。因此本研究首先根據(jù)各生產(chǎn)線產(chǎn)能設(shè)置任意初始源強(qiáng)Q，其次利用CALPUFF模型模擬園區(qū)在非采暖期監(jiān)測期間對控制點(diǎn)a的逐日貢獻(xiàn)濃度C，并根據(jù)公式(1)確定園區(qū)無組織源強(qiáng)與控制點(diǎn)a逐日的線性關(guān)系K值，最后直接根據(jù)園區(qū)對a點(diǎn)的實(shí)際貢獻(xiàn)濃度(即實(shí)測濃度)，快速核算園區(qū)逐日源強(qiáng)，并計(jì)算其算數(shù)平均值作為園區(qū)平均排放源強(qiáng)。

根據(jù)核算得到的園區(qū)平均排放源強(qiáng)，利用CALPUFF模型模擬園區(qū)的環(huán)境影響，并基于相同氣象條件下污染源下風(fēng)向大氣污染物地面貢獻(xiàn)濃度與排放源強(qiáng)成正比的原理，以確保環(huán)境敏感點(diǎn)空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)為原則，計(jì)算園區(qū)大氣污染物減排指標(biāo)，即減排比例η計(jì)算公式如下：

(2)

式中，Q0、Q1分別為園區(qū)初始平均源強(qiáng)、控制點(diǎn)恰好達(dá)標(biāo)時(shí)的園區(qū)源強(qiáng)，kg/h；C0、C1分別為相應(yīng)排放源強(qiáng)下園區(qū)對控制點(diǎn)大氣污染物地面貢獻(xiàn)濃度，μg/m3；C標(biāo)準(zhǔn)為污染物標(biāo)準(zhǔn)限值，μg/m3；C背景為區(qū)域污染物背景濃度，μg/m3，本文計(jì)背景點(diǎn)20天監(jiān)測數(shù)據(jù)的均值為C背景。

2 結(jié)果與分析

2.1 無組織源強(qiáng)核算結(jié)果

本研究首先根據(jù)各生產(chǎn)線產(chǎn)能設(shè)置任意初始源強(qiáng)Q，然后利用CALPUFF模型模擬園區(qū)在非采暖期監(jiān)測期間對控制點(diǎn)的逐日貢獻(xiàn)濃度C，并根據(jù)公式(1)確定園區(qū)無組織排放源強(qiáng)與控制點(diǎn)逐日的線性關(guān)系K值，最后直接根據(jù)園區(qū)對控制點(diǎn)的實(shí)際貢獻(xiàn)濃度(即實(shí)測濃度)，核算園區(qū)逐日源強(qiáng)，SO2、NOX、CO、PM10逐日源強(qiáng)(見表2)，并計(jì)算其算數(shù)平均值作為園區(qū)平均排放源強(qiáng)(見表3)。

表2 逐日源強(qiáng)核算一覽表

表3 園區(qū)平均源強(qiáng)一覽表

由表2可以看出，代表區(qū)域地理、氣象等條件對污染物擴(kuò)散影響的系數(shù)K因氣象條件的變化而變化(由于CO濃度單位的差異，其K值整體偏高103倍)；核算得到的源強(qiáng)每日都在變化，且相同或相近K值下，核算得到的源強(qiáng)差異也較大，說明該碳化硅生產(chǎn)園區(qū)大氣污染物排放源強(qiáng)呈動(dòng)態(tài)變化特征。

2.2 減排指標(biāo)核算結(jié)果

根據(jù)公式(2)，利用CALPUFF模型模擬園區(qū)平均源強(qiáng)下排放SO2、NOX、CO、PM10對各環(huán)境空氣保護(hù)目標(biāo)的日均最大貢獻(xiàn)濃度預(yù)測結(jié)果及排放削減比例見表4，最終減排比例見表5。

表4 模擬結(jié)果及削減比例一覽表

表5 園區(qū)大氣污染物減排指標(biāo)一覽表

3 結(jié)論

本研究以某年產(chǎn)25萬噸大型碳化硅生產(chǎn)園區(qū)為例，基于地面濃度反推法原理，利用CALPUFF核算園區(qū)平均排放源強(qiáng)及減排指標(biāo)。

目前，園區(qū)碳化硅企業(yè)無組織SO2、NOX、CO、PM10年排放量分別為449.06t、86.98t、5158.58t、115.06t。為確保環(huán)境保護(hù)目標(biāo)空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)，園區(qū)無組織排放SO2、CO及PM10的減排比例分別為63.5%、19.2%、42.44%，對應(yīng)減排量分別為285.16 t/a、990.45 t/a、48.83 t/a。

本研究選取的控制點(diǎn)及背景點(diǎn)的環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)相對有限，受此期間的氣象條件局限性影響，源強(qiáng)反推及減排指標(biāo)核算結(jié)果存在誤差。因此，在實(shí)際無組織面源源強(qiáng)反推及減排指標(biāo)核算中，應(yīng)盡可能地獲取控制點(diǎn)長時(shí)間連續(xù)的空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)。