貝塞爾光鑷顆粒物觀測系統(tǒng)的設(shè)計(jì)研究

趙威倫 蔡宸 趙罡 趙春生

貝塞爾光鑷顆粒物觀測系統(tǒng)的設(shè)計(jì)研究

趙威倫 蔡宸 趙罡 趙春生?

北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系, 北京 100871; ?通信作者, E-mail: zcs@pku.edu.cn

搭建貝塞爾光鑷顆粒物觀測系統(tǒng)。通過圓錐透鏡產(chǎn)生貝塞爾光, 利用貝塞爾光施加的光壓力和反向氣流施加的阻力, 穩(wěn)定地懸浮氣溶膠顆粒物。結(jié)合彈性光散射信號(hào), 實(shí)現(xiàn)對氣溶膠單顆粒粒徑和折射率的測量。該系統(tǒng)還可用于研究不同環(huán)境條件下氣溶膠的吸濕性、揮發(fā)性以及折射率等物理化學(xué)性質(zhì)。

貝塞爾光; 光鑷; 氣溶膠單顆粒

對單個(gè)氣溶膠顆粒的測量可以將氣溶膠塊體性質(zhì)與顆粒個(gè)體聯(lián)系起來[1], 減少塊體測量中尺度和化學(xué)成分的復(fù)雜性, 更精確地探討與氣溶膠相關(guān)的問題。目前, 對氣溶膠單顆粒的采樣分析有基底承載測量[2?4]和懸浮測量[5?7]等方法, 其中懸浮測量法更具優(yōu)勢: 一方面, 樣品被懸浮, 不與任何界面接觸, 避免機(jī)械損傷; 另一方面, 處于懸浮狀態(tài)的樣品更接近氣溶膠顆粒在環(huán)境中的實(shí)際狀態(tài), 可以更真實(shí)地再現(xiàn)氣溶膠顆粒在環(huán)境中經(jīng)歷的過程。

根據(jù)懸浮的原理不同, 懸浮測量分為光懸浮(光鑷)[5]、聲懸浮[6]和電懸浮[7]等方法。光鑷法可以穩(wěn)定地懸浮粒徑約 0.5μm 到約 10μm 的顆粒物, 該粒徑尺度與實(shí)際環(huán)境中積聚模態(tài)及粗模態(tài)顆粒物一致。另外, 光鑷可以對顆粒物進(jìn)行精細(xì)的微操作。這些特點(diǎn)使得光鑷成為研究氣溶膠顆粒的一種有效手段, 廣泛應(yīng)用于氣溶膠表面張力和黏度[8?9]、氣溶膠光學(xué)性質(zhì)[10?11]、水汽分子界面吸附[12?13]、氣溶膠熱力學(xué)和吸濕性[14?15]、異相化學(xué)和氣溶膠老化[16?17]、氣溶膠玻璃態(tài)和無定形態(tài)[18?19]以及顆粒物入肺[20]等方面的研究。

根據(jù)原理不同, 目前用于大氣科學(xué)研究的光鑷技術(shù)分為高斯光鑷[14]和貝塞爾光鑷[21]。高斯光鑷技術(shù)成熟較早, 已商品化, 主要用于研究粗模態(tài)顆粒物[1]。相比之下, 貝塞爾光鑷技術(shù)成熟較晚[22]。Arlt 等[23]2001 年首次在液相環(huán)境中利用貝塞爾光捕獲直徑為 1μm 和 5μm 的小球, 并操縱被捕獲小球以 5~10m/s 的速度移動(dòng)。他們將激光經(jīng)透鏡組準(zhǔn)直擴(kuò)束后送入圓錐透鏡, 產(chǎn)生貝塞爾光, 再經(jīng)透鏡組調(diào)整后, 照射在盛有小球的溶液中。2002 年, Garces-Chavez 等[24]使用同樣的設(shè)計(jì), 利用貝塞爾光自重構(gòu)的性質(zhì), 實(shí)現(xiàn)在兩個(gè)相距約 3mm 的樣品平面上同時(shí)捕獲微粒。

上述設(shè)計(jì)不能在氣相環(huán)境中捕獲顆粒物。并且, 相比于對被捕獲顆粒物進(jìn)行觀測, 更側(cè)重對顆粒物進(jìn)行微操作, 因此在氣溶膠研究中的作用十分有限。貝塞爾光施加在顆粒物上的光壓力無法讓顆粒物受力平衡, 要在氣相中穩(wěn)定地懸浮顆粒物, 需要引入其他外力。2006 年, Summers 等[25]改進(jìn) Arlt等[23]的設(shè)計(jì), 在貝塞爾光傳播方向引入反向的氣體穩(wěn)定層流。這種巧妙的設(shè)計(jì)既讓顆粒物因同時(shí)受到方向相反的光壓力和氣流阻力而保持平衡, 又為顆粒物提供氣相環(huán)境, 使貝塞爾光鑷可以在氣相中捕獲顆粒物。此外, Carruthers 等[26]2010 年發(fā)明利用兩束反向的貝塞爾光來平衡顆粒物的方法, 也在氣相中成功地懸浮顆粒物。

實(shí)現(xiàn)在氣相中穩(wěn)定懸浮顆粒物后, 就要對顆粒物進(jìn)行測量。2009 年, Meresman 等[27]利用 CCD 相機(jī)(Charge Coupled Device Camera), 觀測到顆粒物的散射光強(qiáng)分布, 借助米散射理論[28], 從散射光強(qiáng)分布反演顆粒物的粒徑, 首次實(shí)現(xiàn)對貝塞爾光鑷懸浮顆粒物的測量。2013 年, Walkers 等[11]將衰蕩腔與貝塞爾光鑷結(jié)合, 實(shí)現(xiàn)對單顆粒消光截面的測量, 并根據(jù)米散射理論[28], 從散射光強(qiáng)反演得到粒徑。反演粒徑時(shí), 需要預(yù)先確定顆粒物的折射率。2015年之前, 對折射率的處理要么是用給定值, 要么是將折射率參數(shù)化成相對濕度的函數(shù), 這些處理方法都需要已知顆粒物的化學(xué)組分。2015 年, Cotterell等[29]基于最大皮爾森相關(guān)的思想編寫算法, 直接從散射光強(qiáng)同時(shí)得到粒徑和折射率。實(shí)際環(huán)境中氣溶膠顆粒物成分復(fù)雜, 這種不需要已知顆粒物的化學(xué)組分或相對濕度, 就能得到粒徑和折射率的方法在氣溶膠研究中具有現(xiàn)實(shí)意義。

目前貝塞爾光鑷的應(yīng)用場景比高斯光鑷少, 主要應(yīng)用在氣溶膠熱動(dòng)力學(xué)(如吸濕性和揮發(fā)性[30)、氣溶膠光學(xué)(如氣溶膠消光效率[29]和折射率參數(shù)化[31])方面, 應(yīng)進(jìn)一步拓展貝塞爾光鑷的應(yīng)用范圍。貝塞爾光鑷可以懸浮的顆粒物粒徑接近積聚模態(tài), 積聚模態(tài)氣溶膠在實(shí)際大氣中對環(huán)境及輻射都有重要影響, 因此利用貝塞爾光鑷表征顆粒物具有實(shí)際意義。鑒于我國目前還沒有貝塞爾光鑷相關(guān)技術(shù), 我們自主搭建貝塞爾光鑷系統(tǒng), 實(shí)現(xiàn)對氣溶膠單顆粒的捕捉和測量。

1 貝塞爾光鑷測量的原理

如圖 1(a)所示, 激光(Gaussian laser)沿軸正方向傳播, 垂直于軸的平面為橫截面。激光在橫截面的光強(qiáng)分布為二維高斯分布, 中心強(qiáng), 周圍弱。激光通過圓錐透鏡 Axicon 后, 波矢方向改變的角度為, 形成貝塞爾光[22]。圓錐透鏡是一種特殊的透鏡, 形態(tài)為圓錐體, 圓錐體的軸與軸一致, 與軸正交的平面在圖 1(a)中記為平面和平面′, 在圖1(b)中記為平面12。貝塞爾光在max區(qū)域內(nèi)可被觀測到, 它的橫截面由中心的亮核與一系列圍繞中心亮核的同心圓環(huán)構(gòu)成(圖 1(b)), 每個(gè)圓環(huán)上的光功率與中心亮核相同[32]。隨著光束的傳播, 貝塞爾光橫截面的形態(tài)會(huì)發(fā)生變化, 在靠近圓錐透鏡的某個(gè)位置為一個(gè)中心亮核和一個(gè)圓環(huán)(圖 2(a))。隨著遠(yuǎn)離圓錐透鏡, 圓環(huán)數(shù)目增加。當(dāng)與圓錐透鏡的距離足夠遠(yuǎn)時(shí), 形如圖 1(b)的結(jié)構(gòu)消失(圖 2(t))。在一定的距離內(nèi), 中心亮核的形態(tài)不發(fā)生變化, 即中心亮核在一定的距離內(nèi)保持“準(zhǔn)無衍射”, 這段距離稱為傳播距離[33], 在圖 1(a)中標(biāo)記為max和′max。當(dāng)中心亮核內(nèi)有顆粒物時(shí), 中心亮核的光場將對顆粒物施加光壓力[34], 在圖 1(c)中用optical表示。當(dāng)中心亮核的尺寸與顆粒物尺寸相當(dāng)時(shí), 光壓力大到不可忽略。氣溶膠顆粒尺寸為 μm 級(jí), 可將凸透鏡組中心亮核的尺寸縮小到 μm 級(jí)(如圖 1(a)所示)。凸透鏡 L1 和 L2 相距1+2,1和2分別是凸透鏡 L1 和 L2的焦距,1>2, 這樣的透鏡組配置稱為望遠(yuǎn)鏡。在′max區(qū)域內(nèi)將產(chǎn)生新的貝塞爾光, 中心亮核尺寸縮小1/2倍。

懸浮顆粒物, 要求其受力平衡。僅有貝塞爾光中心光核(Central core of Bessel beam)施加的光壓力不能使顆粒物平衡, 需要引入其他外力。本文參考Summers 等[25]和 Preston 等[34]的方案, 如圖 1(c)所示, 顆粒物處于′max區(qū)域時(shí), 受到貝塞爾光施加的正方向的光壓力。引入沿負(fù)方向流動(dòng)的氣體層流(Laminar gas flow), 對顆粒物施加負(fù)方向的斯托克斯阻力, 在圖 1(c)中用drag表示。適當(dāng)?shù)卣{(diào)整光強(qiáng)和氣流流速, 當(dāng)optical=drag時(shí), 顆粒物受力平衡, 被穩(wěn)定地懸浮。

2 貝塞爾光鑷測量系統(tǒng)的搭建

本研究搭建的貝塞爾光鑷測量系統(tǒng)如圖 3(a)所示, 圖 3(b)展示實(shí)景。采用 532nm 激光作為光源, 激光依次經(jīng)平面鏡 M1 和 M2 反射后, 照射在凸透鏡 L1 上。平面鏡 M1 和 M2 的作用為準(zhǔn)直經(jīng)過凸透鏡 L1 和 L2 的激光, 通過調(diào)整平面鏡 M1 和 M2 的位置或仰角, 使激光依次經(jīng)過凸透鏡 L1 和 L2 的中心。凸透鏡 L1 和 L2 組成一望遠(yuǎn)鏡, 焦距分別為1= 75mm,2=150mm, 相距1+2=225mm, 其作用是擴(kuò)大激光橫截面寬度(擴(kuò)大倍數(shù)為2/1=2), 進(jìn)而增加貝塞爾光的傳播距離max[35]:

其中,a和m分別是圓錐透鏡和介質(zhì)的折射率, 本文中介質(zhì)為空氣;是圓錐透鏡 Axicon 的頂角, 本文中= 178°。

激光經(jīng)過擴(kuò)束后, 依次經(jīng)過平面鏡 M3 和 M4反射, 照射在圓錐透鏡 Axicon 上。平面鏡 M3 和M4 的作用是準(zhǔn)直經(jīng)過 Axicon 的激光, 使激光沿著圓錐透鏡的軸傳播。本文使用的圓錐透鏡 Axicon的頂角為 178°。

激光經(jīng)過圓錐透鏡 Axicon 后, 在 Axicon 與凸透鏡 L3 之間形成貝塞爾光。貝塞爾光的尺寸可用貝塞爾光中心亮核的半徑B=2.4048/sin[35]衡量, 其中為波矢。當(dāng)貝塞爾光用來捕獲顆粒物時(shí), 要求B在微米級(jí), 本文的圓錐透鏡 Axicon 產(chǎn)生的貝塞爾光尺寸過大, 不能滿足要求, 于是利用兩個(gè)凸透鏡 L3 和 L4 組成的望遠(yuǎn)鏡來縮小B。貝塞爾光經(jīng)過平面鏡 M5 和 M6 反射后, 進(jìn)入凸透鏡 L3 和 L4 組成的望遠(yuǎn)鏡中。平面鏡 M5 和 M6 的作用是使光場中心可以分別經(jīng)過凸透鏡 L3 和 L4 的中心。凸透鏡L3 和 L4 的焦距分別為3=300mm,4=50.8mm, 相距3+4=350.8mm,B被縮小為原來的4/3=1/5.9。新的貝塞爾光在凸透鏡 L4 上方的樣品池(Sample Cell)中形成, 用于捕獲微粒。

平面鏡 M7 的作用是改變光路, 使新生成的貝塞爾光豎直向上, 方便觀測顆粒物。凸透鏡 L4 與樣品池之間有一透明載玻片, 用來防止氣溶膠樣品污染凸透鏡 L4。樣品池是顆粒物被懸浮的地方, 是兩端連通的中空結(jié)構(gòu), 用于引導(dǎo)并保持層流, 是捕獲顆粒物的關(guān)鍵部位。為了保持層流, 國外的樣品池常為長方體結(jié)構(gòu), 如 1cm × 1cm × 10cm[26]。本文的樣品池為圓柱體結(jié)構(gòu), 長 10cm, 橫截面直徑為 1cm。與長方體相比, 光滑的圓柱體結(jié)構(gòu)沒有直角, 更有利于層流的保持。

在樣品池的另一端通入氣流, 本文實(shí)驗(yàn)中為氮?dú)?N2)。具有一定流量的氮?dú)獗环殖蓛蓷l支路, 分別經(jīng)過流量控制器 1 和 2 (圖 3(a)中 Flowmeter1 和Flowmeter2)。經(jīng)過 Flowmeter1 的氣流不經(jīng)過水浸潤, 始終保持干燥, 稱為“干氣”; 經(jīng)過 Flowmeter2的氣流經(jīng)過水浸潤, 含有一定量的水汽, 稱為“濕氣”。可以通過兩個(gè)流量控制器分別控制“濕氣”與“干氣”的比例, 再將兩路氣流混合, 從而調(diào)節(jié)進(jìn)入樣品池中氣流的相對濕度。

樣品池的另一個(gè)上游是超聲霧化器(圖 3(a)中Nebulizer), 用來將樣品溶液霧化, 產(chǎn)生一定量的多分散氣溶膠顆粒。霧化產(chǎn)生的顆粒物順著氣路被氮?dú)庖霕悠烦? 在其中受到方向相反的兩個(gè)力(貝塞爾光施加的豎直向上的光壓力和氣流施加的豎直向下的斯托克斯阻力)的作用, 顆粒物的重力可忽略。當(dāng)顆粒物到達(dá)光壓力與氣流阻力平衡的位置時(shí), 就被穩(wěn)定地懸浮。

對樣品池環(huán)境的監(jiān)測通過溫濕探頭實(shí)現(xiàn)。國外使用單一探頭, 將其置于樣品池內(nèi), 位于顆粒物的下游[30]。使用單一探頭可能導(dǎo)致測量偏差, 將其置于樣品池內(nèi)也可能對顆粒物所處的環(huán)境造成擾動(dòng)。為了避免這些問題, 本研究在樣品池外靠近樣品池的上游和下游分別放置溫?濕探頭(圖 3(a)中 T/RH probe1 和 T/RH probe2), 顆粒物附近的溫?濕度可由兩者插值得到, 探測結(jié)果比單一探頭更可靠。

3 氣溶膠單顆粒的捕獲及其散射函數(shù)的初步測量

當(dāng)氣溶膠顆粒物被穩(wěn)定地懸浮后, 可以通過CCD 相機(jī)對其進(jìn)行觀察。如圖 3(a)所示, CCD 相機(jī)前應(yīng)當(dāng)加上足夠的消光片, 防止因顆粒物散射光過強(qiáng)而損傷相機(jī), 也可加上適當(dāng)?shù)耐哥R組來調(diào)整相機(jī)接收的視場。適當(dāng)?shù)卣{(diào)整 CCD 前的透鏡組后, 可以通過 CCD 相機(jī)看到如圖 4(a)所示明暗相間的顆粒物散射光強(qiáng)度分布, 其中心左側(cè)為氣溶膠前向散射的光, 右側(cè)為后向散射的光。貝塞爾光具有自重構(gòu)的性質(zhì)[24], 當(dāng)其遇到一個(gè)顆粒物時(shí), 在顆粒后部一段距離處又會(huì)形成新的貝塞爾光。這段距離約為p/2k, 其中p是顆粒物的直徑,k是波矢在光軸上的投影。貝塞爾光的自重構(gòu)性使得同時(shí)捕獲多個(gè)顆粒物成為可能[21], 圖 4(b)顯示利用本文搭建系統(tǒng)同時(shí)捕獲的 5 個(gè)顆粒物組成的微粒鏈。這種微粒鏈不穩(wěn)定, 一般最后只會(huì)剩下一個(gè)微粒。

本文利用凸透鏡組收集散射光。由于凸透鏡的直徑有限, 無法收集 0°~180°的所有散射光, 收集到的散射角范圍與凸透鏡的直徑以及凸透鏡到被懸浮顆粒物之間的距離有關(guān)。如圖 3(a)所示, 被懸浮顆粒物在凸透鏡上的投影應(yīng)位于凸透鏡的中心, 凸透鏡的直徑為, 顆粒物與凸透鏡的距離為, 則收集到的散射光角度范圍為

每個(gè)角度對應(yīng)的散射光強(qiáng)obs()的相對大小可由圖4(a)沿方向平均得到, 本文收集到的散射角度范圍為約 70°到約 110°。經(jīng)過方向平均后, 圖 4(a)中顆粒物的散射光強(qiáng)度obs()如圖 5 中五角星所示, 散射由強(qiáng)變?nèi)醯牟糠譃?70°~74°, 79°~83°, 88°~93°和 99°~106°, 分別對應(yīng)圖 5 中區(qū)域I, III, V 和 VII; 由弱變強(qiáng)的部分為 75°~78°, 84°~87°, 94°~98°和107°~110°, 分別對應(yīng)圖 5 中區(qū)域 II, IV, VI 和 VIII。

根據(jù)前面得到的obs(), 可以反演得到氣溶膠顆粒的粒徑p和復(fù)折射率, 反演的過程本質(zhì)上是尋找最優(yōu)解的過程。不同于 Cotterell 等[29]利用最大皮爾森相關(guān)的思想尋找最優(yōu)解, 本文通過“分段匹配散射強(qiáng)度趨勢”來確定最優(yōu)解。本文實(shí)驗(yàn)中懸浮的顆粒物為硫酸銨與水的混合物, 硫酸銨的復(fù)折射率為 1.52, 水的復(fù)折射率為 1.33, 因此被懸浮顆粒的折射率在 1.33~1.52 之間。基于 Carruthers 等[36]的工作, 可以假定被懸浮顆粒的粒徑在 1~4μm 之間。假定被懸浮顆粒物是均勻內(nèi)混合的球形, 被顆粒物散射的光無偏振, 則根據(jù)米散射理論[28], 可由此計(jì)算不同粒徑(p)、不同復(fù)折射率()的顆粒物在不同散射方向的散射強(qiáng)度Mie(p,,), 1 μm

在查算表Mie(p,,)中找到與觀測散射光強(qiáng)obs()相近的最優(yōu)米散射光強(qiáng)Mie(p*,*,)的思路如下所述?？紤]到凸透鏡的邊緣對散射光強(qiáng)接收的影響, 在圖 5 的 8 個(gè)區(qū)域中, 優(yōu)先找到 90°附近區(qū)域III, IV, V 和 VI 中與obs()趨勢一致的Mie(p,,), 即Mie(p,,)和obs()在區(qū)域 III, IV, V 和 VI 都是先減小, 再增加, 再減小, 再增加。如果滿足要求的(p,)只有 1 組, 則這組(p,)就定為被懸浮顆粒的粒徑和折射率(p*,*); 如果這時(shí)滿足要求的(p,)大于 1 組, 則再增加區(qū)域限定條件; 如果沒有滿足要求的(p,), 則逐個(gè)減小區(qū)域限定條件。本文案例中滿足要求的(p,)大于 1 組, 故增加區(qū)域限定條件, 直到滿足區(qū)域限定條件的(p,)只有1 組為止。最終, 當(dāng)區(qū)域限定條件增加到區(qū)域 I, II, III, VI, V 和 VI, 共 6 個(gè)區(qū)域時(shí), 滿足要求的(p,)只剩下 1 組, (p,) = (2660 nm, 1.38)(如圖5中紅色曲線所示), 此時(shí)觀測得到的obs()與Mie(p,,)在區(qū)域 I, II, III, VI, V 和 VI 具有相同的變化趨勢, 可認(rèn)為圖 4(a)中被懸浮顆粒物的粒徑為 2660nm, 折射率為1.38。

4 結(jié)論

本文利用“貝塞爾光?反向氣流”方法搭建貝塞爾光鑷測量系統(tǒng), 成功地捕獲并穩(wěn)定地懸浮氣溶膠單顆粒。利用貝塞爾光自重構(gòu)的性質(zhì), 成功地同時(shí)懸浮多顆粒組成的顆粒鏈。通過透鏡組和 CCD 相機(jī), 拍攝到顆粒物明暗相間的散射強(qiáng)度分布, 并借助米散射理論反演得到顆粒物的粒徑和折射率。與國外學(xué)者用最大相關(guān)法確定最優(yōu)解[29]的不同之處在于, 本文反演方法利用分段匹配散射強(qiáng)度變化趨勢的方式確定最優(yōu)解, 最終得到的粒徑在貝塞爾光鑷可以懸浮的粒徑范圍[36]內(nèi)。

雖然在搭建的系統(tǒng)中安裝了溫濕探頭, 但本文并沒有使用。在大流量(比如約 1L/min)下, 溫室探頭對濕度的變化能夠及時(shí)地響應(yīng), 但本文實(shí)驗(yàn)中流量相對較小(約 0.1L/min), 溫濕探頭響應(yīng)緩慢, 不能實(shí)時(shí)地記錄樣品池的濕度變化。將來解決這個(gè)問題之后, 會(huì)得到較準(zhǔn)確的溫度和相對濕度數(shù)據(jù), 配合同步測量得到的粒徑和折射率數(shù)據(jù), 我們將有針對性地開展吸濕性測量實(shí)驗(yàn)。

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Design of Bessel Beam Optical Tweezers for Single Particle Study

ZHAO Weilun, CAI Chen, ZHAO Gang, ZHAO Chunsheng?

Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing 100871; ? Corresponding author, E-mail: zcs@pku.edu.cn

Bessel beam optical tweezer is built for particle measurement. An axicon is used to generate Bessel beam. The trapped single aerosol particle is stably levitated by optical force exerted by Bessel beam and drag force exerted by the counter gas flow. In combination with light signal scattered by the levitated aerosol particle, the diameter and the refractive index can be measured. Physicochemical properties of aerosol, such as hygroscopicity, volatility, and the refractive index, could be studied under different environmental conditions with this system.

Bessel beam; optical tweezers; single aerosol particle

10.13209/j.0479-8023.2020.090

國家自然科學(xué)基金(41590872)和中國博士后科學(xué)基金(2017M620505)資助

2019?12?30;

2020?03?16