陳玉江 江五貴 林演文 鄭盼

(南昌航空大學(xué)航空制造工程學(xué)院， 南昌 330063)

本文提出了一種新型的三壁碳納米管螺旋振蕩器， 通過對內(nèi)管施加軸向激勵和中管施加旋轉(zhuǎn)激勵的方式， 來同時獲得內(nèi)管和中管的螺旋信號輸出. 采用分子動力學(xué)方法研究了該振蕩器在拉轉(zhuǎn)耦合下的振蕩行為.在模擬過程中， 固定的外管充當(dāng)振蕩器定子的作用， 內(nèi)管和中管在分別施加一定的初始激勵后保持自由振蕩.模擬結(jié)果表明， 在內(nèi)管拉出距離一定的情況下， 內(nèi)管的自激發(fā)旋轉(zhuǎn)頻率隨著中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加而增加， 且最終趨于一個稍低于旋轉(zhuǎn)激勵的穩(wěn)定值. 當(dāng)施加的初始旋轉(zhuǎn)頻率在400 GHz 以內(nèi)時， 內(nèi)管達到穩(wěn)定的旋轉(zhuǎn)頻率 ωI 與旋轉(zhuǎn)激勵頻 率 ω M0 的關(guān)系為 ω I =46e0.0045ωM0 . 盡管提高初始 旋轉(zhuǎn)激勵頻率可以提高內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)頻率， 但隨著中管初始旋轉(zhuǎn)頻率的增加內(nèi)管的軸向性能下降， 不穩(wěn)定振蕩加劇. 同時中管軸向振蕩的穩(wěn)定性與施加在其上面的初始旋轉(zhuǎn)激勵的頻率有關(guān)， 過高的初始旋轉(zhuǎn)頻率不僅會加大非軸向擺動距離， 導(dǎo)致軸向振蕩性能下降， 而且旋轉(zhuǎn)損耗比也將隨著初始旋轉(zhuǎn)頻率的增加而增加. 因此， 合理的控制初始旋轉(zhuǎn)頻率的幅值是設(shè)計低損耗三壁碳納米管螺旋振蕩器的關(guān)鍵.

1 引 言

自1991 年日本學(xué)者Iijima[1]首次發(fā)現(xiàn)碳納米管(CNT)以來， CNT 一直是國內(nèi)外學(xué)者研究的熱門領(lǐng)域. 由于其獨特的光學(xué)、電學(xué)以及力學(xué)特性，CNT 在當(dāng)今新型的微納機電系統(tǒng)領(lǐng)域有著非凡的潛在應(yīng)用優(yōu)勢[2]. 這些獨特的機械性能已被用于構(gòu)建多種類型的納米器件， 如納米軸承[3]、納米電機[4]、納米開關(guān)[5]、諧振器[6]和千兆赫茲振蕩器[7，8]等.Legoas 等[9]指出在雙壁碳納米管(DWCNT)中，一個拉出的內(nèi)管能夠在范德華力的作用下自動來回振蕩， 且當(dāng)其內(nèi)外管的半徑差值在0.34 nm 時，其振蕩頻率最佳. 利用碳管這種自動收縮的特性把碳管兩端都打開制成碳納米管振蕩器. 自Cumings 和Zettl[10]通過實驗發(fā)現(xiàn)多壁碳納米管(MWCNT)具有超低的摩擦特性以后， 基于碳納米管作為高頻吉兆赫茲(GHz)振蕩器的開發(fā)受到了人們的廣泛關(guān)注， 碳納米管優(yōu)異的振蕩行為得益于管間較弱的范德華力[11]. 此后， 圍繞高頻GHz 碳納米管振蕩器研究其振蕩特性以及旋轉(zhuǎn)特性的工作也逐一開始展開[12，13].

在碳納米管振蕩器的相關(guān)研究中， 大多數(shù)學(xué)者[9，14]認為內(nèi)管的振蕩行為依賴于兩管間的間距以及體系的溫度. 緊隨其后， Zhao 等[15]指出碳納米管振蕩器在軸向振蕩過程中， 內(nèi)管不僅發(fā)生軸向運動， 也會發(fā)生非軸向的搖擺運動， 摩擦效應(yīng)的大小與偏軸擺動的劇烈程度有緊密聯(lián)系， 偏軸擺動程度不僅影響其振蕩行為的穩(wěn)定性， 而且是影響振蕩器振蕩過程中能量損耗的原因. Guo 等[16]指出了高頻多壁碳納米管振蕩器的能量耗散與碳管結(jié)構(gòu)有關(guān)， 發(fā)現(xiàn)非公度性碳管結(jié)構(gòu)的能量耗散率小于共度性的碳管結(jié)構(gòu). Kang 等[17]設(shè)計了一個(5， 5)@(10， 10)@(15， 15)的三壁碳納米管(TWCNT)振蕩器， 其中外管固定， 中管在內(nèi)外管的范德華作用下保持平衡， 只對內(nèi)管施加一定速度的拉出激勵， 研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)內(nèi)管的初速度從0.1 n m/ps 增加到0.3 n m/ps 時， 內(nèi)管的軸向振蕩頻率增加， 而初速度大于0.4 n m/ps 后， 其軸向頻率反而減小.Liu 等[18，19]設(shè)計了一種TWCNT 模型， 其中中管和外管的兩端都打開且管長保持一致， 內(nèi)管兩端閉合且長度遠小于中管和外管. 在內(nèi)管拉出一定距離的情況下， 研究內(nèi)管的軸向振蕩行為與管間距、外管螺旋角度、內(nèi)管拉出距離以及外管長度之間的關(guān)系.

以上研究內(nèi)容多側(cè)重單一激勵， 即只對內(nèi)管施加一定的拉出距離， 內(nèi)管在回復(fù)力的作用下往復(fù)運動， 產(chǎn)生高頻 GHz 的諧振信號. Chen 等[20]首先提出雙壁碳納米管螺旋振蕩器模型， 其中DWCNT的外管固定， 對內(nèi)管施加旋轉(zhuǎn)激勵和軸向激勵使內(nèi)管產(chǎn)生往復(fù)的螺旋運動， 并結(jié)合理論方法和分子動力學(xué)方法研究了DWCNT 螺旋運動的耦合效應(yīng).這種旋轉(zhuǎn)-振蕩組合而成的振蕩器可以實現(xiàn)旋轉(zhuǎn)和軸向諧振兩種信號的同時輸出. 如果將螺旋振蕩器置于磁場中， 相比于傳統(tǒng)的雙壁碳納米管振蕩器，該振蕩器可以同時輸出諧振和旋轉(zhuǎn)兩種信號， 旋轉(zhuǎn)的內(nèi)管將切割磁感線， 從而產(chǎn)生感應(yīng)電動勢. 隨后Lin 等[21]設(shè)計了一種碳納米管/MoS2納米管(CNT@MST)螺旋振蕩器， 對作為內(nèi)管的CNT 施加旋轉(zhuǎn)激勵信號和軸向激勵信號， 來獲取螺旋振子的雙信號輸出研究其振蕩性能. 隨著后摩爾時代的到來， 機電元器件必向微納化和多功能化發(fā)展. 為此，本文提出了一種新型的TWCNT 螺旋振蕩器模型， 外管固定， 分別對中管和內(nèi)管施加一個旋轉(zhuǎn)激勵和拉出激勵， 同時實現(xiàn)內(nèi)外管旋轉(zhuǎn)和振蕩四個信號的同時輸出， 并通過分子動力學(xué)模擬分析多信號螺旋振蕩器的振蕩性能， 為后續(xù)多信號螺旋振蕩器的實際開發(fā)和研制提供必要的理論基礎(chǔ).

2 模型與方法

圖1 是拉轉(zhuǎn)耦合運動下的TWCNT 螺旋振蕩器模型的示意圖，ZI0和ωM0分別代表內(nèi)管初始拉出長度和中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率. 內(nèi)管、中管和外管的兩端開口， 外管在模擬中始終保持固定且三管沿軸向?qū)ΨQ分布. 管與管之間的間距大致在0.34 nm左右， 這是基于低摩擦振蕩的考慮[22]. 利用手性指標參數(shù)(n，m)可以建立不同結(jié)構(gòu)特征的碳納米管.當(dāng)n=m時， 為扶手椅型碳納米管結(jié)構(gòu)； 當(dāng)n＞m且m= 0 時， 為鋸齒型碳納米管結(jié)構(gòu). 考慮到非公度性碳管結(jié)構(gòu)振蕩過程中能量耗散低于共度性碳管結(jié)構(gòu)[16]， 在此次建模過程中， 內(nèi)管、中管和外管分別為(9， 9) 扶手椅型碳管， (24， 0)鋸齒型碳管和(19， 19) 扶手椅型碳管. 我們模擬了外管為4 nm，中管為6 nm 的情況下， 內(nèi)管長度分別為2， 4， 6和8 nm 時， 振蕩器的振蕩性能， 結(jié)果表明內(nèi)管長度為6 nm 時TWCNT 具有最佳的振蕩性能. 所以本文只考慮了內(nèi)管長度為6 nm 的情況. 詳細的TWCNT 參數(shù)見表1.

圖1 三壁碳納米管振蕩器模型示意圖 (a) 三視圖； (b) 俯視圖； (c) 螺旋運動示意圖Fig. 1. Schematic diagram of the triple-walled carbon nanotubes oscillator model： (a) Three view； (b) vertical view (c) screwing motion.

表1 碳納米管的幾何參數(shù)Table 1. Geometric parameters of the carbon nanotubes.

對于TWCNT 模型， 碳原子之間的相互作用勢采用經(jīng)驗鍵序勢函數(shù)(adaptive intermolecular reactive empirical bond order， AIREBO)[23，24]， 它可以同時描述碳原子之間共價鍵的相互作用和長程范德華相互作用， 其表達式為

其中描述碳納米管內(nèi)部原子之間的相互作用；為描述碳納米管各種二面角的作用勢；而碳管之間非鍵的相互作用， 主要體現(xiàn)在長程的范德華力勢場和靜電力勢場. Zou 等[25]研究表明， 在多壁碳納米管的管間相互作用中， 與范德華力勢相比， 靜電力勢非常弱， 所以本文忽略靜電力場的相互作用勢， 僅采用長程的Lennard-Jones (LJ) 12-6 勢函數(shù)來描述碳管之間的相互作用勢. LJ 12-6勢函數(shù)的表達式為

式中，ε和σ分別是勢阱深度參數(shù)和作用勢等于0時原子間的距離參數(shù)，ε= 0.0029 eV，σ= 0.34 nm.截斷系數(shù)rc一般取 2.2σ的長度或更長[26]， 模擬中取rc= 1 nm，rij是原子之間的距離. 在模擬起初階段， 整個體系經(jīng)過能量最小化后， 利用Nosé—Hoover熱浴法使整個體系在1 K 的溫度下弛豫20 ps， 此時整個體系的原子數(shù)、體積、溫度保持恒定狀態(tài)，這一階段體系處于正則系綜(NVT)條件下. 然后在此溫度下， 給內(nèi)管施加一個大小為0.1 nm/ps 的拉出速度， 時間為20 ps， 拉出距離ZI0為2 nm， 之后撤除內(nèi)管的拉出激勵， 隨后對中管施加不同的初始旋轉(zhuǎn)頻率ωM0， 保持旋轉(zhuǎn)激勵20 ps， 最后撤去中管的激勵， 讓整個體系處于微正則系綜(NVE)條件下自由運動. 模擬中時間分析步長選為1 fs， 總共的模擬時長為2 和6 ns. 所有的分子動力學(xué)模擬均基于大規(guī)模原子分子并行模擬器(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator，LAMMPS[27]). 鄒航[28]的研究表明激勵條件的先后順序?qū)Χ啾谔技{米管振蕩器的振蕩性能影響較小， 我們也做了類似的分析， 結(jié)果與鄒航[28]的結(jié)論一致. 所以本文只對上述加載順序進行了分析.

3 結(jié)果與討論

圖1(c)是TWCNT 振蕩器模型在NVE 下的螺旋運動示意圖. 為敘述方便起見， 用ZI,ωI表示內(nèi)管軸向振蕩幅值和旋轉(zhuǎn)頻率，ZM,ωM表示中管軸向振蕩幅值和旋轉(zhuǎn)頻率. 內(nèi)管為6 nm 的TWCNT振蕩器模型在經(jīng)過初始激勵后， 體系的內(nèi)管和中管在范德華力作用下將分別產(chǎn)生自激發(fā)的拉轉(zhuǎn)耦合螺旋運動， 從而實現(xiàn)多個信號的輸出.

與DWCNT 振蕩器一樣， TWCNT 振蕩器在軸向自由振蕩的同時， 也會伴隨著非軸向的擺動，而非軸向擺動使得振蕩器在軸向振蕩過程中獲得一定的旋轉(zhuǎn)頻率， 旋轉(zhuǎn)頻率的施加又對非軸向擺動產(chǎn)生影響. 初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率施加對TWCNT 的振蕩行為有一定的影響， 非軸向擺動幅度的大小直接影響TWCNT 振蕩器振蕩行為的穩(wěn)定性. 本文對CNT(9， 9)CNT@(24， 0)CNT@(19， 19) 振蕩器中管施加了不同的初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率， 研究初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率對TWCNT 螺旋振蕩性能的影響.

3.1 中管的螺旋振蕩性能

中管質(zhì)心位置隨時間的變化圖能直觀地反映中管的振蕩行為， 對TWCNT 振蕩器的內(nèi)管施加初始拉出距離ZI0恒為2 nm， 中管施加的初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率ωM0分別為100， 200， 400 和600 GHz.圖2 為中管在螺旋運動下的軸向振蕩幅度情況. 中管的軸向振蕩是在內(nèi)管激勵下發(fā)生的， 當(dāng)ωM0在400 GHz 以下時， 中管質(zhì)心位置在沿軸向振蕩過程中都能表現(xiàn)出穩(wěn)定持續(xù)的振蕩； 振蕩的幅度為1.5 nm， 稍小于內(nèi)管的振蕩幅度， 一方面是因為中管的軸向振蕩是由內(nèi)管激發(fā)， 另一方面中管的原子數(shù)多于內(nèi)管， 中管質(zhì)量重， 同時中管還受到外管的約束力. 中管的軸向振蕩頻率約為22—20 GHz，初始旋轉(zhuǎn)頻率的提高幾乎不會影響中管的軸向振蕩性能(ωM0在100—400 GHz 這一范圍). 當(dāng)ωM0增加為600 GHz 時， 中管的振蕩幅度在振蕩過程中逐漸變小， 且由于旋轉(zhuǎn)頻率太快導(dǎo)致非軸向擺動變得特別劇烈， 管的軸向振蕩已表現(xiàn)出不穩(wěn)定的振蕩狀態(tài)， 最終導(dǎo)致碳管兩端受力不平衡而無法持續(xù)振蕩. 故初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的施加對中管軸向振蕩的穩(wěn)定性產(chǎn)生影響.

圖2 NVE 過程中不同 ω M0 下的中管質(zhì)心位置的歷程圖Fig. 2. Histories of position of mass center of middle tubes (MCMTs) with different ω M0 during the NVE process.

圖3 為中管在不同初始旋轉(zhuǎn)頻率下中管非軸向擺動劇烈程度， 當(dāng)ωM0為100 GHz 時， 中管的偏軸距離幾乎為零； 隨著初始旋轉(zhuǎn)頻率的增大， 管的偏軸距離也越大； 當(dāng)ωM0為600 GHz 時， 管的偏軸距離大幅度增加， 最大偏軸距離可達0.1 nm 以上.與ωM0為100 GHz 的偏軸距離相比， 旋轉(zhuǎn)頻率為600 GHz 的偏軸距離是它的50 倍以上. 而與ωM0為200 和400 GHz 的偏軸距離相比，ωM0為600 GHz的偏軸距離仍是它們的10 倍以上. 因此， 初始旋轉(zhuǎn)頻率過高會導(dǎo)致管的非軸向擺動的加劇， 最終使中管的軸向振蕩變得不穩(wěn)定而無法持續(xù)振蕩. 過高的旋轉(zhuǎn)頻率不僅對振蕩過程中振幅產(chǎn)生衰減， 而且對自身旋轉(zhuǎn)頻率的損耗產(chǎn)生較大的影響.

圖4 為中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率在螺旋運動過程中的損耗情況， 為方便比較， 用ωM/ωM0表示任意時刻旋轉(zhuǎn)頻率的剩余百分比， 其中ωM為在不同的初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率下， 任意時刻的中管旋轉(zhuǎn)頻率.從圖中可以看出， 當(dāng)ωM0為100 和200 GHz 時， 旋轉(zhuǎn)頻率損耗量在20%以內(nèi)； 隨著ωM0增加到400 GHz中管在螺旋運動過程中旋轉(zhuǎn)頻率損耗百分比也相應(yīng)地增加； 當(dāng)ωM0達到600 GHz 時， 中管在軸向振蕩過程中的旋轉(zhuǎn)頻率衰減加劇， 自由振蕩2000 ps后， 旋轉(zhuǎn)頻率損耗約40%. 隨著初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加， 中管在螺旋運動過程中損耗的旋轉(zhuǎn)頻率越大， 因此合理控制初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率是設(shè)計低損耗振蕩器關(guān)鍵的一環(huán).

圖3 NVE 過程中不同 ω M0 下中管的偏軸距離Fig. 3. The off-axis rocking motion distance of the MCMTs with different ω M0 during the NVE process.

圖4 中管 ω M0 在螺旋運動過程中的損耗情況Fig. 4. Rotational frequency dissipation of the MCMTs with different ω M0 during the screwing motion.

3.2 內(nèi)管的螺旋振蕩性能

通過模擬發(fā)現(xiàn)， 施加的ωM0會刺激內(nèi)管產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)運動， 且會對內(nèi)管的軸向振蕩產(chǎn)生影響. 在內(nèi)管拉出長度為2 nm 的前提下， 對中管施加100， 150，200， 250， 300， 350， 和400 GHz 的初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率， 研究不同初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率下內(nèi)管的螺旋振蕩性能. 圖5 為NVE 過程中不同ωM0下內(nèi)管質(zhì)心位置的變化情況. 當(dāng)施加的ωM0小于400 GHz 時，內(nèi)管質(zhì)心在軸向振蕩中都能表現(xiàn)出持續(xù)穩(wěn)定的振蕩， 如圖5(a)所示. 圖5(b)是內(nèi)管軸向振蕩的頻率(fZI)與ωM0之間的關(guān)系， 結(jié)果表明， 隨著施加在中管上的ωM0的增加， 內(nèi)管軸向振蕩在2 ns 內(nèi)的平均振蕩頻率fZI越小. 特別注意的是， 當(dāng)中管的初始旋轉(zhuǎn)激勵ωM0超過250 GHz 后， 由于內(nèi)管的質(zhì)量小于中管， 其偏軸振蕩更加嚴重(如圖6 所示)， 導(dǎo)致內(nèi)管的振蕩頻率和振幅的衰減都大于中管.

圖5 內(nèi)管的軸向振蕩 (a) NVE 過程中 不同 ω M0 下 的內(nèi)管質(zhì)心位置變化曲線； (b)內(nèi)管平均振蕩頻率 f ZI 隨 ω M0 的變化Fig. 5. Axial oscillations of the inner tube： (a) Changes of the position of mass center of inner tubes(MCITs) with different ω M0 in the NVE process； (b) f ZI with respect to ω M0 .

圖6 NVE 過程中不同 ω M0 下兩管質(zhì)心的偏軸距離 (a)內(nèi)管質(zhì)心； (b)中管質(zhì)心Fig. 6. The Off-axis rocking motion distance of mass center of (a) inner tube and (b) middle tube with differentωM0 during the NVE process.

圖7 為不同初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率下的內(nèi)管旋轉(zhuǎn)頻率. 內(nèi)管的激發(fā)旋轉(zhuǎn)頻率會隨著初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加而增加， 激發(fā)頻率的大小略低于中管的旋轉(zhuǎn)頻率， 且內(nèi)管受激發(fā)的旋轉(zhuǎn)頻率會隨著模擬時間的延長達到某一穩(wěn)定值. 當(dāng)ωM0在250 GHz 時， 內(nèi)管產(chǎn)生的旋轉(zhuǎn)運動其速度在2000 ps 將會達到穩(wěn)定值； 當(dāng)施加的ωM0超過250 GHz 時， 內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)頻率達到穩(wěn)定的時間將延長； 在350 GHz 達到穩(wěn)定轉(zhuǎn)速所需的時間為4000 ps， 在400 GHz 時， 內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)速度達到穩(wěn)定的時間至少要6000 ps. 結(jié)果顯示， 內(nèi)管旋轉(zhuǎn)頻率會隨著初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加而增大， 并且內(nèi)管達到穩(wěn)定轉(zhuǎn)速的時間將相應(yīng)延長. 圖8 為內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)頻率與中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的關(guān)系圖. 當(dāng)初始旋轉(zhuǎn)頻率低于400 GHz 時，內(nèi)管穩(wěn)定的旋轉(zhuǎn)頻率ωI與施加的初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率ωM0可表示為

圖7 NVE 過程中 ω M0下內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)頻率Fig. 7. Rotation frequency of the inner tube with different ωM0during the NVE process.

圖8 ω I 與 ω M0 的 關(guān) 系 曲 線Fig. 8. Change of ωI as a function of ω M0 .

4 結(jié) 論

本文通過分子動力學(xué)方法， 提出了一種可以輸入簡單的拉長和旋轉(zhuǎn)激勵， 可以同時輸出四種信號的三壁碳納米管螺旋振蕩器， 并對該類TWCNT振蕩器的振蕩行為進行了研究. 在模擬過程中發(fā)現(xiàn)， 內(nèi)管軸向振蕩同時也會激勵中管產(chǎn)生軸向振蕩， 中管在旋轉(zhuǎn)運動過程中也會激發(fā)內(nèi)管產(chǎn)生一定的激勵頻率， 且內(nèi)管旋轉(zhuǎn)頻率的方向與中管方向一致. 當(dāng)中管的旋轉(zhuǎn)激勵頻率ωM0小于400 GHz 時，中管在整個振蕩過程中的軸向性能都能表現(xiàn)出的穩(wěn)定持續(xù)的振蕩， 而當(dāng)ωM0達到600 GHz 后， 中管由于偏軸距離太大而無法持續(xù)振蕩. 過高的初始旋轉(zhuǎn)頻率將增加偏軸擺動距離， 導(dǎo)致其自激發(fā)的軸向振蕩性能下降， 同時旋轉(zhuǎn)頻率的損耗也隨之增大.內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)頻率隨著中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加而增加， 最終內(nèi)管的旋轉(zhuǎn)速度會達到穩(wěn)定狀態(tài)，達到穩(wěn)定轉(zhuǎn)速的時間也會隨著初始旋轉(zhuǎn)頻率的增加而相應(yīng)延長， 因此， 合理控制初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的大小可以減少內(nèi)管旋轉(zhuǎn)頻率達到穩(wěn)定轉(zhuǎn)速所需的時間. 在內(nèi)管拉出距離為2 nm 且施加在中管上的初始旋轉(zhuǎn)頻率低于400 GHz 時， 內(nèi)管達到穩(wěn)定的旋轉(zhuǎn)頻率與初始旋轉(zhuǎn)頻率的關(guān)系為ωI=46e0.0045ωM0.同時隨著中管旋轉(zhuǎn)激勵頻率的增加， 內(nèi)管軸向振蕩在2 ns 內(nèi)的平均振蕩頻率變小. 因此， 合理的控制中管初始旋轉(zhuǎn)激勵頻率的大小是設(shè)計低損耗三壁碳納米管振蕩器關(guān)鍵的因素.