鄭哲涵， 張 翔， 徐小科， 劉 茜*， 石 云*，李 茹， 王 歡， 王 飛， 劉光輝

(1. 中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所 高性能陶瓷和超微結(jié)構(gòu)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200050；2. 福州大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 福建 福州 350116； 3. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 材料科學(xué)與光電研究工程中心， 北京 100049；4. 常州星宇車(chē)燈股份有限公司， 江蘇 常州 213022； 5. 上海激光技術(shù)研究所， 上海 200233)

1 引 言

近年來(lái)，基于大功率發(fā)光二極管(Light-emitting diode，LED)和激光二極管(Laser diode，LD)的白光照明受到了國(guó)內(nèi)外廣泛的關(guān)注[1-6]。普通LED的工作電流一般為20 mA，功率為0.05 W，而大功率LED工作電流達(dá)幾百毫安，功率可達(dá)幾瓦，甚至數(shù)十瓦。而LD除具有超高亮度、緊湊性及易于聚焦等優(yōu)點(diǎn)之外，其受激輻射不存在“效率驟降”問(wèn)題[7]，能夠在高電流功率密度下實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)高于LED的功率效率。因此，大功率LED和LD的白光照明器件在機(jī)場(chǎng)、汽車(chē)、航空、高鐵和深海水下等高功率密度照明領(lǐng)域顯示出廣闊的應(yīng)用前景。以汽車(chē)前照燈為例，單個(gè)LD元件長(zhǎng)度(約10m)僅為常規(guī)LED的1/100，能耗不及LED的60%，因此，激光前照燈被認(rèn)為是未來(lái)汽車(chē)大燈的主流[8-9]。LD照明還可應(yīng)用于激光顯示和可見(jiàn)光通信等領(lǐng)域[10]。

由于大功率照明具有上述特點(diǎn)，對(duì)燈具熱管理所涉及的熒光材料的熱導(dǎo)率、光效和熒光熱穩(wěn)定性都提出了更高要求。普通LED的發(fā)光部件采用“熒光粉+有機(jī)樹(shù)脂”封裝方案，易在高溫下出現(xiàn)發(fā)光效率降低、光色偏移及樹(shù)脂老化等問(wèn)題。近年來(lái)，許多研究聚焦于以玻璃[6,11]、人工晶體[12]和熒光陶瓷[3,13]等塊體材料替代“熒光粉+有機(jī)樹(shù)脂”的方案。此外，現(xiàn)階段白光激光照明主要應(yīng)用于有高亮度和遠(yuǎn)距離需求的室外照明, 對(duì)白光的顯色指數(shù)要求不高,采用藍(lán)光與黃光復(fù)合出射冷白光的配色即可，對(duì)紅光補(bǔ)色的要求沒(méi)有室內(nèi)照明高[14]。這使得主發(fā)射波長(zhǎng)在550 nm的黃光Ce∶YAG作為大功率照明用高效熒光材料的優(yōu)勢(shì)更加突出，成為研究的焦點(diǎn)。Xu等[15]研究表明,Ce∶YAG晶體具有很高的飽和閾值(超過(guò)360 W/mm2)，在3.38 W藍(lán)色激光器(～100 W/mm2)的激發(fā)下，可獲得光效145 lm/W、色溫4 980 K的白光發(fā)射。

熒光材料的性能發(fā)揮與器件的封裝技術(shù)密切相關(guān)，在傳統(tǒng)的“熒光粉+有機(jī)樹(shù)脂”封裝方案中，通常采用改變粉-膠用量比例的形式來(lái)調(diào)節(jié)發(fā)光效率。而對(duì)塊體熒光材料而言，考慮到器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和小型化的需求，則需要調(diào)節(jié)塊體的尺寸，如直徑、厚度等，以實(shí)現(xiàn)器件結(jié)構(gòu)匹配，并保證有合適的發(fā)光離子體積濃度從而能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)藍(lán)光的高效吸收和轉(zhuǎn)換。Waetzig等[16]研究了不同Ce摻雜濃度的YAG陶瓷及其厚度對(duì)光色性能的影響，以藍(lán)光LED芯片激發(fā)(0.38 W)厚度為0.8 mm的 0.5% Ce3+∶YAG陶瓷，在276 lm的光通量下獲得了76.6 lm/W的光電轉(zhuǎn)換效率。Liu等[17]使用功率達(dá)20 W的藍(lán)光LED芯片激發(fā)，研究了陶瓷厚度(0.2～1.5 mm厚)對(duì)光電性能的影響，結(jié)果顯示，厚度為1.5 mm的 0.3% Ce∶YAG透明陶瓷的熒光熱穩(wěn)定性最高。 Hu等[18]研究了0.1% Ce∶YAG陶瓷的厚度效應(yīng)(0.25～1.0 mm厚)，在藍(lán)光LED芯片(2.7 W)激發(fā)下，陶瓷的顯色指數(shù)隨厚度增加而降低，厚度為0.25 mm時(shí)，顯色指數(shù)為73.7。

除材料的厚度效應(yīng)外，研究還發(fā)現(xiàn)，塊體熒光材料的表面狀態(tài)與器件的光取出效率有關(guān)[19]，也會(huì)影響到發(fā)光器件的整體性能。Park等[20]在Ce∶LuAG陶瓷表面引入二維光子晶體SiNx，其LED光效提高了1.25倍。Xu和Li等[15,21]通過(guò)在陶瓷表面鍍高反膜實(shí)現(xiàn)了LD激發(fā)下Ce∶YAG和Ce∶LuAG熒光陶瓷光色性能的改進(jìn)。 此外，熒光陶瓷在燒結(jié)完成后一般需要進(jìn)行機(jī)械拋光，主要作用是提高陶瓷表面光潔度與平面度，有利于降低表面散射，提高透光性。以往的研究工作均采用雙面拋光的陶瓷進(jìn)行光色性能表征[21-23]。但是，Lee等[24]的模擬計(jì)算表明，粗糙的表面能夠?qū)ED芯片發(fā)射的藍(lán)光形成散射，使藍(lán)光和黃光的混合效果更好，但尚缺乏實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。靳亞碩等[25]研究了雙表面未經(jīng)過(guò)拋光處理的Ce∶YAG陶瓷和單晶在大功率LD激發(fā)下的光色性能。 研究表明，在高功率密度激光激發(fā)下，Ce∶YAG陶瓷和單晶均可產(chǎn)生高亮度白光。 但是由于沒(méi)有與拋光樣品進(jìn)行對(duì)比研究，無(wú)法判斷粗糙表面對(duì)器件發(fā)光性能的具體影響。

前期我們研究了摻雜原子百分比為0.1%、0.3%、0.5%和1.0%的 Ce∶YAG陶瓷的LED光電性能[22]，結(jié)果表明摻雜濃度0.5%的Ce∶YAG陶瓷綜合性能為優(yōu)值。 因此，本文選取稀土離子Ce3+摻雜濃度為0.5%的YAG陶瓷，系統(tǒng)研究了大功率藍(lán)光LED芯片(3.2 V×0.3 A)和藍(lán)光LD光源(0.8 W，1.6 W)激發(fā)下，陶瓷厚度和表面粗糙度對(duì)Ce∶YAG陶瓷基原型器件發(fā)光性能的影響。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 陶瓷制備

將高純(≥99.99%)氧化物粉體Al2O3、Y2O3和CeO2作為初始原料，按照化學(xué)計(jì)量比稱(chēng)量粉體，陶瓷樣品的化學(xué)式為Ce0.005∶Y2.995Al5O12(簡(jiǎn)稱(chēng)Ce∶YAG)。加入0.8%的正硅酸乙酯(TEOS)和0.08%的MgO作為復(fù)合燒結(jié)助劑。使用無(wú)水乙醇為球磨介質(zhì)，在高能球磨機(jī)中混料12 h后，將漿料在烘箱中100 ℃充分干燥，然后經(jīng)200目(75 μm孔徑)過(guò)篩，所得粉體干壓成直徑為18 mm的圓片，隨后在250 MPa冷等靜壓5 min得到素坯。將素坯在1 750 ℃真空燒結(jié)20 h，獲得Ce∶YAG透明陶瓷。 進(jìn)一步在1 450 ℃空氣氣氛中退火10 h，消除燒結(jié)造成的氧空位和內(nèi)應(yīng)力。將獲得的試樣加工至不同厚度(0.3～2.3 mm)，并選取0.4,0.5,0.6,0.7,0.8 mm厚度的Ce∶YAG陶瓷片僅作單面拋光處理，其余陶瓷片均雙面拋光處理，用于測(cè)試表征。

2.2 性能表征

采用瓦里安Cary5000紫外可見(jiàn)近紅外分光光度計(jì)測(cè)試Ce∶YAG陶瓷的光學(xué)透過(guò)率，陶瓷雙表面被加工成平行的拋光面。采用日本日立公司 F-4600型熒光光譜儀測(cè)定Ce∶YAG陶瓷的光致發(fā)光特性，激發(fā)波長(zhǎng)460 nm。另外準(zhǔn)備一組Ce∶YAG陶瓷加工成單面拋光后，采用美國(guó)布魯克公司Daktak-XT型表面輪廓儀測(cè)試Ce∶YAG陶瓷的表面粗糙度Ra。 將單面和雙面拋光的Ce∶YAG陶瓷分別與藍(lán)光LED芯片和藍(lán)光LD光源組合，采用杭州虹譜公司HSP6000型光譜分析儀，在積分球中通過(guò)透射模式測(cè)試Ce∶YAG陶瓷基原型器件的光電轉(zhuǎn)換效率、顯色指數(shù)CRI和色溫CCT等光色性能參數(shù)。由于陶瓷片在光源尤其在激光光源輻照下存在一定的熱致光衰，因此在等待Ce∶YAG陶瓷發(fā)光趨于穩(wěn)定的情況下進(jìn)行了多次測(cè)試，以獲得重復(fù)性較高的結(jié)果。

2.3 測(cè)試用原型器件的組裝

實(shí)際的器件產(chǎn)品所能容納的熒光陶瓷尺寸具有一定的范圍，依賴(lài)于入射到陶瓷片上的光斑大小，如果光斑越小，激發(fā)熒光后對(duì)后面光束準(zhǔn)直越有利。

LED原型器件的組裝：將待測(cè)Ce∶YAG透明陶瓷(厚度0.3～2.3 mm)用膠水固定在商用藍(lán)光LED芯片裸片上(3.2 V×0.3 A)，陶瓷片覆蓋出光區(qū)(直徑約4 mm)，以Ce∶YAG陶瓷/LED表示。 藍(lán)光波長(zhǎng)460 nm。

LD原型器件的組裝：將待測(cè)Ce∶YAG透明陶瓷用膠水固定在自制的藍(lán)光LD光源(全功率1.6 W；半功率0.8 W)出光孔(直徑約10 mm)平齊的平面上，以Ce∶YAG陶瓷/LD表示。 藍(lán)光波長(zhǎng)455 nm。

3 結(jié)果與討論

圖1給出了Ce∶YAG透明陶瓷的光學(xué)透過(guò)率和光致發(fā)光光譜。 如圖1(a)插圖所示，經(jīng)真空燒結(jié)后的Ce∶YAG陶瓷呈明亮的黃綠色，為透明塊體狀。厚度1.2 mm的Ce∶YAG陶瓷在可見(jiàn)光區(qū)的直線(xiàn)透過(guò)率可達(dá)80%，其在450 nm處的寬帶吸收來(lái)源于Ce3+的4f-5d特征吸收[26]。市場(chǎng)上常見(jiàn)藍(lán)光LD的發(fā)射光譜峰值波長(zhǎng)為450 nm附近，譜寬5～10 nm,而藍(lán)光LED光譜的峰值波長(zhǎng)在470 nm附近，譜寬約100 nm[14]，因此，Ce∶YAG陶瓷與商用藍(lán)光LED芯片和LD的波長(zhǎng)匹配性良好。 圖1(b)顯示，Ce∶YAG陶瓷經(jīng)460 nm藍(lán)光激發(fā)后，在500～600 nm范圍內(nèi)有一個(gè)寬譜發(fā)射，主發(fā)射峰位于530 nm，這是Ce3+的5d-4f躍遷特征發(fā)射。

圖1 Ce∶YAG透明陶瓷(雙面拋光)的透過(guò)率(a)(厚度1.2 mm，嵌入圖為Ce∶YAG透明陶瓷的照片)及光致發(fā)光光譜(b)(λex=460 nm)。Fig.1 Optical transmittance(a)(1.2 mm in thickness) and photoluminescence spectrum(b)(λex=460 nm) of Ce∶YAG ceramic disk, with a photo of the ceramics inserted in (a).

3.1 陶瓷厚度對(duì)器件發(fā)光性能的影響

本文首先研究了Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件(輸入功率0.96 W，3.2 V×0.3 A)的發(fā)光性能，并將其與LD激發(fā)下的性能進(jìn)行對(duì)比。將Ce∶YAG透明陶瓷雙面拋光至不同厚度(0.3～2.3 mm)，并與發(fā)射波長(zhǎng)為460 nm的藍(lán)光LED芯片組合進(jìn)行光色參數(shù)測(cè)試。不同厚度Ce∶YAG透明陶瓷片封裝器件的光電轉(zhuǎn)換效率、顯色指數(shù)(CRI)和色溫(CCT)的變化趨勢(shì)如圖2(a)、(b)所示，陶瓷片在厚度達(dá)到1.8 mm時(shí)發(fā)光接近飽和。Ce∶YAG陶瓷的主發(fā)射峰在530 nm附近，來(lái)自Ce3+特征發(fā)射(5d-4f能級(jí)躍遷)[26]。隨著陶瓷厚度的增加，Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的顯色指數(shù)從74.3(0.3 mm厚)降低至48.0(2.3 mm厚)；色溫在陶瓷厚度大于0.9 mm后降速趨緩，色溫保持在4 300 K左右。以上現(xiàn)象可歸因于陶瓷厚度增加對(duì)藍(lán)光的吸收路徑延長(zhǎng)(吸收增加)以及紅光區(qū)發(fā)射的缺失，導(dǎo)致發(fā)光光譜中剩余藍(lán)光成分降低，出射光更多集中在黃光范圍，從而色溫和顯色指數(shù)都快速下降。如圖2(c)所示，厚度0.3 mm的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件色溫高達(dá)100 000 K，這源于較薄的Ce∶YAG陶瓷的藍(lán)光吸收路徑短，且薄片中相應(yīng)的Ce3+總濃度也較低，對(duì)藍(lán)光的吸收減少，大部分藍(lán)光沒(méi)有被吸收，從而色溫偏高[25]。顯色指數(shù)的改善有待通過(guò)補(bǔ)充綠光和紅光成分來(lái)實(shí)現(xiàn)，相應(yīng)的色溫也會(huì)得到改善[23]。此外，Hu等[18]的工作表明，低濃度摻雜除使Ce3+的特征吸收峰強(qiáng)度降低外，還同時(shí)使吸收峰的半高寬變窄，這有利于克服Ce∶YAG陶瓷中的自吸收效應(yīng)，提高發(fā)光效率從而可獲得較高的顯色指數(shù)。本文工作也表明，厚度為0.5 mm左右的Ce∶YAG陶瓷組裝的原型器件的顯色指數(shù)較高(～75)，可滿(mǎn)足車(chē)燈或廣場(chǎng)等遠(yuǎn)距離、高亮度照明需求[14]。

圖2 雙面拋光、厚度變化范圍0.3～2.3 mm的不同厚度Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件(3.2 V×0.3 A)的光電轉(zhuǎn)換效率(a)、顯色指數(shù)CRI(b)和色溫CCT(c)的變化曲線(xiàn)。Fig.2 Changing of photoelectric conversion efficiency(a), color rendering index CRI(b), and correlative color temperature CCT(c) of Ce∶YAG ceramics based LED prototype devices(3.2 V×0.3 A) with the thickness(0.3～2.3 mm).

圖3所示為不同厚度Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的CIE色坐標(biāo)圖，發(fā)光顏色沿著近似直線(xiàn)的軌跡由藍(lán)光區(qū)域向白光區(qū)域和黃光區(qū)域移動(dòng)。在陶瓷片厚度為0.5 mm時(shí)，色坐標(biāo)位于白光區(qū)域；陶瓷厚度大于0.9 mm后，色坐標(biāo)隨陶瓷片厚度的增加向黃光區(qū)移動(dòng)，但移動(dòng)幅度逐漸趨緩。色坐標(biāo)變化與圖2所示的光電轉(zhuǎn)換效率、色溫以及顯色指數(shù)的上升與下降趨勢(shì)相符。

圖3 不同厚度(雙面拋光，厚度0.3～2.3 mm)Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件(3.2 V×0.3 A)的CIE色坐標(biāo)圖Fig.3 CIE of Ce∶YAG ceramics based LED prototype devices(3.2 V×0.3 A) with thickness increasing(0.3～2.3 mm)

圖4所示為陶瓷厚度1.8 mm和0.5 mm的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件與商用白光LED的光譜功率分布對(duì)比，其中商業(yè)粉體/LED芯片的流明效率為91.0 lm/W、色溫7 111 K、顯色指數(shù)85.1?？梢钥吹?，陶瓷厚度1.8 mm的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的藍(lán)光比例(圖4(a))相比商業(yè)粉體/LED芯片的藍(lán)光比例(圖4(c))更低，這主要是由于陶瓷對(duì)藍(lán)光的吸收更強(qiáng)，較低的藍(lán)光比例使Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的色溫相對(duì)偏低。 而陶瓷厚度0.5 mm的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件(圖4(b))的藍(lán)光比例和商業(yè)白光LED芯片(圖4(c))接近，較高比例的藍(lán)光穿透陶瓷片與黃光混合，從而使出射光接近白光，色溫升高。

如圖4(c)所示，商業(yè)白光LED芯片具有更寬的光譜分布以及橙紅光區(qū)更高的相對(duì)強(qiáng)度，因此顯色指數(shù)相對(duì)更高。顯色指數(shù)反映了照明器件對(duì)物體色彩的還原程度，當(dāng)其數(shù)值接近100(太陽(yáng)光的顯色指數(shù))時(shí)顯色性最好。因此本實(shí)驗(yàn)中的商業(yè)白光LED芯片更適合于色彩需要精確或正確判斷的應(yīng)用場(chǎng)景，如人眼舒適的室內(nèi)照明等。而大功率LED照明和LD照明目前主要面向大面積、遠(yuǎn)距離的照明需求，達(dá)到中等顯色性即可滿(mǎn)足應(yīng)用需求。同時(shí)，由圖2綜合考慮光電轉(zhuǎn)換效率、顯色指數(shù)和色溫等參數(shù)，我們認(rèn)為在大功率藍(lán)光LED芯片或藍(lán)光LD光源激發(fā)下，厚度為0.5～1.0 mm范圍的Ce∶YAG陶瓷組成的LED原型器件可實(shí)現(xiàn)白光出射，顯色指數(shù)約60～70，綜合性能相對(duì)較好。

圖4 雙面拋光、陶瓷厚度1.8 mm(a)和0.5 mm(b)的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件與商用粉體白光LED原型器件(c)的光譜功率分布圖。Fig.4 Spectral distribution of Ce∶YAG based LED prototype devices/LED with double face polished ceramic thickness: (a)1.8 mm， (b)0.5 mm， and commercial phosphor white LED prototype devices(c).

3.2 陶瓷表面粗糙度對(duì)器件發(fā)光性能的影響

Bachmann等[27]認(rèn)為較低的Ce摻雜濃度有利于降低材料的熱猝滅效應(yīng)。考慮到器件的小型化設(shè)計(jì)對(duì)熒光材料尺寸有小而薄的需求，在上文已獲得厚度為0.5～1.0 mm范圍的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件綜合性能較佳的結(jié)論基礎(chǔ)上，我們進(jìn)一步研究了Ce∶YAG透明陶瓷單面拋光后的表面狀態(tài)差異對(duì)原型器件發(fā)光性能的影響。 我們選取將陶瓷單面拋光至不同厚度(0.4，0.5，0.6，0.7，0.8 mm)，并采用表面粗糙度輪廓儀直接測(cè)量陶瓷的表面粗糙度Ra來(lái)表征表面狀態(tài)。陶瓷表面粗糙度輪廓測(cè)試結(jié)果示于圖5，測(cè)試長(zhǎng)度1.5 mm，從陶瓷的右邊緣移向中心，用針尖曲率半徑為2 μm左右的金剛石觸針沿被測(cè)表面緩慢滑行，金剛石觸針的上下位移量由電學(xué)式長(zhǎng)度傳感器轉(zhuǎn)換為電信號(hào)，經(jīng)放大、濾波、計(jì)算出輪廓算數(shù)平均偏差Ra，即在取樣長(zhǎng)度L內(nèi)輪廓偏距絕對(duì)值的算術(shù)平均值，來(lái)表征表面粗糙度。經(jīng)計(jì)算獲得拋光面的表面粗糙度Ra=9.79 nm，未拋光面的表面粗糙度Ra=322.86 nm。

圖5 單面拋光的Ce∶YAG陶瓷的表面粗糙度輪廓。 (a)拋光面；(b)未拋光面。Fig.5 Roughness profiles of single-face polished Ce∶YAG ceramics surface. (a)Polished surface. (b)Unpolished surface.

將單面拋光的陶瓷片與發(fā)射波長(zhǎng)為460 nm的藍(lán)光LED芯片(輸入功率為0.96 W，3.2 V×0.3 A)組合進(jìn)行光色性能測(cè)試。分別將拋光面(粗糙度Ra=9.79 nm)及未拋光面(粗糙度Ra=322.86 nm)朝向LED芯片進(jìn)行封裝測(cè)試和對(duì)比。所測(cè)得光色性能參數(shù)如圖6所示，與圖2中所示的雙面拋光陶瓷的光色性能相比，單面拋光的陶瓷光電轉(zhuǎn)換效率整體提高(89～94 lm/W)，色溫降至4 000 K左右。厚度為0.7 mm的Ce∶YAG具有相對(duì)更高的發(fā)光效率(93.6 lm/W)，色溫為4 023 K。

圖6 單面拋光、不同厚度(0.4～0.8 mm)的Ce∶YAG陶瓷/LED(3.2 V×0.3 A)原型器件的光色性能對(duì)比(實(shí)線(xiàn)表示陶瓷未拋光面朝向藍(lán)光LED芯片，虛線(xiàn)表示拋光面朝向藍(lán)光LED芯片)。(a)光電轉(zhuǎn)換效率；(b)顯色指數(shù)CRI；(c)色溫CCT；(d)雙面拋光和單面拋光、不同厚度Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的光電轉(zhuǎn)換效率對(duì)比。Fig.6 Changing of luminous efficiency(a), color rendering index CRI(b), and correlative color temperature CCT(c) of single face polished Ce∶YAG ceramics based LED prototype devices(3.2 V×0.3 A) with different thickness(0.4-0.8 mm)，where solid line represents that unpolished surface towards blue LED chip, dash line represents that polished surface towards blue LED chip. (d)Comparison of photoelectric conversion efficiency of Ce∶YAG ceramic/LED prototype devices with different thickness after double-face light and single-face polishing.

如圖6 (d) 所示，實(shí)線(xiàn)表示陶瓷未拋光面朝向藍(lán)光LED芯片，虛線(xiàn)表示拋光面朝向藍(lán)光LED芯片。對(duì)于同一厚度的Ce∶YAG陶瓷，可以發(fā)現(xiàn)，無(wú)論陶瓷片的拋光面或未拋光面朝向藍(lán)光LED芯片方向，所測(cè)得的色溫、顯色指數(shù)和發(fā)光效率的數(shù)值都很接近，可以認(rèn)為拋光面的放置方式對(duì)光色性能參數(shù)幾乎無(wú)影響。單面拋光陶瓷片保留了一個(gè)光潔表面，有利于入射藍(lán)光和發(fā)射黃光的出射，另一個(gè)相對(duì)較粗糙的表面有利于藍(lán)光的散射和與黃光的充分混合，并提高光取出效率[19]。

我們進(jìn)一步研究了不同厚度單面拋光Ce∶YAG透明陶瓷片在藍(lán)光LD光源功率從0.8 W(半功率)調(diào)至1.6 W(全功率)激發(fā)下的光色性能參數(shù)變化情況。如圖7(a)所示，與藍(lán)光LED芯片激發(fā)結(jié)果類(lèi)似，厚度為0.7 mm的Ce∶YAG陶瓷片具有相對(duì)更高的發(fā)光效率(可達(dá)178.5 lm/W, 色溫3 973 K，顯色指數(shù)33.1)；由于更高的激發(fā)光源功率導(dǎo)致更為明顯的熱致光衰，當(dāng)將藍(lán)光LD光源功率從0.8 W(半功率)調(diào)至1.6 W(全功率)時(shí)，出現(xiàn)了整體發(fā)光效率下降的現(xiàn)象。同樣，如圖7(a)、(b)所示，陶瓷的拋光面或未拋光面放置方向?qū)y(cè)得的光電轉(zhuǎn)換效率和顯色指數(shù)未產(chǎn)生明顯的影響。顯色指數(shù)整體低于藍(lán)光LED激發(fā)下的情況，可能是由于激發(fā)源為藍(lán)光激光，呈現(xiàn)窄峰發(fā)射的特點(diǎn)，因而與Ce∶YAG發(fā)出的黃綠光的白光混色效果不及LED的寬譜發(fā)射效果好[15]。陶瓷拋光面放置方向和激光功率對(duì)色溫的影響隨陶瓷厚度的增加而降低至一個(gè)相近的值(3 950 K左右)，說(shuō)明藍(lán)黃光的比例和混合效果在陶瓷較薄的情況下受表面粗糙度的影響更明顯，這與藍(lán)光LED激發(fā)時(shí)的趨勢(shì)不同(圖6)。

圖7 不同厚度單面拋光Ce∶YAG透明陶瓷/LD原型器件的光色性能對(duì)比(LD功率通過(guò)旋鈕調(diào)節(jié)為半功率(0.8 W，方塊)與全功率輸出(1.6 W，圓形)，實(shí)線(xiàn)為未拋光面朝向藍(lán)光LD光源出光孔，虛線(xiàn)為拋光面朝向藍(lán)光LD光源出光孔)。(a)光電轉(zhuǎn)換效率；(b)顯色指數(shù)CRI；(c)色溫CCT。Fig.7 Changing of luminous efficiency(a), color rendering index CRI(b), and correlative color temperature CCT(c) of single face polished Ce∶YAG ceramics based LD prototype devices(0.8 W, square; 1.6 W, circle), where the solid line represents that the un-polished surface towards blue LD source, the dash line represents that the for polished surface towards blue LD source.

圖8為單面拋光的Ce∶YAG透明陶瓷片(厚度0.5 mm)分別被藍(lán)光LED芯片和藍(lán)光LD光源激發(fā)時(shí)的光譜功率分布圖。圖8(b)中LD發(fā)出的藍(lán)光半高寬比圖8(a)中的LED藍(lán)光更窄，藍(lán)光激光被部分轉(zhuǎn)換為波長(zhǎng)為530 nm左右的黃綠色光，測(cè)得的色溫偏高(CCT：7 200 K)，顯色指數(shù)較低(CRI：69)。對(duì)比雙面拋光的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件(圖4)，目前這個(gè)結(jié)果也說(shuō)明單面拋光Ce∶YAG透明陶瓷片在高功率固態(tài)照明上更具有應(yīng)用潛力，即在較高的光源功率下以相對(duì)較薄的陶瓷組裝原型器件就可獲得較優(yōu)的綜合性能，具有降低照明器件和材料成本的重要意義。

圖8 厚度0.5 mm的單面拋光Ce∶YAG透明陶瓷原型器件光譜功率分布圖。 (a)LED(3.2 V×0.3 A)；(b)LD(功率1.6 W)。Fig.8 Spectral distribution of single-face polished Ce∶YAG ceramic based prototype devices(thickness: 0.5 mm). (a)Blue LED(3.2 V×0.3 A) . (b)Blue LD(1.6 W).

圖9進(jìn)一步顯示了不同厚度(0.4，0.5，0.6，0.7，0.8 mm)單面拋光Ce∶YAG透明陶瓷在藍(lán)光LED芯片(3.0 V×0.3 A)及藍(lán)光LD光源(半功率0.8 W，全功率1.6 W)激發(fā)下的CIE色坐標(biāo)圖。對(duì)于厚度為0.4～0.5 mm較薄的Ce∶YAG陶瓷，無(wú)論是LED芯片或是LD光源激發(fā)，其CIE色坐標(biāo)均位于藍(lán)-白光區(qū)。而對(duì)于LED激發(fā)模式，陶瓷厚度在0.6～0.8 mm的Ce∶YAG/LED原型器件的CIE色坐標(biāo)都位于(0.42,0.54)附近(黃光區(qū))，坐標(biāo)位置非常接近，坐標(biāo)誤差≤0.01，相較圖3所示的厚度為2.3 mm的雙面拋光陶瓷片與LED組裝的原型器件的色坐標(biāo)(0.40, 0.54)，又略向黃光區(qū)域移動(dòng)。對(duì)于LD激發(fā)模式，陶瓷0.6～0.8 mm厚的Ce∶YAG/LD原型器件的色坐標(biāo)位于(0.43,0.55)附近，色坐標(biāo)位置同樣非常接近，坐標(biāo)誤差≤0.01，相較Ce∶YAG/LED原型器件的色坐標(biāo)，進(jìn)一步向黃光區(qū)小幅度移動(dòng)。由此可見(jiàn)，單面拋光0.4～0.5 mm厚的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件與Ce∶YAG陶瓷/LD原型器件均可實(shí)現(xiàn)近白光發(fā)射，具有應(yīng)用于高功率固態(tài)照明器件的潛力。需要說(shuō)明的是，基于陶瓷在復(fù)合結(jié)構(gòu)和多組分摻雜上的優(yōu)勢(shì)，目前原型器件顯色指數(shù)偏低的問(wèn)題可以通過(guò)疊加紅光和綠光陶瓷薄片或復(fù)合結(jié)構(gòu)以及組分調(diào)控的途徑適度補(bǔ)償紅光及綠光成分來(lái)加以改善[23]。

圖9 不同厚度單面拋光(厚度0.4～0.8 mm)的Ce∶YAG陶瓷/LED(3.2 V×0.3 A)及Ce∶YAG陶瓷/LD(0.8 W/1.6 W)原型器件的CIE色坐標(biāo)圖Fig.9 CIE of single-face polished Ce∶YAG ceramics based LED(3.2 V×0.3 A) or LD(0.8 W/1.6 W) prototype devices with different thickness(0.4～0.8 mm)

4 結(jié) 論

采用真空燒結(jié)制備了Ce3+摻雜YAG透明陶瓷，系統(tǒng)研究了陶瓷的厚度和表面粗糙度對(duì)光色性能的影響。

(1)對(duì)雙面拋光的Ce∶YAG陶瓷，采用大功率藍(lán)光LED芯片(3.2 V×0.3 A)激發(fā)，在透射模式下，厚度為1.8 mm的 Ce∶YAG透明陶瓷(雙面拋光)獲得最高103 lm/W的光電轉(zhuǎn)換效率，色溫為4 343 K；陶瓷厚度在0.3～0.9 mm范圍內(nèi)，組裝的Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件的光電轉(zhuǎn)換效率為最高，可達(dá)87.2 lm/W，顯色指數(shù)為60～72，有望應(yīng)用于車(chē)燈或廣場(chǎng)等有遠(yuǎn)距離、高亮度照明需求的場(chǎng)合。

(2)通過(guò)單面拋光引入表面粗糙度，使Ce∶YAG陶瓷基照明原型器件的光色性能得到明顯提升。 在透射模式和大功率LED/LD激發(fā)下，陶瓷厚度0.4～0.8 mm范圍的原型器件的綜合光色性能較好：在 LED激發(fā)下，Ce∶YAG陶瓷/LED原型器件獲得了最高達(dá)93.6 lm/W的光電轉(zhuǎn)換效率；在LD激發(fā)下，Ce∶YAG陶瓷/LD原型器件獲得了最高達(dá)178.5 lm/W的光電轉(zhuǎn)換效率。

(3)相對(duì)雙面拋光的陶瓷而言，單面拋光由于引入了表面粗糙度，導(dǎo)致入射的藍(lán)光形成散射，藍(lán)光和黃光的混合效果更好，最終使Ce∶YAG透明熒光陶瓷在更低的厚度上實(shí)現(xiàn)了更高的發(fā)光效率，有利于器件的低成本與小型化。