李體軍 崔歲寒 劉亮亮 李曉淵 吳忠燦 馬正永傅勁裕 田修波 朱劍豪 吳忠振?

1) (北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院，深圳 518055)

2) (香港城市大學(xué)物理與材料科學(xué)系，香港 999077)

基于高功率脈沖磁控濺射(HiPIMS)技術(shù)開發(fā)的筒形濺射陰極, 配合電磁系統(tǒng)可有效地提升等離子體的輸運(yùn)效率.然而電磁系統(tǒng)的引入反作用于筒內(nèi)放電特性, 從而使靶面放電面積和放電強(qiáng)度無法同時(shí)維持.鑒于此, 本文通過調(diào)整磁場布局, 研究了靶面切向(橫向)磁場和法向(縱向)磁場對靶面放電的作用規(guī)律, 優(yōu)化后靶面切向磁場分布更加均勻, 磁場強(qiáng)度高于40 mT 的靶面區(qū)域占比由51%增至67%, 同時(shí)法向峰值強(qiáng)度外移, 強(qiáng)度由73 mT 增至96 mT.采用Ar/Cr 體系放電發(fā)現(xiàn)：相同工藝條件下, 優(yōu)化后的濺射陰極輝光變亮, 靶電流增大, 放電面積變寬, 放電特性得到顯著提升.利用等離子體整體模型仿真和發(fā)射光譜儀檢測發(fā)現(xiàn)優(yōu)化后離子電流和光譜強(qiáng)度得到明顯提升, Cr 粒子密度提高一倍, 增至2.6 × 1020 m–3, 且離化率上升至92.1%, 同時(shí)輸出離子通量提高近一倍, 實(shí)現(xiàn)了靶面放電與離子輸出的雙促進(jìn).

1 引 言

高功率脈沖磁控濺射(HiPIMS)技術(shù)[1]的等離子體離化率高[2], 制備的薄膜組織致密[3]、結(jié)合強(qiáng)度高[4]、力學(xué)性能優(yōu)異[5], 但受困于放電不穩(wěn)定[6]和沉積速率低[7]的問題.基于HiPIMS 技術(shù)開發(fā)的筒形濺射陰極能夠?qū)⒎烹娤拗圃谕残谓Y(jié)構(gòu)內(nèi)部, 從而避免由于放電不穩(wěn)定產(chǎn)生的“金屬液滴”沉積影響薄膜質(zhì)量[8], 同時(shí)配合電磁系統(tǒng)引導(dǎo)等離子體向基片輸運(yùn), 提高了薄膜沉積速率[9].然而, 電磁系統(tǒng)的引入與陰極原有磁場產(chǎn)生相互作用, 使放電面積或強(qiáng)度產(chǎn)生大幅度減弱, 進(jìn)而削弱沉積效率[10].

一般來說, 磁場可對放電等離子體中遠(yuǎn)離靶面的電子起到約束作用, 從而增加靶前等離子體密度, 增強(qiáng)放電[11], 但若其磁場強(qiáng)度過大, 也會(huì)抑制離子向工件輸運(yùn), 從而影響沉積效率[12].故對于磁控濺射來說, 通過磁場調(diào)控輝光放電來實(shí)現(xiàn)放電與輸出的協(xié)調(diào), 就需要一方面優(yōu)化磁場強(qiáng)度, 實(shí)現(xiàn)磁場對放電的有效控制, 另一方面盡可能增加磁場均勻性, 提高放電面積[13], 從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的放電和高效的輸出.隨著HiPIMS 放電峰值功率的提高, 放電等離子體中電子能量成倍增加, 電子逃逸加快,從而破壞了原有的磁電耦合, 故進(jìn)一步提高靶面的磁場強(qiáng)度成為必然[12,14].?apek 等[15]研究了磁場強(qiáng)度對不同靶材料放電波形的影響, 發(fā)現(xiàn)通過調(diào)整磁場大小可以有效地實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的HiPIMS 放電.Ganesan 等[16]研究了磁場分布對靶面放電的影響, 發(fā)現(xiàn)通過擴(kuò)寬磁場的分布可以有效地提高HiPIMS的放電面積.在筒形結(jié)構(gòu)陰極中放電, 類空心陰極效應(yīng)使得放電更加穩(wěn)定, 不同脈沖內(nèi)的放電重復(fù)性提高, 但電磁系統(tǒng)的增加, 反作用于原陰極磁場,進(jìn)而影響放電和輸運(yùn)[17].

鑒于此, 本文以筒形濺射系統(tǒng)為研究對象, 研究筒形源與電磁系統(tǒng)在HiPIMS 放電過程中的相互作用, 并通過新型磁鐵布局作用于筒形源磁場與電磁系統(tǒng)磁場, 實(shí)現(xiàn)放電與輸出的雙促進(jìn).結(jié)果表明: 通過磁場優(yōu)化, 筒形陰極內(nèi)壁仍能保持較大的放電面積和放電強(qiáng)度, 大量等離子體在離開放電區(qū)后聚集, 并形成較大束流向外輸運(yùn), 等離子體密度、離化率以及沉積效率同時(shí)大幅度提高.

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 磁場仿真

筒形濺射陰極的結(jié)構(gòu)如圖1 所示, 主要包含筒形陰極和電磁系統(tǒng)兩個(gè)部分.其中筒形陰極包含一組磁極相反的永磁鐵, 電磁系統(tǒng)置于筒形陰極兩側(cè), 由直徑為5 mm 的銅導(dǎo)線纏繞而成.仿真采用柱坐標(biāo)體系, 圖中z 軸表示筒形濺射陰極的中心軸線[12].仿真區(qū)域的總磁場強(qiáng)度B(T)為電磁場強(qiáng)度Bcoil和永磁場強(qiáng)度Bmagnet的矢量和, 如下式所示, 其中Bcoil和Bmagnet可分別通過方程組(2)和方程組(3)求得

圖1 筒形濺射陰極結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic diagram of the cylindrical cathode.

其中Hcoil(A/m)為電磁線圈的磁場強(qiáng)度; J (A/m2)為電流密度; Ncoil, Acoil(m2)和Icoil(A)分別為電磁線圈的匝數(shù)、截面積和電流; Hmagnet(A/m)為永磁鐵的磁場強(qiáng)度; Vmagnet(A)為永磁鐵的磁標(biāo)勢;μ0= 4π × 10–7N/A2為真空磁導(dǎo)率; μr為相對磁導(dǎo)率; e = 1.6 × 10–19C 為單位電荷[18].

2.2 放電仿真

利用粒子網(wǎng)格/蒙特卡羅法(particle in cell/Monte Carlo collision, PIC/MCC)對優(yōu)化前后的筒形濺射陰極進(jìn)行等離子體放電仿真[19,20].計(jì)算過程中, 屏蔽罩為陽極并設(shè)置為接地, 靶材為陰極, 電壓為–800 V, 背景放電氣體為Ar 氣, 溫度為300 K,氣壓為1.0 Pa.初始電子和Ar+的密度設(shè)置為1 ×1014m–3, 仿真過程中仿真區(qū)域中分別隨機(jī)取3600個(gè)仿真Ar+離子和仿真電子, 能量滿足Maxwell 分布, 每個(gè)粒子代表2 × 106個(gè)實(shí)際粒子.由于仿真區(qū)域?yàn)橐?guī)則的矩形, 初始時(shí)刻將仿真區(qū)域劃分成多個(gè)尺寸為1 mm × 1 mm 的正方形網(wǎng)格.模型考慮簡單的Ar 氣放電過程, 具體反應(yīng)如表1 所列, 其二次電子發(fā)射系數(shù)由Trim 軟件計(jì)算獲得.此外,仿真過程中考慮仿真粒子的三維速度, 模擬計(jì)算時(shí)間步長為1 × 10–12s, 并且于每個(gè)步長之后都通過泊松方程計(jì)算等離子體的自洽電勢[10].

2.3 放電測試

放電測試在尺寸為600 mm × 600 mm × 500 mm 的真空腔內(nèi)進(jìn)行, 所用電源為Melec GmbH復(fù)合高功率脈沖磁控濺射電源, 輸出電壓為: 600—1000 V, 脈沖頻率: 50 Hz, 脈沖寬度: 300 μs.濺射靶為Cr 靶(99.5%), 靶內(nèi)徑: 120 mm, 外徑: 132 mm,高: 46 mm.本底真空: 1.0 × 10–3Pa, 放電氣壓:1.0 Pa, 濺射氣體為Ar(99.99%).

使用Tektronix TDS1012 BSC 示波器采集靶電壓及靶電流曲線, 為優(yōu)化測試信號, 測試時(shí)將測試電壓及電流縮小100 倍, 同時(shí)進(jìn)行64 倍平滑.采用自主設(shè)計(jì)的等離子體發(fā)射光譜儀檢測陰極軸心處等離子體的光譜強(qiáng)度, 自主搭建的等離子體電流測試裝置測量離子電流, 具體的通過在真空腔室內(nèi)放置厚度為0.5 mm, 直徑為40 mm 的不銹鋼片, 一端串聯(lián)一個(gè)1 Ω, 100 W 的電阻, 并對不銹鋼施加–100 V 的偏壓, 通過示波器測試電阻兩端的電壓差獲得離子電流[8].

3 結(jié)果與討論

3.1 耦合磁場優(yōu)化

圖2(a)和圖2(b)分別展示了電磁系統(tǒng)線圈電流對筒形陰極靶面切向磁場強(qiáng)度Bz和法向磁場強(qiáng)度Br的作用.為方便描述, 將電磁場方向與筒形陰極中永磁場方向相同時(shí)的線圈電流定義為正電流, 方向相反時(shí)的電流定義為負(fù)電流.以前的研究表明, 靶面切向磁場強(qiáng)度Bz大于等于40 mT 的區(qū)域更容易發(fā)生等離子體放電, 本文將此區(qū)域定義為有效磁場區(qū)域.圖2(a)中紅色虛線表示切向磁場強(qiáng)度Bz等于40 mT, 紅色虛線與每條曲線形成兩個(gè)交點(diǎn), 交點(diǎn)間的距離表示有效磁場區(qū)域的寬度.如圖2 所示, 當(dāng)線圈電流由0 A 變?yōu)?5 A 時(shí), 電磁場對陰極磁場產(chǎn)生壓縮, 靶面切向磁場強(qiáng)度Bz增大, 導(dǎo)致靶面有效面積變寬, 筒內(nèi)放電加強(qiáng),但靶面兩側(cè)法向磁場強(qiáng)度Br強(qiáng)度減小, 對電子約束作用減弱, 導(dǎo)致大量電子從兩側(cè)逃逸, 等離子體難以形成積累, 此時(shí)雖陰極的放電面積增大, 但等離子體密度產(chǎn)生大量衰減[12].當(dāng)線圈電流由0 A變?yōu)楱C15 A 時(shí), 電磁場對陰極磁場產(chǎn)生拉伸, 靶面切向磁場強(qiáng)度Bz減小, 導(dǎo)致有效磁場區(qū)域變窄,此時(shí)靶面放電面積減小, 放電強(qiáng)度稍微減弱.但靶面兩側(cè)法向磁場強(qiáng)度Br增大, 阻止了電子向兩側(cè)的擴(kuò)散損失, 有助于電子密度向筒內(nèi)中心區(qū)積累,彌補(bǔ)切向磁場下降造成的放電損失, 形成仍然較強(qiáng)的放電, 但Br的增大也嚴(yán)重阻止了等離子體向兩側(cè)的輸運(yùn), 離子束流面積減小, 沉積效率無法進(jìn)一步增強(qiáng).

考慮到線圈電流–15 A 時(shí)放電的強(qiáng)化效果, 選擇在此條件下對陰極磁場進(jìn)一步的設(shè)計(jì), 在保證放電強(qiáng)度的同時(shí), 進(jìn)一步增大放電面積, 進(jìn)而提高沉積束流強(qiáng)度, 提高沉積效率.初始筒形陰極的磁場結(jié)構(gòu)如圖3(a)所示, 在線圈電流為–15 A 的條件下, 筒內(nèi)磁感線分布情況如圖3(d)所示.由于電磁場的磁極方向與相鄰的永磁鐵磁極方向相反, 二者之間形成磁感線回路, 因此兩組永磁鐵之間形成的磁感線密度減小, 導(dǎo)致切向磁場強(qiáng)度Bz的減小.為補(bǔ)償靶面切向磁場強(qiáng)度Bz, 在兩組永磁鐵中間增加一組橫向磁鐵, 如圖3(b)所示, 為方便描述,將其定義為中央磁鐵.圖3(e)為仿真得到的磁感線分布, 可見中央磁鐵N 極和S 極之間形成的磁場對永磁鐵之間形成的磁場向上擠壓, 使得靶面的磁感線密度得到提升, 從而使放電強(qiáng)度得到保證.同時(shí), 在電磁系統(tǒng)與陰極磁鐵之間增加一組與相鄰永磁鐵磁極相同的小磁鐵, 如圖3(c)所示, 為方便描述, 將其定義為同極小磁鐵.可以看出同極小磁鐵與電磁場之間形成了磁感線回路, 使電磁場對陰極磁場的影響大幅減弱, 如圖3(f)所示.

圖2 線圈電流對靶面磁場的作用規(guī)律 (a) 對切向磁場強(qiáng)度Bz 的影響; (b)對法向磁場強(qiáng)度Br 的影響Fig.2.Effects of coil current on the target magnetic field: (a) Tangential magnetic field strength Bz; (b) longitudinal magnetic field strength Br.

圖3 –15 A 條件下筒形濺射陰極磁鐵排布示意圖及其內(nèi)部磁感線分布 (a), (d)優(yōu)化前; (b), (e) 增加中央磁鐵; (c), (f)含有中央磁場和同極小磁鐵Fig.3.Magnet arrangement and magnetic induction lines distributions in the cylindrical cathode under –15 A: (a), (d) Before improvement; (b), (e) with the central magnets; (c), (f) with the central magnets and dipole magnets.

圖4 中央磁鐵磁極強(qiáng)度對靶面磁感應(yīng)強(qiáng)度的影響 (a) 對切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz 的影響; (b) 對法向磁感應(yīng)場Br 的影響Fig.4.Effects of central magnets strength on magnetic induction lines distribution of target surface: (a) Tangential magnetic field strength Bz; (b) longitudinal magnetic field strength Br.

為獲得最優(yōu)的放電特性, 分別對中央磁鐵和同極小磁鐵得磁極強(qiáng)度和位置進(jìn)行優(yōu)化.選擇同極小磁鐵磁極強(qiáng)度200 mT, 中央磁鐵距靶后端面76 mm時(shí), 靶面切向和法向磁感應(yīng)強(qiáng)度隨中央磁鐵磁極強(qiáng)度的變化如圖4(a)和圖4(b)所示.隨著中央磁鐵的磁極強(qiáng)度由0 mT 增至400 mT, 靶面切向磁場強(qiáng)度Bz的峰值大幅上升, 由55 mT 增至85 mT.而紅色虛線(Bz= 40 mT)與各切向磁場曲線的交點(diǎn)位置無明顯變化, 坐標(biāo)分別為z =7 和33 mm, 表明中央磁鐵對有效磁場區(qū)域沒有明顯作用, 只是顯著提升有效區(qū)域內(nèi)切向磁場強(qiáng)度.根據(jù)下式[21]可知,

在電子溫度Te(V)和霍爾系數(shù)ωτ 變化較小的條件下, 電子的擴(kuò)散系數(shù)DBohm(m2/s)與靶面的平均切向磁感應(yīng)強(qiáng)度 Bz成反比, 因此可以推斷, 靶面電子密度隨中央磁鐵磁極強(qiáng)度上升, 放電強(qiáng)度顯著增強(qiáng).在中央磁鐵強(qiáng)度由0 mT 增至400 mT 的過程中, 法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br也上升, 由85 mT 增至100 mT, 表明電子從靶面兩側(cè)逃逸靶面難度增大,但其峰值位置不變, 均出現(xiàn)在坐標(biāo)z = 2 和38 mm處, 說明放電寬度未發(fā)生明顯變化.為了保證較高的靶面磁場感應(yīng)強(qiáng)度, 將中央磁鐵磁極強(qiáng)度取為400 mT.

固定中央磁極強(qiáng)度400 mT, 其距靶后端面76 mm 時(shí), 同極小磁鐵磁極強(qiáng)度對靶面磁場的影響如圖5 所示.隨著同極小磁鐵磁極強(qiáng)度由0 mT增至400 mT, 靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的峰值由78 mT 增至92 mT.此外, 紅色虛線(Bz= 40 mT)與各切向磁場曲線的交點(diǎn)位置分別向兩側(cè)移動(dòng), 其間距逐漸由24 mm 拓寬至31 mm, 表明切向磁感應(yīng)Bz的有效寬度明顯增大, 意味著等離子體放電區(qū)域增大, 并伴隨著靶面的放電面積拓寬.圖5(b)所示為同極小磁鐵磁極強(qiáng)度對靶面法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br的影響, 隨著同極小磁鐵強(qiáng)度由0 mT 增至400 mT, 靶面邊緣的法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br也進(jìn)一步增強(qiáng), 其峰值強(qiáng)度由89 mT 增加至112 mT.同時(shí),法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br峰值位置向靶面的邊緣移動(dòng),坐標(biāo)分別由z = 4 mm 和z = 36 mm 外移至2 mm和38 mm, 峰值間距寬度的增幅占靶面總寬度的8%, 意味著靶面可利用的放電面積將進(jìn)一步增大.值得注意的是, 此時(shí)靶面中央的法向磁感應(yīng)強(qiáng)度基本不變, 即同極小磁鐵對靶面有效區(qū)域的磁感線弧度幾乎沒有影響, 說明隨著同極小磁鐵磁極強(qiáng)度增強(qiáng), 同極小磁鐵與電磁系統(tǒng)之間形成的磁感線聯(lián)系逐漸增強(qiáng), 從而抑制了電磁系統(tǒng)對陰極磁鐵的拉伸作用, 有效地保證了靶面的磁場強(qiáng)度.為了保證切向磁感應(yīng)Bz有效區(qū)域的寬度, 將同極小磁鐵磁極強(qiáng)度定為400 mT.

在添加中央磁鐵和同極小磁鐵后, 靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz和法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br分布均得到明顯提高.然而此時(shí), 靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的峰值達(dá)到110 mT, 相對放電等離子體來說過高, 從而抑制了等離子體向外擴(kuò)散, 降低沉積效率.且磁感線形狀呈圓滑的上凸?fàn)? 會(huì)降低等離子體分布均勻性, 并引起靶面局部刻蝕[22,23].根據(jù)Qiu 等[24]的研究, 當(dāng)切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的曲線形狀近似矩形時(shí), 靶面刻蝕最均勻.為調(diào)整靶面切向磁場形狀,研究了中央磁鐵與靶面的距離對切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的作用, 如圖6 所示.隨著中央磁鐵到靶后端面距離由7.6 cm 增加至8.4 cm, 切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的磁感線形狀逐漸由上凸變?yōu)橄掳紶? 其峰值位置由最初靶面中央(z = 20 mm)處向兩側(cè)(z = 10和30 mm)處轉(zhuǎn)移, 最高磁場強(qiáng)度由110 mT 減弱至62 mT, 與HiPIMS 放電對應(yīng)關(guān)系較好[25].隨著中央磁鐵到靶面距離的增大, 紅色虛線(Bz=40 mT)與切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz交點(diǎn)之間的距離有微弱增加, 表明放電面積略有增大.對比多組仿真數(shù)據(jù)后發(fā)現(xiàn), 當(dāng)中央磁鐵距離靶后端面8.2 cm 時(shí),切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz的磁感線形狀最接近矩形, 因此將8.2 cm 定為中央磁鐵距靶后端面的距離.

圖5 同極小磁鐵磁極強(qiáng)度對靶面磁感應(yīng)強(qiáng)度的影響 (a) 對切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz 的影響; (b) 對法向磁感應(yīng)場Br 的影響Fig.5.Effects of dipole magnets strength on magnetic induction lines distribution of target surface: (a) Effects on tangential magnetic field strength Bz; (b) effects on longitudinal magnetic field strength Br.

圖6 中央磁鐵與靶后端面距離對靶面磁場強(qiáng)度的影響 (a) 對切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz 的影響; (b) 對法向磁感應(yīng)場Br 的影響Fig.6.Effects of distance between the central magnets and the rear face of target on magnetic induction lines distribution of target surface: (a) Tangential magnetic field strength Bz; (b) longitudinal magnetic field strength Br.

磁鐵優(yōu)化前后靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz和法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br的分布如圖7 所示.與原始情況相比, 優(yōu)化后靶面的切向感應(yīng)強(qiáng)度Bz明顯增強(qiáng), 其有效寬度由24 mm 增至31 mm, 靶面占比由51%增至67%, 增幅為16%, 可顯著增大等離子體的放電面積和放電強(qiáng)度.同時(shí), 靶面邊緣的法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br的顯著增強(qiáng)且其峰值外移, 不僅能夠抑制電子從靶面兩側(cè)逃逸, 還有助于放電面積的進(jìn)一步提高.為驗(yàn)證磁場對放電的改進(jìn)效果, 對優(yōu)化前后的筒形陰極進(jìn)行簡單的氣體放電仿真, 得到0.4 μs 時(shí)等離子體密度(Ar+)分布情況分別如圖7(e)和圖7(f)所示, 可見優(yōu)化仿真區(qū)域內(nèi)Ar+離子的密度分布產(chǎn)生明顯差異.與原始情況相比, 優(yōu)化后放電區(qū)域內(nèi)Ar+的分布范圍更廣, 靶面的放電面積更寬, 從z = 10 到40 mm, 總寬度為30 mm, 與磁場仿真結(jié)果中切向磁感應(yīng)強(qiáng)度的有效區(qū)域一致.同時(shí), 由于靶面約束電子的能力增強(qiáng), 減弱了電子的逃逸, 增加了電子的回旋運(yùn)動(dòng), 使得電離碰撞概率大幅上升, 因此經(jīng)過相同的時(shí)間, 優(yōu)化后的筒形陰極可獲得更高的等離子體密度和離化率[24,26].這表明相同工藝條件下, 優(yōu)化后的筒形陰極更容易發(fā)生放電, 且筒內(nèi)的放電強(qiáng)度顯著增大.

3.2 高功率放電特性研究

圖7 優(yōu)化前和優(yōu)化后靶面磁場分布及放電預(yù)測 (a), (b) 切向磁場Bz 分布; (c), (d) 法向磁場Br 分布; (e), (f) 0.4 μs 時(shí)放電Ar+離子密度分布Fig.7.The magnetic distribution of target surface and the discharge prediction before and after improvement: (a), (b) The tangential magnetic field strength Bz; (c), (d) the longitudinal magnetic field strength Br; (e), (f) the distributions of Ar+ ions at 0.4 μs.

圖8 靶面放電寬度及強(qiáng)度圖 (a)優(yōu)化前和(b)優(yōu)化后放電寬度; (c)優(yōu)化前和(d)優(yōu)化后放電輝光圖Fig.8.The etching width and plasma flow pictures: The etching width (a) before and (b) after the improvement; the plasma flow pictures (c) before and (d) after the improvement.

對優(yōu)化前后的筒形濺射陰極進(jìn)行放電測試, 結(jié)果如圖8 所示.可見相同實(shí)驗(yàn)參數(shù)條件下(–800 V,1.0 Pa, 線圈電流–15 A), 優(yōu)化后筒形陰極靶面的刻蝕區(qū)域顯著增大, 由23 mm 提升至28 mm, 相應(yīng)的靶面占比由50%增至60.8%, 表明靶面放電面積得到明顯拓寬.圖8(c)和圖8(d)為輝光照片,可見優(yōu)化后輝光強(qiáng)度明顯增強(qiáng)且輸出等離子體束流寬度增大, 與仿真結(jié)果基本一致.值得注意的是,優(yōu)化后筒形陰極輝光區(qū)域延伸的距離更大, 表明等離子輸運(yùn)距離更遠(yuǎn), 這一方面是由于靶面切向磁場增強(qiáng), 導(dǎo)致靶面放電強(qiáng)度增大, 從而產(chǎn)生更多的等離子體, 即增加了筒形陰極出口處輸出離子密度;另一方面, 靶面端口處法向磁感應(yīng)強(qiáng)度增大抑制了電子從筒形陰極靶面邊緣逃逸, 使得電子向中央軸處聚焦, 然后再由中央軸處向外擴(kuò)散, 與此同時(shí)離子在電子的引導(dǎo)下沿中央軸向外輸運(yùn), 從而減小了等離子體的損耗, 增大了輸運(yùn)距離.

圖9 為優(yōu)化前后筒形陰極的靶電流與離子電流放電電壓的演化.靶電流符合HiPIMS 典型放電特征, 靶電壓施加后, 靶電流緩慢上升到達(dá)峰值,隨后緩慢下降, 直到脈沖結(jié)束后降至為零[27].電流達(dá)到峰值前主要是氣體放電階段, 電子與Ar 原子發(fā)生電離碰撞造成電子雪崩, 產(chǎn)生的Ar+在靶面發(fā)生濺射并生成二次電子, 使得靶電流快速上升[18].濺射產(chǎn)生的Cr 原子生成了金屬原子濺射風(fēng), 與Ar 原子發(fā)生碰撞使其溢出放電區(qū)域, 產(chǎn)生氣體稀薄效應(yīng)[28], 導(dǎo)致等離子體中的Cr 元素成為放電區(qū)域的主要成分.隨著Cr 原子進(jìn)一步電離生成Cr+和Cr2+離子, 自濺射過程大部分代替了氣體濺射過程[18].由于相同電壓下Ar+轟擊靶面的濺射產(chǎn)額大于Cr+離子, 且靶面溫度升高使得Cr 各組分?jǐn)U散損耗加劇, 放電區(qū)域內(nèi)等離子體密度開始逐漸下降, 減弱了離子在靶面的濺射強(qiáng)度, 最終導(dǎo)致電流達(dá)到峰值后緩慢下降[29].根據(jù)下面公式, 自濺射階段靶電流主要由離子濺射通量Гion(m–2·s–1)和靶面刻蝕面積ST(m2)決定[18]:

其中nion(m–3)為離子濃度; vion(m/s)為離子速度,其中離子速度在相同電壓下相差較小.對比圖9(c)和圖9(d), 可見相同電壓下, 優(yōu)化后的靶電流得到顯著增加, 這一方面歸結(jié)于優(yōu)化后靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz得到增強(qiáng)且更為均勻, 使得靶面刻蝕面積ST顯著增大; 另一方面, 靶面邊緣法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br顯著增強(qiáng), 大幅提高了靶面對電子約束作用, 使得等離子體密度上升, 最終導(dǎo)致離子濺射通量的增大.優(yōu)化后靶面電流到達(dá)峰值所需要的時(shí)間縮短,這是由于優(yōu)化后磁場對電子的約束能力增強(qiáng), 使得電子能夠更有效地在放電區(qū)域聚集, 靶面鞘層形成的速度更快, 從而使電流達(dá)到峰值所需時(shí)間變短.

圖9(e)和圖9(f)為優(yōu)化前后離子電流隨靶電壓的變化情況, 表征沉積區(qū)域的離子數(shù)量.離子電流先緩慢上升達(dá)到峰值后緩慢下降, 直至脈沖結(jié)束后緩慢下降為零, 與靶電流的變化趨勢相同.隨著靶電壓的升高, 離子回吸程度增大, 導(dǎo)致脈沖結(jié)束后離子電流下降的速度隨電壓的上升而同步增大.通過對比優(yōu)化前后的離子電流可以發(fā)現(xiàn), 優(yōu)化后離子電流增大, 達(dá)到峰值所需時(shí)間縮短, 這主要是由于優(yōu)化后放電增強(qiáng), 等離子體更快達(dá)到穩(wěn)態(tài), 從而離子可以更快地到達(dá)探針?biāo)诘膮^(qū)域.此外, 優(yōu)化后離子電流達(dá)到峰后下降形成了一個(gè)穩(wěn)定的平臺,與靶電流相似, 此時(shí)靶面處于金屬放電階段[30], 離子電流主要由金屬離子組成, 其持續(xù)時(shí)間直接影響著薄膜的沉積速率及薄膜質(zhì)量[31].根據(jù)離子電流曲線, 由下式計(jì)算一個(gè)脈沖內(nèi)到達(dá)探針的離子電荷量Q(C):

圖9 不同電壓下靶電壓、靶電流及離子電流 優(yōu)化前的 (a)靶電壓、(c)靶電流及(e)離子電流曲線; 優(yōu)化后的(b)靶電壓、(d)靶電流及(f)離子電流曲線Fig.9.Target voltage, target current and ion current curves under different target voltages: (a), (c), (e) Before the improvement;(b), (d), (f) after the improvement.

為進(jìn)一步驗(yàn)證輝光區(qū)域內(nèi)等離子體的演變趨勢, 利用等離子體整體模型[20]對一個(gè)HiPIMS 脈沖內(nèi)的Ar/Cr 放電過程進(jìn)行了解析, 結(jié)果如圖10所示, 其中虛線和實(shí)線分別表示優(yōu)化前和優(yōu)化后.可見在一個(gè)脈沖時(shí)間內(nèi), Cr 元素各組分以Cr,Cr+和Cr2+的順序依次出現(xiàn), 這是由各組分不同的生成機(jī)制決定的: 最初Cr 原子由氣體離子Ar+濺射靶材生成; 而Cr+需要由Cr 原子與電子的電離碰撞生成; 而Cr2+最后出現(xiàn)是基于部分Cr+發(fā)生的二次電離[18,28].Cr 原子密度隨時(shí)間的演變曲線呈現(xiàn)三個(gè)拐點(diǎn), 0—25 μs 在Ar+濺射作用下快速上升并達(dá)到極大值, 此后由于大量的電離反應(yīng), Cr 密度逐漸下降并在50 μs 左右取得極小值.此后, 放電進(jìn)入金屬放電階段, 自濺射過程幾乎取代了氣體濺射, 使得Cr 密度繼續(xù)上升最終達(dá)到穩(wěn)定[23].注意到優(yōu)化前后Cr 原子密度在氣體放電階段的變化趨勢幾乎完全一致, 表明此時(shí)體系內(nèi)Ar+離子的氣體濺射強(qiáng)度基本相同.隨著電子的雪崩效應(yīng), 電子密度逐漸增加, 而優(yōu)化后靶面兩側(cè)的法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br和靶面切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz均增強(qiáng), 進(jìn)而束縛了電子逸散.因此, 優(yōu)化后筒形陰極的電子密度大幅上升, 進(jìn)而使Cr 原子、Cr 離子密度均成倍增加, 以Cr+離子為例, 其密度密度由1.2 × 1020m–3增至2.6 × 1020m–3, 增加了一倍有余.

圖10 (a) 金屬粒子濃度; (b) 離化率及電子溫度變化圖Fig.10.(a) Metal particle concentration; (b) ionization rate and electron temperature before and after the improvement.

圖11 中央軸處的原子發(fā)射光譜(OES)強(qiáng)度 (a) 優(yōu)化前光譜強(qiáng)度; (b)優(yōu)化后光譜強(qiáng)度Fig.11.The OES intensity at the center axis of cylindrical cathode: (a) Before the improvement; (b) after the improvement.

進(jìn)一步處理得到放電區(qū)域內(nèi)的金屬離化率和平均電子溫度, 其中金屬的離化率根據(jù)下式進(jìn)行計(jì)算:

其中 αCr表示Cr 的離化率 ; nCr, nCr+, nCr2+分別表示等離子體體系中Cr 原子、Cr+和Cr2+的空間數(shù)密度.將圖10(a)中對三種粒子密度計(jì)算結(jié)果代入(8)式, 結(jié)果如圖10(b)所示.由于電子密度和電離碰撞概率的增大, 優(yōu)化后金屬離子的離化率由優(yōu)化前的90%進(jìn)一步提升至92.1%.優(yōu)化前后平均電子溫度在在氣體放電階段基本相同, 隨后電子與Ar 發(fā)生碰撞并發(fā)生電離生成Ar+, 從而平均電子溫度下降, 隨著Ar+濺射增強(qiáng)產(chǎn)生高能二次電子,使得電子溫度緩慢上升.然而, 隨HiPIMS 放電過程由氣體放電轉(zhuǎn)移至金屬放電, Cr 原子大量的電離使得電子被迅速冷卻, 最終達(dá)到平衡.由于優(yōu)化后筒形陰極內(nèi)Cr 原子和Cr 離子的電離碰撞概率更高, 因此穩(wěn)定后平均電子溫度從原來的3.1 eV下降至優(yōu)化后的2.7 eV.

圖11 為優(yōu)化強(qiáng)化筒形陰極的放電光譜隨靶電壓的變化情況, 隨著電壓的增大, 金屬離子光譜強(qiáng)度增大, 根據(jù)Schiebe - Lomakin 方程[32]:

I 表示光譜強(qiáng)度; a 和b 為相關(guān)系數(shù); C 表示粒子密度.光譜相對強(qiáng)度越高表明粒子密度越大, 與整體模型的仿真數(shù)據(jù)吻合.隨放電電壓的增加, 等離子體中的金屬粒子比例增加, 并逐漸取代氣體粒子,成為主導(dǎo)粒子.優(yōu)化后金屬離子的光譜強(qiáng)度進(jìn)一步增強(qiáng), 說明金屬的電離和碰撞更加強(qiáng)烈.與Ar+光譜強(qiáng)度相比, 其比值增大, 表明優(yōu)化后等離子體中的金屬離子占比更高, 這與離子電流結(jié)果一致.

4 結(jié) 論

綜上所述, 在耦合電磁場的情況下, 為同時(shí)增大靶面放電面積和增強(qiáng)放電強(qiáng)度, 本文針對筒形陰極與電磁系統(tǒng), 研究了其靶面磁場與電磁場的相互作用, 并通過新型磁場設(shè)計(jì)分別對靶面切向磁場強(qiáng)度、磁力線形狀及兩側(cè)法向磁場強(qiáng)度進(jìn)行優(yōu)化和加強(qiáng), 既實(shí)現(xiàn)了放電強(qiáng)度和放電面積的有效增強(qiáng), 又明顯提高了等離子體的輸運(yùn)效果和沉積效率.優(yōu)化后放電區(qū)域內(nèi)的切向磁感應(yīng)強(qiáng)度Bz由41 mT 增至62 mT, 有效區(qū)域?qū)挾日急扔?1%增至67%,法向磁感應(yīng)強(qiáng)度Br的峰值由73 mT 增至96 mT.對比磁場優(yōu)化前后的筒形陰極高功率放電特性發(fā)現(xiàn): 相同工藝條件下, 優(yōu)化后的筒形濺射陰極, 靶面放電面積增大, 放電強(qiáng)度與等離子體輸運(yùn)特性均明顯增強(qiáng).優(yōu)化后的磁場主要影響金屬放電階段,對氣體放電階段影響較小, 其中Cr 離子密度由1.2 × 1020m–3增至2.6 × 1020m–3, 金屬粒子離化率也由90%提升至92.1%.