李多宏， 李 達(dá)， 劉立坤， 初泉麗， 周志波， 楊麗芳，武朝輝， 譚西早， 許振華

(國(guó)家核安保技術(shù)中心， 北京 102401)

核材料是核武器的核心，在核查過(guò)程中，對(duì)于核材料的探測(cè)成為了核查的重要內(nèi)容。但是由于核武器的機(jī)密性以及敏感性，在對(duì)核武器的類型和拆卸的核材料進(jìn)行核查時(shí)，不允許將其取出進(jìn)行直接測(cè)量，因此如何有效、快速地監(jiān)測(cè)和評(píng)估密封容器中核材料的屬性就變得尤為重要。

當(dāng)今時(shí)代，對(duì)于核的使用已經(jīng)不再局限于核武器了，核材料和核技術(shù)已經(jīng)在能源、核醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域找到了自己的一席之地。雖然，核技術(shù)已經(jīng)由軍用向民用成功轉(zhuǎn)型，并且飛速發(fā)展。但是對(duì)于核材料使用程度的增加，也意味著核擴(kuò)散幾率的增加。因此，對(duì)民用核材料如何進(jìn)行有效地追蹤和監(jiān)管變得越來(lái)越重要，那么針對(duì)核材料屬性的非破壞性分析技術(shù)也應(yīng)運(yùn)而生。

目前，國(guó)內(nèi)、外已經(jīng)對(duì)核部件質(zhì)量屬性測(cè)量展開(kāi)了一系列研究，也產(chǎn)生了許多非破壞性分析的方法，其中中子符合法作為一項(xiàng)重要技術(shù)在核材料的質(zhì)量測(cè)量中有著不可替代的作用[1]。符合中子測(cè)量，是記錄在符合分辨時(shí)間(電子學(xué)“門(mén)寬”)內(nèi)相互靠近的“中子對(duì)”。來(lái)自核材料的裂變中子通常存在時(shí)間關(guān)聯(lián)(10-13s)，而(α，n)反應(yīng)中子是隨機(jī)單個(gè)中子，相互之間沒(méi)有時(shí)間相關(guān)性。因此，符合中子測(cè)量方法，側(cè)重于裂變中子信號(hào)，能夠有效避免樣品基體材料中(α，n)反應(yīng)中子的直接影響。符合中子測(cè)量方法廣泛應(yīng)用于國(guó)際核保障視察。熱中子探測(cè)器選用3He正比計(jì)數(shù)管，主要利用3He 正比計(jì)數(shù)管與熱中子反應(yīng)截面大的特點(diǎn)，其反應(yīng)截面為5 330 ×10-26m2[2-3]。為了更好地理解和應(yīng)用此技術(shù)，就如何更好地優(yōu)化儀器的參數(shù)和測(cè)量條件實(shí)驗(yàn)等進(jìn)行了研究。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)測(cè)量設(shè)備

搭建的平板中子探測(cè)器系統(tǒng)[4-5](3He管、聚乙烯等屏蔽材料、JSR-15和中子源)；有源井形中子符合計(jì)數(shù)器，堪培拉公司。

2 測(cè)量結(jié)果與討論

2.1 中子計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)

在探測(cè)器中心位置前30 cm處放置252Cf源，252Cf源通過(guò)自發(fā)裂變釋放中子，每一次裂變釋放的中子數(shù)在0～10個(gè)之間。在一定時(shí)間內(nèi)中子計(jì)數(shù)的測(cè)量滿足泊松分布[6-8]。對(duì)252Cf源進(jìn)行10次測(cè)量，每次10 s，根據(jù)每次的計(jì)數(shù)，計(jì)算誤差，誤差波動(dòng)較小，說(shuō)明儀器穩(wěn)定性良好，計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)偏差為15.21，平均值的平方根為19.39，標(biāo)準(zhǔn)偏差與平均值的平方根這2個(gè)值在2倍的因子范圍內(nèi)。對(duì)一個(gè)單一測(cè)量，標(biāo)準(zhǔn)偏差的最好的估計(jì)結(jié)果就是計(jì)數(shù)的平方根。

2.2 聚乙烯板厚度選擇

將1枚252Cf源放置在離探測(cè)器中心30 cm處，活度為1.85×105Bq，確保位置距離在測(cè)量時(shí)保持不變。在探測(cè)器兩邊不斷增加聚乙烯板，測(cè)量中子計(jì)數(shù)率，從而決定聚乙烯板的厚度。首先在不添加聚乙烯板的情況下進(jìn)行測(cè)量，然后在兩邊不斷增加聚乙烯板的個(gè)數(shù)，從1～9，每塊板的厚度為0.635 cm，根據(jù)計(jì)數(shù)率的大小可以得出，中子探測(cè)最大效率是聚乙烯板的厚度為1.905 cm(3塊板)。改變?cè)磁c探測(cè)器之間的距離進(jìn)行測(cè)定，同樣得出最佳厚度為1.905 cm；改變?cè)吹膹?qiáng)度進(jìn)行不同距離的測(cè)量，得到同樣的結(jié)果，因此最佳的屏蔽厚度與源強(qiáng)和源與探測(cè)器之間的距離無(wú)關(guān)，在進(jìn)行儀器的設(shè)計(jì)時(shí)，確定屏蔽材料的厚度可以使用此方法。

2.3 中子散射效應(yīng)的影響

對(duì)快中子散射進(jìn)行試驗(yàn)研究，在中子吸收實(shí)驗(yàn)中可以看出，薄的金屬板對(duì)快中子幾乎沒(méi)有什么影響。與前面的試驗(yàn)一樣，保持中子源與探測(cè)器的位置不變，移走金屬板，在252Cf源后面，與探測(cè)器相反方向放置鉛板，測(cè)量100 s，朝向探測(cè)器散射的中子就是反射效應(yīng)。將鉛板放置在源與探測(cè)器之間，測(cè)量100 s；同樣的用聚乙烯板做這2個(gè)試驗(yàn)。結(jié)果見(jiàn)表1。

表1 中子散射實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 Experimental results of neutron scattering

由表1可見(jiàn)，鉛板和聚乙烯放置在源后方時(shí)，計(jì)數(shù)升高，對(duì)中子均有一定的散射效應(yīng)，且聚乙烯的散射要高于鉛板，因聚乙烯含有較多的氫；鉛板和聚乙烯在源與探測(cè)器中間放置時(shí)，計(jì)數(shù)有所降低，兩種材料對(duì)中子均有一定的散射和吸收，且聚乙烯效果較強(qiáng)。

2.4 高壓的影響

使用中子符合計(jì)數(shù)器(AWCC)對(duì)252Cf源在不同電壓下(1 400～2 000 V)的總計(jì)數(shù)進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量時(shí)間30 s，結(jié)果如圖1所示。

圖1 高壓與計(jì)數(shù)關(guān)系圖Fig.1 Relationship between high voltage and counting

由圖1可知，電壓在大于1 680 V之后，總計(jì)數(shù)趨于穩(wěn)定，故在進(jìn)行儀器參數(shù)設(shè)定時(shí)，電壓設(shè)定值一般設(shè)置為1 680 V。

2.5 門(mén)寬的設(shè)置

門(mén)寬的大小會(huì)影響探測(cè)到中子的概率，將1枚252Cf源放置于測(cè)量腔中心，設(shè)置門(mén)寬為8、16、32、64和128 μs，測(cè)量時(shí)間均為30 s，對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行記錄，如表2所示。

表2 門(mén)寬與中子計(jì)數(shù)的關(guān)系Table 2 Relationship between gate width and counting

可以看出在門(mén)寬為64 μs時(shí)，R計(jì)數(shù)的誤差分?jǐn)?shù)最小，所以設(shè)置儀器的門(mén)寬為64 μs較合適。

2.6 死時(shí)間修正

在高中子計(jì)數(shù)率的情況下，因?yàn)樘綔y(cè)器和電子學(xué)死時(shí)間原因，一些中子脈沖丟失了，假如2個(gè)中子被捕獲時(shí)挨得很近，它們的脈沖疊加，顯示只有1個(gè)脈沖，故測(cè)量得到的總計(jì)數(shù)率和符合計(jì)數(shù)率要較小一點(diǎn)。要對(duì)測(cè)量值進(jìn)行修正，分別測(cè)量2個(gè)252Cf源，ID號(hào)分別為5065#、5066#；然后將2個(gè)源放置在一起測(cè)量，測(cè)得的結(jié)果如表3所示。

表3 死時(shí)間修正結(jié)果Table 3 Dead time correction results

由表3可見(jiàn)，對(duì)總中子計(jì)數(shù)率，將單次測(cè)量值加和，數(shù)值明顯高于2個(gè)源同時(shí)測(cè)量的結(jié)果，因?qū)?個(gè)源放置在一起時(shí)，有很高的中子計(jì)數(shù)率，死時(shí)間較大；對(duì)測(cè)量值進(jìn)行修正后，與測(cè)量值求和的數(shù)據(jù)吻合，在誤差范圍內(nèi)。

圖2 γ靈敏度與γ源強(qiáng)關(guān)系Fig.2 Relation between γ sensitivity and γ source intensity

2.7 衰減時(shí)間確定

中子計(jì)數(shù)器在設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)考慮2個(gè)主要因素：3He管的數(shù)量和聚乙烯材料，這就關(guān)系到2個(gè)參數(shù)，儀器的效率和衰減時(shí)間。衰減時(shí)間是指中子在探測(cè)器中衰減需要多長(zhǎng)時(shí)間，例如，多長(zhǎng)時(shí)間中子會(huì)消失。主要是指中子被3He管吸收，或被聚乙烯吸收，或者逃離出探測(cè)器。在儀器設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)考慮衰減時(shí)間的大小，使中子能充分慢化并四散到3He管被探測(cè)到，假如衰減時(shí)間太長(zhǎng)，就是中子被探測(cè)到的時(shí)間太長(zhǎng)，時(shí)間相關(guān)性就會(huì)完全喪失。

通常采用門(mén)寬為32和64 μs時(shí)的符合計(jì)數(shù)率，也可以用G=1.257τ近似計(jì)算。將1枚252Cf源放置于測(cè)量腔中心，設(shè)置門(mén)寬為32和64 μs，測(cè)量時(shí)間均為30 s，記錄符合計(jì)數(shù)，計(jì)算τ值為38.7 μs。

2.8 探測(cè)器效率驗(yàn)證

先將1枚252Cf源置于探測(cè)器測(cè)量腔中心位置，進(jìn)行測(cè)量，時(shí)間100 s，計(jì)算探測(cè)器的效率ε=(總計(jì)數(shù)率-本底計(jì)數(shù)率)/源活度，計(jì)算得效率為37.8%，與出廠值一致。

2.9 γ干擾影響分析

γ射線是核材料中子測(cè)量分析中最重要的干擾因素之一。3He管γ靈敏度與γ輻射場(chǎng)強(qiáng)度有直接的關(guān)系。通過(guò)對(duì)3He管γ靈敏度進(jìn)行測(cè)試分析，提出降低γ靈敏度的具體措施和(n，γ)甄別方法，并進(jìn)行相關(guān)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

采用不同活度的γ射線源，測(cè)量不同強(qiáng)度下的γ靈敏度，結(jié)果如圖2所示。圖2中曲線(1) 為1.2 μCi137Cs源時(shí)計(jì)數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(2)為1.2 μCi137Cs+2 μCi60Co時(shí)計(jì)數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(3)是1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 時(shí)計(jì)數(shù)率隨工作電壓的變化，曲線(4)為1.2 μCi137Cs+0.1mCi152Eu計(jì)數(shù)率隨電壓的變化趨勢(shì)，曲線(5)為本底計(jì)數(shù)率隨電壓的變化趨勢(shì)。

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，產(chǎn)生本底噪聲貢獻(xiàn)的電壓通常較高。γ射線靈敏電壓一般都低于噪聲電壓，且γ射線強(qiáng)度越大，其靈敏電壓越低?？赏ㄟ^(guò)降低工作高壓、提高γ射線探測(cè)閾值或在樣品腔四周放置重材料，降低γ射線對(duì)中子測(cè)量造成的干擾影響，核材料中子測(cè)量分析，通常處于γ輻射強(qiáng)度相對(duì)較高的環(huán)境當(dāng)中。以上介紹的措施，雖然能夠在一定程度上降低γ射線影響，但效果是有限的。為了更加有效、徹底消除γ射線的影響，提高核材料中子測(cè)量的準(zhǔn)確度，需要引入(n，γ)甄別技術(shù)。

將1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 裸源置于AWCC樣品腔，分別采用總中子計(jì)數(shù)(S)和二重符合中子計(jì)數(shù)(D)記錄中子信號(hào)隨電壓變化關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示，S在1 800 V附近迅速上升，而D始終保持在極低的水平(接近為零)。

圖3 γ靈敏度(T、D)與電壓的關(guān)系Fig.3 Relationship between γ sensitivity (T, D) and voltage

去除137Cs源，采用相同方法測(cè)量本底噪聲隨電壓變化關(guān)系，得到相似的變化關(guān)系圖，D也是保持不變。不同之處在于S在1 900 V附近才出現(xiàn)緩慢上升。將上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果與AWCC坪曲線(252Cf)放在一起進(jìn)行比較，如圖4所示。

圖4 AWCC坪曲線與γ靈敏度比較Fig.4 Comparison between AWCC plateau curve and γ sensitivity

圖中曲線T、D分別表示測(cè)量坪曲線(用252Cf源)時(shí)的總中子計(jì)數(shù)率和符合中子計(jì)數(shù)率，γ為137Cs源總中子計(jì)數(shù)率，本底線為測(cè)量本底噪聲時(shí)的總中子計(jì)數(shù)率。當(dāng)工作電壓大于1 800 V時(shí)，γ射線引起的總計(jì)數(shù)率快速上升，這說(shuō)明S曲線中1 800 V附近計(jì)數(shù)率的增大是由γ射線引起的。本底曲線顯示，在工作電壓高于1 900 V時(shí)本底噪聲的總計(jì)數(shù)率貢獻(xiàn)才會(huì)稍微變得明顯。

上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果基本一致。因此可以判斷，S曲線中1 900 V之后計(jì)數(shù)率急劇增大的趨勢(shì)，是由中子、γ射線和本底噪聲三者共同作用的結(jié)果。

根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果和分析，為能夠有效地壓制γ射線對(duì)中子測(cè)量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測(cè)量方法。

2.10 偶然事件對(duì)符合測(cè)量的影響

先將1枚252Cf源(編號(hào)5065#)固定于探測(cè)器測(cè)量腔中心位置，進(jìn)行測(cè)量，時(shí)間30 s，再將另一枚252Cf源(編號(hào)5066#)置于測(cè)量腔中心和儀器外面不同位置處，進(jìn)行測(cè)量，結(jié)果如表4所示。

表4 偶然事件對(duì)符合測(cè)量的影響結(jié)果Table 4 Impact results of accidental events on coincidence measurement

可以看出，外界中子源在測(cè)量腔里面和儀器表面對(duì)測(cè)量結(jié)果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處總中子計(jì)數(shù)略微增大，對(duì)符合中子計(jì)數(shù)幾乎沒(méi)有影響。5066#和5065#同時(shí)測(cè)量值小于將5066#和5065#的加和值，原因是死時(shí)間的影響，詳見(jiàn)第2.6節(jié)。

3 結(jié) 論

中子測(cè)量技術(shù)在核材料衡算中發(fā)揮越來(lái)越重要的作用，本實(shí)驗(yàn)對(duì)符合中子計(jì)數(shù)器設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)考慮的幾個(gè)問(wèn)題做了研究，通過(guò)固定中子源與探測(cè)器之間的距離，測(cè)量聚乙烯板的厚度不同時(shí)的探測(cè)效率，聚乙烯板的厚度為1.905 cm時(shí)，中子探測(cè)效率最大；聚乙烯板的散射要高于鉛板，聚乙烯板和鎘板組合作為中子的屏蔽材料效果最好；高壓一般選擇1 680 V；門(mén)寬為64 μs較合適；在很高的計(jì)數(shù)率時(shí)，要對(duì)死時(shí)間進(jìn)行修正；衰減時(shí)間可以用公式進(jìn)行計(jì)算；對(duì)探測(cè)效率進(jìn)行了驗(yàn)證，與出廠值基本吻合；對(duì)γ干擾影響進(jìn)行了分析，為能夠有效地壓制γ射線對(duì)中子測(cè)量的干擾，可采用合適的工作電壓或采用符合測(cè)量方法；外界中子源在測(cè)量腔里面和儀器表面對(duì)測(cè)量結(jié)果影響較大，將中子源置于儀器表面10至50 cm處，總中子計(jì)數(shù)略微增大，對(duì)符合中子計(jì)數(shù)幾乎沒(méi)有影響。當(dāng)然，除了以上要考慮的幾點(diǎn)因素，應(yīng)用中子符合計(jì)數(shù)器在測(cè)量鈾、钚時(shí)，還應(yīng)考慮中子增殖、(α，n)反應(yīng)、238U的自發(fā)裂變等，未來(lái)還需要進(jìn)一步研究。