毛 亮， 李鵬飛， 李洪輝， 趙帥維， 賈梅蘭， 劉宇辰

(1.中國輻射防護(hù)研究院， 太原 030006； 2.中國核工業(yè)集團(tuán)有限公司， 北京 100822)

地質(zhì)處置庫是指在地表以下300～1 500 m的穩(wěn)定的地質(zhì)體中建造的用于最終處置高放廢物玻璃固化體、乏燃料和α廢物的工程設(shè)施，其主要目的是通過工程屏障和天然屏障以包容放射性核素并延緩核素的釋放，并將放射性核素與生物圈隔離，保證生態(tài)系統(tǒng)與人類的安全。因此，安全評價(jià)在處置場址選擇、處置庫設(shè)計(jì)與建造、許可證申請等各階段均有重要意義。

在情景分析中，人類直接介入處置庫的景象最有可能發(fā)生在以下兩種情形下：1)因?yàn)榧夹g(shù)的進(jìn)步而使得能夠通過改進(jìn)處置庫的一些相關(guān)設(shè)施來提高處置庫的安全性，或者可以再次提取利用處置庫廢物所包含的一些核素；2)人類有可能在處置庫場址及周圍的相關(guān)區(qū)域發(fā)現(xiàn)新的礦產(chǎn)資源，在處置庫相關(guān)信息丟失的情況下，人類的開采行為有可能損壞處置庫的相關(guān)設(shè)施，破壞處置庫的屏障功能，甚至可能發(fā)生鉆孔直接穿透廢物包體的情形。在第1種情形下人類通常會(huì)采取一定的輻射防護(hù)措施，如配戴防護(hù)面罩等，因此一般不會(huì)受到過量照射。只針對第2種情形進(jìn)行試算以給出人類入侵景象下的最大受照輻射劑量。

雖然在現(xiàn)有的科學(xué)技術(shù)水平下，發(fā)生人類入侵處置庫活動(dòng)的可能性極其微小。但是，根據(jù)高放廢物地質(zhì)處置相關(guān)的安全準(zhǔn)則和技術(shù)準(zhǔn)則[1-2]，高水平放射性廢物在處置過程中應(yīng)該保證安全性和適宜性，并且應(yīng)保證在技術(shù)條件、社會(huì)條件和經(jīng)濟(jì)條件等方面對未來人類的影響最小。因此，對人類入侵處置庫的景象進(jìn)行安全評價(jià)分析是十分必要的。

1 人類入侵景象下的安全評價(jià)方法

高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)的安全評價(jià)不同于其他工程系統(tǒng)的安全評價(jià)，主要表現(xiàn)在：1)所考慮的時(shí)間尺度長；2)所涉及的空間范圍大，且具有明顯的非均質(zhì)特征；3) 所關(guān)注的過程復(fù)雜。伴隨未來生物圈和近地表環(huán)境條件下的不確定性而來的是高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)安全評價(jià)將面臨的許多不確定因素。這一特征決定了傳統(tǒng)的思維方式和方法難以適應(yīng)高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)的安全評價(jià)。圖1給出IAEA推薦并在國際上普遍采用的方法。具體評價(jià)時(shí),首先,通過分析處置系統(tǒng)的特征(Feature)及影響系統(tǒng)演變、深化的各種事件(Events)和過程(Processes)來構(gòu)思系統(tǒng)未來各種可能的行為，這一過程即為情景分析；然后，通過建立描述系統(tǒng)深化過程的模型來模擬系統(tǒng)未來可能的發(fā)生、發(fā)展過程,并對地質(zhì)處置系統(tǒng)的安全性進(jìn)行預(yù)測分析；最后，將模擬結(jié)果與有關(guān)規(guī)范或標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行對比以評價(jià)高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)的安全性和可靠性。整個(gè)評價(jià)過程都要充分考慮各種潛在的情景以免遺漏，同時(shí)，對用于安全評價(jià)的模型都必須經(jīng)過嚴(yán)格的驗(yàn)證和對比[1-2]。

圖1 處置庫安全評價(jià)流程圖Fig.1 Flow chart of safety assessment

人類入侵處置庫景象下的安全評價(jià)過程如圖2所示，其中的內(nèi)照射劑量是指工人在處置庫的地下工作時(shí)，吸入的放射性氣溶膠顆粒產(chǎn)生的內(nèi)照射劑量；外照射劑量是指在未來可能發(fā)生的鉆探活動(dòng)中提取到包含高放廢物的巖心后，工人在進(jìn)行巖心編錄時(shí)受到的巖心中放射性核素放出的γ射線對人產(chǎn)生的輻射劑量。在計(jì)算得到人類入侵高放廢物地質(zhì)處置庫所受到的照射劑量后，即可通過劑量風(fēng)險(xiǎn)轉(zhuǎn)換因子進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評估。最后，通過與安全標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行對比，以此來評價(jià)人類入侵處置庫景象的安全程度。

圖2 人類入侵景象安全評價(jià)方法Fig.2 Safety assessment method for human invasion scenarios

1.1 劑量計(jì)算模型

當(dāng)發(fā)生人類入侵處置庫事故，個(gè)人受照劑量主要由兩部分組成：外照射受照劑量Hext(t)和內(nèi)照射受照劑量Hint(t)。內(nèi)照射受照劑量可以由式(1)計(jì)算：

(1)

外照射受照劑量Hext(t)可以由式(2)計(jì)算：

(2)

玻璃固化體中的核素含量隨時(shí)間的變化可以由式(3)計(jì)算：

(3)

式中：λm—放射性核素Ci的衰變系數(shù)，y-1；Ci+1—放射性核素Ci的母核素，Bq/g；λm+1—放射性核素Ci+1的衰變系數(shù)，y-1；gsi—玻璃固化體的衰變速率，y-1。

其中玻璃固化體的衰變速率可用式(4)計(jì)算：

(4)

式中：aGlass—玻璃固化體的表面積，m2；ρGlass—玻璃固化體的密度，kg/m3；VGlass—玻璃固化體的體積，m3；k—玻璃固化體的溶解速率，kg/(m2·y-1)。

1.2 風(fēng)險(xiǎn)評估模型

風(fēng)險(xiǎn)評估是指計(jì)算一個(gè)人在受到電離輻射照射后發(fā)生致命性癌癥的概率。例如，風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)為1×10-4是指一個(gè)人在受照后患上致命性癌癥的機(jī)率為0.000 1。

人類入侵處置庫的風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)R(t)可以用下列公式進(jìn)行計(jì)算：

R(t)=γ·P·∑jHj(t)

(5)

式中：R(t)—時(shí)間t的危險(xiǎn)系數(shù)，y-1；γ—風(fēng)險(xiǎn)因子，Sv-1；Hj(t)—當(dāng)人類入侵行為發(fā)生時(shí)所產(chǎn)生的受照劑量；P—鉆孔穿透廢物體的概率，y-1。

概率P可以用以下公式進(jìn)行計(jì)算：

P=S·P1

(6)

式中：S—處置庫在地表的投影面積，m2；P1—單位地表面積達(dá)到或超過處置庫深度的鉆孔數(shù)量，m-2。

1.3 安全標(biāo)準(zhǔn)

我國目前執(zhí)行的《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》對輻射防護(hù)劑量限值有明確的規(guī)定，其中在基本限值中規(guī)定實(shí)踐對公眾的年有效劑量不超過1 mSv。除此之外，還應(yīng)對該景象下的危險(xiǎn)程度與其他各類危險(xiǎn)度進(jìn)行對比(表1)。

表1 各種類型危險(xiǎn)度的比較Table 1 Comparison of various types risk

2 計(jì)算結(jié)果與分析

2.1 計(jì)算參數(shù)選取

2.1.1 劑量計(jì)算模型參數(shù)

核燃料在反應(yīng)堆內(nèi)發(fā)生各種核反應(yīng)(主要是裂變反應(yīng)和中子俘獲反應(yīng))后，乏燃料中除了仍剩有的原有元素外，主要生成了兩大類核素，即，裂變核素和錒系核素。之后，乏燃料經(jīng)過“濕法”或者“干法”儲(chǔ)存使得大部分的短壽命放射性核素完全衰變，經(jīng)過后處理工藝提取有用的放射性核素后，制得玻璃固化體。由于目前中國并未有玻璃固化體配方，因此，在本次計(jì)算中選用日本核燃料循環(huán)機(jī)構(gòu)(JNC)的配方[3]，選用該配方主要基于以下幾個(gè)方面的考慮：1)中國將來擬采用法國的高放廢液后處理技術(shù)，目前正在與法國后處理廠開展技術(shù)引進(jìn)談判，而日本JNC的后處理技術(shù)同樣來自于法國；2)目前國內(nèi)、外關(guān)于后處理配方的公開數(shù)據(jù)極其缺乏。JNC配方中所含的主要核素如下所示，內(nèi)照射劑量與外照射劑量計(jì)算模型中所使用的一些主要參數(shù)如表2所示。下面列出了玻璃固化體中的主要核素及其衰變系，由于處置場在關(guān)閉的前1 000 a之內(nèi)一般不會(huì)發(fā)生信息丟失的情形，對于短壽命的放射性核素如137Cs、90Sr等都至少衰變10個(gè)半衰期以上，因此在計(jì)算時(shí)可以忽略不計(jì)。

主要的裂變/活化核素如下：

·151Sm→151Eu
·135Cs→135Ba
·126Sn→126Sb
·107Pd→107Ag
·99Tc→99Ru
·94Nb→94Mo
·93Zr→93mNb
·79Se→79Br

4N系核素如下：

·240Pu→236U→232Th→228Ra

4N+1系核素如下：

4N+2系核素如下：

4N+3系核素如下：

2.1.2 風(fēng)險(xiǎn)評估模型參數(shù)

截至2020 年4月27日，中國(不包括中國臺(tái)北)在運(yùn)核電機(jī)組已達(dá)47臺(tái)，除秦山3期兩臺(tái)重水堆核電機(jī)組產(chǎn)生的乏燃料不需要后處理外，預(yù)測到2020年，中國(不包括中國臺(tái)北)在運(yùn)核電裝機(jī)容量可達(dá)58 GW，需處理處置的乏燃料累積可達(dá)3 500 tHM。一臺(tái)百萬千萬核電機(jī)組一年產(chǎn)生的乏燃料約20 t。按此測算到2020年，中國如能實(shí)現(xiàn)58 GW的核電裝機(jī)目標(biāo)，中國核電廠每年產(chǎn)生的乏燃料將超過1 000 t(表3)，至2050年中國將累計(jì)達(dá)到約50 000 t左右。以1 t乏燃料處理后高放廢物為0.2 m3計(jì)，乏燃料后處理所形成的高放廢物約10 000 m3。以25 m3高放廢物可以轉(zhuǎn)化為164個(gè)玻璃罐計(jì)算，至2050年中國共需處置的高放玻璃罐約為65 600罐。風(fēng)險(xiǎn)評估模型中所需的一些主要參數(shù)見表3。

2.2 評估結(jié)果

2.2.1 劑量評估結(jié)果

利用劑量估算模型公式(1)～(4)計(jì)算了該景象下的裂變/活化系、4N～4N+3系的核素對人的內(nèi)照射劑量與外照射劑量值(圖3～7)。計(jì)算結(jié)果表明最大內(nèi)照射劑量在101數(shù)量級(jí)上，貢獻(xiàn)較大的核素有240Pu、241Am、237Np和243Am等。最大外照射劑量在10-4數(shù)量級(jí)上，貢獻(xiàn)較大的核素有126Sn和243Am等。

表2 劑量計(jì)算模型所用參數(shù)Table 2 Parameters for the dose calculation model

表3 風(fēng)險(xiǎn)評估模型所用參數(shù)Table 3 Parameters for the risk calculation model

圖3 裂變/活化核素內(nèi)照射劑量(a)與外照射劑量計(jì)算結(jié)果(b)Fig.3 Calculated results of internal (a) and external (b) doses of Fission/Activation series

圖4 4N系核素內(nèi)照射劑量(a)與外照射劑量計(jì)算結(jié)果(b)Fig.4 Calculated results of internal (a) and external (b) doses of 4N series

圖5 4N1系核素內(nèi)照射劑量(a)與外照射劑量計(jì)算結(jié)果(b)Fig.5 Calculated results of internal (a) and external (b) doses of 4N1 series

圖6 4N2系核素內(nèi)照射劑量(a)與外照射劑量計(jì)算結(jié)果(b)Fig.6 Calculated results of internal (a) and external (b) doses of 4N2 series

圖7 4N3系核素內(nèi)照射劑量(a)與外照射劑量計(jì)算結(jié)果(b)Fig.7 Calculated results of internal (a) and external (b) doses of 4N3 series

2.2.2 風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果

劑量和風(fēng)險(xiǎn)評估均采用MATLAB軟件自編的程序進(jìn)行計(jì)算，通過龍格—庫塔(Runge—Kutta)法求解偏微分方程組1～4得到劑量值，利用公式(5)～(6)計(jì)算風(fēng)險(xiǎn)值。風(fēng)險(xiǎn)評估計(jì)算結(jié)果見圖8，從計(jì)算結(jié)果來看該值遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于自然本底照射所引起的風(fēng)險(xiǎn)。

圖8 風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果Fig.8 Calculated results of risk assessment

3 結(jié) 論

利用劑量計(jì)算模型和風(fēng)險(xiǎn)評估模型計(jì)算了在人類入高放廢物處置庫侵景象下，人類所受到的劑量和風(fēng)險(xiǎn)，并與其他類型的危險(xiǎn)度進(jìn)行了對比，計(jì)算結(jié)果表明該景象下的風(fēng)險(xiǎn)值較低。但是該模型也存在以下兩方面的問題：

1)廢物源項(xiàng)的計(jì)算中，玻璃固化體的侵蝕速率由于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，因此采用了1.532×10-7這一定值，但實(shí)際上該值隨著時(shí)間的變化而變化，且差異巨大。

2)風(fēng)險(xiǎn)評估模型中，鉆孔穿透處置庫的概率采用了目前我國的鉆孔數(shù)量除以全國的國土面積所得到的值，該值隨著時(shí)間的變化可能差異巨大。