姚海鵬，于東方，李 玲，林海濤

（1.內(nèi)蒙古自治區(qū)煤田地質(zhì)局，呼和浩特 010000；2.內(nèi)蒙古自治區(qū)非常規(guī)天然氣工程技術研究中心，呼和浩特 010000；3.中國礦業(yè)大學煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室，江蘇徐州 221116；4.中國礦業(yè)大學資源與地球科學學院，江蘇徐州 221116；5.內(nèi)蒙古煤勘非常規(guī)能源有限責任公司，呼和浩特 010000）

0 引言

煤層氣主要以吸附狀態(tài)賦存于煤儲層的微小孔隙中，開采煤層氣需要人為排水降低儲層壓力，使吸附態(tài)的甲烷氣體解吸變?yōu)橛坞x態(tài)，因此煤儲層吸附性特征研究對煤層氣勘探開發(fā)至關重要［1］。煤儲層的吸附能力不僅是影響煤儲層含氣量的關鍵因素之一，而且對煤層氣采收率具有決定性的影響，直接影響到煤層氣生產(chǎn)井的產(chǎn)能大小。

針對煤儲層吸附特征，已經(jīng)有許多專家學者做了大量的相關研究，通常用蘭氏理論描述煤儲層吸附能力，蘭氏體積（vL）代表煤儲層的吸附能力，煤儲層吸附能力的影響因素大多從煤階、煤巖煤質(zhì)等方面進行分析。張群等［2］指出煤儲層蘭氏體積隨煤階升高而逐漸增高；蘇現(xiàn)波等［3］則認為煤儲層吸附性能與煤階并非簡單的線性相關關系，隨煤階的增高將煤的吸附能力劃分出了4 個階段；田永東等［4］論述了煤變質(zhì)程度、儲層溫度、儲層壓力、煤中水分類型和含量對吸附性的影響；姚艷斌等［5］通過對華北重點地區(qū)原煤蘭氏體積特征的研究，認為煤階是影響吸附能力的主要因素，且呈多項式增強的關系；鐘玲文［6］研究了煤巖成分與煤儲層吸附性的關系，通過實驗數(shù)據(jù)建立了平衡水煤樣吸附量與鏡質(zhì)組含量成正相關、與惰質(zhì)組含量成負相關的關系；孟召平等［7］認為在同一地質(zhì)條件下，煤體結(jié)構(gòu)破壞越嚴重，其吸附性能越強；張凱等［8］研究了不同變質(zhì)程度的煤儲層與煤巖成分的關系；張永強等［9］認為中變質(zhì)階段，煤儲層吸附能力與變質(zhì)程度成正相關，而在高變質(zhì)階段成負相關，鏡質(zhì)組最大反射率（Ro，max）在3%左右時吸附能力最。內(nèi)蒙古是富煤地區(qū)，也是煤層氣資源潛力較大的地區(qū)，目前針對內(nèi)蒙古不同地區(qū)、不同成煤時代、不同變質(zhì)程度的煤儲層吸附性特征研究相對較少。通過對內(nèi)蒙古代表性地區(qū)的煤儲層樣品等溫吸附測試，著重從其蘭氏體積對溫度的敏感性，研究不同煤階的煤儲層吸附性特征，并分析其差異性與煤變質(zhì)程度、煤儲層孔隙結(jié)構(gòu)的關系，以期獲得不同煤階煤儲層吸附性敏感溫度，為開發(fā)階段的儲層改造提供參考。

1 地質(zhì)背景

內(nèi)蒙古地區(qū)煤炭資源豐富，含煤區(qū)分布廣泛。內(nèi)蒙古西部是高階煤發(fā)育的主要區(qū)域，內(nèi)蒙古東部主要發(fā)育褐煤、長焰煤等中低階煤。通過采集內(nèi)蒙古3 個不同煤階代表性地區(qū)的煤儲層樣品進行等溫吸附測試實驗，分析不同變質(zhì)程度的煤儲層吸附能力特征。選擇的地區(qū)分別是鄂爾多斯盆地北部地區(qū)、海拉爾盆地牙克石-五九煤田、二連盆地白音華煤田。

鄂爾多斯盆地是國家級首批煤層氣產(chǎn)業(yè)化基地之一。盆地北部主要發(fā)育2 套含煤地層，分別為侏羅系的延安組、石炭系—二疊系的太原組和山西組，其中石炭系—二疊系煤儲層鏡質(zhì)組最大反射率為1.55%～2.36%，平均為1.95%，是高階煤（貧煤）的主要代表。鄂爾多斯盆地北部區(qū)塊地理上位于內(nèi)蒙古自治區(qū)鄂托克旗境內(nèi)，從構(gòu)造位置看，處于鄂爾多斯盆地伊盟隆起帶（圖1）。鄂爾多斯盆地北部石炭系—二疊系含煤地層發(fā)育于海陸過渡相沉積環(huán)境，共含煤11 層［10］，包含太原組6 層煤、山西組5 層煤，煤層總厚度為3.00～40.93 m，平均為13.37 m。

牙克石-五九煤田位于內(nèi)蒙古自治區(qū)呼倫貝爾盟牙克石市，構(gòu)造上屬于新華夏系第Ⅲ沉降帶海拉爾沉降區(qū)（圖1），牙克石-五九煤田主要含煤地層為下白堊統(tǒng)大磨拐河組上段和中段，發(fā)育于三角洲沉積環(huán)境，800 m 以深煤層鏡質(zhì)組最大反射率一般為0.60%～0.70%，是內(nèi)蒙古自治區(qū)東部地區(qū)海拉爾盆地長焰煤發(fā)育的代表性區(qū)域。該區(qū)發(fā)育7 個煤組，共50 余層煤，煤層總厚度為15.00～61.71 m，平均厚度約為38 m，煤層煤巖組分以亮煤和暗煤為主，煤巖類型以半亮型煤為主，半暗型煤次之，顯微組分中鏡質(zhì)組含量為96.4%～99.7%，原煤灰分產(chǎn)率為21.35%～32.35%。

圖1 鄂爾多斯盆地北部、白音華煤田和牙克石-五九煤田構(gòu)造位置圖Fig.1 Structural location of northern Ordos Basin，Baiyinhua and Yakeshi-Wujiu coalfields

白音華煤田為內(nèi)蒙古自治區(qū)東部海拉爾盆地低階煤褐煤發(fā)育的代表性區(qū)域，是內(nèi)蒙古自治區(qū)煤層氣資源調(diào)查評價工作篩選的煤層氣資源勘探開發(fā)有利區(qū)。內(nèi)蒙古煤田地質(zhì)局、中國石油華北油田已經(jīng)在該區(qū)取得了勘探突破，2017 年施工的煤層氣探井含氣性顯示良好，有較好的煤層氣勘探開發(fā)前景。白音華煤田地理上位于內(nèi)蒙古自治區(qū)西烏珠穆沁旗，構(gòu)造上處于二連盆地烏尼特斷陷帶東北端，屬于大興安嶺南段西側(cè)的山間斷陷型盆地（圖1），主要含煤地層為下白堊統(tǒng)大磨拐河組中段，發(fā)育于湖泊—三角洲沉積環(huán)境。本區(qū)含煤性好，煤層累計厚度為0.36～107.26 m，平均為34.70 m，鏡質(zhì)組最大反射率為0.37%～0.45%，主力煤層煤巖組分以半暗煤和暗淡煤為主，顯微組分以鏡質(zhì)組為主，平均質(zhì)量分數(shù)為97.3%～99.7%，平均灰分質(zhì)量分數(shù)為16.77%～27.1%，為低—中灰煤。

2 煤儲層甲烷吸附特征分析

為分析不同煤階的煤儲層甲烷吸附特征及其差異性影響因素，分別在鄂爾多斯盆地北部地區(qū)、海拉爾盆地牙克石-五九煤田、二連盆地白音華煤田3個有代表性的含煤盆地內(nèi)采集煤樣，樣品采集位置如圖1 所示，采樣深度分別為1 700 m，982 m，952 m，將所采集的煤樣按照實驗規(guī)范要求進行破碎、粉碎、篩選，選取粒徑小于0.25 mm 的煤巖顆粒，進行平衡水等溫吸附實驗。對3 個地區(qū)的同一煤層樣品分別做了30 ℃，40 ℃，50 ℃，60 ℃，70 ℃，80 ℃等6 組等溫吸附實驗。

2.1 高煤階（貧煤）煤儲層甲烷吸附特征

根據(jù)鄂爾多斯盆地北部地區(qū)石炭系—二疊系煤儲層樣品的等溫吸附實驗［圖2（a）］，在相同壓力條件下，該地區(qū)高煤階煤儲層實際吸附量隨著溫度的升高而下降，溫度從50 ℃升高到60 ℃，實際吸附量下降幅度最大。

圖2 不同溫度等溫吸附曲線圖Fig.2 Isothermal adsorption curves of coal reservoirs at different temperatures

圖3 3 個地區(qū)煤儲層蘭氏體積隨溫度變化關系圖Fig.3 Relationship of Langmuir volume of coal reservoirs with temperature in three areas

根據(jù)蘭氏體積隨溫度的變化關系（圖3），蘭氏體積呈現(xiàn)出隨溫度的升高而下降的特征，溫度從50 ℃升高到60 ℃時，蘭氏體積下降幅度最大，為23.94%，而溫度依次由30℃升高到40 ℃，40 ℃到50 ℃，60 ℃到70 ℃，70 ℃到80 ℃的條件下，蘭氏體積雖然整體上依然呈現(xiàn)出隨著溫度升高而下降的趨勢，但相對于50 ℃升高到60 ℃時吸附量的下降幅度，其下降幅度明顯小于后者，均小于10%（表1）。蘭氏體積不僅隨著溫度的變化趨勢一致，而且最大變化的溫度區(qū)間也相當。本文把這種對煤儲層吸附性影響較大的溫度，稱為敏感溫度，對煤儲層吸附性影響最大的溫度范圍，稱為敏感溫度范圍。

表1 不同溫度下的蘭氏體積及變化Table 1 Langmuir volume of coal reservoirs at different temperatures

2.2 中變質(zhì)長焰煤煤儲層甲烷吸附特征

根據(jù)牙克石-五九煤田下白堊統(tǒng)大磨拐河組煤儲層樣品的等溫吸附實驗［圖2（b）］，在相同壓力條件下，該地區(qū)煤儲層實際吸附量呈現(xiàn)出隨著溫度的升高而下降的特征，溫度從40 ℃升高到50 ℃時，下降幅度最大。

根據(jù)蘭氏體積隨溫度的變化關系（圖3），蘭氏體積呈現(xiàn)出隨溫度的升高而下降的特征，并且溫度從40 ℃升高到50 ℃時，下降幅度最大，達到32.05%，其余溫度變化區(qū)間的蘭氏體積下降幅度均小于10%（表1）。蘭氏體積隨溫度的升高而下降的特征與實際吸附量變化規(guī)律一致，并且與實際吸附量有相同的敏感溫度范圍（40～50 ℃）。

2.3 低變質(zhì)褐煤煤儲層甲烷吸附特征

根據(jù)白音華煤田大磨拐河組煤儲層樣品的等溫吸附實驗［圖2（c）］，在相同壓力條件下，該地區(qū)煤儲層呈現(xiàn)出實際吸附量隨著溫度的升高而下降的特征，溫度從30 ℃升高到40 ℃時，實際吸附量下降幅度最大。

并且蘭氏體積也呈現(xiàn)出隨溫度的升高而下降的特征，這一變化特征與鄂爾多斯盆地高煤階煤儲層、牙克石-五九煤田長焰煤煤儲層相似，但其敏感溫度明顯小于前兩者，白音華地區(qū)煤儲層從30 ℃到40 ℃時，蘭氏體積下降幅度最大，達到13.67%，其他區(qū)間下降幅度均小于10%（表1，圖3），與實際吸附量有相同的敏感溫度范圍（30～40 ℃）。

3 不同煤階煤儲層吸附性差異分析及實踐意義

3.1 煤儲層吸附性差異分析

對比不同地區(qū)不同煤變質(zhì)程度的煤儲層吸附性特征，主要有兩大差異。一是吸附能力的差異?？傮w上，吸附能力由強到弱依次為鄂爾多斯盆地北部高階煤、牙克石-五九煤田長焰煤、白音華煤田褐煤，但在各自儲層溫度條件下（井溫測井結(jié)果顯示，鄂爾多斯盆地北部、牙克石-五九煤田、白音華煤田樣品儲層溫度分別為37.5 ℃，36.8 ℃，35.2 ℃），牙克石-五九煤田長焰煤吸附能力最強，蘭氏體積為7.86 cm3/g，其次為鄂爾多斯盆地北部高階煤，蘭氏體積為7.68 cm3/g，白音華煤田褐煤吸附能力最弱，蘭氏體積為5.05 cm3/g；二是吸附性隨溫度變化特征有差異。主要表現(xiàn)在敏感溫度范圍的不同，鄂爾多斯盆地北部高煤階煤儲層吸附性敏感溫度最高，為50～60 ℃，其次是牙克石-五九煤田長焰煤儲層，敏感溫度為40～50 ℃，白音華煤田褐煤煤儲層吸附性敏感溫度最低，為30～40 ℃。

煤變質(zhì)程度是影響煤儲層吸附性能的主要因素。具體來說，煤化作用過程中，在褐煤階段，煤儲層含有大量具有親水而疏甲烷屬性的羥基和羧基官能團［1，11］，因此，白音華煤田低變質(zhì)褐煤儲層吸附性能最低，隨著煤化作用的進行，長焰煤階段，這種親水而疏甲烷的官能團大量脫落，增強了其吸附甲烷的能力［12-13］，而貧煤階段的煤儲層，盡管其親水而疏甲烷的官能團幾乎完全脫落，但應力壓實作用使煤儲層儲集空間減小，煤孔隙度大幅度變小［14］，使得其吸附能力降低。造成了煤儲層吸附能力的強弱依次為牙克石-五九煤田長焰煤、鄂爾多斯盆地北部高階煤、白音華煤田褐煤的反常特征。

理論上，溫度影響煤儲層孔隙收縮，因此，煤儲層儲集空間大小受溫度變化的影響［14-15］，等溫吸附曲線對溫度有一定的依賴性，蘭氏體積對溫度是敏感的［16］，并且根據(jù)3 個地區(qū)不同變質(zhì)程度煤樣的等溫吸附實驗，不同煤階煤樣的蘭氏體積對溫度的敏感范圍不同。特殊的孔隙結(jié)構(gòu)是煤儲層吸附甲烷的基礎，為分析3 個地區(qū)煤儲層吸附性的差異性，根據(jù)低溫液氮吸附和壓汞實驗，對同一批樣品進行了孔隙結(jié)構(gòu)測試。

鄂爾多斯北部地區(qū)高煤階煤儲層孔裂隙總體積為0.02 mL/g，總孔隙比表面積為12.38 m2/g，孔隙度為3.09%，排驅(qū)壓力3.42～28.04 MPa，平均為9.62 MPa；根據(jù)階段進汞量與孔徑分布的關系，煤儲層孔徑分布呈“兩頭高中間低”的雙峰型［圖4（a）］，即微孔（＜10 nm）和超大孔（＞10 000 nm）發(fā)育，中、大孔相對不發(fā)育，且左峰面積遠大于右峰面積，納米級孔隙體積占總孔隙體積比例達到84.19%，對孔隙總體積的貢獻最大。該地區(qū)煤儲層為納米級孔隙優(yōu)勢發(fā)育型，掃描電鏡觀察，煤層結(jié)構(gòu)致密，僅見到少量粒間孔、氣孔及孤立狀裂隙，裂隙寬度幾個微米，長度幾十到幾百微米，且部分裂隙被礦物充填［圖5（a）—（d）］。

牙克石-五九煤田中變質(zhì)長焰煤煤儲層總孔隙體積為0.04 mL/g，總孔隙比表面積為20.43 m2/g，孔隙度為7.01%，平均排驅(qū)壓力為3.21 MPa；根據(jù)階段進汞量與孔徑分布的關系，煤儲層孔徑分布呈“前部高后部低”的雙峰型［圖4（b）］，峰值集中在2～10 nm，中孔、大孔基本不發(fā)育，主要發(fā)育微孔（＜10 nm）和小孔（10～100 nm），掃描電鏡下觀察，其煤儲層孔隙類型以殘余植物組織孔、植物組織孔、氣孔、晶間孔為主［圖5（e）—（j）］。該地區(qū)煤儲層為納米級孔隙優(yōu)勢發(fā)育型。相比于鄂爾多斯盆地北部煤儲層，其孔隙連通性較好，排驅(qū)壓力較小。

圖4 3 個地區(qū)煤儲層階段進汞量-孔徑分布圖Fig.4 Relationship between the amount of mercury and pore size distribution of coal reservoirs in three areas

圖5 3 個地區(qū)煤儲層掃描電鏡下孔隙特征（a）致密結(jié)構(gòu)E-1；（b）致密結(jié)構(gòu)E-2；（c）致密結(jié)構(gòu)E-3；（d）致密結(jié)構(gòu)E-4；（e）植物組織孔（黏土礦物充填）Y-1；（f）植物組織孔（無充填）Y-2；（g）殘余組織孔（高嶺石充填）Y-3；（h）晶間孔Y-4；（i）晶間孔Y-5；（j）氣孔Y-6；（k）植物組織孔B-1；（l）物組織孔B-2；（m）粒間孔B-3；（n）粒間孔B-4Fig.5 Characteristics of coal reservoir pores in three areas under SEM

白音華煤田低變質(zhì)褐煤煤儲層總孔體積為0.05 mL/g，總孔隙比表面積為36.81 m2/g，孔隙度為19.70%，平均排驅(qū)壓力為0.01 MPa，其階段進汞量與孔徑分布的關系顯示，孔隙呈“雙峰型”的分布特征［圖4（c）］，微孔、小孔和中孔均等發(fā)育，掃描電鏡下觀察，其煤儲層孔隙類型以植物組織孔、粒間孔為主，氣孔少見［圖5（k）—（n）］。該地區(qū)煤儲層為納米級—微米級孔隙均等發(fā)育型，其孔隙度高、孔隙連通性好、排驅(qū)壓力小。

橫向?qū)Ρ确治觯鯛柖嗨古璧乇辈康貐^(qū)煤儲層總體表現(xiàn)為孔隙度低、排驅(qū)壓力高、孔隙以微小孔為主的特征，這有利于煤儲層對甲烷分子的吸附。盡管當溫度升高時，甲烷分子活動能力增強，但這種以微小孔為主的煤儲層孔隙結(jié)構(gòu)，致使溫度在30～50 ℃時，溫度對煤儲層蘭氏體積的影響不明顯，溫度升高到50 ℃以后，蘭氏體積隨溫度增高而下降的幅度才顯著。

牙克石-五九煤田煤儲層與鄂爾多斯盆地類似，也表現(xiàn)為高排驅(qū)壓力、低孔隙度、納米級孔隙優(yōu)勢發(fā)育的特征，但其孔隙連通性好于鄂爾多斯盆地北部煤儲層，吸附性敏感溫度低于鄂爾多斯盆地煤儲層，40 ℃以后，溫度對吸附性的影響就已經(jīng)顯現(xiàn)。白音華煤田低變質(zhì)褐煤整體表現(xiàn)為孔隙度高，排驅(qū)壓力低，微孔、小孔、中孔均較為發(fā)育，孔隙連通性好的特征，相對于微小孔為主的牙克石-五九煤田煤儲層，影響其吸附性的溫度更低，因此，白音華煤田煤儲層溫度升高到30 ℃后，煤儲層吸附性隨溫度的變化就開始變化顯著。

通過對比3 個地區(qū)不同煤階煤儲層孔隙結(jié)構(gòu)特征的差異，孔徑分布及連通性是影響其吸附性敏感溫度的主要因素。鄂爾多斯盆地北部地區(qū)煤儲層為納米級孔隙優(yōu)勢發(fā)育型，孔隙連通性較差，排驅(qū)壓力大，其吸附性敏感溫度較高（50～60 ℃），牙克石-五九煤田煤儲層為納米級孔隙優(yōu)勢發(fā)育型，孔隙連通性較好，排驅(qū)壓力較大，其吸附性敏感溫度中等（40～50 ℃），白音華煤田煤儲層為納米級—微米級孔隙均等發(fā)育型，孔隙連通性好、排驅(qū)壓力小，其吸附性敏感溫度較低（30～40 ℃）。

3.2 對煤層氣增產(chǎn)的指導意義

不同煤階的煤儲層均存在對其吸附性影響顯著的敏感溫度，其意義在于，通過改變儲層溫度，提高煤儲層解吸速率，從而提高煤層氣產(chǎn)能。以圖6說明，溫度a～b 時，煤儲層吸附性隨溫度的升高而下降顯著，下降幅度遠大于其他溫度區(qū)間，因此，煤儲層吸附性敏感溫度即為a～b。假如煤儲層溫度為c 或者d，即小于最小敏感溫度a 或者處于敏感溫度范圍內(nèi)（a～b），若通過微波注熱或者其他技術手段將地層溫度提升到最大敏感溫度b 附近，最高效地降低了煤儲層吸附能力，這意味著煤儲層含氣飽和度及解吸速率得以提高，為煤層氣產(chǎn)能的提高提供了理論依據(jù)?？傊摷夹g為探索原位煤層抽采煤層氣提供了其他的可能性，不再局限于壓裂改造的技術手段。

圖6 煤儲層敏感溫度示意圖Fig.6 Schematic diagram of sensitive temperature of coal reservoirs

上述手段應用到了白音華煤田煤層氣BY-T1井煤樣解吸中，取得了較理想的效果。針對不同煤層采取BY-T1 井20 個煤心樣品及對應的平行樣品做解吸測試，8 個樣品在儲層溫度調(diào)節(jié)下解吸，平行樣品解吸溫度提高到40 ℃，發(fā)現(xiàn)平行樣品最終吸附時間比儲層溫度條件下的短（圖7），解吸氣量也有一定程度的增加（圖8）。這表明在敏感溫度范圍內(nèi)提高溫度，解吸量會增加，解吸速率會提高，并且原解吸速率越低，應用效果越好。

圖7 不同溫度條件下解吸吸附時間對比圖Fig.7 Adsorption time at different temperatures

圖8 不同溫度條件下解吸氣量對比圖Fig.8 Desorbed gas volume at different temperatures

4 結(jié)論

（1）煤儲層吸附性（蘭氏體積）隨著溫度的升高而下降，存在一個對煤儲層蘭氏體積影響大的敏感溫度范圍，敏感溫度隨煤變質(zhì)（煤化）程度的升高而升高。

（2）不同變質(zhì)程度的煤儲層蘭氏體積不同，煤化過程中，含氧官能團數(shù)量變化是影響蘭氏體積的重要因素；褐煤階段煤儲層羥基和羧基官能團含量大，長焰煤階段羥基和羧基官能團大量脫落，貧煤階段羥基和羧基官能團幾乎完全脫落，但儲集空間的減小限制了其吸附性，因此，儲層溫度條件下，煤儲層吸附性由好到差順序依次為：牙克石-五九煤田長焰煤、鄂爾多斯盆地北部高階煤、白音華煤田褐煤。

（3）煤儲層吸附性敏感溫度不僅與變質(zhì)程度有關，孔隙結(jié)構(gòu)也是重要因素。納米級優(yōu)勢發(fā)育型煤儲層，連通性差，則其吸附性敏感溫度高；納米級—微米級孔隙均等發(fā)育型，連通性好，則其吸附性敏感溫度低。

致謝：在本文完成過程中，中國礦業(yè)大學秦勇教授給予了悉心指導，中國礦業(yè)大學煤層氣成藏過程研究重點實驗室提供了很大的幫助，在此表示衷心的感謝。