徐 潔

(遼寧省大連生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，遼寧 大連 116023)

1 引言

2013年以來，我國針對PM2.5的治理取得了顯著成效，PM2.5濃度逐年下降，但O3污染卻呈快速上升和蔓延趨勢，不僅在京津冀、長三角、珠三角等重點大氣污染防治區(qū)域，許多沿海城市O3污染問題異常凸顯，正在嚴重影響著沿海城市經(jīng)濟環(huán)境協(xié)調(diào)發(fā)展和人群身體健康。丹東市地處遼寧東南部，南臨黃海，是中國海岸線的北端起點，位于東北亞的中心地帶，是東北亞經(jīng)濟圈與環(huán)渤海、黃海經(jīng)濟圈的重要交匯點，是一個以工業(yè)、商貿(mào)、港口、物流、旅游為主體的沿海城市，獨特的地理位置和氣象條件決定了丹東市O3污染除了本地排放，還極易受到周邊區(qū)域傳輸?shù)挠绊?。近年來，國?nèi)外很多學者對中國不同區(qū)域的城市大氣污染規(guī)律和區(qū)域來源貢獻進行了廣泛和深入的分析[1～3]，但對于來源貢獻分析往往局限于定性分析，并沒有相應的定量分析。

本研究在后向軌跡模型的基礎上，采用聚類分析、污染物潛在源貢獻因子分析、污染物濃度權(quán)重分析，對2020年5～9月份丹東市O3污染影響較大的潛在源進行定量模擬，以確定丹東市O3污染的主要潛在源區(qū)，為分析丹東市O3區(qū)域傳輸特征，O3污染成因，制定O3防控策略提供科學的決策支撐。

2 資料與方法

2.1 后向軌跡模型

本研究采用HYSPLIT-4軌跡模型進行O3來源貢獻模擬計算。HYSPLIT-4模型是由美國國家海洋和大氣管理局 (NOAA) 的空氣資源實驗室和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的一種用于計算和分析大氣污染物輸送、擴散軌跡的專業(yè)模型。該模型具有處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同類型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴散和沉降模式 , 已經(jīng)被廣泛地應用于多種污染物在各個地區(qū)的傳輸和擴散的研究中[4～9]。氣象數(shù)據(jù)取自美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS1)數(shù)據(jù)，空間分辨率為 0.25°×0.25°，時間分辨率為1h，以便更好地與O3小時濃度對應。

本研究利用HYSPLIT-4軌跡模型對丹東市2020年5～9月后向氣團進行模擬，將丹東市國控空氣自動監(jiān)測站江灣東路點位(N40.06°,E124.33°)設為受體點，氣流高度選取100 m、500 m和1500 m，模式起始高度均設置為500 m，每條軌跡計算時長為48 h，時間分辨率為1 h。模式起始高度選擇500 m，既可代表近地層風的流動、反應氣流區(qū)域流動性特征，又能減少近地面摩擦力的影響；計算48 h 后向軌跡主要考慮將研究范圍界定在更大區(qū)域，同時可涵蓋二次污染物的生命周期。

2.2 后向軌跡聚類分析

本研究利用TrajStat軟件提供的EUCLIDEN算法對氣流軌跡進行聚類，采用總空間方差(total spatial variance，TSV)對分類質(zhì)量進行判斷，最終選取TSV第二次迅速增大之前的分類結(jié)果。

2.3 潛在源貢獻因子法(PSCF)

PSCF 方法是一種條件概率函數(shù)，利用污染軌跡與所有軌跡在途經(jīng)區(qū)域停留時間的比來表征每個區(qū)域?qū)κ荏w點的污染貢獻,PSCF值高的網(wǎng)格被解釋為潛在源區(qū)。將研究區(qū)分為i×j個網(wǎng)格，每個網(wǎng)格PSCF計算見公式(1)。

(1)

式(1)中，nij代表落在某一網(wǎng)格內(nèi)的所有軌跡節(jié)點數(shù)，mij為其中污染軌跡節(jié)點數(shù)。污染軌跡指受體點濃度超過某一濃度閾值時對應的軌跡，濃度閾值一般為所有軌跡對應濃度的平均值或空氣質(zhì)量標準值，本研究將O3濃度閾值設定為100 μg/m3。本研究設定的PSCF網(wǎng)格區(qū)域包含主要軌跡所覆蓋的地理區(qū)域(90°～144°E, 25°～62°N)，網(wǎng)格分辨率為0.25°×0.25°，共計約31968個網(wǎng)格。 PSCF值越大表明該區(qū)域?qū)τ谑荏w點污染貢獻越大，由于PSCF是一種條件概率，當各網(wǎng)格內(nèi)氣流滯留時間較短(nij)較小時，PSCF計算結(jié)果的不確定性較大。為降低計算的不確定性，引入了權(quán)重函數(shù)Wij計算WPSCF值進行降誤差處理，見公式(2)。

WPSCF=Wij×PSCF

(2)

參考其他學者做法[10]，同時考慮本研究網(wǎng)格分辨率較高平均節(jié)點數(shù)較少的情況，為減少PSCF方法不確定性，將權(quán)重函數(shù)Wij具體設定見公式(3)。

(3)

2.4 濃度權(quán)重軌跡(CWT)

PSCF方法是計算1個網(wǎng)格點中污染軌跡所占比例，反應網(wǎng)格對于受體點污染的影響潛勢，半定量給出網(wǎng)格對于受體點污染物濃度的貢獻，并未定量給出軌跡所對應的O3濃度。CWT分析法可以通過計算軌跡的權(quán)重濃度定量給出每個網(wǎng)格的平均權(quán)重濃度，反應受體點上游地區(qū)污染物濃度來源分布情況。計算公式為：

(4)

式(4)中CWTi是網(wǎng)格i的平均權(quán)重濃度，l是軌跡，t是軌跡數(shù)目，nij是軌跡l在網(wǎng)格i的停留時間，Cij是軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格i時對應的O3濃度。在PSCF方法中所使用的影響系數(shù)Wi同樣適用于CWT方法，即WCWT=Wij×CWT。

3 結(jié)果與分析

3.1 軌跡聚類分析

將丹東市2020年5～9月后向軌跡進行逐月聚類分析。圖1為2020年5月至9月丹東市后向軌跡逐月聚類結(jié)果。從圖1中可以看出，5月丹東市共有4類氣團，第一類為東南氣團，占比46.6%，起源于韓國，途徑朝鮮及黃海到達觀測點，此類氣團較為清潔，第二類為本地氣團，占比23.7%，起源于遼寧省中部，從西北方向到達觀測點，此類氣團軌跡較短，說明氣流速度較慢；第三類氣團為西北氣團，占比19.4%，起源于俄羅斯，途徑內(nèi)蒙古、遼寧從西北方向達到觀測點，此類氣團軌跡較長，說明氣流速度較快；第四類氣團為西南氣團，起源于上海，途徑黃海從西南偏南方向到達觀測點。

6月，丹東市共有5類氣團，第一類為南向氣團，占比34.3%，起源于黃海，沿海到達觀測點；第二類為東南氣團，占比27.4%，起源于日本東部海面，途徑韓國、朝鮮從東南方向到達觀測點；第三類為北向氣團，占比25.7%，起源于黑龍江市和吉林省西南交界處，途徑遼寧省到達觀測帶你；第四類為西南氣團，起源于丹東西南近岸海域，氣團軌跡較短，氣流速度較慢；第五類為西北氣團，起源于俄羅斯，途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省，從西北方向達到觀測點，氣團軌跡較長，氣流速度較快。

7月，丹東市共有3類氣團，第一類為南向氣團，占比55.9%，起源于黃海，軌跡較短，氣流速度較慢；第二類為東向氣團，占比37.9%，起源于朝鮮東部海面，途徑朝鮮，從東向到達觀測點；第三類氣團為西北氣團，占比6.2%，起源于俄羅斯和內(nèi)蒙古自治區(qū)東北部交界，途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省，從西北方向到達觀測點。

8月，丹東市共有7類氣團，第一類為南向慢速氣團，占比23.2%，起源于黃海和東海的交界處，跨越黃海到達觀測點；第二類為東南慢速氣團，占比21.1%，起源于朝鮮，從東南向到達觀測點；第三類為西南氣團，占比20.8%，起源于山東半島南部海域，跨越黃海從西南向到達觀測點，氣團軌跡較短，氣流速度較慢；第四類為南向快速氣團，占比14.1%，起源于福建省東部海域，跨越東海、黃海，從南向到達觀測點；第五類為西北氣團，占比13.0%，起源于內(nèi)蒙古自治區(qū)，途徑遼寧省，從西北方向到達觀測點；第六類為西向氣團，占比5.1%，橫跨京津冀從西向到達觀測點；第六類為東南快速氣團，占比2.6%，起源于日本南部海域，途徑日本、韓國、朝鮮，從東南向到達觀測點。

9月，丹東市共有7類氣團，第一類為西南氣團，占比20.0%，起源于渤海，途徑大連市南部，跨越黃海從西南向到達觀測點，軌跡較短，氣流速度較慢；第二類為東北慢速氣團，占比19.4%，起源于吉林省和遼寧省東北交界處，跨越黃海海面從東北向到達觀測點，軌跡較短，氣流速度較慢；第三類為東北快速氣團，占比14.9%，起源于朝鮮東北部海域，途徑朝鮮，從東北向到達觀測點；第四類為西北氣團，占比13.2%，起源于俄羅斯，途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省，從西北向到達觀測點；第五類為北向快速氣團，占比11.1%，起源于俄羅斯遠東地區(qū)，途徑黑龍江省西北部、內(nèi)蒙古自治區(qū)東部、遼寧省中西部到達觀測點；第六類為北向慢速氣團，占比11.0%，起源于內(nèi)蒙古東部，途徑吉林省、遼寧省，從北向到達觀測點；第七類為南向氣團，占比10.4%，起源于江蘇東部海域，跨越黃海到達觀測點。

綜上，丹東市5月以潔凈的東南氣團為主，本地慢速氣團次之，6月以南向氣團、東南氣團和北向氣團為主，7月以南向慢速氣團為主，8月以南向氣團為主，慢速及快速氣團兼有，9月氣團來源較為復雜，各類氣團占比相當。

3.2 PSCF分析

圖2為丹東市2020年5～9月O3的PSCF分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍到紅，WPSCF值越大，表明丹東市O3濃度超過100 μg/m3的時候更趨近于接受來自這些地區(qū)的氣團影響。由圖2可見，WPSCF的高值區(qū)主要集中在山東和江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部，表明山東及江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部的區(qū)域輸送對丹東O3濃度貢獻較大。

2.3 CWT(O3濃度權(quán)重軌跡)分析

圖3為丹東市2020年5～9月O3的WCWT分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍到紅，WCWT值越大。由圖3可見，WCWT高值區(qū)與PSCF分析結(jié)果基本一致，但是范圍有所擴大，主要集中在山東東北部及東部海域、江蘇東部海域、遼寧中北部及南部地區(qū)，說明上述區(qū)域的軌跡所對應的O3濃度權(quán)重濃度較高，區(qū)域輸送對丹東O3濃度貢獻較大。

圖1 2020年5月～9月研究區(qū)逐月后向軌跡聚類結(jié)果

4 結(jié)論

(1)根據(jù)軌跡聚類結(jié)果，丹東市5月以潔凈的東南氣團為主，本地慢速氣團次之，6月以南向氣團、東南氣團和北向氣團為主，7月以南向慢速氣團為主，8月以南向氣團為主，慢速及快速氣團兼有，9月氣團來源較為復雜，各類氣團占比相當。

(2)PSCF分析結(jié)果表明：山東及江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部的區(qū)域輸送對丹東O3濃度貢獻較大。

(3)CWT分析結(jié)果與PSCF分析結(jié)果基本一致，但是范圍有所擴大，山東東北部及東部海域、江蘇東部海域、遼寧中北部及南部地區(qū)的區(qū)域輸送對丹東O3濃度貢獻較大。

圖2 2020年5～9月研究區(qū)O3的WPSCF分析結(jié)果

圖3 2020年5～9月研究區(qū)O3的WCWT分析結(jié)果