寧青菊， 施夢琢， 史永勝， 丁恩松， 洪元濤， 歐 陽

(1.陜西科技大學 材料科學與工程學院, 陜西 西安 710021； 2.陜西科技大學 電氣與控制工程學院， 陜西 西安 710021； 3.江蘇潤寅石墨烯科技有限公司， 江蘇 高郵 225600)

0 引言

隨著綠色能源行業(yè)的發(fā)展，鋰離子電池因其許多優(yōu)點受到了廣泛的關(guān)注，高功率密度、低自放電率、循環(huán)壽命長[1]等.然而，鋰離子電池在使用過程中其內(nèi)部復(fù)雜的物理化學反應(yīng)會導(dǎo)致電池性能退化，其輸出電壓、可用容量可能無法滿足用電系統(tǒng)的能源需求，這將導(dǎo)致設(shè)備或系統(tǒng)故障，甚至造成災(zāi)難性后果[2].因此，準確可靠的評估鋰離子電池的退化狀態(tài)，為電池組的維護和使用提供參考，對維護電池系統(tǒng)安全可靠運行具有重要的意義.

目前，針對鋰離子電池剩余壽命(Remaining Useful Life,RUL)預(yù)測的方法主要分為三種，分別為模型法、數(shù)據(jù)驅(qū)動方法和混合方法[3].文獻[4]提出的模型使用了Bulter-Volmer動力學方程計算副反應(yīng)速率和膜電阻增量，所開發(fā)的模型可以預(yù)測電池壽命，但是忽略了電解質(zhì)中鋰離子遷移，因此只能在低充放電電流下使用.這種基于模型的方法可以很好地反映鋰離子電池電化學和物理特性，解釋電池老化問題，但是建模和計算復(fù)雜.而數(shù)據(jù)驅(qū)動方法因其具有的靈活性和易操作在鋰離子電池的RUL預(yù)測中占據(jù)主流，這種方法不需要復(fù)雜的建模過程，如使用支持向量機[5]、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[6]、極限學習機[7]、相關(guān)向量機[8]等方法構(gòu)造非線性映射關(guān)系以預(yù)測鋰離子電池RUL.混合方法往往可以很好地提高預(yù)測能力，但是識別模型參數(shù)過于復(fù)雜，難以實施.文獻[9]提取了等壓降放電時間和放電過程電池溫度作為健康因子，并利用SVR算法構(gòu)建RUL預(yù)測模型，文獻[10]提出了一種基于改進增量容量分析ICA和長短期記憶神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)LSTM融合的預(yù)測模型，其估算誤差不超過4%.

以上鋰離子電池RUL的預(yù)測方法在提取健康因子時沒有考慮任意壓降范圍對其相關(guān)性的影響.因此，本文為提取充放電過程最能代表鋰離子電池退化的健康因子，充分考慮任意壓降范圍的健康因子，結(jié)合Pearson和Spearman相關(guān)性分析法，構(gòu)造兩種最優(yōu)健康因子.近年來，LSTM預(yù)測模型以其優(yōu)異的性能在故障診斷和預(yù)測領(lǐng)域都得到了很廣泛的應(yīng)用，文獻[11-14]都使用LSTM或其改進算法分別對齒輪、發(fā)電機、衛(wèi)星鋰離子電池等進行了壽命預(yù)測，均得到了優(yōu)異的預(yù)測結(jié)果.所以本文結(jié)合LSTM算法，使用GWO灰狼優(yōu)化算法對LSTM的超參數(shù)尋優(yōu)，以達到最好的預(yù)測性能，并使用了公開數(shù)據(jù)驗證了預(yù)測模型的優(yōu)越性.

1 鋰離子電池老化實驗

本次實驗數(shù)據(jù)采用美國國家宇航局NASA 埃姆斯研究中心提供的鋰離子電池數(shù)據(jù)集，所采用的電池為商用可充電18650鋰離子電池[15].本文中，選用了此數(shù)據(jù)集的B05、B06、B07、B18四塊鋰離子電池數(shù)據(jù)，在24 ℃室溫下進行了鋰離子電池充電、放電、阻抗測量三種操作，具體步驟如下：

(1)充電過程：首先以1.5 A恒定電流對鋰離子電池充電直到電池電壓達到4.2 V，接著以恒壓4.2 V充電，直到充電電流降至20 mA結(jié)束充電，采樣頻率1 min/次.

(2)放電過程：使用2 A恒流對鋰離子電池放電，直到達到各個電池的截止電壓，B05、B06、B07、B18的截止電壓分別為2.7 V、2.5 V、2.2 V、2.5 V，采樣頻率10 s/次.

(3)阻抗測量：利用電化學阻抗譜在0.1 Hz～5 kHz頻率范圍內(nèi)所測得，阻抗測量可以得到電池內(nèi)阻隨著電池退化變化情況.

在重復(fù)充放電過程中，當電池容量下降到70%時，認為電池達到失效閾值，此時實驗結(jié)束.如圖1所示為四塊鋰離子電池的容量衰減圖.

圖1 鋰離子電池容量衰減

如圖1所示，全新的鋰離子電池具有最大的可用容量，然而隨著反復(fù)的充放電循環(huán)，鈍化膜增加，活性物質(zhì)晶格崩塌等原因?qū)е驴捎萌萘恐饾u衰減.

通過對鋰離子電池充放電過程數(shù)據(jù)的分析，可以發(fā)現(xiàn)充電實驗數(shù)據(jù)包括電池端電壓、電池電流、電池溫度.

如圖2為B06電池重復(fù)充放電循環(huán)中放電電壓和放電時間之間的關(guān)系.由圖2可以看到，隨著電池連續(xù)的充放電，循環(huán)次數(shù)增大，其電壓下降速度明顯加快，意味著電池容量衰減.與放電過程類似，充電過程中特性曲線如圖3所示.

圖2 放電過程電池電壓變化曲線

圖3 充電過程電池電壓變化曲線

如圖3所示，B06電池在恒流恒壓充電過程中，其電壓變化曲線在不同循環(huán)周期獲得.可以看出，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，由于電解液和電極材料發(fā)生化學反應(yīng)消耗鋰，導(dǎo)致了鋰離子電池內(nèi)阻增加、容量衰減.因此，電池將迅速達到截止電壓，恒流充電時間將減少，恒壓充電時間將增加，電流斜率也會增加.隨著循環(huán)次數(shù)的增加電池充電電壓的上升及下降速度加快，也就是說，充電所需的時間將縮短.

2 健康因子的構(gòu)建

選擇合適的健康因子來代表鋰離子電池的衰減是一個重要的過程，通常，容量衰減和內(nèi)阻增加與鋰離子電池退化密切相關(guān)，但是容量和內(nèi)阻往往不容易直接測量.

鋰離子電池的健康因子即可以反映鋰離子電池退化狀態(tài)的性能參數(shù)，一般用溫度、電流、電壓和循環(huán)中的其他參數(shù)來表示.結(jié)合圖2和圖3來說，隨著電池的劣化越來越嚴重，電池的放電時間和充滿電將會縮短，因此，可以考慮將充電和放電時間用作電池的健康因子.

2.1 Pearson和Spearman相關(guān)系數(shù)

容量和健康因子的相關(guān)性可以通過Pearson和Spearman相關(guān)系數(shù)進行定量分析[16]，Pearson相關(guān)系數(shù)可用于評估兩個連續(xù)變量的線性關(guān)系，適用于雙變量正態(tài)分布，公式如(1)所示.Spearman相關(guān)系數(shù)用于評估兩個連續(xù)變量的單調(diào)關(guān)系，適用范圍較廣，其公式如式(2)所示.本文選擇這兩種方法判定兩變量之間相關(guān)性.

(1)

(2)

式(1)、(2)中：xi、yi分別為兩個相同長度序列x、y的第i個元素，rg(xi)、rg(yi)分別為對x、y序列排序后，xi、yi兩個元素在x、y中的排行.其中相關(guān)系數(shù)取值[-1,1]，0.8～1之間為極強相關(guān)，0.6～0.8為強相關(guān)，0.4～0.6為中等相關(guān)，0.2～0.4為弱相關(guān)，0～0.2為極弱相關(guān)性.

2.2 等壓降放電時間

圖4描述了電池放電過程中電壓變化.電池的放電過程可以分為三個階段，分別為電壓快速降落時期、放電平臺期、電壓急劇下降時期.第一階段大約從4.2 V急劇下降到4 V，第二階段大約從4 V穩(wěn)定下降到3.2 V，第三階段急速下降到截止電壓.在第二和第三階段都能夠收集到更多有用的數(shù)據(jù)，在第二階段中，鋰離子電池放電電壓相對穩(wěn)定且便于分析，且放電時間長，考慮在實際應(yīng)用中，大多數(shù)鋰離子電池處于第二階段，因此選擇第二階段數(shù)據(jù)作為健康因子.

為獲得最能代表鋰離子電池退化狀態(tài)的電壓降信息，使用B05和B06電池放電電壓曲線第二階段，即在4～3.2 V中研究任意電壓降范圍對應(yīng)放電時間的變化.以0.1 V為壓降為基準，時間差和容量序列的Pearson和Spearman相關(guān)系數(shù)如表1所示.ρ代表Pearson相關(guān)系數(shù)，S代表Spearman相關(guān)系數(shù).

圖4 放電電壓變化

表1 不同壓降對應(yīng)相關(guān)性分析

由表1可以看出,B05和B06電池從3.7～3.6 V以及3.6～3.5 V、3.5～3.4 V壓降對應(yīng)的放電時間和容量的相關(guān)系數(shù)最高，為研究電壓降范圍的任意性，以3.7～3.6 V、3.7～3.5 V、3.7～3.4 V、3.7～3.3 V為例，分別對應(yīng)了0.1 V、0.2 V、0.3 V、0.4 V的電壓降落.如圖5描繪了不同電壓降范圍和容量的關(guān)系曲線.

從圖5可以看出，四個不同壓降放電時間曲線和容量有高度的相關(guān)性，因此，使用放電壓降所需時間可以作為鋰離子電池的退化指標.如表2所示為B06電池不同壓降范圍和容量的Pearson和Spearman相關(guān)性指標.

(a)0.1 V壓降放電時間和容量關(guān)系

(b)0.2 V壓降放電時間和容量關(guān)系

(c)0.3 V壓降放電時間和容量關(guān)系

(d)0.4 V壓降放電時間和容量關(guān)系圖5 不同壓降放電時間和容量對應(yīng)關(guān)系

結(jié)合表2可得，在任意壓降范圍內(nèi)，隨著壓降幅度越來越大，則放電時間越長，且其和容量退化的相關(guān)性越來越強.在0.3V壓降內(nèi)，發(fā)現(xiàn)只有B06電池的Pearson相關(guān)系數(shù)略低于0.4 V壓降的B06電池.因此，3.7～3.4 V對應(yīng)的0.3 V壓降放電時間，具有最高的相關(guān)性.

表2 四種壓降和容量相關(guān)性分析

由以上分析可知，相關(guān)性和放電電壓范圍有關(guān)，在使用放電平臺期間的數(shù)據(jù)會更加穩(wěn)定.因此，以放電平臺期的時間作為健康因子，可以更好地反映鋰電池的劣化情況.此外，使用高度相關(guān)的數(shù)據(jù)，也可以更好地反映鋰電池的劣化情況.所以,綜合以上,本文選擇了3.7～3.4 V對應(yīng)的放電時間作為一個健康因子.

2.3 充電間隔時間健康指標

在實際應(yīng)用中，為全面分析鋰電池的退化狀態(tài)，應(yīng)分別使用多個電壓范圍為例進行實驗，與等壓降放電時間分析類似，充電過程也分為了三個階段，首先，電壓迅速升至3.8 V左右，接下來將穩(wěn)定在4.2 V，最終電壓保持在4.2 V繼續(xù)充電.

與前面分析類似，本文選取了3.9～4.1 V的充電時間間隔作為另外一個健康指標，從理論上講，從原始數(shù)據(jù)中提取的特征越多，預(yù)測效果越好.但是如果提取出過多的信息往往會影響預(yù)測模型的訓(xùn)練過程，從而導(dǎo)致預(yù)測精度變差，所以本文從充電電壓和放電電壓曲線為主，選擇了3.9～4.1 V的充電時間差和3.7～3.4 V的放電時間差作為健康因子.

3 GWO-LSTM預(yù)測模型

3.1 LSTM算法

LSTM是遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的變體，是Hochreiter等[17]為解決傳統(tǒng)RNN梯度消失和梯度爆炸的問題而提出的一種特殊結(jié)構(gòu)，通過增加輸入門、遺忘門、輸出門來改變權(quán)重，緩解了訓(xùn)練過程中梯度消失和梯度爆炸等問題，通常用于解決長時間序列的長期依賴性，目前已成功應(yīng)用于各種領(lǐng)域，圖6為LSTM的總體結(jié)構(gòu)圖.

圖6 LSTM總體結(jié)構(gòu)圖

LSTM結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵點在于三個門(gate)控制，分別為遺忘門、輸入門、輸出門.遺忘門決定了上一時刻的單元狀態(tài)St-1有多少保留到當前時刻單元狀態(tài)St，其計算如公式(3)所示.

ft=σ(Wf·[yt-1,xi]+bf)

(3)

式(3)中：Wf為遺忘門的權(quán)重矩陣，xt表示t時刻輸入層向量，yt-1表示t-1時刻輸出層向量，bf表示遺忘門偏置矩陣，ft表示遺忘門輸出矩陣，σ(·)表示sigmoid激活函數(shù).經(jīng)過激活函數(shù)之后單元狀態(tài)St輸出一個0到1之間的實數(shù)向量，1表示完全保留，0表示完全舍棄該狀態(tài)值.鋰離子電池RUL預(yù)測中，遺忘門選擇遺忘的往往是退化數(shù)據(jù)中的異常值、噪聲和冗余信息.

輸入門決定了當前網(wǎng)絡(luò)時刻的輸入xt有多少保存到單元狀態(tài)St，計算公式如下：

it=σ(Wi·[yt-1,xt]+bi)

(4)

(5)

(6)

Ot=σ(WO·[yt-1,xt]+bO)

(7)

yt=Ottanh(St)

(8)

式(7)中:WO和bO分別為輸出門權(quán)值矩陣和偏置.

3.2 GWO算法優(yōu)化LSTM超參數(shù)

灰狼優(yōu)化算法(Grey Wolf Optimizer，GWO)是Mirjalili等[18,19]于2014年提出的群智能優(yōu)化算法，它模擬自然界中灰狼群體的社會等級機制和捕食行為，具有全局搜索能力強、收斂速度快、魯棒性強等很多優(yōu)點.在設(shè)計灰狼算法時，需要對狼群等級進行一個模擬，其中α狼是種群中最高領(lǐng)導(dǎo)者、其次是β狼、δ狼，w狼.

根據(jù)每只灰狼的適應(yīng)度關(guān)系，α被認為是最佳解，β和δ認為是次優(yōu)解，其余解視為w.尋優(yōu)過程包括跟蹤、包圍、狩獵以及攻擊獵物.包圍時，每一只狼為潛在解，α、β和δ代表了最好的三個解，其他個體根據(jù)這三個最優(yōu)解不斷更新自己的位置從而完成尋優(yōu).灰狼優(yōu)化過程的數(shù)學模型如公式(9)～(12)所示.

(9)

(10)

(11)

(12)

式(9)～(12)中：t為當前迭代次數(shù)，A、D是協(xié)同系數(shù)向量，xp(t)表示獵物的位置向量，xi(t)表示當前灰狼的位置向量，r1、r2是[0,1]中的隨機向量.C是[0,2]區(qū)間范圍上的隨機值構(gòu)成的向量.

在整個迭代過程a由2線性降到0，如公式(13)所示.

(13)

式(13)中：t代表當前迭代次數(shù)，tmax代表最大迭代次數(shù).

位置更新過程如公式(14)～(16)所示.

(14)

(15)

(16)

優(yōu)化步驟如下：

Step1：確定LSTM算法需要優(yōu)化的超參數(shù)，分別為隱含層節(jié)點、訓(xùn)練次數(shù)、初始學習率.然后確定灰狼算法的四個初始參數(shù)，搜索空間、最大迭代次數(shù)tmax、維度D，以及灰狼種群規(guī)模N，搜索空間即所有超參數(shù)的取值范圍.初始化種群中每只灰狼的位置向量xi.設(shè)當前種群為x={x1,x2,…,xN}T，xij表示種群中第i個個體的第j維度，j=1,2,…,D.

Step2：將種群中每只灰狼的位置向量賦值給LSTM需要優(yōu)化的三個參數(shù)，并根據(jù)公式(17)計算出位置向量的適應(yīng)度值.

(17)

Step3：篩選出種群中最小的三個適應(yīng)度值對應(yīng)的灰狼位置向量，并分配給xα、xβ、xδ，根據(jù)公式(14)～(16)更新xα、xβ、xδ的位置向量，使其永遠保持適應(yīng)度最小的三個個體.判斷是否達到最大迭代次數(shù)，如果達到最大迭代次數(shù)，結(jié)束更新，如果沒有達到最大迭代次數(shù)，繼續(xù)尋優(yōu).

Step4：迭代結(jié)束后將最優(yōu)的xα位置向量賦給LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的隱層節(jié)點、訓(xùn)練次數(shù)、初始學習率，并按此參數(shù)進行模型的訓(xùn)練和預(yù)測.

為全面分析所選方法的有效性，本文選擇以下三個指標來評估模型的性能，有均方根誤差(RMSE)，平均絕對百分比誤差(MAPE)，平均絕對誤差(MAE)，計算公式如下.

(18)

(19)

(20)

4 實驗結(jié)果分析

首先使用了B05和B06號電池進行鋰離子電池壽命預(yù)測的驗證，B05和B06電池的額定容量為2 Ah，設(shè)定容量降低到額定容量的70%認為電池失效，即失效閾值為1.4 Ah.為進一步說明GWO-LSTM算法的預(yù)測性能，將該方法與LSTM算法、PSO-LSTM算法進行了對比分析.

B05和B06電池包含了168個充放電循環(huán)，在實驗中，將訓(xùn)練集設(shè)為總數(shù)據(jù)集的50%，剩余50%的數(shù)據(jù)集用作測試集驗證模型.模型輸入為前面所提兩種健康因子，模型輸出為真實容量值.GWO優(yōu)化算法的種群規(guī)模N設(shè)為10，優(yōu)化LSTM隱層節(jié)點數(shù)、迭代次數(shù)和初始學習率共三個參數(shù)，所以個體維度D設(shè)為3，最大迭代次數(shù)設(shè)置為10.實驗中LSTM的參數(shù)設(shè)置如表3所示.

表3 LSTM預(yù)測模型參數(shù)設(shè)置

圖7為B05和B06電池的容量預(yù)測結(jié)果，圖中虛線為失效閾值，預(yù)測起點為第85次循環(huán).由圖7可知，GWO-LSTM對B05電池的容量預(yù)測相對準確，基本可以預(yù)測出B05電池的整體容量退化曲線，而對于LSTM算法來說，在容量達到失效閾值1.4 Ah時，預(yù)測曲線仍然高于實際曲線，這將會導(dǎo)致計算出的剩余循環(huán)次數(shù)偏大.GWO-LSTM預(yù)測效果優(yōu)于LSTM算法，這也體現(xiàn)了經(jīng)過參數(shù)尋優(yōu)后，大大提升了預(yù)測模型的預(yù)測精度，較之PSO-LSTM算法也有一定改進.圖8繪制了三種算法的性能評價指標，其中RMSE、MSE、MAPE越小,代表預(yù)測性能越好.

(a)B05電池預(yù)測結(jié)果

(b)B06電池預(yù)測結(jié)果圖7 三種算法下兩塊電池預(yù)測結(jié)果

(a)B05預(yù)測性能指標

(b)B06預(yù)測性能指標圖8 三種方法預(yù)測性能指標

由圖8可以看出，GWO-LSTM算法的預(yù)測性能相比較于LSTM算法有較大的提升，其預(yù)測的兩塊電池的MAPE均為2%以內(nèi)，體現(xiàn)了該算法較為優(yōu)秀的預(yù)測效果.雖然該算法在預(yù)測剛開始時誤差較大，導(dǎo)致了B06號電池預(yù)測時的RMSE較大，但是這并不影響計算出鋰離子電池的剩余壽命.

為了更好的驗證所提出預(yù)測方法的性能，使用B07和B18電池對模型進行驗證并預(yù)測鋰離子電池的剩余循環(huán)次數(shù)RUL，設(shè)其容量衰減到初始容量的70%作為壽命閾值.因B07電池循環(huán)數(shù)據(jù)較少，所以選擇1.5 Ah為其壽命閾值.預(yù)測鋰離子電池達到壽命終止時的可用循環(huán)次數(shù).并使用RULer和Per來衡量壽命預(yù)測精度.公式如下所示.

RULer=|RULpr-RULtr|

(21)

(22)

式(21)、(22)中：RULer為鋰離子電池RUL預(yù)測誤差；RULpr為鋰離子電池RUL預(yù)測值；RULtr為鋰離子電池RUL真實值.Per為鋰離子電池預(yù)測的相對誤差.

與前面類似，B07使用了數(shù)據(jù)集的前50%數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練，后50%數(shù)據(jù)進行預(yù)測.B18電池因為循環(huán)次數(shù)較少，選擇前60組作為訓(xùn)練，后72組作為預(yù)測，預(yù)測起點設(shè)置為60.預(yù)測結(jié)果見圖9.

如圖9所示，使用相同的方法預(yù)測B07和B18的剩余容量仍然具有很高的預(yù)測精度.由此可知,GWO-LSTM預(yù)測方法具有很高的適應(yīng)性和靈活性，且尋優(yōu)能力優(yōu)于PSO-LSTM算法，PSO-LSTM算法預(yù)測B18電池RUL時，出現(xiàn)了幅度較大的震蕩，不能可靠預(yù)測出電池RUL.其中,表4總結(jié)了B07和B18兩塊電池的詳細預(yù)測指標.

由表4可知，本文所提出的GWO-LSTM算法在預(yù)測鋰離子電池RUL時候最大MAPE不超過2%，最大RMSE也不超過2%，基本上可以很準確的預(yù)測電池RUL.

(a)B07電池預(yù)測結(jié)果

(b)B18電池預(yù)測結(jié)果圖9 三種方法RUL預(yù)測結(jié)果

表4 詳細預(yù)測性能指標

5 結(jié)論

本文提出了一種基于充放電曲線的最優(yōu)健康因子，并使用GWO灰狼優(yōu)化算法對LSTM超參數(shù)尋優(yōu)，從而構(gòu)建了一種可靠的鋰離子壽命預(yù)測模型，主要結(jié)論如下：

(1)本文選取的兩個最優(yōu)健康因子能夠準確跟蹤鋰離子電池的退化狀態(tài)，參數(shù)簡單且易于獲取.

(2)通過與LSTM和PSO-LSTM預(yù)測方法進行對比，所提出的GWO-LSTM預(yù)測方法能顯著提高鋰離子電池壽命預(yù)測精度.其預(yù)測最大MAPE不超過2%，最大RMSE也不超過2%.

(3)本文的研究基于循環(huán)充放電的電壓曲線變化來預(yù)測鋰離子電池壽命，因為實際工作情況可能不會有完整的充放電循環(huán)數(shù)據(jù).所以后續(xù)工作將考慮引入不連續(xù)的充放電退化數(shù)據(jù)來預(yù)測鋰電池壽命，減小對完整循環(huán)數(shù)據(jù)的強依賴性.