胡瑞林，孫悅，邱廣陽，王爽，張齊，孫淼，林苗俏，慎龍舞，王樂*，魯端峰，李斌

1.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2號450001

2.龍巖煙草工業(yè)有限責任公司，福建省龍巖市新羅區(qū)乘風路1299號364021

3.中國科學院合肥物質(zhì)科學研究院，合肥市蜀山區(qū)蜀山湖路350號230031

卷煙產(chǎn)品作為一種吸食性商品，對包裝密封度要求較高，通常采用具有良好阻隔性能的煙用BOPP薄膜進行密封，防止卷煙吸潮霉變，避免卷煙香氣向外流失［1-2］。因此，密封度的大小是評價卷煙包裝質(zhì)量的主要指標［3-4］。密封度差的卷煙產(chǎn)品在市場流通中，受環(huán)境影響較大，尤其在高溫高濕或氣候干燥地區(qū)，卷煙容易出現(xiàn)黃斑或干裂等問題，影響抽吸口感以及消費者體驗［5-6］。煙草行業(yè)曾采用充氣法［7］進行卷煙小盒密封度檢測，該方法是將壓縮空氣注入小盒內(nèi)，根據(jù)充氣流量和小盒內(nèi)外壓力差計算得到密封度值。但因小盒內(nèi)部充氣壓力不可控，且包裝盒與BOPP薄膜間接觸緊密，無法準確檢測出BOPP薄膜是否破損。目前卷煙小盒密封度檢測采用的是負壓抽氣水浸法［8］，檢測時將小盒打孔后置于測量室內(nèi)，通過吸盤使小盒內(nèi)部與外部環(huán)境相連，采用固定流量對測量室進行抽氣，通過檢測平衡時測量室的真空度來表征小盒密封度［9］。該方法重復性好，但需要破壞卷煙樣品且耗時長。密封作為一種保證產(chǎn)品長期貯存品質(zhì)的重要措施，在食品、醫(yī)藥和軍工等行業(yè)廣泛應用，但不同行業(yè)對產(chǎn)品密封性的要求不同。食品行業(yè)中傳統(tǒng)檢測方法包括充氣法、水浸法和壓差法［10］等，主要為破壞性檢測方法，近年來超聲波探傷［11］、激光散射成像［12］等無損檢測手段也逐漸得到應用。因藥品密封要求嚴格，醫(yī)藥行業(yè)中通常采用真空衰減、激光透射等方法檢測西林瓶的密封性［13］，利用高壓技術(shù)檢測無菌制品是否有針孔泄漏［14］等問題。軍工、電子等精密器件大多采用氣體質(zhì)譜分析［15］等高靈敏度檢測方法測量其密封性。此外，ASTM（美國材料試驗協(xié)會）也制定了F2095壓力衰減測漏法［16］、F2391氦氣示蹤法［17］等密封性檢測標準。由于卷煙產(chǎn)品結(jié)構(gòu)獨特，上述密封度檢測方法無法直接應用于煙草行業(yè)。為此，基于動態(tài)壓差建立了一種卷煙小盒密封度檢測方法，以期為實現(xiàn)卷煙小盒密封度快速、無損檢測提供支持。

1 材料與方法

1.1 材料與儀器

國內(nèi)主要牌號（規(guī)格）卷煙樣品4種（HN，F(xiàn)J，SH，JX）；校準模具為實心鋁塊，根據(jù)不同規(guī)格卷煙樣品尺寸制作，用于消除系統(tǒng)誤差；標準樣品為3個空心鋁盒，根據(jù)卷煙常規(guī)硬盒尺寸制作，壁厚1 mm，正面中心打孔，泄漏孔直徑分別為0.2，0.3和0.4 mm，用于驗證檢測方法的準確性。

PSTNE100型卷煙包裝密封度檢測儀（合肥眾沃儀器技術(shù)有限公司）；卷煙小盒密封度無損檢測裝置（中國煙草總公司鄭州煙草研究院）。

1.2 檢測原理

卷煙小盒密封度無損檢測裝置主要由負壓發(fā)生系統(tǒng)、測量室、高精度壓力傳感器、壓差數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等部分組成，見圖1。通過計算機設置檢測參數(shù)、采集數(shù)據(jù)并計算檢測結(jié)果。檢測時先將樣品置于測量室內(nèi)，通過計算機控制平衡艙體與測量室之間的電磁閥2打開（時間小于1 s）并迅速關(guān)閉，使測量室內(nèi)瞬間形成一定負壓。壓力差使小盒內(nèi)部的氣體通過泄漏孔向測量室內(nèi)運動，泄漏孔面積越大泄漏速率越快，通過監(jiān)測測量室內(nèi)壓力隨時間的變化規(guī)律即可計算出泄漏孔面積。

圖1 小盒密封度無損檢測裝置結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of nondestructive detection device for airtightness of cigarette packet

如圖2所示，小盒內(nèi)外壓力平衡前（即盒內(nèi)壓力P2＞盒外壓力P1時），小盒內(nèi)部氣體持續(xù)泄漏，此時泄漏孔直徑D遠大于氣體分子平均自由程l（10-7～10-8m），分子在泄漏孔附近頻繁碰撞，由于存在壓力差氣體分子向低壓力方向運動，發(fā)生泄漏的物理條件符合流體力學中壓力射流模型［18］，氣體逸出速度可根據(jù)伯努利方程計算確定［19］。

當小盒內(nèi)外壓力差（-4 000～-2 000 Pa）較小時，氣體密度可視為常數(shù)。在圖2中取1-1（泄漏孔）和2-2（小盒內(nèi)部遠離泄漏孔的平面）截面，忽略位能的影響，根據(jù)伯努利方程可得：

圖2 測量室內(nèi)小盒物理狀態(tài)示意圖Fig.2 Schematic diagram of physical state of cigarette packet in measuring chamber

式中：P2為盒內(nèi)絕對壓力，Pa；u2為截面2-2處氣體流速，m/s；ρ為常溫常壓下空氣密度，1.2 kg/m3；P1為盒外絕對壓力，Pa；u1為截面1-1處氣體流速，m/s。

式中：n為物質(zhì)的量，mol；t為時間，s；m為質(zhì)量，kg；M為常溫常壓下空氣摩爾質(zhì)量，29×10-3kg/mol；q為質(zhì)量流量，m3/s；A為有效泄漏面積，即檢測過程中氣體通過的實際面積，m2；C0為孔流系數(shù)，0.61～0.62。

根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程可得到壓力與物質(zhì)的量的關(guān)系，代入公式（2）得到：

式中：T為理想氣體絕對溫度，K；V1為小盒置于測量室內(nèi)的盒外體積，m3；R為理想氣體常數(shù)，8.314 J/（mol·K）。

根據(jù)由質(zhì)量守恒方程得到的小盒盒內(nèi)體積V2與盒外體積V1的關(guān)系，求解上述常微分方程，并代入初始條件。當t=0時，P1=P1，0，即p1=p1，0（為方便計算采用相對壓力p1、p1，0表示，p1=P1-大氣壓力，p1，0=P1，0-大氣壓力），可得到盒外測量壓力（相對壓力）與時間的關(guān)系：

式中：p1為盒外測量壓力，Pa；p1，0為盒外初始測量壓力，Pa；pe為盒內(nèi)外最終測量壓力，Pa；V2為盒內(nèi)體積，m3；C為引入系數(shù)，當檢測條件不變時，C僅與有效泄漏面積A有關(guān)。

對公式（4）求導，并令導數(shù)等于0，可得到盒內(nèi)外壓力平衡時間te：

式中：te為盒內(nèi)外壓力平衡時間，s。

當盒外測量壓力達到最大值并保持不變，即p1=pe時，檢測時間最大值為te。由公式（6）可知，te與成正比，即與p1，0成反比，盒外初始測量壓力越大te越??；te與C成反比，即與A成反比，A越大te越小，盒內(nèi)外壓力越能快速達到平衡。通過測量小盒內(nèi)氣體遷移過程中盒外壓力變化，即可得到壓力隨時間變化曲線，見圖3。結(jié)合數(shù)學模型（4），對壓力變化曲線使用最小二乘法進行擬合得到引入系數(shù)C，帶入公式（5）中，即可求出有效泄漏面積A，用于表征小盒密封度。

圖3 盒外測量壓力變化示意圖Fig.3 Schematic diagram of pressure variation measured outside cigarette packet

2 結(jié)果與討論

2.1 方法準確性評價

采用國標GB/T 6379.4—2006［20］的方法對無損檢測法的精密度和正確度進行分析。先分別對已知泄漏面積的3個標準樣品進行5次重復檢測，結(jié)果（表1）顯示3個標準樣品測量結(jié)果的變異系數(shù)均小于2.5%，表明該方法精密度良好。再將測量面積與實際面積進行對比，結(jié)果（圖4）顯示標準樣品測量面積平均值與實際面積的相對誤差均小于1.1%。其中，0.2 mm孔測量面積與實際面積的相對偏差為1.697%，0.3 mm孔為1.413%，0.4 mm孔為1.920%，3個標準樣品測量結(jié)果的符合度均較高，表明該方法具有良好的測量正確度。由此可見，本研究中所建立的小盒密封度無損檢測法準確性良好。

2.2 關(guān)鍵參數(shù)對檢測結(jié)果的影響

2.2.1 初始壓力的影響

根據(jù)檢測原理可知，檢測結(jié)果僅與小盒泄漏面積有關(guān)，但在實際檢測中因內(nèi)外壓力差會導致小盒變形，以及存在BOPP薄膜與包裝盒之間緊密貼合等情況，可能會阻礙盒內(nèi)空氣向測量室中移動，使小盒有效泄漏面積受到壓力的影響。分別設置-2 100，-2 600，-3 100和-3 600 Pa共4個初始壓力條件，以SH卷煙樣品為例，對比不同密封度水平卷煙樣品在各壓力條件下的檢測結(jié)果，見圖5。可見，各壓力條件下SH卷煙樣品的有效泄漏面積區(qū)分度均較為明顯，但隨著壓力的增加，有效泄漏面積逐漸增大；壓力對有效泄漏面積標準偏差產(chǎn)生的影響也明顯不同，初始壓力為-2 100 Pa時有效泄漏面積標準偏差較大（0.04×10-9～0.19×10-9m2），初始壓力在-3 000 Pa以下時有效泄漏面積標準偏差較?。ň∮?.04×10-9m2）。根據(jù)壓力對有效泄漏面積重復性的影響，以及負壓過大對小盒形變產(chǎn)生的影響，初始壓力確定為-3 100 Pa。

表1 標準樣品的測量面積Tab.1 Measuring area of standard sample

圖4 實際面積與測量面積對比Fig.4 Comparison of actual area and measured area

圖5 不同初始壓力對有效泄漏面積的影響Fig.5 Influences of initial pressure on effective leakage area

2.2.2 采集時間的影響

樣品檢測時，高精度壓力傳感器的采集頻率為10 Hz，通過對200包不同牌號卷煙樣品檢測發(fā)現(xiàn)，測量室內(nèi)的壓力變化主要發(fā)生在前15 s中，其中約80%的壓力變化發(fā)生在前7 s，30 s后測量室內(nèi)壓力基本無變化，小盒內(nèi)外壓力達到平衡，見圖6。由公式（4）可知，當盒內(nèi)測量壓力p2＞p1（小盒內(nèi)外壓力平衡前）時，盒外測量壓力與時間的非線性擬合結(jié)果受到采集時間t的影響，理論上在此條件下測試時間越長，檢測精度越高，但實際上接近平衡壓力所占數(shù)據(jù)量過大，對擬合產(chǎn)生的影響反而會降低檢測精度。因此，分別考察采集時間為7，9，11 s時對盒外測量壓力的影響，見圖7?？梢?，采集時間為7 s時，壓力變化曲線與理論模型擬合程度最高，因此數(shù)據(jù)采集時間確定為7 s。

圖6 盒外測量壓力變化曲線Fig.6 Pressure variation curve measured outside cigarette packet

圖7 采集時間對模型擬合結(jié)果的影響Fig.7 Effect of acquisition time on model fitting results

2.2.3 測試精度檢測

為消除小盒內(nèi)外壓力平衡過程中，由于密封性、負壓裝置和管路體積等因素產(chǎn)生的系統(tǒng)誤差，根據(jù)小盒尺寸設計了不同規(guī)格的標準模具，分別在初始壓力-2 000，-2 500，-3 000，-3 500和-4 000 Pa條件下對模具進行檢測，記錄測量室內(nèi)的壓力變化，得到5條標定曲線，見圖8。采用三次樣條插值法對標定曲線組進行插值運算，可得到-4 000～-2 000 Pa之間任意值（精度0.1 Pa）的標定曲線。將標定曲線置于檢測軟件中，設置壓力范圍為-4 000～-2 000 Pa，根據(jù)小盒類型選擇不同標定曲線，對校準后的樣品檢測曲線進行擬合。

圖8 盒外測量壓力標定曲線Fig.8 Calibration curve for pressure measured outside cigarette packet

2.3 方法重復性評價

為考察該方法的重復性，按照國標GB/T 6379.2—2004［21］規(guī)定的重復性條件：即在同一實驗室，由同一操作員使用相同的設備，按相同的測試方法，在短時間內(nèi)對同一被測對象相互獨立進行的測試條件，使用無損法對5個具有不同密封度的HN卷煙樣品進行20次重復檢測，結(jié)果見表2?？梢姡?個HN卷煙樣品的標準偏差均在0.065×10-9m2以內(nèi)，變異系數(shù)均在6%以內(nèi)，說明檢測結(jié)果離散程度較低，穩(wěn)定性良好。由圖9可見，有效泄漏面積頻數(shù)分布結(jié)果整體上服從正態(tài)分布，數(shù)據(jù)集中趨勢較強，進一步說明該方法具有良好的重復性。

表2 方法重復性測試（n=20）Tab.2 Repeatability test of this method（n=20）

圖9 有效泄漏面積頻數(shù)分布直方圖Fig.9 Frequency distribution histogram of effective leakage area

由圖10可見，各樣品有效泄漏面積的標準偏差在0.045×10-9～0.065×10-9m2之間，與檢測結(jié)果無顯著關(guān)系，即不同水平檢測結(jié)果的標準偏差相差較小且不受樣品本身的影響，說明該方法適用測量范圍較寬，可滿足不同卷煙樣品的需求。此外，同一樣品的多次檢測數(shù)據(jù)也無明顯變化，說明測量過程中卷煙樣品未遭到破壞，能夠保持其原有狀態(tài)。

圖10 有效泄漏面積與測量結(jié)果標準偏差的關(guān)系Fig.10 Relationship between effective leakage area and standard deviation of measurement result

2.4 方法一致性評價

取具有不同密封度的10包常規(guī)硬盒卷煙，分別采用負壓抽氣水浸法與無損法進行對比檢測，以負壓抽氣水浸法檢測結(jié)果為橫坐標，無損法檢測結(jié)果為縱坐標繪制散點圖，見圖11。可見，擬合結(jié)果為直線（斜率=0.466，截距=3.476），相關(guān)系數(shù)R=0.987，表明兩種方法檢測結(jié)果線性相關(guān)性良好。

圖11 負壓抽氣水浸法與無損法測試結(jié)果對比Fig.11 Comparison of detection results between negative-pressure extraction-water immersion method and non-destructive method

3 結(jié)論

將壓力傳感的測量手段與封閉體系內(nèi)壓力驅(qū)動的氣體流動特性相結(jié)合，建立了一種卷煙小盒密封度無損檢測方法，采用伯努利方程推導得到卷煙小盒內(nèi)氣體在封閉負壓環(huán)境中泄漏過程的數(shù)學模型，通過擬合求解得到有效泄漏面積以表征卷煙小盒密封度。對無損法的準確性、重復性等進行測試，結(jié)果表明：①對多個標準樣品測量面積與實際面積的相對誤差均小于1.1%，相對平均偏差在2%以內(nèi)，表明該方法具有良好的準確性，本研究中所建立的壓力射流模型適用于該方法的檢測過程；②適宜檢測條件為初始壓力-3 100 Pa，采集時間7 s；③檢測結(jié)果變異系數(shù)在6%以內(nèi)，具有較好的重復性，且對同一卷煙樣品多次測量后，泄漏面積無明顯增大，表明該方法對卷煙樣品無損壞；④該方法與行業(yè)現(xiàn)行標準方法檢測結(jié)果具有線性關(guān)系，兩種方法測量結(jié)果一致性較高。本研究中所建立的檢測方法無損、快速且準確，不影響檢測后卷煙在市場中流通，為實現(xiàn)卷煙小盒密封度無損檢測提供了支持。