張 鵬，王志強(qiáng)

(中國(guó)煤炭科工集團(tuán) 南京設(shè)計(jì)研究院有限公司，江蘇 南京 210031)

在選煤廠實(shí)際生產(chǎn)中，洗選1t原煤產(chǎn)生3～5m3煤泥水[1]。煤泥水體系的物質(zhì)組成十分復(fù)雜，包括極細(xì)顆粒的煤、黏土類礦物以及浮選使用的浮選藥劑殘余物等[2-4]。目前，關(guān)于煤泥水沉降條件的研究大多數(shù)僅僅采用單因素試驗(yàn)法，確定不同影響因素的最佳取值。

王全武等[5]考察了不同煤泥水濃度條件下煤泥水的澄清效果，結(jié)果得出煤泥水濃度較高時(shí)易出現(xiàn)藥劑用量大、上清液濁度高等問(wèn)題，不利于煤泥水澄清。王成勇等[6]通過(guò)考察藥劑用量和pH進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，建立各因素的回歸模型。Lin等[7]通過(guò)試驗(yàn)得出高嶺石和蒙脫石等黏土礦物不利于煤泥水沉降，其含量與沉降難度呈正相關(guān)。張濤等[8]研究得出堿性條件有利于煤泥水沉降，增大pH可以提高絮凝劑的活性，從而改善煤泥水沉降效果。針對(duì)條件優(yōu)化，多數(shù)研究所采用的優(yōu)化方法較為單一，其中正交實(shí)驗(yàn)法應(yīng)用較多。沈?qū)幍萚9]采用正交試驗(yàn)法優(yōu)化沉降條件，分析各因素與結(jié)果的影響效應(yīng)關(guān)系，確定主要影響因素，但存在適用性和可視化性較差的問(wèn)題。馬椽棟[10]等借助響應(yīng)面法優(yōu)化SDBS對(duì)低階煤泥浮選的作用，通過(guò)模擬與試驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，得出響應(yīng)面法用于優(yōu)化藥劑制度具有可行性。郝成亮[11]等采用響應(yīng)面法對(duì)長(zhǎng)焰煤浮選工藝進(jìn)行優(yōu)化，通過(guò)建立模型以及因子作用分析，得出具有規(guī)律性的回歸方程，可以直接用于預(yù)測(cè)相關(guān)試驗(yàn)結(jié)果，提高研究結(jié)果的通用性。因此，本文首先采用單因素試驗(yàn)法進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，其次借助響應(yīng)面法優(yōu)化沉降條件，建立響應(yīng)面優(yōu)化模型，得出回歸方程，并分析變量因素以及交互作用與響應(yīng)值的主效應(yīng)關(guān)系，得出最佳沉降條件，為相關(guān)的煤泥水沉降研究提供參考。

1 煤泥水沉降試驗(yàn)

1.1 樣品分析

試驗(yàn)選用內(nèi)蒙古轉(zhuǎn)龍灣選煤廠浮選尾煤，參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 30732—2014對(duì)煤泥樣品進(jìn)行工業(yè)分析，結(jié)果見表1。采用激光粒度分析儀和X射線衍射光譜分析儀對(duì)煤泥樣品進(jìn)行粒度組成和XRD分析，結(jié)果如圖1和圖2所示。

表1 煤泥樣品工業(yè)分析 %

圖1 煤泥樣品粒度分析

圖2 煤泥樣品XRD分析

綜上可知，煤泥樣品的灰分為59.46%，顆粒粒度小于26.85μm的占90%，其主要物質(zhì)組成為石英、高嶺石和蒙脫石。由于黏土礦物自身的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，當(dāng)煤泥水中含有此類礦物時(shí)，在煤泥水沉降處理過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)泥化現(xiàn)象，從而降低煤泥水的沉降效果[12]。

1.2 試驗(yàn)方法

采用XL-1馬弗爐、BYP-070GX-7D電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱、BSA224S電子天平進(jìn)行煤樣工業(yè)分析，采用Bettersize2600激光粒度分析儀和Bruker D8X射線衍射光譜分析儀進(jìn)行煤樣粒度和XRD分析。配制不同濃度煤泥水至500mL，其次將相應(yīng)質(zhì)量的陰離子型聚丙烯酰胺(質(zhì)量比0.1%，相對(duì)分子質(zhì)量為800萬(wàn))倒入60℃的定量蒸餾水中，通過(guò)JB-1加熱磁力攪拌器進(jìn)行攪拌，待溶液中無(wú)固體顆粒時(shí)視為配制完成。通過(guò)加入鹽酸(分析純)和氫氧化鈉(分析純)調(diào)節(jié)煤泥水pH，用2100/3CPro型pH計(jì)進(jìn)行測(cè)定。自制煤泥水沉降裝置，將刻度標(biāo)注(最小單位為1mm)的標(biāo)準(zhǔn)坐標(biāo)紙豎直粘貼在量筒(500mL)外壁，500mL刻度處對(duì)應(yīng)0cm。以沉降速度、上清液濁度、壓實(shí)層高度為評(píng)價(jià)指標(biāo)，考察煤泥水濃度、pH和NPAM用量對(duì)煤泥水沉降效果的影響，借助SK2009顯微鏡觀察不同pH條件下的煤泥絮團(tuán)，得出各因素的最佳取值范圍。在此基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)面法對(duì)煤泥水沉降條件進(jìn)行優(yōu)化，建立響應(yīng)面回歸模型，研究變量因素與評(píng)價(jià)指標(biāo)主效應(yīng)關(guān)系以及交互作用影響，并得出二階回歸方程。最后在優(yōu)化后條件下進(jìn)行試驗(yàn)，驗(yàn)證該響應(yīng)面優(yōu)化模型的可行性。

1.3 評(píng)價(jià)指標(biāo)

依據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 26919—2011進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，以沉降速度、上清液濁度、壓實(shí)層高度為評(píng)價(jià)指標(biāo)。

沉降速度的計(jì)算公式如下：

式中，V為沉降速度，cm/s；Ti為某一累計(jì)時(shí)刻，s；Hi為Ti時(shí)刻澄清區(qū)高度，mm；a、b分別為直線段首端和末端順序號(hào)；M為直線段a到b的累計(jì)數(shù)，M=b-a+1。

上清液濁度：沉降5min后用濁度計(jì)對(duì)上清液5cm處進(jìn)行三次測(cè)定取平均值。壓實(shí)層高度：沉降5min后用刻度尺對(duì)沉降壓實(shí)層進(jìn)行測(cè)量。

為了在響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)中更加直觀的評(píng)價(jià)煤泥水的沉降效果，建立了綜合指標(biāo)[13]：

2 煤泥水沉降單因素試驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 煤泥水濃度

在pH為7.6，NPAM用量1.5mL的條件下進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，考察煤泥水濃度對(duì)其沉降效果的影響，結(jié)果如圖3所示。

圖3 煤泥水濃度對(duì)煤泥水沉降效果的影響

由圖3可知，隨著煤泥水濃度增加，沉降速度不斷減小，而上清液濁度和壓實(shí)層高度呈迅速增加趨勢(shì)。當(dāng)煤泥水濃度為40～60g/L時(shí)，沉降效果達(dá)到較好水平。當(dāng)藥劑用量一定時(shí)，煤泥水濃度越高，上清液中存在的煤和黏土顆粒越多，導(dǎo)致濁度增大。相應(yīng)地，顆?？偭吭龃髣?shì)必會(huì)使壓實(shí)層高度增加。實(shí)際生產(chǎn)中，當(dāng)煤泥水濃度較大時(shí)，尤其是煤泥水中細(xì)顆粒含量增加會(huì)增大溶液體系的動(dòng)力黏度，易導(dǎo)致濃縮機(jī)發(fā)生壓耙事故，從而影響選煤廠正常生產(chǎn)。

2.2 pH值

在煤泥水濃度60g/L，NPAM用量1.5mL的條件下進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，考察pH對(duì)煤泥水沉降效果的影響，結(jié)果如圖4所示。

圖4 pH對(duì)煤泥水沉降效果的影響

由圖4可知，pH值改變對(duì)煤泥水的沉降效果影響較大，pH值與煤泥水澄清界面的下降速度呈正相關(guān)性變化，與上清液濁度和壓實(shí)層高度呈正相關(guān)性變化。當(dāng)pH=9時(shí)，煤泥水沉降效果最佳。其原因是pH能夠影響NPAM的活性，在堿性環(huán)境中NPAM發(fā)生部分水解得到陰離子型聚丙烯酰胺[14]。使用顯微鏡(20倍)對(duì)沉降過(guò)程的煤泥絮團(tuán)(圖5)進(jìn)行觀察，發(fā)現(xiàn)pH=9時(shí)的絮團(tuán)體積相較于pH=7時(shí)明顯增大，說(shuō)明合理的堿性環(huán)境下有利于煤泥水沉降。

圖5 煤泥絮團(tuán)的光學(xué)顯微圖像(×20)

2.3 NPAM用量

在煤泥水濃度60g/L，pH為9的條件下進(jìn)行煤泥水沉降試驗(yàn)，考察NPAM用量對(duì)煤泥水沉降效果的影響，結(jié)果如圖6所示。

圖6 NPAM用量對(duì)煤泥水沉降效果的影響

由圖6可知，當(dāng)NPAM溶液用量小于2mL時(shí)，隨著用量的增加，煤泥水沉降速度和壓實(shí)層高度增幅明顯，上清液濁度稍有下降；繼續(xù)增加NPAM用量，沉降速度有所增加，但上清液濁度和壓實(shí)層高度急劇升高。當(dāng)NPAM用量過(guò)大時(shí)，煤泥水的黏稠度增加，導(dǎo)致煤泥水沉降效果變差。綜合得出：NPAM用量為2mL時(shí)最佳，此時(shí)沉降速度為0.93cm/s，上清液濁度為30.07NTU，絮團(tuán)高度為2.9cm。

3 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)

3.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

選取煤泥水濃度α(A)、pHβ(B)、NPAM用量γ(C)為變量因素，以煤泥水沉降綜合指標(biāo)(η)(式2)為響應(yīng)值，根據(jù)Design-Expert8.0.6軟件中Box-BehnkenDesign響應(yīng)面法(RSM-BBD)[15，16]設(shè)計(jì)了3因素3水平試驗(yàn)(共17組)。3個(gè)變量因素的水平取值見表2。

表2 因素水平與取值

3.2 結(jié)果與回歸分析

響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)方案與結(jié)果見表3。根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行回歸分析，結(jié)果見表4。

表3 試驗(yàn)方案與結(jié)果

表4 回歸分析結(jié)果

由表4可知，響應(yīng)面優(yōu)化模型的F值為170.46，說(shuō)明該模型用于優(yōu)化煤泥水沉降具有極高可信度，P值表示不同因素對(duì)響應(yīng)值的影響程度，其數(shù)值越小表明其影響越顯著，該模型P<0.0001<0.05，模型出現(xiàn)信噪比錯(cuò)誤的概率不足0.01%，同時(shí)，失擬項(xiàng)的F值為5.53，證明在優(yōu)化試驗(yàn)過(guò)程中失擬因素對(duì)結(jié)果的影響可以忽略不計(jì)。

優(yōu)化試驗(yàn)的實(shí)際值與預(yù)測(cè)值關(guān)系如圖7所示。由圖7可知，實(shí)際值基本上都分布預(yù)測(cè)值直線上，說(shuō)明擬合度較高，擬合結(jié)果顯示其相對(duì)誤差小于5%，說(shuō)明響應(yīng)面優(yōu)化模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確可靠。

圖7 預(yù)測(cè)值與實(shí)際值關(guān)系圖

將響應(yīng)值與變量因素進(jìn)行回歸擬合得出綜合指標(biāo)的二階回歸方程為：η=3.61-0.23α-0.043β+0.047γ+0.001αβ-0.04αγ-0.01βγ-0.13α2-0.16β2-0.32γ2，其相關(guān)性系數(shù)R2=0.954，R2越接近于1，表明響應(yīng)面優(yōu)化模型的預(yù)測(cè)性越準(zhǔn)確[17]。

通過(guò)對(duì)模型進(jìn)行方差分析可知，模型一次項(xiàng)A(P<0.0001<0.05)、B(P=0.0017<0.05)、C(P=0.003<0.05)，說(shuō)明3個(gè)變量因素對(duì)綜合指標(biāo)的影響均顯著；交互項(xiàng)AB(P=0.4849)，AC(P=0.0214)和BC(P=0.4849)，即AC兩因素的交互作用對(duì)綜合指標(biāo)有較大影響，AB和BC的交互作用對(duì)綜合指標(biāo)的影響不顯著；二次項(xiàng)A2、B2和C2的P值均小于0.0001，影響極顯著。根據(jù)二階回歸方程的一次項(xiàng)系數(shù)絕對(duì)值可以判斷出變量因素對(duì)綜合指標(biāo)的影響程度，即變量因素與綜合指標(biāo)的主效應(yīng)關(guān)系為：煤泥水濃度(A)>NPAM用量(C)>pH(B)。

綜合指標(biāo)的響應(yīng)曲面和等高線如圖8所示，通過(guò)響應(yīng)曲面邊緣與中心點(diǎn)之間的坡度可以判斷變量因素對(duì)綜合指標(biāo)的影響程度，且呈正相關(guān)性。等高線圖中的等高曲線所圍成的圓形規(guī)則程度能夠反映交互作用對(duì)綜合指標(biāo)的影響，圓形表示影響不顯著[18]。

由圖8(a)分析得出，當(dāng)煤泥水濃度為40～48g/L，pH為8～9.2時(shí)，綜合指標(biāo)達(dá)到最優(yōu)范圍；等高線圖(圖8(b))呈圓形，說(shuō)明兩因素的交互作用對(duì)綜合指標(biāo)的影響較小。由圖8(c) (d)分析得出，煤泥水濃度為40～50g/L，NPAM用量為1.5～2.5mL為最佳區(qū)間；等高線圖呈明顯橢圓狀，說(shuō)明煤泥水濃度和NPAM用量?jī)梢蛩氐慕换プ饔脤?duì)綜合指標(biāo)的影響極顯著。由圖8(e) (d)分析得出，綜合指標(biāo)的最優(yōu)值位于響應(yīng)曲線中心處，等高線圖中圓形長(zhǎng)短半徑差較小，即影響不顯著。綜上，3個(gè)因素兩兩之間的交互作用對(duì)綜合指標(biāo)的影響程度為：AC>BC>AB。

圖8 綜合指標(biāo)的響應(yīng)曲線和等高線圖

3.3 條件優(yōu)化與驗(yàn)證試驗(yàn)

在響應(yīng)面優(yōu)化后條件下進(jìn)行驗(yàn)證試驗(yàn)。煤泥水最佳沉降條件為煤泥水濃度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，該條件下進(jìn)行三次試驗(yàn)取平均值，結(jié)果見表5?？紤]到實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程的便捷性，對(duì)最佳沉降條件進(jìn)行修正，修正后條件及試驗(yàn)結(jié)果見表5。

由表5可知，修正后沉降條件為煤泥水濃度45g/L，pH為9，NPAM用量為2.2mL，此時(shí)沉降速度為1.02cm/s、上清液濁度為30.77NTU、壓實(shí)層高度為2.8cm，綜合指標(biāo)為3.64cm/(s·NTU)，與模型預(yù)測(cè)的綜合指標(biāo)3.68cm/(s·NTU)非常接近。證明響應(yīng)面模型用于優(yōu)化煤泥水沉降條件具有可行性。

表5 優(yōu)化條件下驗(yàn)證試驗(yàn)結(jié)果

4 結(jié) 論

1)煤泥水濃度、pH和NPAM用量對(duì)煤泥水的沉降效果均有明顯影響。

2)3個(gè)變量因素及其兩兩之間的交互作用對(duì)煤泥水沉降綜合指標(biāo)的影響程度分別為A>C>B，AC>BC>AB。

3)優(yōu)化后煤泥水沉降條件為：煤泥水濃度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，此時(shí)煤泥水沉降的綜合指標(biāo)為3.68cm/(s·NTU)。與修正后條件下的綜合指標(biāo)3.64 cm/(s·NTU)，非常接近，證明該響應(yīng)面模型用于優(yōu)化煤泥水沉降條件具有可行性。