黨云博，丁有錢，孫宏清，馬 鵬，黃 昆，張生棟

(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413)

核設(shè)施退役過程中，常會遇到大面積超鈾核素的廢物分揀和減容問題，伴隨而來的是需對其表面放射性進行準(zhǔn)確定量。這種超鈾核素樣品一般表面積較大，且表面放射性活度較低。常用的無損測量手段，如小立體角法、γ能譜法有效測量面積較小，中子多重性法、量熱法等方法探測限較高，均不能滿足快速分析大面積低活度樣品的需求。屏柵電離室通常用于α粒子或裂變碎片能量測量[1]，由于其制作工藝相對于固體探測器簡單，探測面積可制作得較大(約500 cm2)，采用惰性氣體作為探測介質(zhì)，本底也可控制在較低的水平(10-2～10-3Bq)，除此之外，屏柵電離室還具有核素識別能力，可對超鈾核素樣品里的核素進行初步定性，因此是進行大面積超鈾核素放射性樣品定量的有力手段。

屏柵電離室從兩個電極的平行板電離室發(fā)展而來，平行板電離室一般由1對平行板電極組成，電離過程發(fā)生在平行板電極之間的區(qū)域，帶電粒子在該區(qū)域電離過程中生成的正負(fù)離子會在平行板兩電極上感應(yīng)出電荷，正負(fù)離子的遷移速率相差約3個量級，當(dāng)α粒子是單能時，它在收集極上產(chǎn)生的振幅仍是一較寬的分布，所以平行板電離室的能量分辨能力很差，可用于α衰變的絕對測量，不適合做能量識別。屏柵電離室與普通電離室的區(qū)別是在平行板電極中增加了1個附加極(柵極)，柵極處于中間電位，將電離室分割成電離發(fā)生區(qū)域與信號產(chǎn)生區(qū)域。文獻[2]提出將柵極用在電子收集極(陽極)前以消除正離子效應(yīng)的方法，在三極電離室中，全部離子對均在陰極和柵極之間產(chǎn)生，由于柵極的靜電屏蔽作用，陽離子對僅在陰極和柵極之間產(chǎn)生感應(yīng)電荷，而在陽極上的感應(yīng)電荷接近于零。電離室的輸出電壓脈沖僅在電子穿過柵極時生成，使得電離室陽極的電壓脈沖幅度與離子對產(chǎn)生的位置無關(guān)，即同種能量的帶電粒子產(chǎn)生的電壓脈沖幅度相同，這使得帶電粒子的能量識別變成可能。

待測樣品形式和待測參數(shù)直接影響屏柵電離室的結(jié)構(gòu)和形狀，因此屏柵電離室難以商品化。美國Canberra公司在2002年生產(chǎn)了可測量6個樣品的屏柵電離室系統(tǒng)，即IN114&IN614 Alpha譜學(xué)系統(tǒng)[3]，但該屏柵電離室可測量的放射性樣品直徑較小(最大直徑為80 mm，接近商用PIPS探測器，遠小于一般實驗室屏柵電離室)，且能量分辨率(對239Pu 5 157 keV@35 keV)等性能指標(biāo)均低于半導(dǎo)體α譜儀，隨著高分辨率半導(dǎo)體探測器的市場沖擊，該譜學(xué)系統(tǒng)已于2012年停產(chǎn)。目前在產(chǎn)的兩種屏柵電離室為美國ORDELA公司生產(chǎn)[4]，型號分別為Model 8208A(靈敏面積直徑為20 cm)和Model 8210A(靈敏面積直徑為25 cm)，主要用于土壤、水、氣溶膠濾布等環(huán)境樣品和涂覆性放射性樣品的α能譜測量。除此之外，由于測量對象(如α粒子、裂變碎片等)及測量需求(如核素識別、角分布等)的不同，大部分用于科研的屏柵電離室結(jié)構(gòu)及后端獲取系統(tǒng)有很大區(qū)別，因此一般均為實驗室自研[5-13]。

針對核設(shè)施退役過程中大面積超鈾核素平面板放射性測量問題，目前市售的屏柵電離室難以滿足測量需求，而實驗室自研屏柵電離室靈敏面積一般超過一定限值(約500 cm2)即采用圓柱體結(jié)構(gòu)[12]，同樣不適用于大面積平面板放射性樣品的測量。本工作研制1臺有效面積約2 000 cm2的超大面積屏柵電離室，對超大型電離室制作過程中伴隨的超大型柵極環(huán)繞制、本底控制等一系列難題進行研究，測試電離室在不同工作條件下的特性曲線，并對超大面積屏柵電離室相應(yīng)的面源刻度方式進行探討。

1 基本原理

屏柵電離室的工作原理是依靠柵極的靜電屏蔽作用，將平板電離室分割為電離發(fā)生區(qū)域與信號產(chǎn)生區(qū)域，柵極消除了陽極板上的正離子感應(yīng)信號，電離的電子只有穿過柵極才會在陽極感應(yīng)出脈沖信號，電離事件所產(chǎn)生的電子云總是通過同樣的電位差，使輸出電壓脈沖幅度與粒子入射位置無關(guān)，即同樣能量的帶電粒子在屏柵電離室陽極產(chǎn)生的電壓脈沖幅度相同。屏柵電離室收集電極的脈沖形狀如圖1所示。t=0為電離發(fā)生時刻，延遲表示電子云從產(chǎn)生點傳至柵極所需時間間隔。電流脈沖寬度對應(yīng)于電子從柵極至陽極的漂移時間[14]。基于以上原因，電壓脈沖幅度因為初始角度變化而變化的范圍較平行板電離室小得多，實際應(yīng)用中通過優(yōu)化信號處理電路可使得這種關(guān)系引起的變化范圍達到與電離過程漲落的影響相近或更小。

圖1 屏柵電離室脈沖形狀

柵極的存在使屏柵電離室具備了區(qū)分不同帶電粒子能量的本領(lǐng)，但由于柵極的屏蔽作用不可能絕對完全，所以當(dāng)電子在陰極和柵極間漂移時，仍有部分電荷經(jīng)負(fù)載流入陽極，因此電離室的輸出電壓脈沖幅度與粒子入射位置的相關(guān)性不能完全消除，從而引起能量分辨率變差。理想的屏柵電離室中電子不被柵極收集。實驗結(jié)果證明，當(dāng)柵極與陽極之間的電場大于柵極與陰極之間的電場時，電子被柵極收集的部分幾乎可忽略[5]。

2 結(jié)構(gòu)組成

屏柵電離室的電離室主體部分是研制的核心部件，本工作自主研制的超大面積屏柵電離室靈敏面積接近2 000 cm2(約1 963 cm2)，電離室主體部分由密封殼、工作氣體、電極系統(tǒng)3部分構(gòu)成。其中，密封殼能保障所需工作氣體的充入和維持氣氛；工作氣體是電離室的探測靈敏單元，是粒子與物質(zhì)相互作用的主體，具有特定的壓力和組分；電極系統(tǒng)用以產(chǎn)生電場、收集離子和電子并輸出信號。除此之外，電離室主體還包括進行電離室信號獲取、放大的輸出電路和前置放大器。

2.1 密封殼

屏柵電離室的外殼需具備耐壓和密封性能，其結(jié)構(gòu)與工藝必須保證密封殼的耐壓強度大于工作氣體壓強的2倍以上，泄漏率應(yīng)在測量期間因漏氣而導(dǎo)致的屏柵電離室性能變化的允許范圍內(nèi)。早期的屏柵電離室外殼均采用鍍鎳不銹鋼[2-5]，該材料具有α粒子本底較低、機械加工性能佳的優(yōu)點，但由于密度大，導(dǎo)致制成大面積電離室質(zhì)量較大，增加了裝卸和檢維修的難度。針對這一問題，本工作選用密度小的可焊接鋁合金制作密封殼，鋁合金不僅結(jié)構(gòu)強度大，而且密度較不銹鋼小，可有效減輕密封殼重量(相比不銹鋼材料可使得密封殼總重量減輕2/3)，有利于安裝調(diào)試。但使用鋁合金做電離室腔體存在如下問題，由于鋁合金線膨脹系數(shù)大，在焊接中易產(chǎn)生致密的氧化層和氣孔，導(dǎo)致焊接難度增大，成品率較不銹鋼密封殼低。同時打磨會使焊縫龜裂，鋁焊焊縫原則上不能打磨，只能輕拋，拋光后需進行氦檢漏儀檢漏。為進一步降低密封殼的α粒子本底，提高屏柵電離室檢測靈敏度，完成鋁合金外殼加工后，其腔體內(nèi)部還需覆蓋1層高純無氧銅。密封殼不同部件采用的密封結(jié)構(gòu)是O圈壓封結(jié)構(gòu)。為便于屏柵電離室的拆解維修，上蓋采用全氟橡膠密封。除上蓋外，其余連接部分均采用無氧銅墊圈密封。

2.2 工作氣體

帶電粒子射入氣體后，其電離能量損失率近似與氣體的原子序數(shù)和單位體積內(nèi)原子數(shù)N之積呈正比[14]。高氣壓、高原子序數(shù)及低平均電離功的氣體(如惰性氣體)可使得入射靈敏體積的帶電粒子在單位路徑上能產(chǎn)生更多的離子對。盡管在惰性氣體中，氙氣對帶電粒子探測靈敏度提高效果最好，但由于氙氣價格昂貴，因此目前常用氬氣作為工作氣體，其離子、電子漂移特性優(yōu)良且價格低廉。為提高離子、電子在工作氣體中的漂移速度，常在惰性氣體中加入少量的雙原子分子或多原子分子氣體，如氮氣、二氧化碳、甲烷等，通過降低惰性氣體的平均電離功來提高靈敏度。屏柵電離室的工作氣體通常采用商用高純P10(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90%的氬氣和10%的甲烷混合氣體，各組分純度高于99.9%)氣體[13]。若購買的氣體純度不夠高，則需在進氣單元中加入過濾裝置以去除負(fù)電性氣體(主要為水蒸氣和氧氣等對電子吸附概率較高的氣體)。

為維持屏柵電離室的正常測試條件下對氣氛的要求，本系統(tǒng)建立一套工作氣體輸送系統(tǒng)。該系統(tǒng)由真空泵、真空計、耐壓真空閥、給氣系統(tǒng)及其附件(精密減壓閥和氣壓表)構(gòu)成。通常大型電離室使用機械真空泵+擴散泵或分子泵組合，若前級機械泵的真空度滿足電離室所允許的真空度時，也可采用單級泵結(jié)構(gòu)，本系統(tǒng)采用WELCH公司生產(chǎn)的極限真空度為0.04 Pa的旋片泵。由于屏柵電離室內(nèi)部零部件在長期工作中會釋放出原來吸附的負(fù)電性氣體，還必須將其抽成真空狀態(tài)并長時間靜止，該過程在一段時間內(nèi)需反復(fù)進行，以完成屏柵電離室密封殼的去氣。充分完成去氣操作后，再通過給氣系統(tǒng)進行屏柵電離室的充氣。

2.3 電極系統(tǒng)

電極系統(tǒng)由陽極、陰極、柵極及極板之間的絕緣子組成，是屏柵電離室的核心構(gòu)件，與密封殼及工作氣體系統(tǒng)相比，其結(jié)構(gòu)最復(fù)雜，設(shè)計加工難度最大。電極系統(tǒng)的首要作用是在工作氣體內(nèi)產(chǎn)生適合的電場，促使離子、電子漂移而輸出信號。為獲得高能量分辨率和高探測效率，要求屏柵電離室靈敏體積內(nèi)電場均勻，這對電極加工的粗糙度、幾何規(guī)則性和組裝精度提出很高的要求。

1) 電極材料及加工工藝

電極材料的選擇和加工精度直接影響屏柵電離室的性能指標(biāo)。電離室的陰極、陽極極板為面積略大于樣品的平面金屬板，這兩個極板均用規(guī)則的良導(dǎo)體制作，制造工藝較易做到極間電場的均勻。為避免電極材料自身放射性引入的本底計數(shù)，電極均使用低本底高純無氧銅，外表面均做鏡面拋光，10點平均粗糙度Rz<0.8 μm。

屏柵電離室區(qū)別于其他電離室的地方在于使用了柵網(wǎng)狀的電極，由金屬細(xì)絲纏繞的柵網(wǎng)電極是屏柵電離室電極加工中難度最大的部分。在不俘獲電子的前提下，柵極的屏蔽失效因子越小越好，即要求柵網(wǎng)的密度更密集、柵絲直徑更細(xì)，但是受機械強度的限制，這兩個值不能無限度的變小。根據(jù)之前研制的經(jīng)驗[13]，柵極的柵極環(huán)一般采用機械強度大的金屬，柵極環(huán)上打致密的平行卡槽，用以固定柵絲。柵絲一般采用直徑為0.1 mm的鉬絲(或易于點焊的鍍金鎢絲、不銹鋼絲等)，絲間距為1.5 mm。為了保證極間電場的均勻，要求柵極環(huán)上布絲的張力均勻一致，絲與絲之間嚴(yán)格平行。小型柵極(內(nèi)環(huán)直徑≤200 mm)由于張力不均勻造成的震蕩效應(yīng)較弱，因此手工往復(fù)式繞制即可滿足柵極制作要求。大型柵極內(nèi)環(huán)尺寸可達500 mm以上(超大面積屏柵電離室的柵極環(huán)內(nèi)徑為520 mm，外徑為560 mm)，跨度較大的柵絲在工作條件下，絲與絲之間受靜電斥力作用明顯，將導(dǎo)致柵絲位移，會引起柵絲震蕩甚至放電，因此柵極的繞制一般需保證張力足夠大以克服靜電斥力，這時手工繞制很難保證柵絲的張力均勻。

針對這一問題，超大面積屏柵電離室的柵極制作中，使用了專用的柵絲張緊裝置進行半自動繞絲，同時使用機械張力計[15]對每根絲的張力進行測量和校準(zhǔn)，最終柵絲張力的均勻性可控制在5%范圍內(nèi)?？紤]到300多根柵絲張力對框架可能造成的變形，超大面積屏柵電離室的柵極環(huán)為結(jié)構(gòu)強度較大的鎢鋼圓環(huán)，使用有限元分析軟件對柵極環(huán)進行受力分析，在主要受力部位進行了相應(yīng)的結(jié)構(gòu)增強措施。

2) 電極幾何參數(shù)的選擇

電極幾何參數(shù)的選擇通過實驗和理論計算共同確定。屏柵電離室的陰極為樣品托盤，因此位置固定。柵極、陽極到陰極的距離均可通過增減不同高度的絕緣子進行調(diào)節(jié)，以求達到最佳的能量分辨率。由屏柵電離室的工作原理可知，陰極-柵極之間距離應(yīng)大于α粒子的射程，使α粒子的能量盡可能全部沉積在該空間，但距離過大將會使過多的電子耗盡在陰極-柵極之間的空間，信噪比變?。粬艠O-陽極之間距離的選擇要求是使柵網(wǎng)的屏蔽失效因子σ達到最小，即柵極對電子的吸附達到最小值，屏蔽失效因子σ的計算公式[2]為：

(1)

其中：EQ為單位面積上進入柵極的電力線數(shù)；EP為單位面積上穿出柵極的電力線數(shù)；d為柵絲間距；r為柵絲半徑。根據(jù)計算公式，為保證屏蔽失效因子最小化，一方面要求加大柵極-陽極距離，另一方面要增加陽極-柵極和柵極-陰極的電場比。距離過小，柵極對電子吸附過大，從而引起能量分辨率變差；距離過大，要求電極之間的偏壓更大，同時還需保證電離室工作在電離區(qū)內(nèi)(過高的電壓會使得電離室進入正比區(qū))，因此，柵極-陽極之間距離的選擇需在兩者之間權(quán)衡。超大面積屏柵電離室的柵極與收集極之間的距離為30 mm，柵極到陰極之間的距離為60 mm。

3) 絕緣子

電極系統(tǒng)的信號線纜需導(dǎo)出電離室內(nèi)部，因此殼體上必須使用密封絕緣子，也叫真空電極。密封絕緣子應(yīng)具有良好的密封性，又具備足夠高的絕緣電阻。除此之外，密封絕緣子還要承受工作氣體的壓力。屏柵電離室中使用的絕緣子一般為金屬-陶瓷熔封絕緣子[13]，絕緣部分采用95%的氧化鋁瓷，金屬部分采用膨脹系數(shù)與陶瓷相同的可伐合金，兩者采用鉬錳燒結(jié)金屬粉末法統(tǒng)一燒結(jié)，這種絕緣子的絕緣性和耐溫性都很好，可滿足超大面積屏柵電離室的要求。

4) 內(nèi)部布線和外設(shè)連接

屏柵電離室內(nèi)部布線應(yīng)避開極板間靈敏面積，貼近電離室器壁分布。陰極線、柵極線和陽極線分別引至上蓋板，通過3個真空電極引出電離室，進入高壓電源分配盒。屏柵電離室極板上產(chǎn)生的信號，需先經(jīng)過一定的RC濾波成形處理后，才能進入前置放大器。該濾波電路也位于高壓電源分配盒內(nèi)。

2.4 電子學(xué)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

屏柵電離室的電子學(xué)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)包括輸出信號的濾波電路(即輸出回路)及前置放大器、高壓電源、主放大器、多道分析器等模塊化處理單元。

1) 輸出回路

屏柵電離室輸出回路的常用接法是陰極、柵極和陽極分別接高壓，高壓呈梯度上升，電壓的選取由電極間電容直接決定，但實際的最優(yōu)電壓還需結(jié)合電離室坪曲線進行選擇。圖2為超大面積屏柵電離室的輸出回路示意圖，該電離室輸出回路是將柵極接地，陽極板接正高壓，陰極板接負(fù)高壓，這種接法的優(yōu)點是柵極不接高壓，可有效減小由于靜電斥力引起的柵絲震蕩放電效應(yīng)，底噪值也更低。

圖2 屏柵電離室的輸出回路

2) 電子學(xué)

進行信號獲取較為關(guān)鍵的電子學(xué)插件是前置放大器，屏柵電離室一般選擇電荷靈敏前置放大器，它不僅具有良好的低噪聲性能，且其輸出信號幅度受探測器極間電容、放大器開環(huán)時輸入電容和電壓增益等參數(shù)穩(wěn)定性的影響較小。超大面積屏柵電離室選用的前置放大器是美國ORTEC公司生產(chǎn)的142PC型電荷靈敏前置放大器，該前置放大器針對氣體電離室輸出回路做了相應(yīng)優(yōu)化，同時可通過高壓電源對電極加載0～±3 000 V的偏壓。

其余電子學(xué)插件均選用ORTEC公司生產(chǎn)的插件，高壓電源選用556型，主放大器為672譜儀放大器，多道是ASPEC-927多道分析器，機箱為4001A/4002D型標(biāo)準(zhǔn)NIM機箱，多道分析軟件選用的是相應(yīng)的MAESTRO 7.01多道分析軟件，該軟件可直接對獲取的能譜進行分析。

3 工作條件的選擇

完成超大面積屏柵電離室系統(tǒng)搭建工作，需對電離室的工作參數(shù)進行調(diào)試優(yōu)化，以確定電離室的最佳工作條件。由于極板間距、電極電容等結(jié)構(gòu)參數(shù)可調(diào)范圍較小，因此主要調(diào)節(jié)的是極板間的電壓和工作氣壓。

3.1 工作氣壓的選擇

按照文獻[2]的理論推導(dǎo)，工作氣壓的主要選擇原則是陰極表面發(fā)射的帶電粒子在到達柵極前被工作氣體完全阻止，即工作氣壓下，帶電粒子在電離室內(nèi)充氣體中的射程應(yīng)小于陰極到柵極的間距。因此需通過調(diào)節(jié)工作氣體的氣壓將帶電粒子的射程控制在電離室?guī)缀纬叽缭试S的范圍內(nèi)。

超大面積屏柵電離室適用于α粒子全能譜測量，相同氣壓下粒子的能量越大射程越長，因此利用蒙特卡羅模擬軟件SRIM[16](計算α粒子射程的相對不確定度為3.9%)計算了全譜測量中能量最高的212Po發(fā)射α粒子(E=8.954 MeV)在不同氣壓下的P10氣體中的射程，結(jié)果列于表1。

表1 212Po α粒子在不同氣壓下的P10氣體中的射程

陰極到柵極的距離是60 mm，由表1得到212Po發(fā)射出的α粒子在0.13 MPa的P10氣體中的射程為58.13 mm，因此將工作氣體下限暫定為0.13 MPa，從0.13～0.2 MPa改變電離室內(nèi)的氣壓，每次增加0.005 MPa，觀察α能峰的能量分辨率變化情況，直到找到最佳的工作氣壓。該處使用了241Am標(biāo)準(zhǔn)α源(特征α射線能量為5.486 MeV)，能量分辨率隨氣壓的變化曲線如圖3所示。可看出，在同樣的偏壓下，氣壓較低時能量分辨率較差，這主要是因為一部分α粒子穿過柵網(wǎng)，在柵極和收集極之間激發(fā)電離工作氣體，同時產(chǎn)生電子和正離子，由于穿過柵極的α粒子不受柵極的屏蔽作用，正離子會在收集極上感應(yīng)出負(fù)信號，該信號與電離發(fā)生的位置有關(guān)系，即同樣能量的α粒子在收集極上產(chǎn)生的振幅有一個較寬的分布，導(dǎo)致α能譜的低能端拖尾較長，能量分辨率變差。

圖3 能量分辨率隨氣壓的變化曲線

當(dāng)氣壓偏高時，氣體密度變大，則α粒子射程變短，射程對能量分辨率的貢獻ΔEs[14]為：

(2)

其中：σ為柵極屏蔽因子，僅與電離室的結(jié)構(gòu)參數(shù)有關(guān)；Eα為α粒子能量；rb、rs分別為陰極和柵極半徑；R為α粒子射程。由式(2)可知，隨著氣壓的增大，α粒子射程減小，α粒子的射程對能量分辨率帶來的貢獻變大，能量分辨率較低氣壓時略差。

實驗證明，電離室內(nèi)充氣體壓力在0.15～0.18 MPa范圍內(nèi)能獲得較好的能量分辨率，本電離室在0.17 MPa擁有最佳的能量分辨率，因此將其設(shè)置為工作氣壓。

3.2 工作電壓的優(yōu)化

測量多核素時，為使帶電粒子耗盡在電離室陰極和柵極之間的區(qū)域，同時區(qū)分出不同能量的核素，不僅需增加工作氣體壓力，還需增加屏柵電離室極板間的電場強度。工作電壓的選擇原則是陰極和柵極之間的電場強度足以克服電子附著和離子復(fù)合，應(yīng)盡量使電子收集達到飽和，這時柵極對電子幾乎沒有俘獲。與此同時，還應(yīng)避免電場過強導(dǎo)致次級電子形成并進入正比區(qū)狀態(tài)。為了防止柵極俘獲電子，必須保證收集極(陽極)和柵極之間的電場強度與陰極和柵極之間的電場強度的比值Z大于屏柵電離室的結(jié)構(gòu)因子Zc[2]：

(3)

超大面積屏柵電離室結(jié)構(gòu)因子Zc=1.53(r=0.05 mm，d=1.5 mm)。為選擇合適的工作電壓，在實驗中首先固定幾組陰極高壓，再分別改變陽極電壓來測量飽和特性曲線(柵極接地)，通過多變量試驗找到最佳工作電壓。圖4、5分別為電離室內(nèi)氣壓為0.17 MPa、固定陰極電壓為-900 V時陽極電壓飽和特性曲線(即陽極電壓和陽極道址的關(guān)系曲線)及陽極電壓與能量分辨率的關(guān)系曲線?？煽闯?，陰極電壓偏低時，能量分辨率較好，但陽極道址低，即相同時間測到的計數(shù)較少，這是由于電荷收集不完全所導(dǎo)致的；工作電壓偏高時，電子學(xué)噪聲變大，對能量分辨率的貢獻增大，能量分辨率變壞。固定幾組陰極電壓(從-800～-1 400 V，每隔100 V進行1組測量)，重復(fù)以上性能試驗，最終選擇陽極電壓為+1 800 V，陰極電壓為-900 V，柵極接地，Z=2，大于式(3)計算的臨界值Zc=1.53，此時電離室電荷收集完全，且工作在電離區(qū)，能量分辨率較高。

圖4 陽極電壓飽和特性曲線

圖5 陽極電壓與能量分辨率的關(guān)系曲線

4 儀器基本參數(shù)

4.1 本底

儀器使用空白無氧銅樣品盤進行本底測試，該電離室的單位面積本底計數(shù)率略高于國內(nèi)外儀器，這與電離室所用材料有關(guān)，本工作早期自研的儀器采用的是低本底鋼，基于電離室外殼質(zhì)量的考慮，超大面積屏柵電離室的外殼使用了鋁合金，材料本身的本底略高于低本底鋼。針對這種情況，在電離室內(nèi)部鋪設(shè)1層1 mm厚的高純無氧銅(純度高于99.999 9%)，儀器本底有了明顯改善。在測量時間為15 h的條件下，超大面積屏柵電離室的最小可探測活度為10-2Bq。

4.2 能量分辨率

用于能量分辨率測試的是1枚241Am(5.487 MeV)電沉積源，編號7307RA，中國原子能科學(xué)研究院同位素研究所生產(chǎn)，中國計量科學(xué)研究院檢定。對電沉積源的測試譜示于圖6，可看出，雖然α譜和γ譜相同，屬于分離譜，理論上可根據(jù)任何特征峰解出核素的種類和含量，但相比嚴(yán)格符合正態(tài)分布的γ射線峰形而言，不對稱的α譜譜形大幅增加了解譜難度。因此，在解譜程序的分析步驟中，需加入1個尾部擬合和扣除的分析過程。根據(jù)圖譜顯示，本電離室對該電沉積源半高寬為98.36 keV，即能量分辨率為1.8%。

圖6 能量分辨率測試譜

4.3 探測效率

1) 點源效率

儀器的點源效率刻度和儀器能量分辨率測試使用的為同一放射源，該放射源表面發(fā)射率為1.743×105(min·2πsr)-1，擴展相對不確定度為2.5%(k=2)。按照測量儀器本底的步驟，將該放射源放入樣品盤中進行測量，獲取能譜。該譜儀對點源的效率為97.8%(2π角)。

2) 面源效率

在對屏柵電離室進行效率校準(zhǔn)和能量分辨等性能測試中，為了獲得與待測樣品尺寸相配套的大面積α放射源，主要采用的制源方法為高壓氣體噴涂法、手工刷涂法和真空蒸發(fā)法[17]。前兩種制樣方法易造成交叉污染，不易定量，很難常規(guī)化。真空蒸發(fā)法存在自吸收難以校正、能量分辨率差等缺點。因此有必要研制一種新型的大面積制源方法，對超大面積屏柵電離室進行效率刻度。制備標(biāo)準(zhǔn)的α刻度源一般采用電鍍法和電沉積法，在小面積α放射源(有效直徑≤30mm)的制備中，這種方法基本上可認(rèn)為是電場均勻的。但超過這一有效直徑，由于電場向邊緣的富集作用，會造成電鍍源樣品表面放射性物質(zhì)的分布不均。

為解決這一問題，使用多陽極點陣法進行電鍍，即將大面積的陽極板均勻分格為若干個小區(qū)域，每個小的區(qū)域的重心位置設(shè)置一單路的陽極絲。這樣，點陣陽極同時進行電鍍，雖然在小尺度上仍是不均勻電場，但對于整個大面積陰極板而言，這樣的電場分布是相對均勻的。按照以上方法制作的大面積電鍍源，有效直徑為460 mm，源表面的放射源活度為219 Bq(化學(xué)方法測定)。按照測量儀器本底的步驟，將該放射源放入樣品盤中進行測量，該譜儀對面源的效率為97.7%(2π角)。對于該大面積放射源，超大面積屏柵電離室的探測效率接近100%，與點源的效率相比，邊緣效應(yīng)不顯著，因此超大面積屏柵電離室的有效探測面積大于該面源面積，可適用于面積在1 600 cm2以內(nèi)的大面積超鈾核素平面板的測量。

5 結(jié)論

本文根據(jù)大面積超鈾核素平面板樣品的測量需求，結(jié)合理論計算結(jié)果，通過對電極材料和加工工藝的研究，突破了大型柵極繞絲工藝和大面積面源刻度的難題，在國內(nèi)外首次研制了靈敏面積約為2 000 cm2的超大面積平行板屏柵電離室，儀器對241Am電沉積源的能量分辨率為1.8%，最小可探測活度為10-2Bq，對直徑≤460 mm的平面樣品2π角探測效率為97.7%。