呂瀟磊，趙繼廣，杜小平，宋一鑠，張 朋，張建偉

（航天工程大學 電子與光學工程系，北京 101416）

1 引 言

隨著空間在軌任務(wù)的日益密集，激光三維成像技術(shù)在國內(nèi)外得到了迅速發(fā)展。美國國防高級研究計劃局（DARPA）、美國國家航空航天局（NASA）、歐洲航天局（ESA）、德國宇航中心（DLR）等多家單位利用激光三維成像技術(shù)圓滿完成了非合作目標的交會對接任務(wù)[1-6]。相較于掃描激光雷達，無掃描激光雷達省略了緩慢的機械掃描過程，利用單個脈沖即可獲取目標區(qū)域的一整幅三維圖像，具有成像精度高、探測距離遠、成像速度快、可靠性高、抗干擾能力強等優(yōu)勢。國外現(xiàn)有的無掃描激光雷達是基于高分辨率APD面陣完成集混頻與光電轉(zhuǎn)換于一體的高性能光電成像，在Restore-L、Phoenix等非合作目標交會對接任務(wù)中實現(xiàn)了預(yù)期的科學目的，但受制于高速讀出電路水平，探測性能難以進一步突破[7]。相比而言，國內(nèi)半導體器件水平相對落后，高分辨率APD面陣還處于研制階段，與國外仍然有不小差距。

近年來，隨著電光晶體的深入研究，特拉維公司的Paul Banks、中國科學院光電技術(shù)研究所的劉博研究員和陳臻博士、航天工程大學的張朋博士、韓國先進科學技術(shù)公司的Sungeun Jo等單位和學者均探索研究了基于電光晶體偏振調(diào)制的激光三維成像和激光測距技術(shù)[8-12]，面向汽車自動導航、空間目標監(jiān)視等領(lǐng)域開展了理論、實驗及應(yīng)用研究，實現(xiàn)了探測精度和探測距離進一步提高，但應(yīng)用到激光三維成像領(lǐng)域衍生出視場角小、半波電壓高的瓶頸問題，為此本文綜述高性能鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料的研究進展，為解決相關(guān)問題提供參考。

2 適用于離軸自由光通信的新型電光材料研究

視場角的大小決定了成像系統(tǒng)的視野范圍，是汽車自動導航、光學主動遙感、空間目標監(jiān)視等應(yīng)用中重點關(guān)注的成像性能參數(shù)[13-15]。

現(xiàn)階段基于偏振調(diào)制的激光三維成像系統(tǒng)，如圖1（彩圖見期刊電子版）所示，偏振調(diào)制模塊一般采用基于鈮酸鋰晶體（LN）和磷酸二氘鉀（DKDP）的Pockels盒，以LN為例，它屬于3m晶體點群，作為電光原件應(yīng)用時，為了避免自然雙折射的影響，通常在x1ox2平面內(nèi)外加電場，光沿x3方向傳播，此時LN晶體由單軸晶體變成了雙軸晶體，具有線性電光性質(zhì)。但3m點群晶體在空間方向變化的過程中，表現(xiàn)出很明顯的各向異性的特點[16]，導致LN調(diào)制器的光束入射角非常小，當光束偏離光軸入射時，晶體透過率明顯下降，航天工程大學的卜禹銘研究了入射角度對LN電光調(diào)制器的影響規(guī)律。為確保電光調(diào)制器輸出的中頻信號幅度值滿足任務(wù)需求同時輸出具有良好的穩(wěn)定性，晶體外光束入射角應(yīng)該嚴格控制在1°范圍內(nèi)[17]。在激光三維成像中，目標的不確定性會造成返回光束的不完全準直，同時較小的視場也影響接收光束的質(zhì)量，使得探測性能減弱。因此，為了進一步提高激光三維成像系統(tǒng)的探測性能，解決探測視場小、半波電壓高的技術(shù)難題，亟待探索應(yīng)用于偏振調(diào)制的新型電光材料。

圖1 偏振調(diào)制激光三維成像系統(tǒng)的示意圖Fig. 1 Schematic diagram of 3D imaging system for polarization modulation laser

不同于3m晶體點群材料，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料的分子結(jié)構(gòu)可以表示為ABO3，具有立方相對稱結(jié)構(gòu)，各向同性。由于此類晶體對方向不敏感、不加載電壓時不存在自然雙折射現(xiàn)象，理論上具有遠大于3m晶體點群材料的視場角。

賓夕法尼亞大學的Yun-Ching Chang和美國陸軍實驗室（ARL）的Robert C.Hoffman探索研究了基于鈣鈦礦鉭鈮酸鉀（KTN）晶體的大視場電光調(diào)制器[18]。他們通過將電光調(diào)制器固定在精準的旋轉(zhuǎn)臺上，測量了±30°范圍入射角在通態(tài)（即具有半波電壓的傳輸狀態(tài)）和關(guān)態(tài)（即沒有施加調(diào)制電壓的閉塞狀態(tài)）下的透過率，研究結(jié)果如圖2所示，縱坐標消光比表示透射光最大功率與最小功率的比值?？梢姡谌肷浣菫?°時，LN電光調(diào)制器的消光比已經(jīng)衰減到零，這意味著后端無法接收到調(diào)制信號，不同于此，KTN電光調(diào)制器消光比不隨入射角的增大而迅速減小，能夠?qū)崿F(xiàn)大角度離軸自由光調(diào)制，從而有望實現(xiàn)更大的成像視場[19]。

圖2 晶體視場測量結(jié)果Fig. 2 The viewing field measurement results of the crystals

綜上所述，利用鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料取代傳統(tǒng)LN材料是解決激光三維成像技術(shù)中電光調(diào)制視場難題的有效方法。

3 典型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料研究

在激光三維成像系統(tǒng)中，信噪比（SNR）是衡量三維成像性能的重要指標，定義為輸出功率與噪聲功率的比值[20-22]，此處的輸出功率即為電光調(diào)制器的透射光功率。

透射光功率表示為[23]

式中I0是入射光功率， Φ指調(diào)制器的相位延遲。Φ可以表示為[24]

式中λ 是真空中光的波長，L指調(diào)制光程，ny和nz代表y和z方向的折射率，n0為未加電場時的折射率，V為施加在晶體兩端的電壓。Vπ是調(diào)制器的半波電壓，定義為產(chǎn)生π相位延遲所需的調(diào)制電壓，表示為

式中s11?s12指電光材料的二次電光系數(shù)，ε指電光材料的相對介電常數(shù)，g11?g12受材料組分影響。

通過式（1）和式（2）可得，在半波電壓較低的情況下采用相同功率的調(diào)制信號就能夠?qū)崿F(xiàn)較高的相位延遲，進而提高系統(tǒng)的輸出光功率和信噪比。理論上，在輸出噪聲一定的情況下，調(diào)制器的半波電壓從200 V降低到50 V，在20 V調(diào)制信號下相位延遲提高了16倍，透射光功率和信噪比提高了257倍。

通過式（3）可知，在系統(tǒng)結(jié)構(gòu)一定的情況下，半波電壓由二次電光系數(shù)決定，受介電常數(shù)影響。本文從電光調(diào)制應(yīng)用出發(fā)，討論典型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料的二次電光性能和介電性質(zhì)。

3.1 PMNT材料

2002年，中國科學院上海硅酸鹽研究所羅豪甦等人[25]在國際上首次采用改進的Bridgman方法成功生長出大尺寸高質(zhì)量的PMNT單晶，如圖3所示。2010年，該研究所Lin Y等人[26]在PMN-8PT鐵電單晶中觀察到巨大的克爾效應(yīng)，采用紫外-可見-近紅外光譜儀測得二次電光系數(shù)可達8.19×10?16m2/V2。2011年，該研究所與俄羅斯科學院技術(shù)研究所合作[27]研究了透明鐵電陶瓷PMN-25PT的介電、光學和電光特性。結(jié)果顯示，不同La濃度（2%、3%和4%）的PMN-25PT都經(jīng)歷了擴散相變，發(fā)現(xiàn)室溫下La濃度為3%的PMNT陶瓷可以觀察到4×10?15m2/V2的電光效應(yīng)。2012年，他們再度合作采用兩階段燒結(jié)法制備了PMN-xPZT鐵電陶瓷，發(fā)現(xiàn)在接近相變邊界（x= 23%、33%），一階相變轉(zhuǎn)變?yōu)榇螽犺F電相，而遠離邊界的（x= 10%、16%）則保持弛豫立方鐵電相，其中x= 33%的陶瓷在高溫（T> 340 K）下具有1.8×10?15m2/V2的二次電光系數(shù)[28]。

近年來，PMNT薄膜的制備和應(yīng)用得到了快速發(fā)展。2013年，上海師范大學的Aiyun Liu等人[29]采用溶膠凝膠法制備了0.7PMN-0.3PT薄膜，其介電常數(shù)可達935。2015年，該校李國柱等人[30]采用脈沖激光沉積法制備了相同組分的鐵電薄膜，通過優(yōu)化制備工藝，薄膜的相對介電常數(shù)達2 800。2017年，西班牙馬德里材料研究所的H.El Hosiny Ali等人[31]為了完善0.65PMN-0.35PT薄膜在準同型相界附近的壓電缺陷，設(shè)計了PTPMNT-PT的多層薄膜，在達到67 pm/V高壓電系數(shù)的同時，介電常數(shù)保持在1 000附近。2018年，西安工業(yè)大學的張德強等人[32]采用溶膠凝膠法制備了(1-x)PMN-xPT(x為0.25和0.4)薄膜，在1 kHz頻率下其相對介電常數(shù)達到了1 534和1 800，同時通過La和Pr兩類稀土元素的摻雜使0.7PMN-0.3PT薄膜的介電常數(shù)由原有的1 135分別提高到了2 025和2 398。由此可見，不同類型和組分的PMNT材料具有不同性能，如表1所示。

圖3 Bridgman方法生長的PMNT單晶[25]Fig. 3 PMNT single crystal grown with the Bridgman method

表1 室溫下632.5 nm波長測得PMNT材料的二次電光系數(shù)和1 kHz電場下的介電常數(shù)Tab. 1 The secondary electro-optic coefficient of the PMNT material measured at a wavelength of 632.5 nm at room temperature and the dielectric constant under an electric field of 1 kHz

3.2 PLZT陶瓷

1981年，上海硅酸鹽研究所孫榮明等人[33]利用通氧熱壓原理制得了大尺寸PLZT透明陶瓷，陶瓷樣品如圖4所示。并測得La/Ti/Zr為8.8/65/35和9.4/65/35的PLZT陶瓷的二次電光系數(shù)分別為2.8×10?16m2/V2和1.48×10?16m2/V2。2009年，該研究所的何夕云[34]利用Dy摻雜提高了PLZT（12/40/60）透明陶瓷的光學透過率，并使其二次電光系數(shù)達到5.59×10?16m2/V2。2016年，圣彼得堡理工大學的A. V. Kniazkov[35]利用反射光調(diào)制法對PLZT陶瓷樣品進行測量，測得La/Ti/Zr為8/65/35、9/65/35和10/65/35陶瓷樣品的二次電光系數(shù)均達到2.5×10?15m2/V2、3.7×10?16m2/V2、1.3×10?16m2/V2。

圖4 鋯鈦酸鑭鉛(PLZT)光電陶瓷材料[36]Fig. 4 PLZT optoelectronic ceramic material

2016年泰國清邁大學Apichart Limpichaipanit等人[37]研究了固態(tài)混合氧化法制備Li和Bi共摻雜的PLZT陶瓷，發(fā)現(xiàn)在1 200 ℃下摩爾分數(shù)為0.15% Li和Bi共摻雜PLZT陶瓷具有最大7 819的介電常數(shù)。同年，他們與泰國皇家理工學院的Siripong Somwan[38]合作制備了Bi2O3和CuO共摻雜的PLZT陶瓷，在1 200 ℃下摩爾分數(shù)為0.25%的Bi2O3和CuO共摻雜PLZT陶瓷具有最大11 290的介電常數(shù)。2018年，該校Narit Funsueb等人[39]制成了9/70/30、9/65/35和9/60/40的PLZT陶瓷，發(fā)現(xiàn)PLZT9/65/35在1 275 ℃下燒結(jié)4 h介電常數(shù)可達10 539。2018年，印度Raja Ramanna先進技術(shù)中心的Rachna Selvamani等人[40]研究發(fā)現(xiàn)質(zhì)量分數(shù)為0.08% Cr2O3摻雜的PLZT陶瓷在1 kHz頻率下介電常數(shù)最大可達13 985。近年來，國內(nèi)也積極開展PLZT材料的相關(guān)研究。2017年，中國地質(zhì)大學的Can Huang等人[41]采用部分共沉淀法和微波燒結(jié)法制備了PLZT 9/65/35陶瓷，其介電常數(shù)可達3 895。2017年，大連理工大學的許文才[42]利用溶膠凝膠法制備了La摻雜的PLZT薄膜，發(fā)現(xiàn)2%La摻雜的薄膜介電常數(shù)可達1 502.59。2018年，哈爾濱工業(yè)大學的郭有文[43]選擇了Dy3+、Nd5+、Pr3+稀土離子進行A位摻雜，W6+進行B位摻雜，發(fā)現(xiàn)稀土離子摻雜可以有效提高介電性能，分別使介電常數(shù)提高了15%、43%、24%和51%。2018年，華南理工大學的劉宇鋒[44]制備了摻Sb2O5的(Pb93.5La6.5)(Zr59Ti41)98.4O3壓電陶瓷，其介電常數(shù)達到了6 076。2018年，上海硅酸鹽研究所的Bin Zhu等人[45]研究發(fā)現(xiàn)摻Al(x=1.50 mol%)PLZT陶瓷在1 kHz頻率下介電常數(shù)高達16 000。

迄今為止，多國學者已對PLZT材料進行了深入研究，其二次電光性能和介電性能見表2。

表2 室溫下在632.5 nm波長測得PLZT材料的二次電光系數(shù)和1 kHz電場下的介電常數(shù)Tab. 2 The secondary electro-optic coefficient of the PLZT material measured at a wavelength of 632.5 nm at room temperature and the dielectric constant under an electric field of 1 kHz

3.3 KTN晶體

90年代，我國以山東大學為代表的單位開始采用熔鹽法、提拉法等不同晶體工藝生長大尺寸高質(zhì)量KTN單晶，但由于存在溶劑揮發(fā)腐蝕材料等問題，難以重復(fù)生長，設(shè)備要求苛刻。2003年，日本NTT公司[46]成功生長出4 cm×4 cm× 3 cm的大尺寸KTN晶體，相較于LN晶體，其電光系數(shù)提高了20倍，而半波電壓僅為1/10。2007年，NTT公司[47]生長的KTN晶體的電光系數(shù)已經(jīng)達到了2.24 × 10?14m2/V2。2009年，山東省科學院的王旭平[48]提出了大坩堝生長小晶體的工藝方法，改善了晶體質(zhì)量，生長出3 cm×3 cm×5 cm大尺寸以及Nb含量為0～0.5的KTN晶體，其生長的KTa0.75Nb0.25O3和KTa0.63Nb0.37O3的電光系數(shù)分別達到6.501×10?15m2/V2和8.6×10?15m2/V2，如今山東省科學院已具備生長各組分大尺寸高質(zhì)量KTN的能力。2013年，賓夕法尼亞大學的Yun-Ching Chang[49]通過對KTa0.7Nb0.3O3晶體進行冷卻（冷卻速率為0.45 ℃/s），得到了6.94×10?14m2/V2的二次電光系數(shù)，這是迄今為止報道的最大的二次電光系數(shù)，如圖5[50]所示。

KTN巨大的二次電光效應(yīng)被認為是由于鐵電-順電相變附近的極性納米區(qū)域（PNRs）引起的，因此，專家學者進行了深入研究，旨在攻克PNRs影響機制的理論盲區(qū)。2011年，E. DelRe等人[51]驗證了過冷摻雜銅的KTN:Li中可以實現(xiàn)無標度傳播，既消除了光波傳輸過程中的衍射又實現(xiàn)了波長無關(guān)，2012年，Eugenio DelRe[52]和Jacopo Parravicini[53]等人在此基礎(chǔ)上通過反Kovacs效應(yīng)來編程超冷歷史[54]和超冷速度[55]實現(xiàn)了樣品無關(guān)的無標度傳播。2018年，F(xiàn). Di Mei[56]通過實驗證明K0.997Ta0.64Nb0.36:Li0.003在可見光譜的折射率大于26，突破了已報道的最高寬頻折射率5。他們在利用KTN晶體巨大電光效應(yīng)的同時消除其引起的衍射，實現(xiàn)高精度和高折射率的無標度光束傳播，為納米級高精度激光成像提供了機會。

面向?qū)拵Ч馔ㄐ诺膽?yīng)用需求，哈爾濱工業(yè)大學進行了深入研究。2015年田浩[57]、王磊[58]采用頂部籽晶助溶劑法（TSSG）生長了高光學質(zhì)量的KTa0.61Nb0.39O3單晶，發(fā)現(xiàn)其電光性能隨著頻率的升高而降低，在500 Hz下電光系數(shù)可達5.96×10?15m2/V2。為驅(qū)動KTN晶體在居里溫度附近的相關(guān)無序現(xiàn)象以增強電光效應(yīng)，2016年，譚鵬等[59]提出特定溫度場下PNR重定向機制，并使用溫度梯度來操縱PNRs，提高電光性能。2016年，姚博[60]利用塞拿蒙補償法提出了順電相KTN晶體中PNRs非隨機取向引發(fā)各向異性分布機制。2017年，毛晨陽[61]利用單光束補償法研究了交直流電場下晶體鐵電疇取向模式的影響機制。2017年，譚鵬[62]研究了不同交直流電場下納米無序KTN晶體的二次和線性電光效應(yīng)，為研究PNRs響應(yīng)機制提供重要參考，并于2018年[63]通過控制相關(guān)局域偶極子的平均尺寸和鐵電疇的均勻取向來探索入射光調(diào)制方法，優(yōu)化材料的電光性能。

圖5 鉭鈮酸鉀(KTa1-xNbxO3, KTN)晶體材料[50]Fig. 5 KTN crystal material

國內(nèi)相關(guān)機構(gòu)研制的KTN晶體二次電光性能對比如表3所示。

表3 KTN材料二次電光系數(shù)對比分析Tab. 3 Comparative analysis of quadratic electro-optic coefficient of KTN materials

3.4 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料的可行性分析

表4對比了上述鈣鈦礦材料的電光性能，并以1.2 mm×1.2 mm×2 mm晶體尺寸對3種材料進行對比分析。

表4 PMNT、PLZT和KTN電光調(diào)制可行性分析（附LN作為比較）Tab. 4 Feasibility analysis of electro-optic modulation by PMNT, PLZT and KTN (with LN for comparison)

通過對比表4中數(shù)據(jù)可知：

（1）鈣鈦礦材料可實現(xiàn)低電壓調(diào)制

KTN和PMNT的電光效應(yīng)相較LN提高了幾十至上百倍，PLZT相較LN提高了10倍，使得半波電壓和調(diào)制電壓分別降低為LN的幾十分之一和十分之一，因此可以滿足三維成像系統(tǒng)的低電壓調(diào)制。

（2）鈣鈦礦材料具有更大的接收視場角

新型電光材料是立方相對稱結(jié)構(gòu)，具有各向同性，當不加載電壓時不存在雙折射現(xiàn)象，因此具有遠大于LN的接收視場角，同時，ARL已經(jīng)通過實驗驗證了KTN電光調(diào)制器的視場角可以達到±30°。

（3）國內(nèi)具有較為成熟的制備工藝

經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，山東省科學院具備較為成熟的KTN制備工藝，上海硅酸鹽研究所具備較為成熟的PMNT和PLZT制備工藝，大尺寸、光學均勻的電光材料為開展電光調(diào)制性能研究工作提供了基本保障，為高性能電光調(diào)制器的實用化奠定了基礎(chǔ)。

總之，以KTN晶體、PMNT材料、PLZT陶瓷為代表的新型材料可以滿足低電壓調(diào)制和大視場的性能要求，可以突破LN材料在電光調(diào)制中存在的視場角過小、半波電壓過高的局限性，解決基于偏振調(diào)制的三維成像技術(shù)現(xiàn)實應(yīng)用的瓶頸問題，但電光調(diào)制性能還有待進一步分析。

4 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料的適用性分析

4.1 PMNT材料的電光調(diào)制分析

2014年，上海硅酸鹽研究所張學嬌等人面向高功率激光系統(tǒng)[64-65]，研究了基于PMNT材料的新型偏振無關(guān)電光調(diào)制器，如圖6所示。利用瓊斯矩陣推導出了各元件的輸出狀態(tài)，建立了式（4）的理論模型：

無論線偏光還是橢圓偏振光對調(diào)制器均無影響，達到了偏振無關(guān)空間調(diào)制器的特性。但由于PMNT疇壁運動，造成響應(yīng)速度慢（僅為180 ns）、光散射嚴重，將其用作電光調(diào)制器只能達到2 MHz的調(diào)制帶寬，因此該調(diào)制器難以用于高速電光調(diào)制，不滿足納米級激光三維成像的應(yīng)用需求。

圖6 一種偏振無關(guān)的電光調(diào)制器Fig. 6 A polarization-independent electro-optic modulator

4.2 PLZT陶瓷的電光調(diào)制分析

早在1984年暨南大學的宋益澄便與上海硅酸鹽研究所的何曉明設(shè)計了PLZT電光調(diào)制器，該調(diào)制器具有結(jié)構(gòu)簡單、使用方便、性能穩(wěn)定的優(yōu)勢，但其透過率較低（30%以下）且半波電壓較部分電光晶體高，故并未獲得廣泛應(yīng)用[66]。之后，上海硅酸鹽研究所一直致力于PLZT電光材料的改進研究。2009年，何夕云團隊針對PLZT電光調(diào)制器存在的工作電壓偏高、場致滯后明顯等問題[34]，研究了Dy元素對PLZT陶瓷的摻雜改性，發(fā)現(xiàn)較小量的Dy摻雜可以使PLZT材料發(fā)生晶格畸變，晶胞趨向松弛，極化能力增強，使材料光學透過率和折射率明顯提高，二次電光系數(shù)也達到了5.59×10?15m2/V2，改善了器件的應(yīng)用屬性。

但是PLZT陶瓷存在透過率較低的缺陷，這會造成在電光調(diào)制領(lǐng)域應(yīng)用時，光通過以PLZT陶瓷為主體的調(diào)制器后在接收端無法獲取足夠的調(diào)制信號，嚴重影響電光調(diào)制水平。為了進一步提高PLZT陶瓷的透過率，2019年，上海硅酸鹽研究所的何夕云團隊[45]研究發(fā)現(xiàn)少量Al摻雜會促進PLZT（8.0/69/31）陶瓷的晶粒生長。同時何夕云團隊開展了如圖7所示的透射光譜實驗，雖然比較而言，摩爾分數(shù)為0.5%的Al摻雜提高了材料透過率，但未能獲得預(yù)期理論結(jié)果，最大透過率仍未有明顯突破。

2018年，哈爾濱工業(yè)大學的王文團隊[43]嘗試采用4種稀土離子摻雜以提高PLZT材料性能，其中Nd3+摻雜摩爾分數(shù)為3%，PLZT陶瓷的可見光透射率最大，如圖8（彩圖見期刊電子版）所示可以達到56.4%～65.3%。

圖7 不同Al摻雜量的PLZT材料透過率與波長相對關(guān)系Fig. 7 Relationship between the transmittance and wavelength of PLZT materials with different Al dopings

圖8 不同Nd摻雜量的PLZT材料透過率與波長相對關(guān)系Fig. 8 Relationship between the transmittance and wavelength of PLZT materials with different Nd dopings

總之，國內(nèi)以上海硅酸鹽研究所為代表的研究單位對PLZT電光調(diào)制器進行了深入研究，通過摻雜手段提高了材料的二次電光性能、降低了半波電壓、增加了透過率，有助于促進PLZT陶瓷在電光調(diào)制器方面的應(yīng)用，但由于透過率難以突破65%，PLZT材料不適用于高速電光調(diào)制。

4.3 KTN晶體的電光調(diào)制分析

1966年，貝爾實驗室的F.S.CHEN首次提出基于KTN晶體的電光調(diào)制器，見圖9(a)。通過200 MHz高頻響應(yīng)實驗，驗證了該電光調(diào)制器具有大帶寬特性[67]。在介電分析的基礎(chǔ)上，通過建立如圖9(b)所示的等效電路，提出了KTN電光調(diào)制器的帶寬由RC電路的響應(yīng)時間決定，而不受晶體本身的限制。通過設(shè)計系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，作者提出KTN電光調(diào)制器至少具有300 MHz的調(diào)制帶寬，但由于光學性質(zhì)均勻的高質(zhì)量單晶的生長技術(shù)一直沒有突破，KTN電光調(diào)制器的發(fā)展長時間處于停滯階段。

圖9 KTN電光調(diào)制器原理示意圖（a）及等效電路圖（b）Fig. 9 (a) Schematic of KTN electro-optic modulator and(b) equivalent circuit diagram

2005年，NTT公司的Toshihiro Itoh研究了順電相KTN單晶的高頻響應(yīng)，采用射頻阻抗法測量了復(fù)介電常數(shù)與頻率的對應(yīng)關(guān)系，結(jié)果顯示，KTN電光調(diào)制器在400 MHz高頻下仍然有300 pm/V以上的電光系數(shù)，可以滿足寬帶電光調(diào)制應(yīng)用[68]。2013年，NTT公司的Mitsuru Shinagawa在高質(zhì)量KTN晶體生長技術(shù)的基礎(chǔ)上嘗試研制KTN電場傳感器，設(shè)計了如圖10所示的帶寬與系統(tǒng)結(jié)構(gòu)相關(guān)性實驗，但實際工程應(yīng)用中只研究了23 MHz調(diào)制帶寬[24]。

圖10 3種KTN調(diào)制器的3 dB帶寬測量Fig. 10 3 dB bandwidth measurement of three KTN modulators

2013年，ARL的Robert C. Hoffman也進行了帶寬與系統(tǒng)結(jié)構(gòu)相關(guān)實驗，設(shè)計了3種基于不同KTN晶體的電光調(diào)制器，3種調(diào)制器的響應(yīng)時間分別達到2.12 ns、1.19 ns和4.53 ns。響應(yīng)帶寬理論上可以達到300 MHz[69]。但受脈沖發(fā)生器（1 ns）限制，無法測得響應(yīng)時間的極限值，同時提出了通過提高二次電光系數(shù)有效降低響應(yīng)時間的思路。

表5分析了PMNT、PLZT和KTN材料的電光調(diào)制適用性?？梢?，PMNT材料的響應(yīng)速度慢和光散射嚴重，PLZT材料的透過率低，而KTN晶體理論上不存在上述難題，因此更有望用于實現(xiàn)高速電光調(diào)制。

表5 PMNT、PLZT和KTN電光調(diào)制適用性分析Tab. 5 Applicability analysis of different electro-optic modulations

5 發(fā)展趨勢分析

基于PMNT材料的電光調(diào)制器由于材料本身的疇壁運動，造成響應(yīng)速度慢、光散射嚴重，其響應(yīng)速度只能達到180 ns，帶寬只有10 kHz。研究材料的微疇影響機理，通過摻雜等手段研究疇壁的影響規(guī)律，尋求調(diào)制帶寬的增強方法是該材料實現(xiàn)實用化的關(guān)鍵。

基于PLZT陶瓷的電光調(diào)制器由于材料本身的透過率只能達到65%，無法滿足高分辨率的應(yīng)用需求。目前國內(nèi)外專家學者已經(jīng)研究了PLZT陶瓷的Dy和Al摻雜改性，通過摻雜不同元素可以使晶胞松弛、晶格稀松，促進晶粒生長，提高材料的透過性能和二次電光性能。對于摻雜改性而言，摻雜量的增加會使性能逐漸降低，那么不同特性元素的摻雜研究將是改善透過率的關(guān)鍵。

相比于PMNT材料和PLZT陶瓷因材料屬性限制了電光調(diào)制器的帶寬性能和透過性能，基于KTN晶體的電光調(diào)制器帶寬不受KTN材料限制，同時透過率高、透過范圍廣、光學均勻性較高，理論上具有優(yōu)異的電光調(diào)制性能，近年來日本NTT公司和ARL等單位也探索制作了相應(yīng)的調(diào)制器。為了進一步促進該類調(diào)制器的實用化，目前基于KTN晶體的電光調(diào)制器有兩個發(fā)展方向：一是增加二次電光系數(shù)和調(diào)制帶寬以改善調(diào)制性能；二是建立性能表征模型，減小噪聲以提高信噪比。

針對KTN晶體的調(diào)制性能，希伯來大學、羅馬大學、哈爾濱工業(yè)大學等多家單位均對KTN晶體微觀特性進行了研究[52,54,59,63,70～71]，通過實驗與理論相結(jié)合探索研究了摻雜和快速降溫對性能的影響規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)銅、鋰、錳等不同離子摻雜能夠控制PNR的動態(tài)響應(yīng)，實現(xiàn)無標度光學，從而實現(xiàn)超高分辨率成像，同時不同降溫速度和降溫歷史使PNR具有不同的重定向機制[72]，可以調(diào)節(jié)光偏振，減小光散射，增強電光效應(yīng)。因此，從微觀層面分析并定量表征摻雜改性和快速冷卻的影響規(guī)律，進一步提升二次電光性能和帶寬等將是未來的研究熱點。

此外，受溫度、電場頻率和電壓等因素影響，KTN晶體性能會發(fā)生顯著變化。定量表征KTN器件調(diào)制性能的影響因素是實用化的首要難題，除此之外，研究KTN器件本身的相位調(diào)制噪聲和電光調(diào)制過程中產(chǎn)生的殘余幅度調(diào)制噪聲的抑制方法，將是KTN晶體衍生器件實用化的關(guān)鍵所在。

6 結(jié)束語

KTN晶體具有電光系數(shù)大、調(diào)制帶寬高、各向同性等優(yōu)異性能，基于此材料的電光調(diào)制器在激光三維成像領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。以低半波電壓、大視場的電光調(diào)制器為需求牽引，以突破傳統(tǒng)LN電光調(diào)制器調(diào)制電壓高、視場角小等瓶頸問題為目的，提出基于新型電光材料的電光調(diào)制技術(shù)，并分析相關(guān)技術(shù)的研究進展。通過鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電光材料與傳統(tǒng)3m晶體點群材料的對比分析，并重點關(guān)注PMNT材料、PLZT陶瓷和KTN晶體3種典型鈣鈦礦材料。理論上，基于鈣鈦礦材料的電光調(diào)制技術(shù)能夠突破傳統(tǒng)LN電光調(diào)制器在激光三維成像應(yīng)用時視場低、半波電壓高的瓶頸。

若使新型電光材料的電光調(diào)制技術(shù)走向?qū)嵱?，PMNT材料還需要克服材料本身的疇壁運動對響應(yīng)速度和調(diào)制帶寬的限制，PLZT陶瓷還需要解決材料本身存在的低透過率難題，相比而言，KTN晶體二次電光系數(shù)大、透過性能好、調(diào)制帶寬不受材料本身限制，具有更優(yōu)異的電光調(diào)制性能。

經(jīng)過數(shù)十年發(fā)展，KTN晶體已經(jīng)具有成熟的制備工藝，對于材料性能的研究也取得了豐富的科學成果，近年來多國專家學者深入研究的摻雜改性和快速冷卻技術(shù)也為進一步提高調(diào)制性能指明了方向。但從激光三維成像領(lǐng)域的實用性來看，缺乏適用于定量分析的理論模型，在復(fù)雜工作環(huán)境下難以表征其調(diào)制性能和調(diào)制噪聲，致使基于KTN晶體的電光調(diào)制方法仍然有技術(shù)瓶頸。相信在不遠的將來，通過學者們的深入探索研究，這些瓶頸一定能夠突破。