秦璐昕，劉弘，羅寶章，蔡華，楊京津，吳春峰

上海市疾病預(yù)防控制中心，上海 200336

丙烯酰胺易產(chǎn)生聚合作用形成助凝劑聚丙烯酰胺，自20世紀(jì)60年代以來，被廣泛應(yīng)用于水質(zhì)凈化處理、紙漿加工以及其他工業(yè)用途。丙烯酰胺可通過皮膚黏膜、呼吸道、消化道途徑被人體吸收，具有神經(jīng)毒性、遺傳毒性和致癌性［1］，早在1994年被國際癌癥研究中心（International Agency for Research on Cancer，IARC）列為人類可能致癌物（ⅡA 類）［2］。2002年，瑞典、英國等國家率先在一些高溫油炸和燒烤的淀粉類食品中檢出丙烯酰胺［1，3］，其質(zhì)量濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過世界衛(wèi)生組織（World Health Organization，WHO）規(guī)定的飲用水中丙烯酰胺0.5 μg·L-1的最大限值［4］。大量研究表明，食品中的丙烯酰胺主要來源于美拉德反應(yīng)，在各類油炸、焙烤類高碳水化合物、低蛋白質(zhì)的植物性食品中檢出含量最高［5-6］，對人類健康存在潛在危害風(fēng)險。

我國有關(guān)人群膳食中丙烯酰胺暴露量評估的研究較少，但隨著飲食結(jié)構(gòu)和消費習(xí)慣的轉(zhuǎn)變，尤其是上海地區(qū)，居民對于油炸面制品、蛋糕、面包等油炸焙烤類食品攝入量較高，通過食品攝入丙烯酰胺對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險不容忽視。

1 對象與方法

1.1 污染量調(diào)查

1.1.1 樣品來源采用多階段分層隨機抽樣的方法，綜合考慮上海市各區(qū)人口數(shù)、地域面積、食品消費情況等因素，選擇主要食品供應(yīng)渠道的大中型超市、農(nóng)貿(mào)市場、各類型餐飲單位為采樣點。于2009―2016年間采集各類油炸焙烤類食品樣品共1 049 件，包括中式面制品（油條、油餅、麻花、方便面等）478 件、焙烤食品（面包、餅干、糕點等）398 件、油炸膨化小食品（薯條、薯片、膨化食品等）173件。

1.1.2 檢測方法參照GB 5009.204―2014《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中丙烯酰胺的測定》，采用氣相色譜-質(zhì)譜法測定油炸焙烤類食品中丙烯酰胺。對于未檢出的食品，檢測值以1/2檢出限計［7］。

1.2 消費量調(diào)查

1.2.1 調(diào)查對象采用多階段分層隨機抽樣的方法，于2009年按經(jīng)濟水平、地理位置等因素，將上海16 個區(qū)分為城區(qū)和郊區(qū)二層，分別從中經(jīng)多階段隨機抽取常住戶籍人口（居住滿1年以上）共2 325人作為調(diào)查樣本人群，包括未成年人（3～17歲）701人、青年人（18～44歲）459人（孕婦除外）、中年人（45～59歲）241 人、老年人（＞60 歲）525人、孕婦399 人。

1.2.2 調(diào)查方法采用統(tǒng)一自行設(shè)計的調(diào)查問卷，應(yīng)用食物頻率表法，入戶調(diào)查上海市戶籍常住居民油炸焙烤類食品消費量。

1.3 暴露量評估

采用聯(lián)合國糧農(nóng)組織和WHO 推薦的食品化學(xué)物質(zhì)膳食暴露評估方法［8］，建立暴露量評估模型，mEDI=mC×Iad×fPF×ming×103/mBW。式 中：mEDI為暴露量（estimated daily intake，EDI），μg·kg-1·d-1；mC為食品中污染量，μg·kg-1；Iad為校正系數(shù)，無單位；fPF為加工因子，無單位；ming為每天食品消費量，g·d-1；mBW為體重，kg。本研究采集的食品樣品均為即食食品，不涉及食品烹調(diào)、加工等影響因素，研究中直接以樣品中丙烯酰胺污染量進(jìn)行計算，故校正系數(shù)與加工因子均取常數(shù)1。根據(jù)暴露量評估模型，運用@Risk7.5 分析軟件，分別對油炸焙烤類食品中丙烯酰胺污染量及食物消費量（以單位體重計）數(shù)據(jù)進(jìn)行分布擬合。其中，污染量數(shù)據(jù)選擇擬合后的最優(yōu)函數(shù)分布Expon 分布，食物消費量符合正態(tài)分布。以Monte Carlo原理進(jìn)行10 000次非參數(shù)模擬，抽樣方法設(shè)定為拉丁超立方抽樣［9］，分別以均數(shù)和第95 百分位數(shù)作為一般攝入水平和高攝入水平。根據(jù)WHO的暴露評估方法，一般攝入水平用污染量和消費量的均數(shù)計算，而不推薦用P50，因為P50往往會低估風(fēng)險，均值評估結(jié)果能保護(hù)更大人群。

1.4 健康風(fēng)險評估

基于遺傳毒性物質(zhì)風(fēng)險評估方法的適用范圍［10］，參照美國環(huán)境保護(hù)署對于丙烯酰胺的風(fēng)險評估研究［11］，采用低劑量外推法分別對經(jīng)口攝入丙烯酰胺的非致癌性效應(yīng)及致癌性效應(yīng)進(jìn)行風(fēng)險評估。其中致癌性效應(yīng)評估僅分為3～15 歲和＞16 歲兩個區(qū)間。實際計算時，將本研究人群暴露量數(shù)據(jù)按照兩個區(qū)間整理、擬合、計算。

1.4.1 非致癌性效應(yīng)風(fēng)險評估丙烯酰胺非致癌效應(yīng)（神經(jīng)毒性效應(yīng)）參考劑量（reference dose，Rfd）為2.00 μg·kg-1·d-1（以每kg 體重計，余同）［11］，按照中國膳食丙烯酰胺暴露量中油炸焙烤類食品的貢獻(xiàn)率35.1%［12］，上海市居民因食用油炸焙烤類食品而攝入丙烯酰胺的非致癌效應(yīng)參考劑量為0.702 μg·kg-1·d-1。當(dāng)暴露量高于該參考劑量時，則認(rèn)為存在非致癌性效應(yīng)風(fēng)險。

1.4.2 致癌性效應(yīng)風(fēng)險評估RILCR=mEDI×fCSF×fADAF×tED×tEF/tAT。式中：RILCR為人群終生致癌風(fēng)險（incremental lifetime cancer risk，ILCR），無單位；mEDI為人群暴露量，μg·kg-1·d-1；fCSF為致癌斜率因子（carcinogenic slope factor，CSF），（mg·kg-1·d-1）-1；fADAF為年齡依賴性調(diào)節(jié)因子（age dependent adjustment factors，ADAF），無單位；tED為暴露時間（exposure duration，ED），年；tEF為暴露頻率（exposure frequency，EF），d·年-1；tAT為平均壽命（average time，AT）［11］，年。該公式評估終生持續(xù)處于一定丙烯酰胺暴露水平所增加的癌癥發(fā)生的概率。以引起10%的實驗雄性大鼠甲狀腺腫瘤的基準(zhǔn)劑量可信下限值（benchmark dose limit，BMDL）作為低劑量外推得到CSF為0.51（mg·kg-1·d-1）-1［12］。對于3～15歲少年兒童fADAF取值為3，16歲及以上人群fADAF取值為1。tED取各年齡段劃分區(qū)間的暴露年數(shù)，tEF為365 d·年-1，tAT采用2017年上海市人口預(yù)期壽命83 歲。參照美國環(huán)境保護(hù)署對于ILCR的風(fēng)險判定標(biāo)準(zhǔn)，認(rèn)為ILCR在1×10-6～1×10-4范圍內(nèi)時，其致癌效應(yīng)風(fēng)險是低風(fēng)險；ILCR大于1×10-4時，其致癌效應(yīng)風(fēng)險屬于具有較高的潛在風(fēng)險。

1.5 統(tǒng)計學(xué)分析

數(shù)據(jù)由Microsoft Excel 2003 錄入，采用SAS 9.1.3進(jìn)行統(tǒng)計分析。正態(tài)分布資料的比較采用ANOVA 方差分析，兩兩比較采用SNK 法；非正態(tài)分布資料的比較采用Kruskal-WallisH秩和檢驗，兩兩比較采用Nemenyi法。檢驗水準(zhǔn)α=0.05。

2 結(jié)果

2.1 油炸焙烤類食品中丙烯酰胺污染狀況

上海市售1 049 件油炸焙烤類食品中，有442 件樣品檢出丙烯酰胺，檢出率為42.14%。所有樣本丙烯酰胺質(zhì)量分?jǐn)?shù)（后稱：含量）均數(shù)為51.88 μg·kg-1，第95 百分位數(shù)為212.40 μg·kg-1。不同種類食品中丙烯酰胺含量不全相同（χ2=13.02，P＜0.05），油炸膨化小食品中丙烯酰胺質(zhì)量濃度最高，均數(shù)為89.43 μg·kg-1，第95百分位數(shù)為453.00 μg·kg-1（表1）。

表1 上海市售油炸焙烤類食品中丙烯酰胺質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 1 Acrylamide concentration in retail fried and baked foods in Shanghai單位（Unit）：μg·kg-1

2.2 油炸焙烤類食品人群消費水平

上海市常住居民油炸焙烤食品消費量均數(shù)為82.85 g·d-1，第95 百分位數(shù)為211.82 g·d-1。居民對不同油炸焙烤類食品消費量不全相同（F=384.85，P＜0.05），中式米面制品消費量最高，焙烤食品次之，油炸膨化小食品消費量最低。

未成年人（3～17 歲）、青年人（18～44 歲）、中年人（45～59 歲）、老年人（＞60 歲）、孕婦油炸焙烤類食品消費量均數(shù)分別為96.41、83.59、69.67、72.97、79.14 g·d-1，不同人群油炸焙烤類食品消費量不全相同（F=7.14，P＜0.05），且未成年人（3～17 歲）油炸焙烤類食品消費量最高，其他人群之間差異無統(tǒng)計學(xué)意義；此外，未成年人（3～17 歲）對于焙烤食品、油炸膨化小食品的消費量高于其他人群（F=9.46，P＜0.05；F=46.81，P＜0.05）（表2）。

表2 上海市不同人群對不同種類油炸焙烤類食品的消費量Table 2 Consumption of fried and baked foods in different groups in Shanghai單位（Unit）：g·d-1

2.3 油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露量評估

通過模擬計算得到上海市居民因食用油炸焙烤類食品而攝入丙烯酰胺的均數(shù)為0.16 μg·kg-1·d-1，第95百分位數(shù)為0.41 μg·kg-1·d-1（圖1）。不同人群因食用油炸焙烤類食品而攝入丙烯酰胺的概率分布也有所不同，經(jīng)模擬計算未成年人（3～17 歲）、青年人（18～44 歲）、中年人（45～59歲）、老年人（＞60歲）、孕婦攝入丙烯酰胺的均數(shù)分別為0.24、0.14、0.08、0.11、0.10 μg·kg-1·d-1（表3）。

圖1 上海市居民油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露量分布Figure 1 Probability distribution of acrylamide intake from fried and baked foods in Shanghai residents

表3 不同人群油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露量分布Table 3 Percentiles of acrylamide intake from fried and baked foods in different groups in Shanghai單位（Unit）：μg·kg-1·d-1

2.4 丙烯酰胺暴露的健康風(fēng)險評估

2.4.1 非致癌效應(yīng)的健康風(fēng)險評估根據(jù)暴露量概率評估結(jié)果及非致癌效應(yīng)參考劑量，上海市全人群中有99.40%的居民油炸焙烤類食品丙烯酰胺的暴露水平低于0.702 μg·kg-1·d-1，而0.60%的居民存在引起非致癌性效應(yīng)的風(fēng)險（圖2）。

圖2 上海市居民油炸焙烤類食品丙烯酰胺暴露的非致癌性風(fēng)險概率Figure 2 Non-carcinogenic health risk of acrylamide intake from fried and baked foods in Shanghai residents

其中，有2.60%的未成年人（3～17歲）、0.40%的青年人（18～44歲）以及0.20%的老年人（60歲以上）經(jīng)油炸焙烤類食品攝入丙烯酰胺的暴露水平過高，存在引起非致癌性效應(yīng)的風(fēng)險；中年人（45～59歲）和孕婦的丙烯酰胺暴露水平尚無造成非致癌性效應(yīng)的健康風(fēng)險。

2.4.2 致癌效應(yīng)的健康風(fēng)險評估3～15歲、16歲及以上人群通過油炸焙烤類食品對丙烯酰胺的暴露量分布圖3、4。

圖3 3～15歲人群油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露量分布Figure 3 Probability distribution of acrylamide intake from fried and baked foods in 3-15 years age group in Shanghai

圖4 16歲及以上人群油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露量分布Figure 4 Probability distribution of acrylamide intake from fried and baked foods in＞16 years age group in Shanghai

按照ILCR 計算方法，分別以均數(shù)和第95 百分位數(shù)作為一般攝入水平和高攝入水平。上海市一般攝入水平人群因食用油炸焙烤類食品而攝入丙烯酰胺的終生致癌風(fēng)險為1.08×10-4，即每10 萬人中多增加約11 個癌癥病例的風(fēng)險；高攝入水平人群終生致癌風(fēng)險為2.28×10-4，即每10 萬人中多增加約23 個癌癥病例的風(fēng)險（圖5、表4）。

圖5 上海市居民油炸焙烤類食品中丙烯酰胺暴露的終生致癌風(fēng)險累積分布圖Figure 5 Cumulative distribution of incremental lifetime cancer risk of acrylamide intake from fried and baked foods in Shanghai residents

表4 上海市居民攝食油炸焙烤類食品接觸丙烯酰胺終生致癌風(fēng)險Table 4 Incremental lifetime cancer risk of acrylamide intake from fried and baked foods in Shanghai residents

3 討論

聯(lián)合國糧農(nóng)組織和WHO 下的食品添加劑聯(lián)合專家委員會（Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives，JECFA）于2005年收集各國相關(guān)數(shù)據(jù)，得出全球一般攝入水平和高攝入水平人群對丙烯酰胺的暴露水平分別為1.00 μg·kg-1·d-1和4.00 μg·kg-1·d-1［13-14］。歐洲各國2011年的暴露評估得出18 歲以上成年人一般攝入水平和高攝入水平人群對丙烯酰胺的暴露水平分別為0.31～1.10 μg·kg-1·d-1和0.58～2.30 μg·kg-1·d-1［15］。中國香港地區(qū)2013年的暴露評估得出20 歲以上一般攝入水平和高攝入水平人群對丙烯酰胺的暴露水平分別為0.21 μg·kg-1·d-1和0.54 μg·kg-1·d-1［16-17］。中國大陸地區(qū)2013年的暴露評估得出15 歲以上一般攝入水平和高攝入水平人群對丙烯酰胺的暴露水平分別為0.29 μg·kg-1·d-1和0.49 μg·kg-1·d-1［12］。

按照中國膳食丙烯酰胺暴露量中油炸焙烤類食品（谷類、薯類）的貢獻(xiàn)率為35.1%［12］推算，上海市居民一般攝入水平和高攝入水平人群對丙烯酰胺的膳食暴露水平分別為0.46 μg·kg-1·d-1和1.17 μg·kg-1·d-1。與國內(nèi)外相關(guān)研究結(jié)果相比，對于一般攝入水平人群，上海市居民丙烯酰胺的膳食暴露水平低于JECFA 2005年的評估結(jié)果及歐洲地區(qū)2011年的評估結(jié)果，略高于我國香港地區(qū)2013年的評估結(jié)果和大陸地區(qū)2013年的評估結(jié)果。而對于高攝入水平人群，上海市居民丙烯酰胺的膳食暴露水平低于JECFA 評估結(jié)果，與歐洲地區(qū)接近，明顯高于我國香港地區(qū)和大陸地區(qū)，尤其是3～17 歲未成年人暴露水平較高。

本次食品中丙烯酰胺暴露評估采用概率評估的方法，雖然評估過程中油炸焙烤類食品貢獻(xiàn)率是基于全國數(shù)據(jù)計算得到，可能與本市膳食結(jié)構(gòu)不同而存在一定的不確定性，但應(yīng)用@Risk 軟件反復(fù)模擬計算上萬次得到人群丙烯酰胺暴露水平的概率分布，很大程度上降低了極值的影響。另外，對于丙烯酰胺暴露的健康風(fēng)險評估建立在丙烯酰胺的危害強度參數(shù)（Rfd、BMDL、CSF 等）和人群暴露水平數(shù)據(jù)之上，計算過程均引用了國際權(quán)威機構(gòu)推薦和被廣泛使用的參數(shù)和模型，評估結(jié)果具有較好的科學(xué)性，與國內(nèi)外相關(guān)研究結(jié)果具有良好的可比性，也直觀反映出本市居民食用油炸焙烤類食品而攝入丙烯酰胺所帶來的健康風(fēng)險。

鑒于上海市居民食用油炸焙烤類食品攝入丙烯酰胺的暴露水平較我國總體水平偏高，存在的健康效應(yīng)風(fēng)險也偏高，尤其是未成年人等高攝入水平人群風(fēng)險較高。建議居民平衡膳食，做到飲食均衡多樣化，烹飪時減少高溫油炸和烘烤，避免長期攝入高溫或連續(xù)長時間烹調(diào)加工的淀粉類及薯類食品；未成年人應(yīng)當(dāng)減少油炸膨化小食品、焙烤食品的食用量；同時，建議進(jìn)一步完善食品中丙烯酰胺限量標(biāo)準(zhǔn)，加強監(jiān)測與監(jiān)督管理，改進(jìn)油炸焙烤食品加工工藝和操作流程，降低食品中丙烯酰胺含量，有效減少和控制人群膳食丙烯酰胺暴露水平及其引起的健康危害。