周 琦
(1.煤炭科學(xué)技術(shù)研究院有限公司 煤化工分院,北京 100013;2.煤炭資源高效開采與潔凈利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100013;3.國家能源煤炭高效利用與節(jié)能減排技術(shù)裝備重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100013)
我國在低階煤直接轉(zhuǎn)化技術(shù)方面進(jìn)行了有效創(chuàng)新,其中熱解是可利用煤炭自身組成與結(jié)構(gòu)特征直接轉(zhuǎn)化生產(chǎn)油氣燃料和化學(xué)品的效率最高、工藝最短的技術(shù)路線,是煤炭綜合高效利用最具潛力的發(fā)展方向之一。國外從20世紀(jì)70年代石油危機(jī)后,國內(nèi)20世紀(jì)80年代以來圍繞低階煤利用開發(fā)了多種床型的熱解技術(shù),但這些工藝大部分只進(jìn)行到中試試驗(yàn)或工業(yè)示范階段,未真正實(shí)現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用,其核心問題之一是熱解油氣與粉塵分離困難。其中,采用多級流化床串聯(lián)的COED(Char-oil-energy-development)熱解工藝,總體熱效率和焦油品質(zhì)較高,但因顆粒的多級流化和循環(huán)產(chǎn)生大量的細(xì)半焦和粉塵,造成整體工藝比較復(fù)雜[1]。L-R(Lurgi-ruhrgas)工藝?yán)貌糠盅h(huán)半焦與煤進(jìn)行熱交換,焦油中固體顆粒物含量高達(dá)40%~50%[2]。采用回轉(zhuǎn)窯的MRF(Multi-stage rotary furnaces)熱解技術(shù)等因煤顆粒在回轉(zhuǎn)窯會(huì)發(fā)生劇烈的機(jī)械運(yùn)動(dòng),導(dǎo)致顆粒的破碎/粉化嚴(yán)重,使后續(xù)設(shè)備堵塞嚴(yán)重[3]。
基于前人對煤受熱過程中顆粒發(fā)生破碎/粉化規(guī)律的認(rèn)識,煤顆粒的破碎不僅導(dǎo)致半焦孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,同時(shí)也會(huì)改變半焦的粒徑分布,這將進(jìn)一步影響半焦的后續(xù)轉(zhuǎn)化。目前研究多集中在流化床燃煤粉化方面(經(jīng)歷初始碎裂、二次碎裂、滲流碎裂及摩擦等過程),但對煤熱解過程中(單純的初始碎裂)不同煤質(zhì)和熱轉(zhuǎn)化條件對破碎粉化作用的科學(xué)認(rèn)識較少。本文重點(diǎn)研究低階煤碎煤在熱解時(shí)發(fā)生粉化過程中的基礎(chǔ)問題,揭示單獨(dú)熱力、單獨(dú)機(jī)械力、熱力與機(jī)械力耦合對煤顆粒熱解過程中粉化的影響,通過建立關(guān)聯(lián)模型來預(yù)測煤的破碎,以此指導(dǎo)熱解反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和轉(zhuǎn)化條件的優(yōu)化,以降低熱解油氣中的粉塵含量。低階煤中尤其是褐煤因特殊的煤質(zhì)特點(diǎn),在熱解轉(zhuǎn)化利用過程中更易發(fā)生破碎和粉化,所以本文將利用內(nèi)蒙古錫林浩特和寶日希勒2種褐煤為原料,分別在固定床和流化床小試試驗(yàn)裝置上研究褐煤在單獨(dú)熱力加載、單獨(dú)機(jī)械力加載和熱力與機(jī)械力耦合加載作用下的破碎/粉化規(guī)律,揭示影響褐煤破碎/粉化的主要因素,并建立相關(guān)的粉化關(guān)聯(lián)模型。
使用內(nèi)蒙古褐煤為試驗(yàn)原料,分別來自錫林浩特(X-L)和寶日希勒(B-L)礦區(qū)。為了避免煤顆粒干燥過程中粒度發(fā)生變化,采取先干燥后破碎的方法,將0~13 mm顆粒于105 ℃干燥,將干基煤樣再次篩分,分別篩選出0.5 ~1.0、1.0~1.5和1.5~2.0 mm 三種粒級分布的顆粒,密封保存?zhèn)溆?。煤樣的工業(yè)分析和元素分析見表1,可知2種褐煤氧含量較高而碳含量較低,均為煤化度較低的煤,寶日希勒褐煤的揮發(fā)分略高。
表1 煤樣工業(yè)和元素分析
1.2.1試驗(yàn)裝置
褐煤熱解過程中破碎/粉化評價(jià)試驗(yàn)裝置包括氣瓶、氣體預(yù)熱器、熱解反應(yīng)器、電爐、氣體冷凝回收、氣體計(jì)量和采樣分析系統(tǒng)。
熱解過程破碎/粉化反應(yīng)系統(tǒng)的反應(yīng)器由耐高溫不銹鋼制成,反應(yīng)器為圓筒形狀,反應(yīng)器與上蓋通過法蘭連接,反應(yīng)器底部為錐形結(jié)構(gòu)。熱解反應(yīng)器直徑40 mm,高度470 mm,在反應(yīng)器的下部(距離反應(yīng)器中心70 mm)設(shè)置氣體分布板(采用50 μm金屬燒結(jié)板)。氣體預(yù)熱系統(tǒng)由蓄熱罐和盤管組成,蓄熱罐中填充陶瓷碎片進(jìn)行蓄熱,罐外盤繞金屬圓管,氣體預(yù)熱后溫度可以達(dá)到400~500 ℃。加熱系統(tǒng)為對開式圓形電阻爐,恒溫區(qū)的高度335 mm。冷凝系統(tǒng)由多級冷凝管和低溫溶劑吸收槽組成,低溫溶劑吸收槽使用丙酮作為吸收劑來吸收輕質(zhì)焦油。
1.2.2試驗(yàn)方法
褐煤熱解過程中破碎/粉化工藝流程如圖1所示。單獨(dú)熱力作用試驗(yàn)在固定床模式下進(jìn)行,機(jī)械力作用及二者耦合作用下的試驗(yàn)在流化床模式下進(jìn)行。2種操作模式的后續(xù)回收測試系統(tǒng)相同,只需調(diào)整反應(yīng)器的進(jìn)氣和出氣管路氣流方向即可實(shí)現(xiàn)固定床熱解和流化床熱解2種操作模式下運(yùn)行。圖1中除后續(xù)系統(tǒng)以外,實(shí)線是流化床模式下的進(jìn)氣和出氣管路流程,虛線是固定床模式下的進(jìn)氣和出氣管路流程。
圖1 反應(yīng)裝置示意Fig.1 Schematic diagram of experimental system
以流化床模式為例,試驗(yàn)方法為:① 試驗(yàn)準(zhǔn)備階段。將粒度0.5~1.0、1.0~1.5和1.5~2.0 mm煤粒按1∶1∶1配合,將10 g配合好的原料加入料罐中。連接好裝置各系統(tǒng)后進(jìn)行氣密性檢查,氣密性良好時(shí)按照試驗(yàn)要求為預(yù)熱器和反應(yīng)器加熱電爐升溫,待溫度升至預(yù)定溫度后按照一定的流化氣速通入氮?dú)?。?褐煤熱解-破碎試驗(yàn)階段。通過進(jìn)料系統(tǒng)將配好的煤樣從反應(yīng)器上部加入反應(yīng)器中,煤顆粒在反應(yīng)器內(nèi)開始發(fā)生熱解反應(yīng),顆粒熱解過程中會(huì)出現(xiàn)破碎/粉化現(xiàn)象。熱解析出的揮發(fā)分物質(zhì)通過反應(yīng)器頂部的出氣口排出后進(jìn)入冷凝回收系統(tǒng)。脫除完焦油后的熱解氣依次通過濕式氣體流量計(jì)計(jì)量、堿液脫硫、變色硅膠干燥后取樣進(jìn)行氣體組成分析。③ 試驗(yàn)完成階段。待熱解揮發(fā)分析出完畢后(熱解停留時(shí)間30 min),停止預(yù)熱器和反應(yīng)器電爐加熱。將反應(yīng)器移出電爐,并使反應(yīng)器在氮?dú)獗Wo(hù)下降至室溫,將半焦取出稱量并進(jìn)行粒徑分布等相關(guān)測試。
使用粒度變化率和粉化率來表征褐煤熱解過程中的破碎/粉化程度[19-20]。
1)粒度變化率為煤顆粒破碎前平均粒徑和煤顆粒破碎后平均粒徑之差與煤顆粒破碎前平均粒徑的比值。粒度變化率越大,說明顆粒的破碎程度越大,煤顆粒破碎后的粒徑越小。粒度變化率Fd計(jì)算公式為
(1)
2)粉化率α為0.5 mm半焦質(zhì)量占總半焦質(zhì)量的百分?jǐn)?shù),具體為
(2)
式中,mt為半焦總質(zhì)量,kg;m<0.5為熱解粉化后粒徑小于0.5 mm的顆粒質(zhì)量,kg。
利用全自動(dòng)壓汞儀AutoPore IV 9500測定煤或半焦顆粒的總孔體積和大孔分布等指標(biāo),其測試孔徑為0.003~1 000 μm,最大壓力228 MPa。
煤或半焦顆粒的介孔和微孔等指標(biāo)利用美國Tristar3020物理吸附儀進(jìn)行測定。孔徑為1.7~50 nm,測試結(jié)果用BET方法和BJH方法擬合來計(jì)算半焦的孔徑分布。
根據(jù)國標(biāo)GB/T 21650.1—2008《壓汞法和氣體吸附法測定固體材料孔徑分布和孔隙度 第1部分:壓汞法》/ISO 15901—1:2005《Pore size distribution and porosity of solid materials by mercury porosimetry and gas adsorption Part 1:Mercury porosimetry》規(guī)定孔徑分布大小,定義孔徑小于50 nm的為大孔,孔徑在2~50 nm的為介孔,孔徑小于2 nm的為微孔。
煤顆粒熱解過程中會(huì)發(fā)生不同程度的破碎、粉化,影響顆粒破碎的主要因素有:① 顆粒受熱升溫過程中因熱力作用和揮發(fā)分的析出造成顆粒破碎;② 顆粒在受熱過程中因機(jī)械運(yùn)動(dòng)、摩擦導(dǎo)致的顆粒破碎。
為了研究不同加載力對顆粒破碎/粉化的影響,本文在3種操作模式下開展試驗(yàn):第1種模式是在固定床反應(yīng)器內(nèi)研究煤熱解過程中因單獨(dú)熱應(yīng)力加載的破碎規(guī)律;第2種模式是在流化床反應(yīng)器內(nèi)研究煤顆粒在常溫流化過程中因單獨(dú)機(jī)械力加載的破碎規(guī)律;第3種模式是在流化床反應(yīng)器內(nèi)研究煤顆粒熱解過程中因熱應(yīng)力和機(jī)械力耦合加載導(dǎo)致的破碎規(guī)律。
采用寶日希勒褐煤為原料,將0.5~1.0、1.0~1.5和1.5~2.0 mm三種粒級的顆粒按1∶1∶1配合成0.5~2.0 mm的混合煤樣,每次試驗(yàn)使用煤樣10 g。其中,固定床熱解時(shí),在常溫下加入煤樣,以10 ℃/min速率升溫至550 ℃后保持30 min;流化床冷態(tài)試驗(yàn),按照混合煤樣的平均粒徑計(jì)算最小流化速度為0.45 m/s,分別研究了流化數(shù)n為1.0、1.5、2.0和2.5時(shí)顆粒流化效果,發(fā)現(xiàn)在1.5倍流化數(shù)時(shí)顆粒流化狀態(tài)較好,所以流化床冷態(tài)試驗(yàn)操作氣速為0.68 m/s,流化時(shí)間保持在80 min左右;流化床熱解時(shí),在常溫下加入煤樣,以10 ℃/min速率升溫至550 ℃后保持30 min,流化數(shù)為1.5,氣速為0.48 m/s。
3種不同加載力對顆粒破碎/粉化程度的影響如圖2所示??芍潭ù矡峤膺^程中單獨(dú)熱力加載方式下,發(fā)現(xiàn)顆粒的粒度范圍變寬,產(chǎn)生了更小粒徑的顆粒,粒度變化率為6.83%,<0.5 mm的粉化量為2.95%。流化床冷態(tài)流化過程中單獨(dú)機(jī)械力加載方式下,不同氣速下的流化造成了顆粒磨損,說明煤在流化時(shí)因顆粒間的機(jī)械磨損會(huì)造成煤顆粒表面的破碎,而不會(huì)造成顆粒內(nèi)部的破碎,粒度變化率為2.72%,<0.5 mm的粉化量為1.54%,比單獨(dú)熱力加載下的粉化率低,說明熱力加載比機(jī)械力加載造成的顆粒粉化程度大。孫南翔等[21]研究了油頁巖熱解過程中破碎規(guī)律,指出熱力是造成顆粒破碎的主要原因。在流化床熱解過程中熱力和機(jī)械力耦合加載方式下,粒度變化率為9.76%,粉化率為5.09%,粒度變化率和粉化率均高于熱力或機(jī)械力單獨(dú)加載方式,其中粒度變化率是熱力加載和機(jī)械力之和的1.02倍,說明在流化床中熱解時(shí)熱力和機(jī)械力會(huì)相互影響顆粒的粉化,加劇了顆粒的粉化程度。
圖2 熱解過程中不同加載方法對煤顆粒破碎的影響Fig.2 Effect of different loading methods onfragmentation of coal particle during pyrolysis
在上述試驗(yàn)基礎(chǔ)上,利用壓汞儀和BET對不同加載方式下破碎后的顆??左w積及分布進(jìn)行測試,結(jié)果見表2。
表2 熱解過程中不同加載方法對顆??左w積分布的影響
由表2可知,寶日希勒原煤總孔體積為0.019 5 cm3/g,其中大孔占89%左右,介孔和微孔相對較少。與B-L原煤相比,單獨(dú)使用熱力加載時(shí)顆粒的總孔體積變化明顯,為原煤總孔體積的4.34倍,其中大孔和介孔的容積均大幅擴(kuò)充,而微孔容積減小,說明煤熱解釋放揮發(fā)分過程中,大量揮發(fā)分析出會(huì)造成半焦孔隙結(jié)構(gòu)的快速發(fā)育,且在孔隙內(nèi)部產(chǎn)生較大熱應(yīng)力,造成顆粒內(nèi)部壓力的改變從而使半焦孔隙發(fā)生收縮破裂,這與國內(nèi)其他研究熱解溫度對孔隙結(jié)構(gòu)影響的規(guī)律一致[22-25]。單獨(dú)機(jī)械力加載方式下,顆粒的孔隙結(jié)構(gòu)與原煤相比基本沒有變化,說明機(jī)械力的加載作用并未影響顆粒內(nèi)部的孔隙結(jié)構(gòu),只是因顆粒的摩擦、碰撞等造成顆粒表面破碎,所以不同粒級的顆粒只是向低一檔粒級變化。在熱力與機(jī)械力耦合加載作用下,相較單獨(dú)熱力加載下半焦顆粒的總孔體積、大孔體積和介孔體積均略有增加。
綜上所述,褐煤在熱解過程中孔隙結(jié)構(gòu)的變化主要與熱力作用有關(guān),在揮發(fā)分析出過程中影響顆粒的孔徑分布。而機(jī)械力作用對顆??讖椒植嫉挠绊懖淮?,只會(huì)造成顆粒表面破碎,產(chǎn)生更多粒徑<0.5 mm 的粉塵。流化床熱解過程中,煤顆粒因受熱應(yīng)力和機(jī)械應(yīng)力的協(xié)同作用,生成半焦的孔隙容積最大,從孔徑分布規(guī)律可知熱應(yīng)力對顆粒破碎的影響較明顯。
在機(jī)械力加載條件保持不變的情況下,通過改變熱解終溫研究不同熱力加載對煤熱解過程中破碎/粉化的影響。流化數(shù)保持1.5不變,0.5~2.0 mm的2種褐煤(X-L、B-L)分別在終溫350、450、550、650以及750 ℃下熱解時(shí)的粒度變化率和粉化率如圖3所示。可知2種褐煤顆粒熱解過程中,半焦的粒度變化率和粉化率隨溫度提高逐漸增大,說明隨著熱力的不斷加載,顆粒內(nèi)部的溫度梯度變大,直接導(dǎo)致顆粒內(nèi)部膨脹應(yīng)力迅速增加,造成半焦中<0.5 mm 細(xì)顆粒隨終溫升高逐漸增多。通過對比350~450、450~550、550~650、650~750 ℃四個(gè)溫度區(qū)間所對應(yīng)粉化率的增加量可以看出,2種褐煤的粉化率增幅呈先增加后減小的趨勢,450~550 ℃熱解對應(yīng)的粉化率增幅最大。同時(shí),2種褐煤的焦油產(chǎn)率均隨著溫度的升高先增加后減小,550 ℃時(shí)的焦油產(chǎn)率最高,550 ℃時(shí)揮發(fā)分物質(zhì)析出量最大,顆粒內(nèi)部因熱應(yīng)力造成的顆粒破碎程度也最大,因此從450 ℃升至550 ℃時(shí)顆粒粉化率增幅最大。對比發(fā)現(xiàn)寶日希勒褐煤熱解后半焦的粒度變化率和粉化率均高于錫林浩特褐煤,說明寶日希勒褐煤熱解過程中的破碎/粉化程度較高,通過分析熱解半焦揮發(fā)分含量(表3)發(fā)現(xiàn),相同熱解溫度下寶日希勒褐煤熱解半焦的揮發(fā)分比錫林浩特褐煤熱解半焦低,寶日希勒褐煤熱解過程中揮發(fā)分析出量較大,造成其熱解過程中破碎程度加劇。
圖3 加熱終溫對顆粒粉化的影響Fig.3 Influence of final temperature on fragmentation behavior
表3 不同加熱溫度下半焦的揮發(fā)分
褐煤熱解過程中因熱力和機(jī)械力的加載,析出揮發(fā)分的同時(shí)會(huì)改變半焦的孔隙結(jié)構(gòu),并造成顆粒的內(nèi)部和表面發(fā)生不同程度的破碎/粉化,使固體顆粒的粒度重新分布。褐煤在流化床中熱解破碎主要受加熱溫度、升溫速率、氣速和粒度影響,通過數(shù)學(xué)方法可以構(gòu)建粉化過程中粒徑關(guān)聯(lián)函數(shù)模型,用于預(yù)測煤顆粒在熱解過程中發(fā)生破碎/粉化后的粒度分布規(guī)律。
本文研究了熱解終溫對顆粒破碎影響的基礎(chǔ)上,在流化床模式下針對2種褐煤分別考察了平均粒度和流化數(shù)對顆粒熱解破碎的影響。在升溫速率10 ℃/min、熱解終溫550 ℃、流化數(shù)1.5、進(jìn)料量10 g條件下,研究平均粒度0.75(0.5~1.0 mm)、1.25(1.0~1.5 mm)、1.75 mm(1.5~2.0 mm)對顆粒熱解粉化的影響。在進(jìn)料量10 g、平均粒度1.25 mm、升溫速率10 ℃/min、熱解終溫550 ℃的條件下,研究流化數(shù)1.0、2.0、2.5對顆粒熱解粉化的影響,結(jié)果見表4??芍?種褐煤的粒度變化率隨著顆粒平均粒度的增加而增大,說明粒度越大的顆粒在熱解過程中的破碎程度越高。因?yàn)殡S顆粒粒度增加,顆粒內(nèi)部在受熱過程中的溫度分布越不均勻,從顆粒中心向表面會(huì)形成較大的溫度梯度,熱解釋放的揮發(fā)分物質(zhì)向外逸出時(shí)的阻力較大,在顆粒內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力,造成顆粒粒度變化率較大。2種褐煤的粒度變化率基本上隨著流化數(shù)的增加而增大,說明隨著顆粒流化數(shù)的增加,顆粒的流化程度越劇烈,造成顆粒之間的磨損程度加劇。
表4 平均粒度和流化數(shù)對顆粒粉化的影響
通過分析煤熱解破碎/粉化的各因素及描述粉化情況的表征方法,應(yīng)用Origin數(shù)據(jù)處理軟件研究流化床中不同熱解終溫、平均粒度、流化數(shù)條件下煤粒發(fā)生熱解破碎/粉化前后的平均粒徑的變化規(guī)律,建立煤熱解破碎前后平均粒徑關(guān)聯(lián)的函數(shù)模型,具體為
(3)
式中,a、b、c、d、e為參數(shù)。
對式(3)取對數(shù)進(jìn)行數(shù)學(xué)變形得
lnDout=lna+blnDin+clnT+dlnv+elnn。
(4)
運(yùn)用數(shù)據(jù)處理軟件的函數(shù)擬合功能,對2種褐煤在熱力和機(jī)械力共同加載下的破碎/粉化過程的粒徑及因素參數(shù)進(jìn)行分析計(jì)算,擬合參數(shù)見表5。
表5 試驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合參數(shù)
由表5可知,錫林浩特褐煤和寶日希勒褐煤在流化床中熱解破碎擬合的函數(shù)模型相關(guān)系數(shù)分別為0.986 2和0.987 4,得到了粒徑關(guān)聯(lián)函數(shù)模型見式(5)和(6),2個(gè)函數(shù)均能較準(zhǔn)確地描述顆粒破碎/粉化前后的平均粒徑及各因素參數(shù)間的關(guān)聯(lián),即
X-L:
(5)
B-L:
(6)
為了驗(yàn)證關(guān)聯(lián)模型對于褐煤熱解過程中破碎/粉化后平均粒徑分布的適用性,通過關(guān)聯(lián)模型計(jì)算各條件下煤熱解過程中破碎/粉化后的平均粒徑,并與上述試驗(yàn)(熱解溫度、顆粒平均粒徑、流化速)所得顆粒平均粒徑進(jìn)行對比,計(jì)算出顆粒平均粒徑試驗(yàn)值和計(jì)算值的相對誤差,結(jié)果見表6。
表6 關(guān)聯(lián)模型計(jì)算值與試驗(yàn)值對比
由表6可知,寶日希勒褐煤熱解破碎/粉化后平均粒徑的試驗(yàn)值與計(jì)算值的相對誤差大都在3%以下,而錫林浩特褐煤熱解破碎/粉化后平均粒徑試驗(yàn)值與計(jì)算值的相對誤差大都在10%以下,最大誤差均滿足誤差要求范圍,因此該平均粒徑關(guān)聯(lián)函數(shù)模型能很好反映不同因素水平下褐煤熱解破碎/粉化后的平均粒徑,可用來預(yù)測褐煤在熱解過程中的破碎/粉化程度。但該函數(shù)模型未考慮煤炭自身的物化性質(zhì)及煤巖組成等,所以預(yù)測其他煤種在不同條件下熱解破碎規(guī)律時(shí)適應(yīng)性稍差。未來將在上述研究基礎(chǔ)上充分考慮煤炭自身物化性質(zhì)的影響,提高經(jīng)驗(yàn)公式的適用性和科學(xué)性。
1)單獨(dú)熱力加載方式下的顆粒粒度變化率和粉化率均高于單獨(dú)機(jī)械力加載方式;褐煤在流化床熱解過程中因熱力和機(jī)械力耦合加載作用下,粒度變化率和粉化率均高于單獨(dú)熱力加載方式或單獨(dú)機(jī)械力加載方式,熱力和機(jī)械力會(huì)相互影響顆粒的粉化,加劇顆粒的粉化程度。
2)褐煤熱解過程中半焦孔隙結(jié)構(gòu)的變化主要與熱力作用有關(guān),而機(jī)械力作用對顆??讖椒植嫉挠绊懖淮?,只會(huì)造成顆粒表面破碎。在熱力與機(jī)械力共同加載作用下,顆粒的孔徑變化也主要受熱力作用影響。
3)機(jī)械力加載作用保持不變時(shí),顆粒熱解過程中受不同熱力加載造成的粉化程度與揮發(fā)分析出量有關(guān),寶日希勒褐煤熱解后半焦的粒度變化率和粉化率均高于錫林浩特褐煤。
4)熱力與機(jī)械力共同加載作用下,通過分析熱解終溫、平均粒度、流化數(shù)等不同條件下顆粒破碎/粉化前后平均粒徑的變化規(guī)律,建立了煤熱解破碎前后平均粒徑關(guān)聯(lián)的函數(shù)模型,通過與試驗(yàn)值對比可知相對誤差較小,能夠用來預(yù)測褐煤在熱解過程中的破碎/粉化程度。