陳 雷， 仝瀅澤， 劉 剛， 滕厚興， 盧興國， 李秉繁

(1.中國石油大學(華東)儲運與建筑工程學院，山東青島 266580； 2.海洋石油工程股份有限公司,天津 300461)

管內(nèi)輸送壓力會影響油品宏觀流變性[1]與體積壓縮性[2-3]，進而影響油品管輸水力特性。對于含蠟原油，壓力還可能影響其析蠟特性，改變蠟沉積規(guī)律。前人研究壓力對油品性質(zhì)影響時，通常從壓力影響輕組分溶解特性的角度出發(fā)，即壓力有助于輕組分的溶解，進而降低原油析蠟點[4-6]、黏度[7]、凝點[8]、觸變特性[9]等。對于含蠟原油，其內(nèi)部蠟晶顆粒微觀特征直接影響宏觀物性參數(shù)[10]。Viekra等[11]研究發(fā)現(xiàn)原油顯蠟點與壓力呈線性關(guān)系，壓力每升高1 MPa，顯蠟點升高約0.1 ℃；MORTAZAVI-MANESH 等[1]研究了壓力對Maya原油黏度及結(jié)構(gòu)恢復特性的影響，認為壓力加速原油微觀結(jié)構(gòu)的建立；Quan等[12]用一種配有錨式葉輪和冷指的高壓釜研究了天然氣對不同含蠟原油的析蠟點和析蠟量的影響，但通過冷指上附著形成的蠟沉積量判斷存在一定的誤差。由于試驗觀測條件的限制，目前大多學者僅從理論或分子模擬的角度分析壓力與溶氣條件對蠟晶顆粒生長規(guī)律和分布狀態(tài)的影響[13-15]，并未直接獲得壓力條件下蠟晶顆粒微觀影像，缺乏壓力對油品內(nèi)部蠟晶顆粒微觀特征影響的直觀認識。筆者自主設計并搭建帶壓顯微測試系統(tǒng)，可以借助氣體控制樣品環(huán)境壓力，觀測油樣顆粒微觀形態(tài)結(jié)構(gòu)，并以大慶原油為樣例，研究壓力對油品內(nèi)部蠟晶顆粒微觀特征的影響。

1 裝置介紹

設計了一種適合偏光顯微鏡觀察的帶壓冷熱臺RTL200,裝置構(gòu)成見圖1，整體由帶壓冷熱臺、OlympusBX51偏光顯微鏡、UCMOS系列相機、溫控儀、冷凍控制儀組成。帶壓冷熱臺中央內(nèi)設放置樣品的壓力艙，其上方裝有可承壓5 MPa的藍寶石視窗；設置位移轉(zhuǎn)接臺控制帶壓冷熱臺位移微調(diào)，實現(xiàn)樣品在顯微鏡視野內(nèi)的移動。

圖1 試驗裝置

本系統(tǒng)以液氮作為冷卻介質(zhì)控制冷熱臺整體溫度，通過調(diào)節(jié)冷凍泵轉(zhuǎn)速控制降溫速率。熱電偶溫度傳感器設在距離帶壓樣品艙外部邊緣2 mm處，最大限度保證測量溫度與樣品溫度一致。

1.1 壓力控制

冷熱臺壓力艙內(nèi)氣體熱脹冷縮會影響壓力控制。開展氣體溫度變化對壓力影響的試驗測試：在70 ℃高溫條件下增加氮氣壓力至5 MPa，保持壓力艙密閉，以0.5 ℃/min降溫速率降至20 ℃，記錄艙內(nèi)壓力變化過程如下：溫度為70、60、50、40、30和20 ℃時，壓力分別為5.0、5.0、5.0、4.96、4.91和4.85 MPa?？梢钥闯?，溫度下降50 ℃時，密閉艙內(nèi)氣體冷縮引發(fā)的壓力降幅僅有3%，故可以忽略密閉艙內(nèi)氣體熱脹冷縮對壓力控制的影響。

1.2 溫度控制

采用PID控制調(diào)節(jié)升降溫，控溫精度為±0.2 ℃，通過溫控軟件和溫度控制器，可控制冷熱臺壓力艙最小降溫速率達0.1 ℃ /min，最大速率達10 ℃ /min。圖2中給出了一個示例跟蹤，熱電偶溫度與控制溫度相差不超過0.20 ℃。

圖2 程序控制下的溫度-時間曲線

1.3 裝置可靠性

為驗證設計的高壓冷熱臺RTL200系統(tǒng)測試油樣析蠟過程的精密性，在常壓條件下，對比常規(guī)冷熱臺LTS120，對同一油樣在相同降溫速率下拍攝蠟晶顯微圖片，利用Image J軟件處理得到各溫度測試點的析蠟面積，繪制蠟晶面積隨溫度的變化曲線，如圖3所示。高壓冷熱臺RTL200測得的模型油析蠟點約35 ℃，而常規(guī)冷熱臺LTS120測得該蠟-油系統(tǒng)析蠟點約34.3 ℃，測試結(jié)果相差小于0.8 ℃。對其他油樣的析蠟測試，可重復性也均在1 ℃范圍內(nèi)。

圖3 常壓條件下兩種系統(tǒng)的析蠟-溫度曲線

2 試驗材料和方法

2.1 試驗樣品

試驗所用油樣為大慶油田南三一外輸原油，密度為906.3 kg/m3、凝點為22 ℃、析蠟點為38 ℃、含蠟質(zhì)量分數(shù)為21.6%；按照0.5 ℃/min的降溫速率，以試管水平放置5 s不發(fā)生移動的溫度記為試樣凝點[16]，測得常壓脫氣條件下凝點為22 ℃。為了確保測量結(jié)果具有可重復性，對油樣進行80 ℃預處理，然后在室溫下靜置48 h后使用。

采用DSC 821e差式掃描量熱儀，按照原油析蠟熱特性參數(shù)測定方法[17]，以油樣的單位質(zhì)量熱流率偏離基線對應的最高溫度點即為析蠟點，如圖4所示，析蠟點約為38 ℃。

圖4 大慶原油熱流曲線

2.2 試驗方法

為確保氣體壓力直接作用于油樣，載玻片上方不可加蓋玻片。因此載玻片上油膜厚度的控制十分關(guān)鍵。為降低油膜厚度對蠟晶顯微測試數(shù)據(jù)的影響，制備中央設有直徑6 mm、深度0.15 mm凹槽的特殊載玻片(圖5)，并精確控制每次滴加的油樣體積，最大限度保證每次滴加油樣后油膜鋪展厚度一致。

圖5 定制載玻片實物

首先將大慶油樣預熱到80 ℃，然后用微量注射器(25 μL)將油樣滴入定制載玻片中央凹槽。在敞口環(huán)境中恒溫60 min使油膜充分鋪平，之后將載玻片置入壓力艙，密封。

測試開始前，先打開出口管路上的針閥，調(diào)節(jié)氣瓶出口減壓閥，待壓力表顯示值達1 MPa后，緩慢打開進氣針閥，通入足量氮氣以排出壓力艙內(nèi)部空氣。由于氮氣在高分子蠟中的溶解度很小，可忽略其對原油性質(zhì)的影響[1,18]，所以采用N2提供艙內(nèi)壓力，以排除氣體溶解對油品內(nèi)部蠟晶顆粒微觀特征的影響。

測試方案：①恒壓降溫測試。在預熱高溫下關(guān)閉出口閥，緩慢調(diào)節(jié)進氣針閥的開度達到試驗壓力，以恒定的降溫速率0.5 ℃/min帶壓冷卻；②恒溫加壓測試。從預熱溫度降低至不同的測試溫度，之后在該測試溫度下開展加壓或泄壓試驗。

同一溫度條件下，每組蠟晶顯微圖片至少重復拍攝3次，共計128張，利用Image J軟件對拍攝的蠟晶圖片進行分析處理，經(jīng)過轉(zhuǎn)化“降維”分析8位灰度圖的像素信息。

3 試驗結(jié)果與討論

3.1 恒溫條件下原油升壓過程蠟晶顯微觀察

控制試驗溫度從70 ℃降至特定測試溫度，降溫速率為0.5 ℃/min；然后在該恒定溫度下，控制壓力由0階躍增加至5 MPa，階躍值為1 MPa，每次階躍后壓力恒定50 min。從加壓初始時刻開始，間隔5 s拍攝一組顯微照片。

圖6為大慶原油在24.2 ℃不同階躍壓力下穩(wěn)定50 min后拍攝的蠟晶圖片。從圖6可觀察到，溫度保持不變時，蠟晶仍會隨著壓力增加而進一步析出，當壓力增加至1 MPa時，蠟晶旋轉(zhuǎn)取向差別變大，呈不規(guī)則排布；且壓力越大，團聚的蠟晶數(shù)量越多，當壓力增加至5 MPa后，蠟晶相互交聯(lián)的程度也增加，體現(xiàn)出壓力對析蠟的促進作用，原油蠟晶顆粒的不規(guī)則程度也隨壓力增加而增大。

圖6 大慶原油在24.2 ℃下階躍加壓穩(wěn)定后的蠟晶顯微圖片(100X)

為保證加壓后油樣內(nèi)部蠟晶充分析出，盡量減少主觀因素對測試結(jié)果的影響，每個測試溫度條件下均重復3組，且在每一個壓力階段下，均統(tǒng)計30～50 min時間段內(nèi)所有蠟晶圖片中分析參數(shù)的平均值，作為該壓力條件下的測試結(jié)果。

依據(jù)上述試驗步驟，對不同恒溫條件下壓力穩(wěn)定后的蠟晶顆粒微觀參數(shù)進行對比分析。圖7～10分別為蠟晶數(shù)量、析蠟面積、等積圓直徑平均值和基于盒子數(shù)法計算的周界盒維數(shù)等參數(shù)隨壓力的變化曲線。由圖可知，恒溫條件下，蠟晶數(shù)量、析蠟面積隨著壓力增大而增大，且溫度越低，漲幅越明顯。蠟晶等積圓直徑平均值并未隨壓力發(fā)生明顯變化，即蠟晶顆粒大小受加壓過程影響不大。蠟晶顆粒周界盒維數(shù)隨壓力增大而增大，即顆粒結(jié)構(gòu)復雜程度隨壓力增大；但與蠟晶數(shù)量、析蠟面積不同，溫度越低，周界盒維數(shù)隨壓力增長越慢。

圖7 恒溫加壓蠟晶數(shù)量變化曲線

圖8 恒溫加壓析蠟面積變化曲線

圖9 恒溫加壓蠟晶等積圓直徑平均值變化曲線

圖10 恒溫加壓周界盒維數(shù)變化曲線

3.2 恒壓降溫過程蠟晶顯微觀察

將測試油樣加熱至60 ℃，控制壓力為某特定恒定壓力，然后以0.5 ℃/min降溫速率恒壓降溫。從降溫至50 ℃開始，每間隔30 s拍攝蠟晶顆粒照片。

3.2.1 壓力對原油析蠟點影響

利用Image J軟件批量處理同一壓力不同溫度下的蠟晶圖片，得到每個溫度點處析出的蠟晶數(shù)量，將每個試驗壓力條件下蠟晶數(shù)量出現(xiàn)顯著增長[19]的溫度點作為該壓力下的析蠟點，獲得析蠟點隨壓力變化的曲線，如圖11所示。

圖11 大慶原油析蠟點隨壓力變化曲線

由圖11可知，壓力作用會導致油品析蠟點升高，壓力每增加1 MPa，由蠟晶顯微圖像得到的析蠟點升高約0.35 ℃。

3.2.2 恒壓降溫過程中原油的析蠟特性

在恒壓降溫階段，對相同采點間隔下拍攝到的蠟晶照片進行處理，對比分析不同加壓條件下蠟晶的降溫析出規(guī)律。圖12～15給出了恒定壓力條件下蠟晶顆粒數(shù)量、析蠟面積、等積圓直徑平均值以及圓度隨溫度的變化規(guī)律。

圖12 恒壓降溫過程中蠟晶數(shù)量隨溫度變化

圖13 恒壓降溫過程中析蠟面積隨溫度變化

圖14 恒壓降溫過程蠟晶等積圓直徑平均值隨溫度變化

圖15 恒壓降溫過程中蠟晶圓度隨溫度變化

從圖12、13可以看出，壓力越高，蠟晶顆粒隨溫度下降析出的越快，析蠟量越大，這與恒溫加壓過程的結(jié)果相似。但對比圖14和圖9可看出，恒壓降溫與恒溫加壓過程對蠟晶顆粒尺寸影響存在差異：在恒壓降溫過程中，顆粒等積圓直徑平均值表現(xiàn)出與壓力的相關(guān)性，特別在低溫范圍內(nèi)，高壓環(huán)境下的蠟晶顆粒尺寸明顯偏大。從圖15中可以看出，在恒壓降溫過程中高壓與低溫條件下的蠟晶顆粒圓度較小，即蠟晶顆粒不規(guī)則程度隨壓力升高、溫度下降而增加。

4 結(jié) 論

(1)壓力增加會導致油品析蠟面積、蠟晶顆粒個數(shù)增大，引發(fā)油品析蠟點升高，析蠟點增加隨壓力增加幅值約為0.35 ℃/MPa。

(2)加壓與熱歷史會影響蠟晶顆粒尺寸變化規(guī)律。恒溫加壓過程中，蠟晶顆粒尺寸并未隨壓力發(fā)生明顯變化；但恒壓降溫過程中，蠟晶顆粒尺寸在不同壓力環(huán)境下存在明顯差異。

(3)壓力增加會導致蠟晶顆粒不規(guī)則程度增加，即周界盒維數(shù)增大，圓度下降，這會有利于蠟晶顆粒之間的交聯(lián)。