吳 迪，李毅紅

(陜西煤化選煤技術(shù)有限公司，陜西 西安 710100)

隨著煤炭資源的開采利用，低變質(zhì)程度煤的研究價(jià)值逐漸凸顯。浮選是低階細(xì)粒煤泥利用的重要分選手段，但是由于低階細(xì)粒煤泥自身特殊性質(zhì)，其浮選過程藥劑消耗量大，生產(chǎn)成本高[1，2]。關(guān)于降低藥劑消耗量的途徑已有相關(guān)研究，其本質(zhì)都是增強(qiáng)其捕收劑的性能，如傳統(tǒng)捕收劑與表面活性劑復(fù)配[3，4]、藥劑改性[5]、超聲波預(yù)處理[6]、磁化處理[7]等。其中，磁化處理因具有操作簡便、處理效率高等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。邊炳鑫等[8]采用磁化法對柴油進(jìn)行預(yù)處理，處理后其浮選效果得到明顯改善，且柴油在煤表面的吸附量是黃鐵礦的兩倍左右。李海鵬等[9]利用自制的磁化裝置對煤油進(jìn)行磁化處理，結(jié)果表明，煤油經(jīng)磁化處理后其表面張力和黏度降低，在水中的分散性更佳，從而促進(jìn)煤泥浮選；在最佳條件下，精煤產(chǎn)率、尾煤灰分和可燃體回收率均有明顯提高。目前研究僅僅是進(jìn)行了相關(guān)的單因素試驗(yàn)，而針對條件的優(yōu)化研究很有必要，既可以提高試驗(yàn)操作的可行性，又能夠有效降低經(jīng)濟(jì)成本。條件優(yōu)化一般采用正交試驗(yàn)法[10]，通過分析各因素對結(jié)果的影響，確定變量因素與結(jié)果的主效應(yīng)關(guān)系。相關(guān)研究[11]表明，響應(yīng)面法用于條件優(yōu)化相較于正交試驗(yàn)法可以更加直觀和準(zhǔn)確地呈現(xiàn)出各因素與響應(yīng)值之間的影響變化情況，建立響應(yīng)值預(yù)測模型，對類似條件下的研究提供一定的參考和指導(dǎo)。

本文通過對煤油-SPAN80捕收劑進(jìn)行磁化處理，考察不同磁化條件下捕收劑對低階煤的浮選效果，并借助響應(yīng)面法對捕收劑磁化條件進(jìn)行優(yōu)化，得出響應(yīng)值的二階回歸方程，分析變量因素以及交互作用對響應(yīng)值的影響，確定捕收劑最佳磁化條件。為改善低階難浮煤泥的浮選效果提供可行性方案。

1 試驗(yàn)部分

1.1 樣品分析

試驗(yàn)所用煤樣為神東某選煤廠分級(jí)旋流口溢流，按照標(biāo)準(zhǔn)MT/T 808—1999取樣，煤樣烘干后，采用四分法制備樣品。參照國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 30732—2014對煤樣進(jìn)行工業(yè)分析，結(jié)果見表1。參照國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 190933—2003對煤樣進(jìn)行粒度分析，將煤樣篩分成6個(gè)粒級(jí)，結(jié)果見表2。由表1、2可知，該煤樣灰分為33.15%，其中，-0.045 mm粒級(jí)的煤泥產(chǎn)率和灰分高達(dá)59.12%和45.07%，即煤泥為高灰細(xì)粒難浮煤泥。

表1 煤樣工業(yè)分析 %

表2 煤樣粒度組成分析

1.2 試劑與儀器

試劑：煤油(工業(yè)純)，失水山梨糖醇脂肪酸酯(SPAN80)(化學(xué)純)，仲辛醇(辛醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)ω>87%)。

儀器：XFD-1.5浮選機(jī)，XTLZ盤式真空過濾機(jī)，101-3干燥箱，XL-1馬弗爐，微量進(jìn)樣器，HJ-3磁力攪拌器，JMB5003電子天平，WT10A數(shù)字特斯拉計(jì)。

裝置：自制磁化裝置，將藥劑放入燒杯中，直流穩(wěn)壓電源提供電流進(jìn)行磁化處理，改變電流大小調(diào)節(jié)磁場強(qiáng)度，并采用磁力攪拌器和控溫加熱儀對藥劑進(jìn)行處理。

1.3 試驗(yàn)方法

將煤油與SPAN80復(fù)配后(SPAN80質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%)作為捕收劑，加熱處理至完全溶解后待用。考察磁化溫度、磁場強(qiáng)度和磁化時(shí)間對煤泥浮選效果的影響，確定捕收劑磁化處理?xiàng)l件的最佳范圍。在此基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)面法對捕收劑磁化條件進(jìn)行優(yōu)化，建立響應(yīng)面回歸模型，研究變量因素與響應(yīng)值的主效應(yīng)關(guān)系及交互作用影響，得出二階回歸方程。最后在優(yōu)化后條件下進(jìn)行對比試驗(yàn)，驗(yàn)證響應(yīng)面優(yōu)化模型的可行性。

2 結(jié)果與討論

2.1 磁化捕收劑的煤泥浮選試驗(yàn)

煤油-SPAN80復(fù)配捕收劑用量為4.5kg/t，仲辛醇為起泡劑，其用量為350g/t，礦漿濃度為70g/L，以精煤產(chǎn)率(γj)和尾煤灰分(Aw)為評價(jià)指標(biāo)，考察不同磁化條件下捕收劑對煤泥浮選效果的影響。

2.1.1 磁化溫度對煤泥浮選效果的影響

維持磁場強(qiáng)度0.3T、磁化時(shí)間5min不變，考察在不同磁化溫度下的煤泥浮選效果，結(jié)果如圖1所示。由圖1可知，不同磁化溫度條件下的捕收劑用于煤泥浮選的效果有明顯改善，隨著磁化溫度的升高，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分都呈先升后降的變化趨勢。當(dāng)磁化溫度為25～35℃時(shí)，煤泥的浮選效果處于較好水平，此時(shí)的溫度范圍也符合選煤廠的實(shí)際生產(chǎn)要求。

圖1 不同磁化溫度下煤泥浮選效果

2.1.2 磁場強(qiáng)度對煤泥浮選效果的影響

維持磁化溫度25℃、磁化時(shí)間5min不變，考察捕收劑在不同磁場強(qiáng)度下的煤泥浮選效果，結(jié)果如圖2所示。由圖2可知，捕收劑未經(jīng)磁化處理時(shí)，用于煤泥浮選的精煤產(chǎn)率和尾煤灰分分別為57.87%和67.09%，隨著磁場強(qiáng)度增大，煤泥浮選效果得到改善，兩個(gè)指標(biāo)均呈拱形變化趨勢，表明捕收劑磁化可以有效地促進(jìn)煤泥浮選效果，當(dāng)磁場強(qiáng)度為0.3T時(shí)，煤泥浮選效果達(dá)到最佳水平，此時(shí)精煤產(chǎn)率和尾煤灰分為61.25%和72.59%，相較于未經(jīng)磁化時(shí)，分別提高了5.84%和8.2%。

圖2 不同磁場強(qiáng)度下煤泥浮選效果

2.1.3 磁化時(shí)間對煤泥浮選效果的影響

維持磁化溫度25℃、磁場強(qiáng)度0.3T不變，考察捕收劑在不同磁化時(shí)間下的煤泥浮選效果，結(jié)果如圖3所示。由圖3可知，隨著磁化時(shí)間的增加，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分逐漸升高，增加至6min時(shí)，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分可達(dá)62.3%和73.37%，繼續(xù)磁化則浮選效果增幅趨于平緩。說明經(jīng)過磁化處理后的捕收劑有助于提高煤泥浮選效果。綜合考慮選煤廠實(shí)際生產(chǎn)中的電能消耗、經(jīng)濟(jì)效益等因素，選擇捕收劑的磁化時(shí)間為6min。

圖3 不同磁化時(shí)間下煤泥浮選效果

2.2 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)

2.2.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果

選取磁化溫度(A)、磁場強(qiáng)度(B)、磁化時(shí)間(C)為變量因素，煤泥浮選的精煤產(chǎn)率(η)和尾煤灰分(φ)為響應(yīng)值，根據(jù)Design-Expert8.0.6軟件中Box-Behnken Design響應(yīng)面法[12，13]設(shè)計(jì)了3因素3水平試驗(yàn)。結(jié)合單因素試驗(yàn)結(jié)果選擇變量因素的水平取值，見表3。

表3 變量因素的水平與取值

響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)的設(shè)計(jì)方案與結(jié)果見表4。

表4 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)方案與結(jié)果

2.2.2 回歸分析

將變量因素、二次項(xiàng)、交互作用與響應(yīng)值進(jìn)行擬合，得出回歸方程公式為：

式中，n為變量因素個(gè)數(shù)；xi和xj為變量因素水平編碼；λ0表示中心點(diǎn)修正值；λi為線性系數(shù)；λii為二次項(xiàng)系數(shù)；λij為交互作用系數(shù)。

響應(yīng)面優(yōu)化模型通過回歸擬合分別得出精煤產(chǎn)率和尾煤灰分為響應(yīng)值的二階回歸方程，見式(2)、式(3)：

η=62.32+0.013x1+0.2x2+1.43x3+

0.0005x1x2-0.08x1x3-0.13x2x3-

1.26x12-1.36x22-1.09x32

(2)

φ=73.37-0.24x1-0.33x2+0.62x3-0.028x1x2-

0.057x1x3-0.11x2x3-0.68x12-x22-1.04x32

(3)

兩個(gè)二階回歸方程的相關(guān)性系數(shù)R2分別為0.9981和0.9979。R2與1越接近，表示響應(yīng)面優(yōu)化模型的回歸擬合程度越高[14]。

試驗(yàn)實(shí)際值與模型預(yù)測值關(guān)系如圖4所示。由圖4可知，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的試驗(yàn)值都分布在預(yù)測值周圍，說明響應(yīng)面優(yōu)化模型與實(shí)際情況高度擬合[15]，且通過擬合分析可知兩個(gè)優(yōu)化模型的預(yù)測效果均大于95%。

圖4 試驗(yàn)值與預(yù)測值對比

2.2.3 方差分析

根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果分別對精煤產(chǎn)率(η)和尾煤灰分(φ)進(jìn)行多元回歸分析，結(jié)果見表5和表6。

表5 精煤產(chǎn)率為響應(yīng)值的方差分析

表6 尾煤灰分為響應(yīng)值的方差分析

由表5和表6可知，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的響應(yīng)面優(yōu)化模型F值分別為399.19和366.86，說明兩個(gè)響應(yīng)面模型用于優(yōu)化煤泥浮選的可信度極高，P值反映出變量因素與響應(yīng)值的響應(yīng)程度，數(shù)值越小則越顯著[16]。兩個(gè)模型的P值均小于0.0001，說明優(yōu)化模型存在低于0.01%概率會(huì)發(fā)生預(yù)測錯(cuò)誤，故可采用優(yōu)化模型模擬實(shí)際情況。同時(shí)，失擬項(xiàng)的F值分別為6.12和6.04，P值分別為0.0563和0.0576，均大于0.05，說明失擬因素對結(jié)果的影響很小。

根據(jù)精煤產(chǎn)率為響應(yīng)值的優(yōu)化模型方差分析得出：因素C(P<0.0001)、A2(P<0.0001)、B2(P<0.0001)、C2(P<0.0001)對精煤產(chǎn)率的影響極顯著；B(P=0.0009<0.05)、BC(P=0.0436<0.05)對精煤產(chǎn)率的影響顯著；A(P=0.7433)、AB(P=0.9259)，AC(P=0.1670)對精煤產(chǎn)率的影響不顯著。以上說明三個(gè)變量因素中磁化時(shí)間對精煤產(chǎn)率的影響最顯著，磁場強(qiáng)度和磁化時(shí)間的交互作用對精煤產(chǎn)率的影響最顯著。結(jié)合其二階回歸方程的系數(shù)可知：三個(gè)變量因素與精煤產(chǎn)率的顯著性影響依次為：磁化時(shí)間、磁場強(qiáng)度、磁化溫度。

根據(jù)尾煤灰分為響應(yīng)值的優(yōu)化模型方差分析得出：因素A(P<0.0001)、B(P<0.0001)、C(P<0.0001)、A2(P<0.0001)、B2(P<0.0001<)、C2(P<0.0001)對尾煤灰分的影響極顯著；BC(P=0.0167<0.05)對精煤產(chǎn)率的影響顯著；AB(P=0.4603)，AC(P=0.1464)對精煤產(chǎn)率的影響不顯著。以上說明三個(gè)變量因素均對尾煤灰分有極其顯著的影響，磁場強(qiáng)度和磁化時(shí)間的交互作用對尾煤灰分的影響最顯著。結(jié)合其二階回歸方程的系數(shù)可知：三個(gè)變量因素與尾煤灰分的顯著性影響依次為：磁化時(shí)間、磁場強(qiáng)度、磁化溫度。

綜上可知，三個(gè)變量因素與精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的主效應(yīng)關(guān)系一致，其影響顯著性均為磁化時(shí)間>磁場強(qiáng)度>磁化溫度，且僅有磁場強(qiáng)度和磁化時(shí)間的交互作用對兩個(gè)響應(yīng)值的影響顯著。

2.2.4 響應(yīng)曲面分析

響應(yīng)曲面邊緣與頂部所形成曲面的陡峭程度可以反應(yīng)出變量因素與響應(yīng)值之間的顯著性影響關(guān)系，坡度越陡，表示變量因素對響應(yīng)值的影響越顯著[17]。相反，坡度越平緩，則表示影響顯著性越小。精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的響應(yīng)曲面如圖5和圖6所示。

圖5 精煤產(chǎn)率的響應(yīng)曲面

圖6 尾煤灰分的響應(yīng)曲面

由圖5和圖6可知，三個(gè)變量因素中，磁化時(shí)間(C)在試驗(yàn)水平取值范圍內(nèi)對精煤產(chǎn)率的影響最顯著，當(dāng)磁化溫度為22.5～27.5℃，磁場強(qiáng)度為0.26～0.37T，磁化時(shí)間為5.5～8min時(shí)，精煤產(chǎn)率處于較優(yōu)水平。三個(gè)因素對尾煤灰分的影響與精煤產(chǎn)率基本一致，當(dāng)磁化溫度為20～27.5℃，磁場強(qiáng)度為0.22～0.34T，磁化時(shí)間為5.5～8min時(shí)，尾煤灰分處于較優(yōu)水平。綜上可知，響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)與單因素試驗(yàn)所得出的變量因素對精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的影響所呈現(xiàn)的規(guī)律相同。

2.3 響應(yīng)面優(yōu)化前后對比試驗(yàn)

為了驗(yàn)證響應(yīng)面優(yōu)化模型對實(shí)際情況預(yù)測的準(zhǔn)確性，根據(jù)軟件得出精煤產(chǎn)率和尾煤灰分為響應(yīng)值的模型優(yōu)化后最佳工藝條件，為了滿足同一工藝條件下兩個(gè)響應(yīng)值都處于較好水平，將兩個(gè)響應(yīng)值得出的最佳工藝條件取平均值獲得調(diào)整后條件，然后在調(diào)整后條件下進(jìn)行三次試驗(yàn)取平均值，具體見表7。

由表7可知，在調(diào)整后工藝條件下進(jìn)行三次試驗(yàn)得出，當(dāng)磁化溫度為27.5℃，磁場強(qiáng)度為0.26T，磁化時(shí)間為6.05min時(shí)，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分的均值63.41%和74.29%，即試驗(yàn)值與預(yù)測值非常接近，誤差僅為0.82%和1.09%，證明響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)建立的模型用于預(yù)測實(shí)際情況是合理可行。

表7 優(yōu)化前后試驗(yàn)結(jié)果

3 結(jié) 論

1)采用磁化法處理捕收劑有利于提高煤泥浮選效果，當(dāng)磁化溫度為25～35℃，磁場強(qiáng)度為0.2～0.4T，磁化時(shí)間為6min時(shí)，低階難浮煤泥的浮選效果達(dá)到較好水平。

2)通過響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)得出以精煤產(chǎn)率和尾煤灰分為響應(yīng)值的二階回歸方程。方差分析得出變量因素與兩個(gè)響應(yīng)值的影響顯著性依次為磁化時(shí)間、磁場強(qiáng)度、磁化溫度，且磁場強(qiáng)度與磁化時(shí)間的交互作用最為顯著。

3)響應(yīng)面優(yōu)化模型得出兩個(gè)響應(yīng)值的最佳工藝條件為：磁化溫度28℃，磁場強(qiáng)度0.27T，磁化時(shí)間6.1min時(shí)，此時(shí)精煤產(chǎn)率為63.93%；磁化溫度27℃，磁場強(qiáng)度0.25T，磁化時(shí)間6 min時(shí)，此時(shí)尾煤灰分為75.1%。在調(diào)整后最佳工藝條件下，精煤產(chǎn)率和尾煤灰分可達(dá)63.41%和74.29%，與模型預(yù)測值的誤差僅為0.82%和1.09%，證明該響應(yīng)面優(yōu)化模型具有可行性。