烏梁素海重金屬在冰-水介質(zhì)中的行為特征

孫馳 王俊 吳用 趙勝男

摘 要：為了探究烏梁素海冰體和水體中重金屬的行為特征，于2016年12月至2017年3月連續(xù)采集烏梁素海典型區(qū)域冰體和水體，并將其均勻分層，對冰體和水體中重金屬含量進(jìn)行分析。通過繪制重金屬分布圖定性描述凍融過程中重金屬的分布和遷移規(guī)律;通過構(gòu)建凍結(jié)過程和消融過程中重金屬冰-水遷移模型，分時段估算了重金屬在冰-水界面的遷移通量和遷移總量，并結(jié)合冰厚、冰生長率、重金屬質(zhì)量濃度變化率等參數(shù)，量化了重金屬在凍融過程中的遷移特征。結(jié)果表明：在湖水結(jié)冰過程中，冰體中重金屬質(zhì)量濃度較低，隨著冰厚的增加，冰下水體重金屬質(zhì)量濃度逐漸增大;在湖冰消融階段，冰體中重金屬質(zhì)量濃度增大，融冰水的淡化作用致使冰下水體中重金屬的質(zhì)量濃度逐漸減小;烏梁素海不同重金屬遷移總量Fe>Zn>Mn>Cr>As>Cu>Pb>Hg>Cd。

關(guān)鍵詞：烏梁素海;重金屬;凍融過程;遷移量;分布特征

中圖分類號：TV882.9;X524 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1000-1379.2021.08.019

引用格式：孫馳，王俊，吳用，等.烏梁素海重金屬在冰-水介質(zhì)中的行為特征[J].人民黃河，2021，43（8）：102-107.

Abstract： In order to explore the behavior characteristics of heavy metals in the ice and water of Lake Ulansuhai， the ice and water in the typical area of Lake Ulansuhai were collected continuously from December 2016 to March 2017， and the contents of heavy metals in the ice and water were analyzed. The distribution and migration of heavy metals during freezing and thawing were qualitatively described by drawing the distribution map of heavy metals; by constructing the ice water transport model of heavy metals during freezing and thawing process， the transport flux and total amount of heavy metals at the ice water interface were estimated in different periods， and the migration characteristics of heavy metals during freezing and thawing process were quantified by combining with the parameters of ice thickness， ice growth rate and mass concentration change rate. The results show that the mass concentration of heavy metals in the ice is low during the freezing process of the lake water， and the mass concentration of heavy metals in the ice increases with the increase of ice thickness; in the stage of lake ice melting， the mass concentration of heavy metals in the ice body increases， and the mass concentration of heavy metals in the subglacial water gradually decreases due to the desalination of deicing water; the order of the total migration amount of different heavy metals in Lake Ulansuhai is Fe>Zn>Mn>Cr>As>Cu>Pb>Hg>Cd.

Key words： Lake Ulansuhai; heavy metal; freezing-thawing process; migration; distribution characteristics

烏梁素海位于我國蒙新高原湖區(qū)中部，是北方寒旱區(qū)草型淺水湖泊的典型代表。自20世紀(jì)70年代以來，烏梁素海主要承擔(dān)上游河套灌區(qū)的農(nóng)田退水，這使得湖區(qū)水體污染嚴(yán)重，生物多樣性遭到破壞，生態(tài)功能退化。隨著當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和人民生活水平的提高，湖泊水體近年來遭受著有機(jī)污染、鹽化污染、重金屬污染等[1]。烏梁素海的重金屬污染致使湖區(qū)生態(tài)環(huán)境受到嚴(yán)重破壞[2-3]。此外，烏梁素海退水口是烏毛計(jì)，退水渠道長度僅有20 km。在黃河平水和枯水季，烏梁素海湖水補(bǔ)給黃河。但水量少，水體自凈能力弱，烏梁素海退水水質(zhì)直接影響黃河中上游水質(zhì)安全、制約黃河流域水環(huán)境質(zhì)量[4]。重金屬污染作為烏梁素海主要污染類型之一，是環(huán)境相關(guān)部門關(guān)注的重點(diǎn)。烏梁素海一年中有4～6個月處于冰封狀態(tài)，且湖泊水深較淺，冬季結(jié)冰厚度最大可達(dá)湖泊水深的2/3[5]。結(jié)冰是液態(tài)水向固態(tài)水轉(zhuǎn)變，使得未凍結(jié)的湖泊水體中的污染物濃度增大，湖泊水體環(huán)境進(jìn)一步惡化。

關(guān)于湖泊重金屬的研究多集中在沉積物[6-8]中，原因是沉積物對于湖泊中重金屬來說既是“源”也是“匯”。但是，對于冰封期的湖泊，隨著冰厚的增加，一部分重金屬由冰體遷移至冰下水體，同時冰下水體體積減小，重金屬濃度逐漸增大，可以說此時的冰體相當(dāng)于另一個“釋放”重金屬的“源”，因此冰封期的湖泊水環(huán)境特征不同于其他湖泊的，研究凍融過程中重金屬在冰-水介質(zhì)中的行為特征具有重要意義。對于冰封期烏梁素海湖泊重金屬，Wang等[9-11]的研究只關(guān)注湖區(qū)單一時段或者表層水體和沉積物中重金屬元素濃度及形態(tài)，對于烏梁素海整個冰封期重金屬的分布變化研究不足。將烏梁素海冰封期劃分為3個階段，即湖冰快速生長、穩(wěn)定生長、消融3個階段，同時取樣的冰體和水體均以5 cm分層，探究重金屬在冰-水介質(zhì)中的遷移特征，通過繪制重金屬分布圖定性描述冰生長過程中重金屬的分布和遷移規(guī)律，通過計(jì)算凍融過程中重金屬的界面遷移通量定量描述冰生長過程中重金屬的遷移量，進(jìn)而探析烏梁素海冰封期重金屬的遷移特征。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

烏梁素海位于內(nèi)蒙古自治區(qū)烏拉特前旗，最初是黃河支流形成的河跡湖，湖泊總面積為293 km2。烏梁素海是黃河流域最大的淡水湖泊，湖泊儲水量2.5億～3.0億m3，平均水深約為1.6 m，湖泊水體滯留時間為160～220 d[12-13]。特殊的地理位置使得烏梁素海承擔(dān)了黃河豐、平、枯季節(jié)的水量調(diào)節(jié)、水質(zhì)凈化以及冬季的防凌防汛等功能。

1.2 取樣與分析

（1）監(jiān)測點(diǎn)布設(shè)和監(jiān)測時間。每年1月對烏梁素海冰封期進(jìn)行水環(huán)境常規(guī)監(jiān)測，根據(jù)2014年和2015年監(jiān)測數(shù)據(jù)可知，全湖平均冰厚0.64 m，平均水深1.62 m。Hg在L15點(diǎn)冰下水體中的質(zhì)量濃度為1.202 5 μg/L，超出Ⅴ類水標(biāo)準(zhǔn)（1 μg/L），即超出農(nóng)業(yè)用水區(qū)的用水允許范圍。Cu在L15點(diǎn)冰下水體中的質(zhì)量濃度超出《漁業(yè)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》（GB 11607—89）中標(biāo)準(zhǔn)值（10 μg/L）[14]。綜合2014年和2015年的數(shù)據(jù)，選取重金屬污染相對嚴(yán)重的湖泊冰封期連續(xù)監(jiān)測的L15點(diǎn)進(jìn)行冰樣和水樣分析。試驗(yàn)從2016年12月中下旬開始，2017年1月烏梁素海進(jìn)入完全冰封階段，平均10 d左右取樣一次。

（2）冰樣和水樣的采集及分析方法。取冰樣時在取樣點(diǎn)上畫50 cm×50 cm的正方形邊框，用電鋸沿邊框垂直把冰體四周鋸斷，將冰體取出，測量冰厚，并立即送至實(shí)驗(yàn)室，將冰體由上至下按5 cm一層切割分開，放入塑封袋中融化。將冰體取出后，待水體恢復(fù)穩(wěn)定，首先將自制分層取水器（見圖1）慢慢放入水中，使得湖水由分層取水器最底層的進(jìn)水口逐漸向上并挨個充滿每層取水裝置（每層高5 cm），直到取水器最底層為泥水界面;然后將可提拉螺紋鋼筋向上提起，用扳手把取水器最上層板的螺栓擰緊，令每層取水裝置下端的可活動堵水片將進(jìn)水口封閉;最后將整個水樣和取水器取出，把每層側(cè)向彈簧夾打開，按照分層序號將水樣裝入聚乙烯塑料瓶中，共收集了30層水樣，密封后帶回實(shí)驗(yàn)室。Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Mn、Fe含量采用石墨爐原子吸收分光光度計(jì)測定;Hg、As含量采用氫化物原子吸收法測定。取回冰樣在避光常溫下融化，融化的冰樣和采集的水樣重金屬含量依據(jù)《水和廢水監(jiān)測分析方法》測定。

1.3 分析方法

（1）結(jié)冰過程遷移通量的計(jì)算。平均遷移通量指物質(zhì)在單位時間內(nèi)垂直通過單位面積的質(zhì)量。采用平均遷移通量研究結(jié)冰過程中污染物通過冰-水界面的物質(zhì)的量，其表示1 d時間里，污染物垂直通過1 cm2的冰-水界面的質(zhì)量。單位面積長方體內(nèi)，冰-水界面污染物的平均遷移通量計(jì)算公式為

式中：fa為結(jié)冰過程平均遷移通量，μg/（cm2·d）;G1-G2為t天內(nèi)污染物的遷移量，μg;s為冰-水界面面積，cm2;Ci1和Ci2分別為結(jié)冰過程不同時刻冰體中污染物的質(zhì)量濃度，μg/cm3;Cw1為結(jié)冰前一時刻冰下水體中污染物的質(zhì)量濃度，μg/cm3;Hi1和Hi2分別為結(jié)冰過程不同采樣時刻兩根冰柱的高度;H為兩次采樣冰柱增加的高度。

估算烏梁素海全湖重金屬冰-水界面的遷移總量，計(jì)算公式為

式中：Gi-w為遷移總量，kg;S為湖泊總面積，為293 km2。

（2）融化過程遷移通量計(jì)算。冰體融化過程中，物質(zhì)在1 d內(nèi)垂直通過1 cm2水-冰界面的質(zhì)量為

式中：fb為冰體融化過程中平均遷移通量，μg/（cm2·d）;G3-G4為t天內(nèi)污染物的遷移總量，μg;Ci3和Ci4分別為融化過程不同時刻冰體中污染物的質(zhì)量濃度，μg/cm3;Cw4為融化后水體中污染物的質(zhì)量濃度，μg/cm3;Hi3和Hi4為融化過程不同采樣時刻兩根冰柱的高度;h為兩次采樣冰柱減小的高度。

估算烏梁素海全湖重金屬水-冰界面的遷移總量，計(jì)算公式為

2 結(jié)果與分析

2.1 烏梁素海冰生長特征

冰厚是反映冰生消過程的綜合指標(biāo)，冰厚度演化過程見圖2。將冰厚的日變化定義為冰厚的變化率，冰厚變化率K=[（Hn+1-Hn）/Hn]×100%，其中Hn、Hn+1為第n、n+1天的冰厚，mm。根據(jù)2016年12月19日至2017年3月9日連續(xù)81 d的冰厚測量數(shù)據(jù)，計(jì)算出80個冰厚變化率，其中：2016-12-19—2017-02-02冰厚變化率大多為1%～3%，為湖冰快速生長階段;2017-02-03—2017-03-02日冰厚變化率大多為0～1%，為湖冰穩(wěn)定生長階段，3月2日達(dá)到2016年烏梁素海冰封期最大冰厚569.76 mm;2017年3月2日以后冰厚變化率為負(fù)值，為湖冰消融階段。

2.2 凍融過程中重金屬分布特征

（1）重金屬垂向空間分布特征。將冰蓋分為3層，表層冰是與大氣接觸由上至下5 cm的冰層，底層冰是與水體接觸由下至上5 cm的冰層，其余為中間冰層。將水體也分為3層，表層15 cm的水體為上層水，底泥以上15 cm的水體為底層水，其余為中層水。由烏梁素海冰、水介質(zhì)中重金屬的垂向空間分布（見圖3）可以看出，冰體、水體中重金屬質(zhì)量濃度均呈C形分布。

（2）重金屬時間分布特征。冰厚的生長是一個漫長的過程，冰厚的生長并非勻速，而是因氣溫不同、冰生長的物理結(jié)構(gòu)不同而分時段變化。冰厚生長的速率直接影響重金屬由冰體向水體的遷移過程，為研究湖冰不同生長階段對重金屬遷移的影響，將湖冰變化分為快速生長階段、穩(wěn)定生長階段和湖冰消融階段，以Cu為例計(jì)算每個階段冰厚增加（減少）1 cm時質(zhì)量濃度的變化和遷移規(guī)律。

在烏梁素海凍融過程中Cu質(zhì)量濃度變化見圖4。在湖冰快速生長階段，Cu在冰體中的平均質(zhì)量濃度為1.066 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的增大而減小，其變化率為 0.023 5 μg/（L·cm）;在湖冰穩(wěn)定生長階段，Cu在冰體中平均質(zhì)量濃度為0.788 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的增大而減小，其變化率為0.020 4 μg/（L·cm）;在湖冰消融階段，Cu在冰體中的平均質(zhì)量濃度為0.798 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的減小而增大，其變化率為0.005 7 μg/（L·cm）。由此可以得到，冰體中Cu的質(zhì)量濃度隨著冰厚的增大逐漸減小，隨著冰厚的減小逐漸增大。在湖冰快速生長階段，Cu在水體中的平均質(zhì)量濃度為2.367 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的增大而增大，其變化率為0.090 8 μg/（L·cm）;在湖冰穩(wěn)定生長階段，Cu在水體中的平均質(zhì)量濃度為6.143 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的增大而增大，其變化率為1.114 9 μg/（L·cm）;在湖冰消融階段，Cu在水體中的平均質(zhì)量濃度為6.212 μg/L，質(zhì)量濃度隨著冰厚的減小而減小，其變化率為0.169 9 μg/（L·cm）。其他8種重金屬質(zhì)量濃度分布與Cu的趨勢相似，但不同種類重金屬的排出能力與其自身的物理化學(xué)性質(zhì)有關(guān)，比如其離子半徑、電荷數(shù)、原子質(zhì)量等[15]。

2.3 凍融過程中重金屬的遷移量

根據(jù)2016年至2017年冬天湖泊完整冰封期觀測記錄可知，快速結(jié)冰階段共82 d，穩(wěn)定結(jié)冰階段共27 d，根據(jù)式（2）可以計(jì)算得到快速結(jié)冰階段、穩(wěn)定結(jié)冰階段重金屬由冰體向水體中的遷移量，其和即為烏梁素海湖泊冰封期重金屬的遷移總量Gi-w，得到不同重金屬的遷移總量Fe>Zn>Mn>Cr>As>Cu>Pb>Hg>Cd，見表1。消融階段共27 d，根據(jù)式（4）計(jì)算得到湖冰消融階段重金屬由水體向冰體中的遷移量Gw-i。

3 討 論

3.1 重金屬時空分布特征分析

冰體中重金屬的質(zhì)量濃度呈C形分布，這個結(jié)果與楊芳等[5]研究的烏梁素海冰體中營養(yǎng)鹽的分布規(guī)律一致。呂宏洲等[16]室內(nèi)試驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，重金屬含量在冰體中的分布規(guī)律為上層<中層<底層。室內(nèi)模擬試驗(yàn)上層冰質(zhì)量濃度小，湖泊實(shí)際冰蓋表層重金屬質(zhì)量濃度大，原因是表層冰體與空氣接觸，大氣沉降物中夾雜的重金屬污染物落在冰蓋表層，并且冰蓋表層受日照、氣溫影響大，會出現(xiàn)融化和結(jié)冰交替現(xiàn)象，大氣沉降中的重金屬污染物被凍結(jié)在表層冰中。底層冰體中重金屬質(zhì)量濃度較大的原因是，底層冰體與濃縮后的水體接觸，其冰-水界面受濃度差的影響，水體中重金屬產(chǎn)生擴(kuò)散，而且底層冰是新形成的冰體，其結(jié)構(gòu)相對頂層冰更疏松，底層疏松的冰體結(jié)構(gòu)中夾雜著更多的重金屬污染物。上層水體重金屬質(zhì)量濃度大的原因是，冰厚逐漸增大的過程中，上層水體中重金屬的濃度最先被濃縮，并且冰體中重金屬遷移至上層水體，上層水體最先接收高濃度的污染物，然后逐漸向下擴(kuò)散。底部水體重金屬質(zhì)量濃度大的原因是，底層水與底泥接觸，底泥中的重金屬濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于底層水體中重金屬的，因此底泥中重金屬通過底泥間隙水與底層水體交換，使得底層水體中重金屬濃度較大。

烏梁素海2016年11月末氣溫急劇下降，湖泊進(jìn)入快速結(jié)冰階段，此階段冰晶生長為樹枝狀，冰晶表面積相對較大，在水成冰時可以捕獲更多雜質(zhì)。2017年2月，冰厚趨于穩(wěn)定增長狀態(tài)，當(dāng)凍結(jié)速率降至一定值時開始形成柱狀冰，此時結(jié)冰速度與污染物的運(yùn)動速度相近，這一階段冰體中相對干凈，污染物的濃度較小。冰厚在3月2日達(dá)到最大值，隨后氣溫上升，冰厚逐漸減小。冰生長末期，因氣溫回升和太陽輻射增強(qiáng)，故氣溫和水溫高于冰溫，冰蓋吸收熱量融化。冰體的融化是由原來堅(jiān)硬的冰蓋逐漸變成疏松結(jié)構(gòu)。3月11日水體中重金屬濃度減小，一方面冰體融化使得冰下水體中的污染物稀釋，另一方面水體中的污染物逐漸擴(kuò)散到疏松的冰體中。天氣回暖，氣溫升高至冰點(diǎn)以上，冰層從表面和底部同時融化，由于冰面雪層融化消失，因此進(jìn)入冰下湖水的太陽輻射顯著增加，冰下水溫迅速升高，通過熱傳遞，使得底層冰比表層冰融化得快。

3.2 重金屬在冰-水介質(zhì)中的遷移分析

（1）重金屬在冰層內(nèi)部的遷移。溫度極低時，冰的生長速率迅速增大，有更多的重金屬被俘獲在冰體中。隨著冰厚度的增加，冰和大氣之間的熱交換作用減弱導(dǎo)致冰生長速率減小，這時較少的重金屬被俘獲在冰體中。在冰蓋形成過程中，冰體穩(wěn)定生長，重金屬在冰體中主要向下遷移，但是在快速降溫過程中，冰蓋迅速生長，重金屬來不及逃逸，因此在冰蓋形成的最后階段冰體中的重金屬遷移不明顯。將冰體中重金屬質(zhì)量濃度和冰體厚度兩個指標(biāo)進(jìn)行擬合發(fā)現(xiàn)，結(jié)冰過程中伴隨著冰的生長，冰體中重金屬質(zhì)量濃度呈下降趨勢，且兩者擬合度較高，見圖5。隨著冰厚度的增加，冰體重金屬質(zhì)量濃度先迅速降低后基本穩(wěn)定。這種遷移規(guī)律和Zhang等[17]研究TDS在冰體中的遷移特點(diǎn)一致。9種重金屬的遷移規(guī)律表明，冰層內(nèi)部重金屬的遷移主要發(fā)生在冰形成初期，受冰體結(jié)構(gòu)和生長速率影響。隨著結(jié)冰過程中冰體厚度增加到一定程度，冰體中重金屬幾乎不再遷移，且均勻分布在整個冰體中。原因是，當(dāng)冰體增加到一定厚度時，冰體與大氣之間的熱交換速率降低，進(jìn)而影響冰生長速率導(dǎo)致重金屬滯留在冰體中。

（2）重金屬在冰下水體中的遷移。冰下水體重金屬質(zhì)量濃度和冰厚擬合曲線表明，水體重金屬含量與冰厚呈線性變化趨勢，并且擬合效果較好，不同重金屬R2為0.46～0.88，擬合最好的重金屬是Cd。隨著冰層厚度的增加，冰下水體重金屬質(zhì)量濃度逐漸增大。在結(jié)冰過程中，越來越多的重金屬被排斥至水體。從冰體中排斥出的重金屬起初活躍在冰-水界面，然后在濃度差的作用下，擴(kuò)散至整個水體，使得重金屬在冰下水體中均勻分布。部分附著在懸浮物上的重金屬，由于冰下水體中的懸浮物上部有冰蓋，受風(fēng)浪影響微弱，因此隨著懸浮物下沉到水體底部與底泥進(jìn)行交換。

（3）重金屬在冰-水界面的遷移。兩次采樣冰柱增加的高度為H，隨著冰生長速率的增大，相同時間間隔下H值增大，也就是冰體體積增大，將有更多的重金屬被排至水體，表明生長速率是影響重金屬遷移的決定性因素之一。如圖6所示，遷移通量隨冰厚的增加，在冰厚為41.5～49.0 cm時有增大趨勢，在冰厚為49.0～51.9 cm時呈減小趨勢，在冰厚為51.9～55.0 cm時呈增大趨勢，這和冰生長速率的變化趨勢相似，表明遷移通量和生長速率正相關(guān)。當(dāng)冰體融化，冰體生長速率為負(fù)值時，遷移通量也為負(fù)值，但遷移通量的絕對值大于結(jié)冰時的遷移通量，說明在湖泊融化時單位時間、單位面積的重金屬遷移量比較大，把結(jié)冰過程遷移的總量都釋放出去需要的時間短。

由結(jié)冰和融化兩個階段重金屬在冰-水界面的遷移量可以看出，對于同一重金屬這兩個階段的遷移量是不相等的，說明湖泊結(jié)冰和融化對重金屬有很大改變。兩個階段遷移量差值中Cr和Cu的差值為負(fù)值，說明湖冰融化后Cr和Cu總量大于湖泊結(jié)冰前的，原因是融化時水體擾動加劇了底泥中重金屬向水體中釋放。其他7種重金屬的差值為正值，說明湖泊結(jié)冰前這7種重金屬的總量大于融化后重金屬的總量，其原因是：湖泊冰封期較長，冰下水體長時間處于高濃縮狀態(tài)，與底泥之間有濃度差，水體中重金屬向底泥中遷移;同時水體中生物也會吸附少部分重金屬。由此可見，烏梁素海冰封期凍融過程中水環(huán)境系統(tǒng)內(nèi)的重金屬遷移產(chǎn)生了巨大變化，污染物在多介質(zhì)環(huán)境中發(fā)生了重新分配。

4 結(jié) 論

烏梁素海重金屬在冰體和水體中的垂向分布均呈C形，冰下水體中重金屬質(zhì)量濃度遠(yuǎn)大于冰體中的。在湖冰快速生長階段和湖冰穩(wěn)定生長階段，冰體中重金屬質(zhì)量濃度隨著冰蓋增長逐漸減小，冰下水體中重金屬質(zhì)量濃度逐漸增大;湖冰消融階段，冰體中重金屬質(zhì)量濃度隨著冰蓋的消融逐漸增大，冰下水體中重金屬質(zhì)量濃度逐漸減小。

通過計(jì)算烏梁素海重金屬冰封期不同階段的遷移量，得到不同重金屬的遷移總量Fe>Zn>Mn>Cr>As>Cu>Pb>Hg>Cd。重金屬在冰-水界面的遷移通量隨冰厚的增加呈先增大后減小趨勢，這和冰生長速率的變化趨勢相似，表明遷移通量和生長速率正相關(guān)。隨著冰厚度的增加，冰體中重金屬質(zhì)量濃度降低，冰層內(nèi)部重金屬的遷移主要發(fā)生在冰形成初期，隨著冰厚度的繼續(xù)增大，重金屬幾乎不再遷移;隨著冰厚度的增加，冰下水體中重金屬質(zhì)量濃度增大。

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【責(zé)任編輯 呂艷梅】