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      成都城市群的不同人為源對臭氧濃度的貢獻

      2021-10-12 01:19:36明鎮(zhèn)洋
      中國資源綜合利用 2021年9期
      關鍵詞:人為貢獻城市群

      何 苗,李 迪,付 虹,明鎮(zhèn)洋

      (西南交通大學地球科學與環(huán)境工程學院,成都 611756)

      臭氧是氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機物(VOCs)在一定條件下與自由基經(jīng)一系列光化學反應形成的二次污染物,并且NOx和VOCs中的活性組分對O3生產(chǎn)與消耗的影響是一個高度非線性過程[1]。QU等[2]利用WRF-CAMx模型和因子分離技術分析五大排放源對華北地區(qū)日最大O3的影響,結果發(fā)現(xiàn),發(fā)電廠源對O3的貢獻量最大,工業(yè)和電廠排放源協(xié)同作用有利于O3生成。程艷麗等[3]運用空氣質量模式研究不同人為源排放對珠江三角洲O3生成的貢獻,得出珠江三角洲O3受VOCs控制區(qū),流動源排放VOCs最多,其次是溶劑、油漆使用源,人為源對O3的貢獻率高達90%。LI等[4]利用WRF-Chem對人為源和生物源進行模擬,發(fā)現(xiàn)人為源對O3生成起主導作用,森林中豐富的生物VOCs通過與人為產(chǎn)生的NOx相互作用促進了城市地區(qū)O3的生成。本文定量分析單個人為源對臭氧污染的貢獻,探討各人為源對臭氧濃度的協(xié)同影響,為成都城市群臭氧污染防治策略的制定提供參考。

      1 方法

      本文基于強力法,利用CMAQ系統(tǒng)(美國國家環(huán)境保護局研制的第三代空氣質量預報和評估系統(tǒng))能識別的農(nóng)業(yè)源、工業(yè)源、電廠源、生活源和交通源排放清單進行研究。選取2017年4月、7月、10月、1月分別作為春季、夏季、秋季、冬季的代表月份,分別對單個源清單進行模擬,將VOCs和NOx排放作為同一人為源探討,定量分析不同人為源排放對成都城市群臭氧污染的貢獻,基于因子分離法[5]探究人為源排放對O3污染的協(xié)同影響。

      將成都市人為源排放數(shù)據(jù)及氣象模式得到的氣象參數(shù)輸入CMAQ系統(tǒng),為降低初始條件對模擬結果的影響,每個月均提前5日進行模擬。成都市O3模擬值與觀測值如圖1所示,在時間變化趨勢上整體趨于一致,CMAQ系統(tǒng)能較好地展示O3的時間變化趨勢,其模擬結果是可信的。

      圖1 臭氧模擬時間序列

      2 結果與分析

      2.1 單個人為源對臭氧生成的貢獻

      利用CMAQ系統(tǒng)模擬單個人為源清單,分別計算2017年單個人為源排放對O3的總貢獻量f。其中,A、I、P、R和T分別指農(nóng)業(yè)源、工業(yè)源、電廠源、生活源和交通源。

      采用強力法得到的五大排放源凈貢獻均較高,從圖2可以看出,單個人為源對成都城市群的O3濃度的凈貢獻量表現(xiàn)為工業(yè)源最高(34.8~45.2 ppbv),交通源次之(29.7~42.5 ppbv),大部分城市電廠源和生活源前體物排放凈貢獻量比較接近,O3凈貢獻量區(qū)間為22.11~32.5 ppbv,農(nóng)業(yè)源貢獻最低(21.3~30.5 ppbv),各排放源O3濃度貢獻量各季分布表現(xiàn)為夏季>春季>秋季>冬季。

      圖2 各城市對O3的凈貢獻量

      如圖3(a)所示,德陽市工業(yè)源貢獻量最高,其次為成都,春夏季貢獻量最高,夏季O3濃度貢獻量為34~60 ppbv,春季最大貢獻量超過68 ppbv,成都、德陽、綿陽為春夏季高值區(qū)。如圖3(b)所示,成都、雅安交通源排放對O3的凈貢獻量較多,春夏季貢獻量高,夏季O3濃度貢獻量為34~48 ppbv,較高值區(qū)主要分布在雅安、綿陽北部以及成都與德陽兩市交界處,而春季主要集中在成都,貢獻量為34~46 ppbv。成都、綿陽、德陽三市交通發(fā)達,成都、雅安機動車排放為O3生產(chǎn)提供了較多的前體物[6]。

      如圖3(c)所示,電廠源夏季貢獻量最高,貢獻量為32~50 ppbv,中高值主要分布在成都偏東北方向以及綿陽北部地區(qū),電廠源春季對成都城市群的臭氧貢獻約為44 ppbv,秋季貢獻量為30~34 ppbv。如圖3(d)所示,生活源排放綿陽市、成都市貢獻量最高,夏季生活源貢獻量不高,濃度低于48 ppbv,春季生活源濃度偏高地區(qū)主要為綿陽北部,貢獻量大于46 ppbv,秋季遂寧生活源貢獻量較高。如圖3(e)所示,農(nóng)業(yè)源排放對O3的貢獻最少,排放量為21.4~30.55 ppbv,源清單中農(nóng)業(yè)源排放污染物只有NH3,主要來自氮肥施用、秸稈堆肥等以NH3排放為主的排放源,NH3在大氣中被·OH氧化為NOx來參與O3的生成[7]。農(nóng)業(yè)源中各城市的貢獻量為成都>綿陽>德陽>資陽。

      圖3 工業(yè)源、交通源、電廠源、生活源和農(nóng)業(yè)源各季對O3的貢獻

      2.2 不同人為源對臭氧生成的協(xié)同影響

      為了研究不同人為源對O3生成的協(xié)同影響,以成都城市群的夏季為例,利用因子分離法和CMAQ系統(tǒng)研究不同人為源排放疊加對O3的協(xié)同影響,如表1所示。

      表1 FST情景實驗方案

      2.2.1 兩種人為源排放對O3的協(xié)同影響

      與單個人為源排放對O3生成的影響相比,大部分兩種人為源排放疊加(見圖4)使O3出現(xiàn)降低(fIP,fIR,fIT,fPR,fPT,fRT),說明與單個排放源相比,大部分兩種人為源的疊加對O3生成有一定抑制作用。電廠源分別與工業(yè)源、生活源、交通源疊加后,O3濃度減少10~15 ppbv,這是由于電廠源排放的前體物以NOx為主,成都城市群主要為VOCs控制區(qū),NOx濃度增加會使O3濃度降低[8];工業(yè)源與交通源疊加后(fIT),O3高值區(qū)主要分布在成都、德陽,二者的協(xié)同影響與其個體相比,O3濃度少量降低(<5 ppbv)。生活源與工業(yè)源(fIR)的協(xié)同效應與單個源相比,O3減少5~10 ppbv,大于生活源與交通源(fIA)疊加對O3生成的影響。農(nóng)業(yè)源分別與工業(yè)源、電廠源、生活源、交通源疊加后(fIA,fAP,fAR,fAT),其對O3生成的影響和單個人為源的影響差異不大,這可能與農(nóng)業(yè)源排放的NH3被·OH氧化的速率快慢有關[7]。

      圖4 兩種人為源排放對O3的協(xié)同影響

      2.2.2 三種人為源排放對O3的協(xié)同影響

      在兩種源疊加的基礎上再疊加一種人為源,進一步分析三種人為源排放對O3生成的協(xié)同影響,如圖5所示。電廠源分別與工業(yè)源、生活源、交通源疊加,對O3生成有一定抑制作用,而電廠源和工業(yè)源共存,再與生活源或交通源進行疊加(fIPR,fAPT),對O3生成的影響較兩兩疊加時大約增加10 ppbv。工業(yè)源與交通源排放大量VOCs和NOx,疊加以VOCs排放為主導的生活源后(fIRT),對O3的生成作用大于消耗作用;電廠源排放大量NOx,當電廠源、交通源疊加生活源(fPRT)時,VOCs和NOx排放量進一步增加,成都城市群O3濃度略有增加,對高值區(qū)成都、德陽的影響不明顯;任意兩種人為源疊加農(nóng)業(yè)源(fIAP,fIAR,fIAT,fAPT,fART,fPRT)均降低了對O3生成的貢獻。

      圖5 三種人為源疊加對O3的協(xié)同影響

      3 結論

      成都城市群處于VOCs控制區(qū),單個人為源對成都城市群的O3濃度的凈貢獻量表現(xiàn)為工業(yè)源>交通源>電廠源≈生活源>農(nóng)業(yè)源;各排放源O3濃度貢獻量的各季分布表現(xiàn)為夏季>春季>秋季>冬季。兩種人為源疊加會抑制O3生成,三種人為源疊加對O3生成的影響各不相同。成都城市群O3防治需要重點管控工業(yè)源、交通源和生活源排放。

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