張雨禾，葉宏生，羅 瑞，徐利軍

(中國原子能科學研究院 計量與校準技術重點實驗室，北京 102413)

輻射加工是光子(X和γ射線)和電子束輻射源在工業(yè)上的應用，主要利用電離輻射在物質(zhì)中引起的化學效應、物理效應或生物效應對物質(zhì)進行加工[1]。輻射加工產(chǎn)品的質(zhì)量通過有效的輻射劑量測量確定，可靠的劑量測量也可以提高輻照效率和輻照能量利用率,增加經(jīng)濟效益。在輻照過程中，有效劑量(產(chǎn)生某種輻照效應的最低劑量)十分重要。

現(xiàn)階段，輻射加工產(chǎn)品質(zhì)量控制的常用方法為直接檢測產(chǎn)品的輻照效應，通常吸收劑量與輻射效應有對應關系。因而準確測量吸收劑量,控制輻射加工過程中產(chǎn)品的吸收劑量,產(chǎn)品中就會出現(xiàn)所需的輻射效應。劑量檢測是檢驗輻射加工產(chǎn)品質(zhì)量的有效方法。

電子束吸收劑量的測量方法分為兩類，第一類為絕對測量方法，如量熱計、電離室和Fricke劑量計，不需要校準，只需要通過復現(xiàn)物理定義即可直接得到吸收劑量；第二類為相對測量方法，如某些固體劑量計(如丙氨酸/ESR、熱釋光劑量計和薄膜劑量計)，這些劑量計必須經(jīng)過絕對劑量計校準，通過劑量響應曲線或劑量響應函數(shù)才能給出吸收劑量值。國內(nèi)電子束輻射加工領域用來測量吸收劑量的手段主要有：液體化學劑量計、丙氨酸、薄膜劑量計、輻射變色標簽劑量計等。其中液體化學劑量計雖為吸收劑量校準初級標準器具，但其更多應用于γ場劑量校準。因此本文設計以石墨為吸收體的輻射加工級電子束量熱計，完成石墨吸收體的結(jié)構(gòu)及尺寸確定、絕熱層設計及尺寸確定，并在10 MeV電子加速器上完成輻照實驗。為輻射加工級電子束的吸收劑量測量提供參考。

1 計算原理

吸收劑量是當電離輻射與物質(zhì)相互作用時，用來表示單位質(zhì)量的受照物質(zhì)吸收電離輻射能量大小的物理量。在ICRU33號報告中[2]，規(guī)定了吸收劑量的定義為電離輻射向無限小體積內(nèi)授予的平均能量除以該體積內(nèi)物質(zhì)質(zhì)量的商，即：

(1)

量熱法不需要刻度劑量計，是常用的絕對測量方法之一。量熱劑量計基于電離輻射在介質(zhì)中產(chǎn)生的能量沉積效應引發(fā)的熱效應得到吸收劑量。通過測量輻射產(chǎn)生的熱量，或者測量輻射引起的吸收體溫度變化，即可得到吸收劑量[3]。

由比熱的定義可知：

(2)

式中：Ca為吸收體的質(zhì)量比熱容，J/(kg·℃)；ΔQ為質(zhì)量Δm中輻射能量轉(zhuǎn)變成的熱量，J；ΔT為溫度變化量，℃。

量熱法測量吸收劑量是假定射線通過物質(zhì)后傳遞給物質(zhì)的能量都轉(zhuǎn)變?yōu)闊崃康男问?，通過測量量熱計升高的溫度給出量熱計的吸收劑量[4]。則材料中的吸收劑量表示為：

(3)

式中：D為吸收劑量；Ca為吸收體的質(zhì)量比熱容；T1為輻照前的溫度；T2為輻照后的溫度；k為熱損修正因子，石墨吸收體取1。

2 不確定度影響因素

由量熱計原理公式可知，影響量熱計準確性的主要因素包括吸收體的質(zhì)量比熱容，輻照后升高的溫度。量熱計的外表為長方體，吸收體處于中心位置，內(nèi)置三個高精度熱敏電阻，其四壁及上表層由絕熱層包裹，最外層為鋁制外殼。量熱計采用準絕熱型，綜合了恒溫環(huán)境量熱計和絕熱量熱計的優(yōu)點，可以根據(jù)能流遵從的規(guī)律修正量熱計吸收體失去或得到的能量，同時也能降低溫度梯度，實現(xiàn)一定的絕熱條件。利用外罩約束外殼的溫度，外罩的溫度由外部控制，為吸收體提供了穩(wěn)定的恒溫環(huán)境。

2.1 吸收體

為減少雜質(zhì)效應及后續(xù)與水吸收劑量轉(zhuǎn)換帶來的不確定度，選用高純石墨作為量熱計吸收體材料。除此之外，其作為吸收體的主要優(yōu)點還包括：高純石墨的化學性質(zhì)穩(wěn)定，可以忽略熱損；原子序數(shù)較小，韌致輻射及背散射造成影響較??；導熱良好，量熱計內(nèi)部達到熱平衡時間較短[5]。且高純石墨不存在有意義的熱損，與水的有效原子序數(shù)十分接近，在吸收劑量相互轉(zhuǎn)換中不會引入大的不確定度[6]。

為保證輻照時吸收體接收的照射束均勻，吸收體的直徑不宜太大。在電子束掃描方向中心處200 mm內(nèi)，束流保持穩(wěn)定?？紤]到外層絕熱層及石墨外壁寬度約為110 mm，參考文獻[7]，選取吸收體直徑為50 mm。輻照時，采用熱平衡后吸收體中心點的溫度代表整個吸收體的平均溫度，因此在設計過程中，希望吸收體內(nèi)溫度分布為線性，即接受的輻射劑量分布為線性?！峨娮邮鴦┝坑嫓y量和劑量計校準用量熱劑量測定法系統(tǒng)使用的標準慣例》(ISO/ASTMA51631-2003)給出的吸收體厚度推薦值為電子束在此種材料中最大射程的0.36，此推薦值也恰處于電子束深度劑量分布的線性區(qū)[8]。

參考文獻[9]的源設置方法，通過MCNP5軟件模擬10 MeV電子束在石墨中的深度分布，模擬結(jié)果示于圖1，方框區(qū)域為線性區(qū)。上文中提到的推薦值也落在本區(qū)域。

圖1 10 MeV電子束MCNP模擬深度分布曲線Fig.1 Depth distribution curve simulated by MCNP of 10 MeV electron beam

電子在石墨中的射程參考《ICRU report 37: Stopping powers for Electrons and Positrons》[10]，列于表1。

表1 石墨厚度Table 1 Thickness of graphite

吸收體的不確定度主要來自于其質(zhì)量比熱容的測定。測量采用差示掃描量熱法，測量時將塊狀固體石墨研磨成粉末狀。不確定度(U)來自儀器誤差，鉛熔化溫度：T=327.77 ℃，U=0.06 ℃，k=2；鉛熔化熱：C=23.02 J/g，U=0.28 J/g，k=2。

2.2 絕熱層

本研究采用的10 MeV電子束量熱計，其測量的吸收劑量一般能達到千戈瑞量級，且相對于總能量沉積而言，吸收體與絕熱層的熱量交換比較少，溫度上升速率比較快，溫度變化量比較高，因此本量熱計并不用采用過于復雜的隔熱設計，擬采用低密度高絕熱性能的發(fā)泡聚苯乙烯泡沫(EPS)作為吸收體與外部環(huán)境隔熱的材料[11]。

為了保證溫度測量，需要在吸收體周圍包裹絕熱材料減少吸收體與環(huán)境之間的熱交換，需要綜合考慮絕熱效果與電子束射程來設計絕熱層厚度。為了減少環(huán)境溫度變化對吸收體溫度測量的影響，還需要增加電加熱裝置，保證吸收體在輻照前維持恒溫并補償量熱計與環(huán)境之間的熱交換。通過有限元分析軟件模擬量熱計各部分之間的熱量交換，計算合適的吸收體尺寸與絕熱層厚度，以此作為基礎設計加工量熱計裝置。

利用Ansys有限元分析軟件進行模擬，其中包含以下操作步驟：建立分析項目(geometry)、創(chuàng)建幾何體模型、創(chuàng)建分析項目、添加材料(engineering data)、施加熱載荷與約束、穩(wěn)態(tài)熱分析(steady-state thermal)，以及最后的結(jié)果和后處理。

創(chuàng)建幾何體模型。采用準絕熱型量熱計，為了較精準地得到絕熱層厚度，在模擬計算中將其量熱計結(jié)構(gòu)進行簡化，保留吸收體、絕熱層、石墨外殼、鋁殼。每層之間的間隙按加工精度保持在0.01 mm，幾何模型示于圖2。

圖2 量熱計幾何模型Fig.2 Geometric model of calorimeter

建立Geometry分析項目，并建立與其共享Geometry的Steady-State Thermal。隨后建立Engineering Data，鑒于本實驗的需求，在材料庫中分別添加石墨和EPS兩種材料的密度、導熱系數(shù)，以及熱膨脹系數(shù)。隨后進行網(wǎng)格劃分，使網(wǎng)格盡可能保持均勻，并生成網(wǎng)格。

施加熱載荷與約束。添加外界環(huán)境溫度載荷為20 ℃，由于石墨經(jīng)一次吸收劑量為5 kGy的輻照后溫升約為7 ℃，因此添加石墨吸收體溫度載荷為80 ℃。

為了確定不同位置的絕熱層厚度，分別采用前視圖和后視圖的二維模擬(圖3)，以確定石墨四周和底部的絕熱層厚度。

a——前視圖；b——后視圖圖3 量熱計熱模擬分析示意圖Fig.3 Thermal simulation analysis diagram of calorimeter

經(jīng)多次模擬后確定吸收體厚度，此時吸收體均勻散熱，達到熱平衡時外絕熱層溫度約為25 ℃，石墨外壁溫度約為30 ℃，絕對溫差之比為8%，單次輻照溫度變化量不超過0.6 ℃，符合準絕熱條件。最終選取上絕熱層厚度為20 mm，四壁內(nèi)絕熱層厚度為25 mm，外絕熱層厚度為35 mm。具體結(jié)構(gòu)及尺寸示于圖4。

2.3 溫度傳感器

選用Amphernol公司的珠式熱敏電阻作為本量熱計的溫度傳感器，在25 ℃時其阻值為200 kΩ。溫度傳感器分布示于圖5，在吸收體中共置入三個熱敏電阻，分別位于石墨吸收體頂部、6 mm高處及底部，呈120°夾角分布。實驗時將三個熱敏電阻連接三通道電橋，同時讀取三個電阻的阻值變化量。

注：圖中單位為mm圖4 量熱計絕熱層設計Fig.4 Thermal insulation design of calorimeter

圖5 溫度傳感器分布示意圖Fig.5 Distribution diagram of temperature sensor

采用microK250高精密測溫電橋進行阻值測量，原理示于圖6。采用四線法減少導線電阻對阻值的影響，對于電阻R>2.5 Ω來說，其全量程精度為0.25 ppm。

圖6 惠斯登電橋原理圖Fig.6 Schematic diagram of wheatstone bridge

3 實驗測量

實驗在某公司的10 MeV電子束加速器上進行，加速器標稱能量為10 MeV，正常工作模式下電子束功率為12 kW，最大電子束流脈沖頻率為360 Hz，出鈦窗后的掃描寬度為600 mm，束窗至量熱計頂部約600 mm。

當石墨量熱計接受輻照時，鈦窗下的鐵軌以一定速度移動會引起溫度較明顯的突變。調(diào)節(jié)鐵軌移動速度，在約600、3 500、6 100 s處，鐵軌分別以3、2、4 m/min的速度移動經(jīng)過鈦窗，其余時間鐵軌及放置在其上的量熱計均處于靜止狀態(tài)。輻照后的溫度-時間變化關系示于圖7。

圖7 輻照后的溫度-時間變化關系Fig.7 Temperature-time image after irradiation

由圖7中所示，當石墨量熱計接受輻照時，隨著鐵軌移動速度升高，溫度變化量降低，即吸收劑量值降低。在每次輻照前，溫度波動比較平穩(wěn)，輻照后采用外推法[12]得到吸收劑量數(shù)據(jù)列于表2。在輻照后一定時間，調(diào)整溫控表，為量熱計吸收體再次提供恒溫環(huán)境，直到溫度再次達到平穩(wěn)狀態(tài)。

表2 吸收劑量測量結(jié)果Table 2 Absorbed dose measurement results

移動速度-吸收劑量關系示于圖8。由圖8可知，吸收體被照射時間變化量與吸收劑量成比例關系。

圖8 移動速度-吸收劑量示意圖Fig.8 Schematic diagram of moving speed-absorbed dose

熱解石墨量熱計測量的不確定度取決于所采用的測量方式和量熱計性能。根據(jù)劑量計算公式，主要誤差來源于吸收體材料比熱和溫度的測量[13]。

綜上所述，在測量石墨中吸收劑量的各個不確定度組分列于表3。比熱測定中的不確定度包括統(tǒng)計漲落及儀器引入的不確定度，溫度測量中引入的不確定度包括外推法、統(tǒng)計漲落及溫度控制系統(tǒng)引入的不確定度。除雜質(zhì)效應的不確定度是根據(jù)Domen[14]的計算結(jié)果確定，其他均根據(jù)儀器的系統(tǒng)誤差及多次測量平均值的標準偏差確定。合成不確定度使用方和根法計算[15]，為1.43。

表3 不確定度組分Table 3 Composition of uncertainty components

4 結(jié)論

本研究通過多種方法模擬分析，設計了一種用于高能量輻射加工級電子束的石墨量熱計。分別設計了吸收體、溫度傳感器、絕熱層、溫度控制系統(tǒng)的相關結(jié)構(gòu)和尺寸，并在電子加速器下進行實驗。該量熱計性能穩(wěn)定，便于攜帶，可以多次測量，為輻射加工級電子束的吸收劑量標準建立提供了參考。