孔隙特征對(duì)碳化硅復(fù)合包殼等效楊氏模量的影響

李 懿 張愛民

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

為提高核電站的安全性，近年來國際核電領(lǐng)域正在推進(jìn)先進(jìn)耐事故燃料（Accident Tolerant Fuel，ATF）［1］的研發(fā)。ATF通過采用性能更好的芯塊及包殼材料來提高安全性能，因此研發(fā)事故工況下性能穩(wěn)定的包殼材料是ATF研發(fā)的重要環(huán)節(jié)。碳化硅復(fù)合材料（SiCf/SiC）由于具有中子吸收截面小、抗氧化能力強(qiáng)、熔點(diǎn)高、強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)，已成為一種十分有吸引力的ATF包殼材料。

碳化硅材料的微觀組織結(jié)構(gòu)對(duì)其材料性能有重大影響，而碳化硅材料的微觀結(jié)構(gòu)組織又與制作工藝有著密切關(guān)系。目前碳化硅復(fù)合材料的制作工藝是首先制備連續(xù)增韌的碳化硅纖維（SiCf），然后將其編織在化學(xué)氣相滲透法（Chemical Vapor Infiltration，CVI）制備的碳化硅基體外，與碳化硅（SiC）基體共同構(gòu)成碳化硅纖維增韌復(fù)合材料［2?3］。但這種工藝會(huì)在材料中產(chǎn)生一定量的氣孔，編織型復(fù)合材料的孔隙率最高甚至?xí)_(dá)到10%［3］，因此有必要開展孔隙對(duì)碳化硅復(fù)合材料性能影響的研究。現(xiàn)有的壓水堆碳化硅復(fù)合材料為三層圓管結(jié)構(gòu)，管內(nèi)孔隙為隨機(jī)分布，結(jié)構(gòu)很難重復(fù)及復(fù)現(xiàn)，這就使得大多數(shù)力學(xué)性能研究都需要進(jìn)行大量實(shí)驗(yàn)，增加了許多工作量?，F(xiàn)階段，許多研究者［4?6］使用有限元軟件來研究孔隙對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能的影響，配合較少的實(shí)驗(yàn)并取得滿意的成果。

本文運(yùn)用COMSOL有限元分析（Finite Element Analysis，F(xiàn)EA）軟件，通過其APP開發(fā)模塊對(duì)建模程序進(jìn)行二次開發(fā)，使其具備生成具有不同孔隙特征［7］（包括孔隙率、孔隙分布、孔隙尺寸）的三維碳化硅包殼圓管模型的能力，使用COMSOL軟件計(jì)算不同孔隙特征下碳化硅復(fù)合包殼的等效楊氏模量，與經(jīng)典Gibson-Ashby 理論［8］以及文獻(xiàn)［3］中公式進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證，為制備工藝優(yōu)化及實(shí)驗(yàn)提供參考。

1 分析模型與控制方程

核電站壓水堆用碳化硅復(fù)合材料包殼采用了三層復(fù)合圓管的設(shè)計(jì)理念［9］，其中內(nèi)外兩層為純SiC致密層。一般認(rèn)為孔隙只出現(xiàn)在中間層復(fù)合材料基體中，內(nèi)外兩層的孔隙含量較小，可忽略不計(jì)［9］。中間層基體內(nèi)的孔隙隨機(jī)分布，但不會(huì)超出邊界且不能交叉重合。因此本文通過有限元軟件COMSOL 建立中間復(fù)合層內(nèi)孔隙隨機(jī)分布的碳化硅復(fù)合材料包殼模型，確保計(jì)算模型符合現(xiàn)實(shí)材料的微觀結(jié)構(gòu)特征，從而更加全面和較為準(zhǔn)確地分析復(fù)合材料中孔隙和等效楊氏模量之間的關(guān)系。模擬過程中的FEA模型如圖1所示。

圖1 碳化硅復(fù)合包殼的FEA模型Fig.1 FEA model for the SiCf/SiC cladding

1.1 材料參數(shù)

本文使用文獻(xiàn)［3］中的力學(xué)數(shù)據(jù)作為材料參數(shù)輸入，具體材料參數(shù)如表1所示。

表1 材料基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of the materials

1.2 幾何尺寸

本文使用三維立體幾何方式建模，新型壓水堆燃料元件碳化硅復(fù)合包殼結(jié)構(gòu)為三層圓管結(jié)構(gòu)，按文獻(xiàn)［9］中數(shù)據(jù)設(shè)定碳化硅復(fù)合包殼的基本幾何參數(shù)（表2）。

表2 碳化硅復(fù)合包殼尺寸Table 2 Geometrical parameters of the SiCf/SiC cladding

1.3 邊界條件

模擬邊界坐標(biāo)系定義為全局三維空間直角坐標(biāo)系，為更好地模擬壓縮的實(shí)際過程，對(duì)包殼底部進(jìn)行固定約束，在頂部施加一個(gè)均勻向下的位移，將碳化硅包殼的應(yīng)變?cè)O(shè)定為固定值0.05%，圓柱面為連續(xù)邊界［4］從而保證結(jié)構(gòu)的連續(xù)性。

1.4 控制方程

碳化硅復(fù)合包殼在服役過程中整體形變量較小，變形在彈性區(qū)域內(nèi)，因此在研究單向壓縮過程中，線彈性材料的應(yīng)力和應(yīng)變滿足胡克定律［10］，成線性關(guān)系δ=E·ε，其中δ為應(yīng)力；ε為應(yīng)變；E為應(yīng)力與應(yīng)變的比叫楊氏模量，可得到有效楊氏模量的計(jì)算公式：

式中：F/S為應(yīng)力值，即單位截面積所受到的力，N?m?2；ΔL/L稱作應(yīng)變，即圓管在受壓過程中單位長度的壓縮量；ΔL為位移，mm；L為管長，mm。

COMSOL 計(jì)算軟件中內(nèi)置穩(wěn)態(tài)研究下的固體力學(xué)控制方程為：

式中：S為輸入材料的楊氏模量及泊松比的函數(shù)；Fv為固體相互作用力。

在COMSOL 計(jì)算軟件中對(duì)穩(wěn)態(tài)研究結(jié)果進(jìn)行后處理操作，在派生值中選擇表面平均值——正應(yīng)力、位移大小進(jìn)行計(jì)算，得到固定載荷下的正應(yīng)力以及位移值。根據(jù)式（1）可計(jì)算復(fù)合材料的等效楊氏模量。

2 計(jì)算結(jié)果與分析

在COMSOL 自帶的APP 開發(fā)方法模塊中編寫Java 程序代碼，建立圓管以及管內(nèi)孔隙結(jié)構(gòu)的隨機(jī)分布，加入判定條件使孔隙不超出邊界且不重疊交叉。再通過布爾操作中的差集運(yùn)算，構(gòu)建材料內(nèi)部孔隙，孔隙內(nèi)為空氣。

2.1 計(jì)算公式

根據(jù)復(fù)合材料整體等效楊氏模量計(jì)算公式［11］：

式中：E為復(fù)合材料整體等效楊氏模量；Em為碳化硅內(nèi)外致密層楊氏模量；Ef為復(fù)合層楊氏模量；Vm與Vf分別為致密層與復(fù)合層的體積分?jǐn)?shù)。

當(dāng)孔隙率為0時(shí)，根據(jù)式（3）計(jì)算得碳化硅復(fù)合材料整體等效楊氏模量為351.5 GPa，而COMSOL計(jì)算結(jié)果為352.5 GPa，與公式非常接近，證明了COMSOL計(jì)算復(fù)合材料等效楊氏模量的可靠性。

2.2 SiCf/SiC復(fù)合材料孔隙率的影響

由于孔隙只出現(xiàn)在中間層復(fù)合材料基體中，其孔隙率的定義為孔隙體積占碳化硅復(fù)合層體積的百分比，在CVI 工藝要求中，孔隙率應(yīng)控制在10% 以下［2］，主要孔隙呈球形或橢球形［12］，由于球形孔隙在受壓過程中會(huì)變?yōu)闄E球形，故本文假設(shè)初始孔隙全部為球形孔隙，孔隙平均尺寸在0.3～1 mm［13］。為消除孔隙分布對(duì)等效楊氏模量的影響，首先生成一個(gè)孔隙率9%的模型，然后刪除不同數(shù)量的孔隙，最終生成三種不同孔隙率（5%、7%、9%）的碳化硅復(fù)合材料包殼FEA模型（圖2），模型中孔隙形狀為球形，取孔隙半徑為0.15 mm。

圖2 不同孔隙率的碳化硅復(fù)包殼FEA模型(a) 孔隙率0%，(b) 孔隙率5%，(c) 孔隙率7%，(d) 孔隙率9%Fig.2 FEA models with different porosity for the SiCf/SiC cladding (a) 0% porosity, (b) 5% porosity, (c) 7% porosity,(d) 9% porosity

通過COMSOL 穩(wěn)態(tài)研究可得到不同孔隙率的碳化硅復(fù)合材料（取1/2）的Von Mises應(yīng)力分布以及變形圖（圖3）。由圖3，線框?yàn)閴嚎s前的孔隙分布，壓縮后孔隙大多變?yōu)闄E球形狀，最大應(yīng)力分布在孔洞中間位置。隨著孔隙率的增加，材料被壓縮后的變形越大，這是因?yàn)榭紫对龃髮?dǎo)致材料內(nèi)空氣含量增加，空氣無法支撐起載荷，使得應(yīng)力越大的地方，材料的變形也越明顯。

圖3 不同孔隙率下的Von Mises應(yīng)力分布及壓縮變形圖(a) 孔隙率0%，(b) 孔隙率5%，(c) 孔隙率7%，(d) 孔隙率9%Fig.3 Diagrams of Von Mises stress distribution and compression deformation at different porosity (a) 0%porosity, (b) 5% porosity, (c) 7% porosity, (d) 9% porosity

使用COMSOL 計(jì)算4 種不同孔隙率下的等效楊氏模量，孔隙率為0%、5%、7% 和9% 的等效楊氏模量計(jì)算結(jié)果分別為351.5 Gpa、340.7 Gpa、336.5 Gpa和332.6 Gpa。結(jié)果表明：隨著孔隙率的增加，復(fù)合包殼等效楊氏模量隨之降低，幾乎呈線性關(guān)系，這與文獻(xiàn)［13］的結(jié)論相符合。

經(jīng)典的Gibson-Ashby 模型給出了相對(duì)楊氏模量大小與孔隙率之間的關(guān)系：

式中：E0為無孔隙復(fù)合層的楊氏模量，即250 GPa；Ef為真實(shí)含孔隙材料復(fù)合層的楊氏模量；P為孔隙率；C為常數(shù)。理論上當(dāng)孔隙率為0 時(shí)，Ef=E0，可解得C=1。該模型適用于孔隙含量小于70% 的材料，本文中模型均適用。

文獻(xiàn)［3］還給出了碳化硅材料的楊氏模量隨孔隙率的變化公式：

式中：K為常數(shù)3.5；E0是孔隙率為0時(shí)復(fù)合材料層的楊氏模量；Ef為實(shí)際含孔隙復(fù)合材料層的楊氏模量。

以上兩個(gè)模型計(jì)算結(jié)果在本文中為復(fù)合層的楊氏模量Ef，再用式（3）可算出三層碳化硅包殼復(fù)合材料整體的等效楊氏模量E。使用MATLAB 數(shù)學(xué)軟件對(duì)上述模型進(jìn)行計(jì)算，并將結(jié)果與COMSOL軟件計(jì)算結(jié)果共同導(dǎo)入ORIGIN繪圖軟件中，得到圖4。

圖4 等效楊氏模量與孔隙率的變化關(guān)系Fig.4 The relationship between equivalent Young's modulus and porosity

從圖4可看出，隨著孔隙率的增加，碳化硅復(fù)合材料的等效楊氏模量線性降低，COMSOL軟件計(jì)算結(jié)果與Gibson-Ashby 模型計(jì)算結(jié)果的變化趨勢(shì)一致，且基本吻合。而結(jié)果與文獻(xiàn)［3］中公式的計(jì)算結(jié)果略有偏差，這可能是由于文獻(xiàn)［3］中實(shí)驗(yàn)所用實(shí)際碳化硅材料的孔隙可能為開孔、可能為閉孔，孔的分布不均勻；且隨著孔洞的增多，碳化硅抗壓能力弱化，使得復(fù)合材料的等效楊氏模量下降幅度變大，但相對(duì)偏差在15%以內(nèi)，說明COMSOL仿真計(jì)算結(jié)果較為準(zhǔn)確。

2.3 SiCf/SiC復(fù)合材料孔隙分布的影響

為探究孔隙分布的影響，在保證孔隙率與孔隙尺寸恒定的條件下，使用本文的隨機(jī)分布算法生成三種不同孔隙分布的模型，且孔隙率均為5%，三種模型的等效楊氏模量分別為340.7 GPa、340.8 GPa和340.7 GPa?？梢娙齻€(gè)不同孔隙分布模型的等效楊氏模量基本沒有變化，說明孔隙分布對(duì)碳化硅復(fù)合包殼的等效楊氏模量影響非常小。在后續(xù)模擬中可忽略隨機(jī)分布對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響。

2.4 SiCf/SiC復(fù)合材料孔隙尺寸的影響

由于孔隙分布對(duì)等效楊氏模量的影響很小，在探究孔隙尺寸對(duì)復(fù)合材料楊氏模量的影響時(shí)，只需保證孔隙率不變即可。研究時(shí)選取孔隙率為5%，然后取三種尺寸的孔隙建立模型（ 半徑分別為0.15 mm、0.2 mm 和一個(gè)在［0.15 mm，0.2 mm］區(qū)間內(nèi)隨機(jī)生成的半徑），最終計(jì)算結(jié)果為340.7 GPa、340.7 GPa 和340.3 GPa。從結(jié)果可以看出，孔隙率不變時(shí)，三種不同孔隙尺寸下的等效楊氏模量基本沒有變化。通過有限元計(jì)算得到的這一結(jié)果符合預(yù)期，分析其本質(zhì)原因在于不同的孔隙尺寸只能在宏觀形貌上體現(xiàn)出差異，在模擬計(jì)算時(shí)它們所代表的有限元是一致的，因此只要孔隙率不變，不論孔隙大小，模擬的計(jì)算結(jié)果也相同。

3 結(jié)語

本文針對(duì)碳化硅復(fù)合材料中的孔隙率對(duì)其力學(xué)參量的影響開展研究。使用有限元軟件COMSOL可很好地模擬出碳化硅復(fù)合包殼中孔隙的隨機(jī)分布，并可有效及較準(zhǔn)確地計(jì)算出核電站壓水堆用碳化硅復(fù)合材料包殼的等效楊氏模量；當(dāng)孔隙分布和尺寸不變時(shí)，碳化硅復(fù)合包殼受孔隙率影響的變化趨勢(shì)與經(jīng)典模型及公式基本一致，在彈性范圍內(nèi)，隨著孔隙率的增加，等效楊氏模量呈線性趨勢(shì)下降；孔隙率不變時(shí)，孔隙分布和尺寸對(duì)碳化硅復(fù)合材料包殼的等效楊氏模量影響較小。本文工作對(duì)碳化硅復(fù)合材料的研究和使用具有較好的參考意義。