張榛 虞育松 楊文慧 陳君 汪旭東 劉玉杰 趙銀龍

(1.北京交通大學 機械與電子控制工程學院，北京 100044；2北京控制工程研究所，北京 100190； 3.中國人民解放軍軍事醫(yī)學科學院 微生物流行病研究所，北京 100071；4.北京慧榮和科技有限公司，北京 101102)

復雜生物危害現場病原體偵檢是當前的一個科學熱點。病原體的快速識別和偵檢可以切實提升國家的生物安全防御水平。目前，急需具備細菌、病毒、芽孢、毒素等主要類別的生物安全相關重要病原體樣品的制備能力，對多樣化的生物樣品開展多模態(tài)光譜學分析，進一步形成原代激光熒光光譜和擊穿光譜數據庫，進行針對性的危害生物殺滅方法研究。

生物樣品的制備過程(如圖1所示)可以分為兩個關鍵步驟：1)通過霧化噴嘴把液體生物樣品霧化成細小液滴，再通過超低溫環(huán)境把霧滴速凍形成細微凍結顆粒；2)通過升華原理對凍結顆粒進行真空冷凍干燥，最終獲得干燥的細顆粒物成品[1- 5]。這其中的霧化過程是決定生物樣品制備效果的關鍵環(huán)節(jié)。液體霧化是指在外加能量作用下，在氣體環(huán)境中將液體變成液霧或小液滴的過程。為了制備符合要求的病原體等生物樣品，需要將生物樣品的空氣動力學直徑，即空氣中與顆粒沉降速度相等的單位密度的圓球直徑，控制在 3～5 μm。顆粒物的空氣動力學直徑不同，其在呼吸道的分布位置也會不同，3～5 μm直徑的可吸入顆粒物主要沉積在咽喉、氣管等上呼吸系統(tǒng)中，是病原體偵檢的重點對象[6- 7]。

傳統(tǒng)的壓力霧化噴嘴的本質是將流體的壓力勢能轉化為出口噴霧的動能，在射流向下游的運動過程中通過氣液的相互作用，最終形成液霧，轉化為

圖1 生物樣品在低溫冷凍干燥系統(tǒng)的制備過程

液滴的表面能。霧化的質量越好，轉化效率就越高，液滴細度也就越好[8]。但是，由于能量不足，一般的霧化噴嘴在較小的液體流量和壓力供給條件下很難實現高質量的霧化，具體表現一是細度不夠，二是均勻性不好，無法滿足生物樣品制備的需求。此外，在-100～-194 ℃的急速冷凍環(huán)境下，低流量低壓力工作的噴嘴很容易出現冷凍凝結現象，一方面影響霧化效率，另一方面更會堵塞內部噴口流道，影響生物樣品的制備。

文中優(yōu)化了帶熱控輔助裝置的空氣輔助超細霧化噴嘴的設計結構，可以保證生物樣品的霧化質量，利用外側高速氣體旋流對中心液體射流的擾流作用，在不破壞樣品生物活性的前提下實現高細度均勻霧化。針對該噴嘴結構，采用雷諾平均方法(RANS)+離散液滴模型(DDM)對噴霧場進行模擬，研究噴嘴的霧化流動特性。同時，為了分析近噴孔區(qū)域氣體旋流對液體射流的擾流作用，還采用大渦模擬方法(LES)+流體體積模型(VOF)進行了局部模擬，分析了射流的霧化機理。

1 結構設計和建模參數

1.1 空氣輔助霧化噴嘴的結構

空氣輔助霧化噴嘴利用壓縮空氣和液體射流的相互作用實現霧化[9]。如圖2所示，液體工質從噴嘴中心孔射出，而輔助霧化的壓縮空氣從噴口外側噴出。氣體、液體在噴嘴出口外的外混區(qū)進行較為充分的混合，向下游逐漸發(fā)展成破碎的液絲、液滴。外混式空氣輔助霧化噴嘴普遍利用輔助氣流對中心液流的直接沖擊作用，使液流破碎并霧化，但是這種設計結構容易造成生物樣品的活性損失，為此，在氣流出口處設計了特殊的弧形旋流槽道，并通過與噴口內壁的緊配合，強迫帶壓氣流通過旋流槽噴出，以獲得多股均勻的旋轉氣流，并形成強烈的湍流擾動。這樣，在不損害生物活性的低流量、低壓力條件下，即可獲得微小的均勻霧化液滴，而且其霧化分布和霧化細度也可以通過調整氣路壓力進行適當改變，以適應多種不同的生物試劑制備需求。

圖2 帶輔助加熱裝置的空氣輔助霧化噴嘴結構

由于空氣輔助霧化噴嘴必須在超低溫環(huán)境下實現生物樣品的霧化及快速冷凍，因此在噴嘴結構中集成了加熱和測溫功能的溫控模塊，利用PID控制器進行反饋控制，使噴嘴長期工作于理想的工作范圍，如圖3所示。通過高導熱加熱環(huán)和外層的保溫外殼，將加熱絲的熱量高效集中傳遞到噴嘴的旋渦器和噴口附近，令噴嘴的霧化質量得到穩(wěn)定保障。

圖3 具有控溫功能的空氣輔助霧化噴嘴實物

1.2 霧化仿真數學模型的構建

1.2.1 流動控制方程和湍流模型

計算域內的氣體流動與傳熱受3個基本物理規(guī)律的支配，即質量守恒、動量守恒和能量守恒。文中采用雙方程k-ε湍流模型把湍流的脈動值附加項與時均值聯(lián)系起來，以節(jié)省內存與計算時間。

1.2.2 液體噴霧模型

噴霧計算是基于DDM的統(tǒng)計方法，不考慮全部液滴，只處理具有代表性的統(tǒng)計樣本——“液滴組”，每個樣本都代表一定數目的大小完全相同且沒有相互作用的液滴[10- 11]。這種方法就是通過求解這樣的單液滴組的軌跡、動量和傳熱傳質過程的常微分方程來實現的。對于氣相，在冷態(tài)流場控制方程的基礎上，用拉格朗日方程計算網格跟蹤液滴的運動，將液相對氣相的干擾以附加源項的形式列入描述氣相的偏微分方程中求解[12- 13]。

1.2.3 噴霧破碎模型

液體從噴嘴噴出后，受到各種力的相互作用，連續(xù)的液柱會發(fā)生分裂破碎，形成離散的液滴團塊，產生射流的破碎。噴霧破碎模型采用的是KHRT模型[14]，同時考慮了開爾文-赫姆霍茲不穩(wěn)定性和瑞利-泰勒不穩(wěn)定性導致的表面波失穩(wěn)特性。

1.2.4 湍流耗散模型

(1)

式中，Rni為對應于每個矢量分量的介于0、1之間的隨機數，erf-1是反高斯函數。

(2)

1.2.5 液滴固化模型

根據環(huán)境條件，液體噴霧進入冷態(tài)環(huán)境后，會逐漸冷卻并發(fā)生固化相變。相變伴隨著系統(tǒng)能量的變化。液滴從液體受冷固化時會釋放出能量。同時，液滴固化會改變液體內部的流動、傳熱狀態(tài)。

在動量方程中增加源項Sy：

(3)

式中：Cmushy為糊狀區(qū)常數；γ為液滴內的液體體積分數(相對于液滴內的液固兩相體系)；ζ為一個小值，用于避免γ為0時分母為零(本處取10-5)。

當液滴內相鄰兩單元的液體全部固化為固體(γ=0)時，兩個單元之間的速度梯度為0，

γ=max(0.0，min(1.0，1-(Ts-T)cp/Ll，s))

(4)

式中，Ts為固化溫度，cp為流體比定壓熱容，Ll，s為相變潛熱。

1.3 仿真模型及邊界條件

圖4給出了空氣輔助霧化噴嘴的計算域和網格劃分結果。采用RANS+DDM方法計算時，圓臺形計算域長60 mm，圓臺形張角為70°。采用LES+VOF方法計算時，噴嘴出口的計算域長度為10 mm。RANS仿真的網格尺度為50～500 μm，總網格數為510萬。LES仿真的網格尺度為10～50 μm，總網格數為2 200萬。運算平臺為DELL R730服務器，CPU為：Intel Xeon E5- 2652V3*2，2.3G主頻，40線程，內存64G。

圖4 空氣輔助霧化噴嘴的計算域和網格劃分

RANS+DDM仿真的邊界條件如下：1)氣體旋流質量流量入口條件；2)DDM噴霧入口條件(內路噴嘴出口截面)；3)計算域的環(huán)境邊界設置為壓力邊界條件；4)噴嘴壁面邊界為熱流密度邊界條件。LES+VOF的邊界條件如下：1)氣體旋流質量流量入口條件；2)液路入口質量流量邊界條件；3)計算域的環(huán)境邊界設置為壓力邊界條件；4)噴嘴壁面邊界為熱流密度邊界條件。液體設置為物性接近生物溶液的水，額定工況下的液體體積流量為5 mL/min，氣壓為200 kPa，噴嘴溫度為65 ℃，環(huán)境壓力為1個大氣壓。

2 仿真結果與分析

2.1 額定常溫工況下的噴霧特性

圖5給出了0.2、0.4、0.6 s時刻噴霧的發(fā)展過程。可以看出，初始時刻液滴由噴嘴噴出，在氣體作用之下，噴霧形成一定的初始張角。在0.6 s時，噴霧錐角可達約99°，貫穿距離約為32 mm。在氣動力作用下，液滴破碎較為強烈，大直徑液滴主要分布在噴嘴附近和噴霧外緣區(qū)域，而小粒徑液滴從液滴中破碎后向噴霧下游區(qū)域發(fā)展。

圖6給出了0.2、0.4、0.6 s時刻氣相速度場的分布云圖。結果顯示，隨著時間的延長，氣體經旋流槽道進入霧化區(qū)域，并且在液體射流外圍產生漩渦氣流，渦流會導致液體射流表面出現切向應力和離心力，法向沖擊會造成氣液界面的法向應力脈動，對液體射流表面和液滴產生復雜的剪切作用，強化霧化效果。氣體質量流量條件下的局部氣流速度峰值可接近400 m/s，強烈的氣流會對小液滴產生較為顯著的空間輸運作用，導致噴霧形成一定的錐角。

圖7給出了0.2、0.4、0.6 s時刻噴注場內湍動能的分布云圖。結果顯示，噴霧初期，噴嘴外側較廣區(qū)域都存在較高的湍動能，而隨著時間的增加，湍動能迅速減小。噴霧初期氣流初速速度高于液體，氣體先于液體射流噴離噴嘴，在噴嘴出口形成受環(huán)境背壓約束的氣體射流形態(tài)結構。當液體噴霧進入氣體射流區(qū)域之后，由于氣液的耦合作用，造成動能傳遞和能量耗散，距離噴嘴約1 cm以下區(qū)域的氣體湍動能被快速削弱。

2.2 近噴孔區(qū)域的氣液射流作用機制

如圖8所示，在離開噴嘴后，空氣輔助霧化噴嘴的外路氣體旋流張角迅速增大，在1 s時形成了約80°的張角，此時氣體流動的湍動能峰值為3.071×104J/kg，液體射流受到氣動力作用發(fā)生破碎。由于計算網格尺度有限，仿真獲得的破碎液滴偏大，但通過LES結果還是可以比較清晰地看出射流與氣體旋流的相互作用機制。

圖7 不同時刻的湍動能分布云圖

(a)湍動能分布

(b)液體射流形態(tài)

圖9給出了近噴孔出口區(qū)域的氣體湍動能、速度矢量和射流界面的疊加結果。受氣體旋流的作用，液體射流周圍形成了較為明顯的回流渦團。該渦團出現在液體射流噴嘴出口的4倍噴嘴直徑范圍內?；亓鳒u團增大了氣液射流的相對速度，有利于提高液體射流的破碎程度。根據結果可知，當前氣體旋流主要通過兩種機制對液體射流進行作用：1)增強近噴孔區(qū)域液體射流外緣的氣體湍動能，從而促進霧化；2)在噴嘴出口區(qū)域的射流外緣形成周向的回流渦團，從而促進霧化。

圖9 噴嘴出口截面的湍動能分布和速度矢量分布

2.3 低溫背景+噴嘴加熱工況的噴霧特性

在霧化計算域中增加冷背景條件和對噴嘴進行加熱的邊界條件。在20、50、100 W共3種加熱功率下分析加熱條件對于低溫環(huán)境下霧化的影響，結果如圖10所示。可以看出，冷背景環(huán)境對于噴嘴的霧化效率有顯著的影響。由于液流的表面張力增大、黏性增加，其霧化的難度相對增大。當加熱功率偏低時，在較小的噴口尺寸下，附面層效應增大，噴嘴的流量系數降低，噴霧量減少，液滴數量顯著下降。同時，在霧化的發(fā)展過程中，二次破碎的程度也下降了很多。當加熱功率增大至50 W時，霧化錐角、液滴數量和貫穿距離均得以改善。但是0.6 s以后，由于低溫的作用，其流量和霧化質量出現下降，表明50 W的加熱功率不足以維持霧化的質量。當繼續(xù)將加熱功率增至100 W時，霧化質量才可以得到較好的保持，形成較為理想的霧化分布和形態(tài)，與常溫條件的霧化水平相當。

如圖11(a)所示，當加熱功率為20、50 W時，噴霧錐角均表現出先增加后減小的趨勢，錐角約為80°。當加熱功率為100 W時，噴霧錐角隨著時間的延長逐漸增大，且最大錐角能夠達到與常溫態(tài)相同的99°。圖11(b)對比了3種加熱功率下的貫穿距離差，可以看出，隨著加熱功率的增加，噴霧的貫穿距離逐漸增大。當加熱功率為20 W時貫穿距離能夠達到31.00 mm；當加熱功率為50 W時貫穿距離能夠達到29.90 mm；當加熱功率為100 W時貫穿距離能夠達到39.50 mm，相對于20、50 W加熱功率時增加了24%左右。

圖10 不同時刻和不同加熱功率下的噴霧液滴分布云圖

3 試驗結果驗證

在圖12所示的0.3 m3試驗箱內使用TSI APS- 3321型空氣動力學粒度儀進行噴霧測試。該空氣動力學粒度儀可以測定氣溶膠顆粒的空氣動力學粒徑，并給出氣溶膠數量濃度、表面積濃度、質量濃度的分布情況，可精確、實時地對空氣動力學粒徑在0.5～20 μm的粒子進行測定。使用流量計和雷弗蠕動泵控制液流流量為5 mL/min，使用電子壓力計控制空氣壓力為200 kPa，在艙內噴射10 s以后關閉艙門，再過10 s用粒度儀測試液滴粒徑。

(a)不同加熱功率下的噴霧錐角

(b)不同加熱功率下的貫穿距離

圖12 艙內噴霧測試場景

使用兩種旋渦槽弧度的空氣輔助霧化噴嘴進行對比測試，從圖13所示測試結果來看，霧化質量均能達到3 μm以內。小弧度旋渦槽噴嘴霧化液滴的質量平均粒徑為1.04 μm，幾何標準差為1.45 μm。大弧度旋渦槽噴嘴霧化液滴的質量平均粒徑為0.863 μm，幾何標準差為1.43 μm。兩者的均勻性相差不大，但足以說明更大的旋流半徑可以產生更好的旋流擾動，獲得更小的霧化細度。

噴霧制備生物樣品的過程中，使用噴嘴的熱控裝置，自動控制加熱功率使噴嘴處于預設溫度，以保持霧化狀態(tài)。加熱器最大加熱功率設置為100 W。經過超低溫噴霧冷凍干燥之后，制備成型的生物樣品如圖14所示。所制備的生物樣品尺寸在3～5 μm

(a)小弧度旋渦槽霧化分布結果

(b)大弧度旋渦槽霧化分布結果

(a)批量制備生物樣品電鏡圖片

(b)單個生物樣品電鏡放大圖片

之間，呈較為理想的球型結構，能夠滿足生物樣品制備的要求。

4 結語

文中通過仿真分析和測試試驗證明，采用了旋渦槽噴嘴結構的空氣輔助霧化噴嘴可以利用氣體旋流所產生的強烈湍流、回流使中心的液流產生均勻、充分的霧化，同時不會因氣體直接沖擊而形成生物活性損失。冷背景環(huán)境對于噴嘴的霧化效率有很大的影響，因此將熱控系統(tǒng)集成在噴嘴上是非常必要的。只有當熱功率達到一定程度的時候，才能保證霧化細度、霧化角度和貫穿距離不發(fā)生下降。文中提出的超細霧化噴嘴可以大幅提升低溫噴霧冷凍干燥方法制備生物粒子的效率，為提升生物威脅感知和處置能力提供重要的硬件支撐。