汾渭平原空氣質(zhì)量及氣象要素對其日變化和年際變化的影響

秦卓凡 廖宏 陳磊 朱佳 錢靜

南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院/江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測與污染控制高技術(shù)研究重點實驗室/江蘇省大氣環(huán)境與裝備技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心, 南京 210044

1 引言

隨著城市和經(jīng)濟的快速發(fā)展，中國的空氣狀況日益成為國家與人民關(guān)注的重點，空氣質(zhì)量與人們的生活息息相關(guān)，是影響城市發(fā)展和居民身心健康的重要因素之一。為保護和改善生活環(huán)境、生態(tài)環(huán)境，保障人體健康，國家環(huán)境保護部于2012 年第三次修訂并發(fā)布了《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095-2012；以下簡稱標準），并以此為依據(jù)制訂、批準發(fā)布了《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）》（HJ 633-2012；以下簡稱規(guī)定），規(guī)范了環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)日報和實時報工作，與標準同步實施，向公眾提供健康指引。規(guī)定中指出，空氣質(zhì)量指數(shù)（Air Quality Index，簡稱AQI）是定量描述空氣質(zhì)量狀況的無量綱指數(shù)?？諝赓|(zhì)量報告中主要涉及六大標準大氣污染物：細顆粒物（PM2.5，空氣動力學(xué)當(dāng)量直徑小于等于2.5 μm 的顆粒物）、可吸入顆粒物（PM10，空氣動力學(xué)當(dāng)量直徑小于等于10 μm 的顆粒物）、二氧化硫（SO2）、二氧化碳（NO2）、一氧化碳（CO）和臭氧（O3）。

2013 年9 月國務(wù)院發(fā)布了《大氣污染防治行動計劃》（以下簡稱“氣十條”），“氣十條”的全面實施推動了中國大氣環(huán)境污染的防治工作，相比于2013 年，2017 年全國74 個重點城市及重點區(qū)域（京津冀、長三角和珠三角）的PM2.5和PM10年平均濃度明顯下降，重霾污染天數(shù)持續(xù)減少，達到了“氣十條”具體目標，但受不利地形和氣象條件影響的汾渭平原地區(qū)PM2.5濃度依然較高（王躍思等, 2020）。2018 年國務(wù)院發(fā)布的《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》將汾渭平原新增為大氣污染防控的重點區(qū)域，因其PM2.5濃度僅次于京津冀，是我國PM2.5濃度第二高的區(qū)域，同時又是SO2濃度最高的區(qū)域，汾渭平原由此成為了新興的全國大氣污染研究關(guān)注的熱點區(qū)域。

目前以汾渭平原整體作為研究對象進行的關(guān)于空氣質(zhì)量的研究，普遍認為汾渭平原的大氣污染狀況嚴峻，其中細顆粒物污染得到了廣泛的關(guān)注。PM2.5濃度年際變化的相關(guān)研究有：楊樂超等（2018）基于加拿大戴爾豪斯大學(xué)大氣成分組公布的全球PM2.5數(shù)據(jù)，得出2006～2015 年汾渭平原PM2.5濃度均值整體呈下降趨勢的結(jié)論；黃小剛等（2019）基于實時監(jiān)測和遙感反演數(shù)據(jù)，得出汾渭平原PM2.5濃度在2015～2017 年間逐年上升的結(jié)論。PM2.5濃度的年內(nèi)月均值變化呈底部寬緩的U 型，采暖期（11 月至次年3 月）PM2.5污染明顯較非采暖期（4～10 月）重，非采暖期PM2.5濃度約為采暖期的50%（黃小剛等, 2019）；2017 年重污染期間，汾渭平原東部PM2.5和PM10的濃度日變化特征均呈白天高、夜間低的特征（李雁宇等,2020）；PM2.5濃度分布總體由河谷平原向兩側(cè)的山地遞減，高污染區(qū)域主要集中在三省交界處，汾渭平原北部污染較輕（黃小剛等, 2019; 楊樂超等,2018; 王圣等, 2019）。影響PM2.5污染的因素有很多，比如氣溫、城鎮(zhèn)化率、能源消費指數(shù)和年均人口是正影響，年降水量、地形起伏度、植被覆蓋度是負相關(guān)，風(fēng)的傳輸作用能加重本地PM2.5污染，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、經(jīng)濟增長、政府支出等因素也都對PM2.5污染有影響（劉瑞金等, 2017; 楊樂超等,2018; 黃小剛等, 2019）。

另外還有關(guān)于汾渭平原SO2和NO2的研究。臭氧衛(wèi)星傳感器監(jiān)測的汾渭平原SO2柱濃度值在2008～2017 年間總體呈逐年下降的趨勢，季節(jié)變化特征比較明顯，由高到低依次為冬季、秋季、春季、夏季，空間分布為山西境內(nèi)＞河南境內(nèi)＞陜西境內(nèi)，渭河平原大氣SO2濃度低于汾河平原（衛(wèi)瑋等, 2018; 王圣等, 2019）。2016～2018 年間汾渭平原大部分地市對流層NO2柱濃度（由衛(wèi)星資料反演）最高值均出現(xiàn)在2017 年，年內(nèi)變化表現(xiàn)為第一、四季度較第二、三季度濃度明顯較高且高值區(qū)范圍更廣，晉中市、運城市與臨汾市年均NO2柱濃度值分列前三名（張連華等, 2019）。

影響汾渭平原大氣污染的因素主要可以分為自然因素和社會因素兩個方面（楊樂超等, 2018; 黃小剛等, 2019）。汾渭平原屬于半濕潤半干旱季風(fēng)氣候，四季分明，由于其狹長通道、城市風(fēng)道、和山脈地勢等，再加上全年風(fēng)速較低，污染物在地勢較低的盆地聚集，難以擴散。汾渭平原是陜晉豫三省經(jīng)濟較為發(fā)達的地區(qū)，城市、人口、工業(yè)和交通運輸?shù)确植济芗?，加之能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主，鋼鐵、焦化、電解鋁等重工業(yè)成為能源消耗的主角，且重型貨車、散貨車較多（李雁宇等, 2020），所以污染物的排放量較大。城市供暖是影響汾渭平原空氣質(zhì)量年內(nèi)變化的一個非常重要的因素，采暖期內(nèi)PM2.5、SO2、NO2、CO 濃度均高于非采暖期，PM2.5、SO2為采暖期首要污染物，O3為非采暖期首要污染物（王圣等, 2019）。

目前的這些關(guān)于汾渭平原大氣污染狀況和影響機制的研究，多以PM2.5為主，以及少數(shù)研究涉及到了SO2和NO2，AQI 以及O3和PM10的相關(guān)研究很少。而關(guān)于影響因素的分析，目前的研究多是從社會宏觀角度進行分析，而氣象條件作為汾渭平原空氣質(zhì)量及大氣污染主要影響因素之一，相關(guān)的研究較少。所以本文將針對汾渭平原的空氣質(zhì)量從AQI 及六大標準大氣污染物的角度，系統(tǒng)地分析其時間和空間分布特征，并主要從氣象條件的角度探討其對汾渭平原大氣污染的影響。

2 數(shù)據(jù)與方法

2.1 研究區(qū)域

按照《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》的界定，汾渭平原包含陜西省西安市、銅川市、寶雞市、咸陽市、渭南市以及楊凌示范區(qū)，山西省晉中市、運城市、臨汾市、呂梁市，河南省洛陽市、三門峽市，包括分屬三省的11 市1 區(qū)。本文以11 個地級市作為研究對象（圖1）。

根據(jù)之前的研究結(jié)論，汾渭平原大氣污染情況與地形之間有一定的關(guān)系，所以圖1 也給出了汾渭平原的地形。汾渭平原平均海拔約500 m，西部和北部為黃土高原，東依太行山脈，南依秦嶺山脈，因汾河與渭河沖積而成，汾渭平原的11 個城市大都分布在河谷地帶，東北—西南向的狹長地帶不利于污染物的擴散。

圖1 汾渭平原地形及城市分布。陜西省、山西省、河南省的城市分別用●、☆、△表示Fig. 1 Topography and distribution of cities in the Fenwei Plain.Cities in Shaanxi, Shanxi, and Henan Provinces are represented by ●,☆, and △, respectively

2.2 污染物濃度數(shù)據(jù)

汾渭平原11 個城市完整的污染物濃度觀測數(shù)據(jù)從2015 年起至今，都可從中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺（http://106.37.208.233:20035/ [2020-06-29]）獲取。另有由空氣污染指數(shù)（Air Pollution Index，簡稱API）或空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）數(shù)據(jù)反算出的2001～2013 年部分城市PM10濃度數(shù)據(jù)，以及2014 年部分城市PM10濃度觀測數(shù)據(jù)，以對汾渭平原PM10濃度2001～2019 年長時間尺度的年際變化特征進行分析。

利用PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO 質(zhì)量濃度的日均值及O3質(zhì)量濃度的日最大8 h 滑動平均值（MDA8_O3）計算月均值、季均值、年均值。研究月變化時，每月的有效數(shù)據(jù)天數(shù)均不少于23 d。研究季節(jié)變化時，規(guī)定每年的春季（MAM）、夏季（JJA）、秋季（SON）、冬季（DJF）分別為當(dāng)年的3～5 月、6～8 月、9～11 月、12 月至次年2 月。研究年變化時，只分析有效數(shù)據(jù)天數(shù)＞250 d的年份。PM10濃度數(shù)據(jù)以西安市的時間最長，從2001 年開始即有，2005 年開始逐漸增加了陜西省其他城市的數(shù)據(jù)，2011 年開始逐漸增加山西省和河南省一些城市的數(shù)據(jù)。

2.3 AQI 的計算、分級及首要污染物的確定

利用2015 年以來汾渭平原11 市的PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO 質(zhì)量濃度的日均值及O3質(zhì)量濃度的日最大8 h 滑動平均值（MDA8_O3），根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）》（HJ 633-2012）計算每日的AQI。

先分別計算每個污染物項目i的空氣質(zhì)量分指數(shù)：

其中，AQIi是污染物項目i的空氣質(zhì)量分指數(shù)，Ci,m是污染物項目i的質(zhì)量濃度值，Ci, j是與Ci, m相近的污染物濃度限值的高位值，Ci, j-1是與Ci, m相近的污染物濃度限值的低位值，AQIi, j是Ci, j對應(yīng)的空氣質(zhì)量分指數(shù)，AQIi, j-1是Ci, j-1對應(yīng)的空氣質(zhì)量分指數(shù)。

AQIi最大值即為AQI：

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）》（HJ 633-2012），AQI 的分級如表1。當(dāng)AQI＞50 時，要同時說明首要污染物，即AQIi最大值所對應(yīng)的污染物。

表1 空氣質(zhì)量指數(shù)的分級Table 1 Classification of Air Quality Index

2.4 由API 或AQI 數(shù)據(jù)反推PM10 濃度數(shù)據(jù)

2001～2013 年的PM10濃度數(shù)據(jù)（表2）需要由API 或AQI 數(shù)據(jù)進行反算得到。API 是AQI 的前身，其分別對應(yīng)的PM10濃度限值見表2。比較發(fā)現(xiàn)，API 到AQI 的變化不影響PM10濃度反算，所以反算過程中即可忽略API 和AQI 的區(qū)別。

表2 API、AQI 及其分別對應(yīng)的PM10 濃度限值Table 2 API, AQI and their respective PM10 concentration limits

2.5 氣象要素數(shù)據(jù)

2015 年以來的氣象要素數(shù)據(jù)來自MERRA-2（The Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications, Version 2），是由NASA GMAO（Global Modeling and Assimilation Office）制作的最新大氣再分析資料。氣象要素數(shù)據(jù)時間分辨率為1 h 或3 h，對每日的1 h 數(shù)據(jù)或3 h 數(shù)據(jù)進行平均，計算得到日均值。空間分辨率為0.5°×0.625°，選擇汾渭平原范圍內(nèi)的34 個數(shù)據(jù)格點對數(shù)據(jù)進行區(qū)域平均，得到汾渭平原各個氣象要素數(shù)據(jù)的日均值。本文所選的8 個氣象要素如表3 所示。

2.6 氣象要素影響汾渭平原污染物濃度的統(tǒng)計分析

本文首先利用逐步線性回歸方法，研究汾渭平原8 個氣象要素（表3）對大氣污染物濃度（冬季PM2.5和夏季O3）變化的影響。逐步線性回歸是指多元線性回歸（Multiple Linear Regression，簡稱MLR）模型中通過逐步引入并增加或刪除變量來確定最佳擬合，目前大氣環(huán)境領(lǐng)域已有許多研究用此方法來量化氣象變量對大氣污染物的影響（Tai et al., 2010; Yang et al., 2016; Che et al., 2019; Li et al., 2019; Zhai et al., 2019; Chen et al., 2020）。MLR 模型公式：

其中，y為因變量，即預(yù)處理后的冬季PM2.5或夏季MDA8_O3質(zhì)量濃度；(x1, ···, x8)為8 個自變量，即預(yù)處理后的8 個氣象要素；βk是回歸系數(shù)，其正、負值分別表示這個自變量對因變量有正、負影響；β0是截距；ε是誤差項。在回歸分析結(jié)果中，決定系數(shù)（R2）表示模型的擬合度，量化了可以用MLR 模型解釋的因變量變化的比例。對回歸模型中的自變量的系數(shù)進行顯著性t檢驗，其P值（Probability，即概率）＜0.05 即表示該自變量對因變量有顯著影響。對回歸模型總體進行顯著性F檢驗，其P值＜0.05 即表示該模型具有統(tǒng)計學(xué)意義。

接下來利用LMG 方法來量化MLR 模型得到的各氣象參數(shù)對大氣污染物濃度變化的相對貢獻。LMG 方法由Lindeman、Merenda、Gold 三人提出，并由此得名，是研究相對重要性最常用的方法之一，該方法將多元線性回歸模型可解釋的變化分解為非負貢獻，可由R 語言軟件包“relaimpo”實現(xiàn)（Gr?mping, 2006; Bi, 2012; Xu et al., 2015; Yang et al., 2016; Che et al., 2019）。

本文首先利用MLR 模型和LMG 方法來分析氣象要素對大氣污染物濃度日變化的影響。因為關(guān)注的是日變化，首先需要對污染物濃度觀測數(shù)據(jù)和表3 中8 個氣象要素的日數(shù)據(jù)進行去趨勢處理，即將2015～2019 年冬季PM2.5、夏季MAD8_O3及各氣象要素的日數(shù)據(jù)減去其滑動月均值（即當(dāng)天及前后各十五天總計31 天的平均值），這將污染物濃度與氣象要素的相關(guān)性集中在天氣尺度上，去除了長期趨勢的影響（Tai et al., 2010; Leung et al., 2018;Zhai et al., 2019）；將去趨勢后的數(shù)據(jù)引入MLR模型，以量化8 個氣象要素對汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5或夏季MAD8_O3日變化的影響，并用LMG 方法得到各氣象要素的相對貢獻。

本文也利用MLR 模型和LMG 方法來分析氣象要素對大氣污染物濃度年際變化的影響。需要先對污染物濃度觀測數(shù)據(jù)和表3 中8 個氣象要素的日數(shù)據(jù)計算逐日異常值，即將2015～2019 年冬季PM2.5、夏季MAD8_O3及各氣象要素的日數(shù)據(jù)減去當(dāng)日的5 年平均值，得到冬季PM2.5異常、夏季O3異常和氣象異常，這將去除日變化的影響而保留長期變化趨勢（Li et al., 2019; Zhai et al., 2019），再引入MLR 模型，以量化氣象要素對汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5或夏季MAD8_O3年際變化的影響，并用LMG 方法得到各氣象要素的相對貢獻。利用該MLR 結(jié)果，將氣象異常值代入MLR 擬合方程，得到擬合的污染物濃度異常值。此擬合污染物濃度異常的變化趨勢可以近似地看作氣象條件變化導(dǎo)致的污染物濃度變化趨勢。觀測的污染物濃度異常減去MLR 擬合的污染物濃度異常（由氣象驅(qū)動的異常）所得到的剩余異常，其變化趨勢則可以看作是人為排放影響的結(jié)果（Seo et al.,2018; Li et al., 2019; Zhai et al., 2019; Chen et al.,2020），對逐日的污染物濃度觀測值異常、由氣象驅(qū)動的異常、剩余異常求季節(jié)平均得到季均值，從而對2015～2019 年汾渭平原大氣污染變化趨勢的影響因素進行分析。

表3 氣象要素Table 3 Meteorological parameters considered

3 結(jié)果與討論

3.1 汾渭平原空氣質(zhì)量情況

3.1.1 AQI 的逐年變化

圖2 給出了2015～2019 年汾渭平原各城市以及平原平均AQI 分級占比的逐年變化。利用汾渭平原11 市及其平均的2015～2019 年各污染物濃度的日數(shù)據(jù)，計算AQI 并分級，結(jié)果顯示：從平原平均值來看，汾渭平原不同的空氣質(zhì)量占比在這五年內(nèi)的變化范圍分別為：“優(yōu)”2.7%～6.0%、“良”48.2%～73.2%、“輕度污染”14.2%～35.1%、“中度污染”4.4%～9.9%、“重度污染”3.6%～6.3%以及“嚴重污染”0～1.6%，其中“良”所占比例最多，“嚴重污染”占比最少。從城市分布情況來看，西安、渭南、咸陽、臨汾、洛陽的空氣質(zhì)量最差，其AQI≤100 d 數(shù)所占比例的5 年平均值遠小于汾渭平原的平均值，而AQI＞200 d 數(shù)所占比例都遠大于汾渭平原的平均值；呂梁空氣質(zhì)量為11市最好，這五年的“優(yōu)”、“良”占比之和均超過65%，且這5 年間只有2017 年的2 天出現(xiàn)了“嚴重污染”，這與其特殊的地理位置有關(guān)；寶雞、銅川、晉中的空氣質(zhì)量較好，運城、三門峽的空氣質(zhì)量較差。汾渭平原AQI 年均值在2015～2019 年分別為：89.81、103.49、111.21、96.39 和99.54，2015～2017 年逐年顯著增加，2018 年有所好轉(zhuǎn)，說明2018 年開展的汾渭平原地區(qū)大氣巡查工作發(fā)揮了重要作用（張連華等, 2019），2019 年又稍有增加。由于“氣十條”的發(fā)布以及減排措施的實施，2015～2017 年間大氣污染物的人為排放量下降（Zhai et al., 2019），但是這三年汾渭平原的空氣質(zhì)量卻并未好轉(zhuǎn)甚至有惡化的趨勢，這是因為空氣質(zhì)量的年際變化不僅與人為排放變化有關(guān)，短期的年際變化更易受氣象條件變化的影響，由氣象場變化導(dǎo)致的氣溶膠年際變化對中國短期空氣質(zhì)量控制策略的有效性具有重要意義（Mu and Liao, 2014）。

圖2 2015～2019 年汾渭平原空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）分級占比的逐年變化Fig. 2 Yearly changes in the percentages of AQI (Air Quality Index) classes in the Fenwei Plain from 2015 to 2019

3.1.2 污染天頻率的時空分布

圖3 給出了2015～2019 年汾渭平原11 市污染天頻率的季節(jié)變化及空間分布。冬季是每年污染最嚴重的季節(jié)，幾乎所有的城市在這5 年內(nèi)冬季的污染天頻率都超過了40%，污染最嚴重的一個冬季是2016 年冬季，11 個城市污染天頻率的污染天頻率都超過了50%，臨汾市甚至高達91.1%。在2015～2016 年，春秋污染情況較夏季嚴重，但從2017 年開始，夏季污染較春秋嚴重。從11 個城市的污染天頻率平均值來看，汾渭平原夏季的污染天頻率在2015 年最低（16.5%），逐年升高在2017年達到峰值（54.2%），臨汾市2017 年夏季的污染天頻率高達82.6%，2018 年降至25.3%，2019年又稍有升高（39.8%）。汾渭平原污染最重的區(qū)域主要集中在汾河平原與渭河平原的交界處，即渭河下游的西安、咸陽、渭南、運城以及汾河下游的臨汾較其他城市污染嚴重。

圖3 2015～2019 年汾渭平原11 市污染天（AQI＞100）頻率的季節(jié)變化及空間分布Fig. 3 Seasonal variations and spatial distributions of the frequency of polluted days (AQI＞100) in 11 cities in the Fenwei Plain from 2015 to 2019

圖4 給出了2015～2019 年汾渭平原污染天（AQI＞100）頻率的月變化（11 市平均），呈“雙峰雙谷”的分布特征。每年的11 月供暖期開始，污染天頻率升高，在12 月或次年1～2 月達到峰值后開始下降，一直持續(xù)到3 月供暖期結(jié)束。但是2017 年開始，夏季污染天頻率明顯較往年偏高，并在6 月又出現(xiàn)了一個峰值，尚不及供暖期的污染情況嚴重。兩個“峰”出現(xiàn)的間隔中形成兩個“谷”，全年最低值一般出現(xiàn)在8～10 月，另一個較低的谷值出現(xiàn)在3～5 月。

圖4 2015～2019 年汾渭平原污染天（AQI＞100）頻率月變化（11 市平均）Fig. 4 Monthly variations in the frequency of polluted days(AQI＞100) in the Fenwei Plain (average of 11 cities) from 2015 to 2019

3.1.3 首要污染物物種的逐年變化

圖5 給出了2015～2019 年汾渭平原首要污染物物種占比的逐年變化，其中各污染物占比的汾渭平原平均值為11 個城市占比的平均值。結(jié)果顯示，汾渭平原主要的首要污染物是PM2.5、PM10和O3，這五年內(nèi)11 個城市及汾渭平原平均的三者占比之和基本上都在90%左右。顆粒物所占比例有逐年下降的趨勢，而O3所占的比例呈現(xiàn)逐年上升的趨勢，由于O3污染多出現(xiàn)在夏季，所以這與之前夏季污染呈現(xiàn)逐年加重趨勢的結(jié)論相對應(yīng)。SO2、NO2、CO 作為首要污染物的占比很小，且SO2和CO 占比呈逐年減小趨勢，而NO2占比呈逐年增加趨勢。SO2作為首要污染物主要集中出現(xiàn)在山西省的4 個城市，其中晉中市的SO2占比為最高；NO2作為首要污染物所占的比例在陜西省的西安、渭南、咸陽較大；CO 所占比例在臨汾、呂梁較大，尤其是在2015 年的呂梁，CO 所占比例將近50%，是該市2015 年最主要的首要污染物。

圖5 2015～2019 年汾渭平原首要污染物物種占比的逐年變化Fig. 5 Yearly changes in the percentages of primary pollutants in the Fenwei Plain from 2015 to 2019

3.2 汾渭平原六大標準大氣污染物質(zhì)量濃度的時空變化特征

3.2.1 顆粒物質(zhì)量濃度的時空變化特征

顆粒物作為我國長期的主要大氣污染物之一，一直都是全國大氣污染防控關(guān)注的重點。圖6 給出了2001～2019 年汾渭平原PM10質(zhì)量濃度年均值變化。汾渭平原的PM10質(zhì)量濃度年均值整體呈現(xiàn)下降趨勢，從2001 年的155.8 μg m-3降到2019 年的98.3 μg m-3，但依然高于國家二級標準要求的70 μg m-3，污染情況嚴重，且近幾年（2012 年以來）有先上升后下降的變化特征。比較各省的PM10濃度年變化，陜西省5 市的平均污染水平較重，且變化趨勢與汾渭平原最為相近，呈波動下降，從2001 年的155.8 μg m-3降到2019 年的98.1 μg m-3，且依然高于國家二級標準；河南省兩市的平均污染水平也較重，且年均值呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，2015 年以來下降趨勢尤其明顯，但依然沒有達到國家二級標準；山西省三市的PM10平均污染水平最輕，但也未達到國家二級標準，且年變化整體呈上升趨勢，年均值從2011 年的81.0 μg m-3升到2017 年的122 .0 μg m-3，又開始下降并在2019 年降到95.8 μg m-3。西安是汾渭平原11 市中數(shù)據(jù)最全的城市，其PM10年均值波動下降，從2001 年的155.8 μg m-3下降到2019 年的102.2 μg m-3，其中2002 年污染最嚴重，達到了170.1 μg m-3的超高值。其污染水平比陜西省和汾渭平原的平均污染水平都要高，是汾渭平原主要的污染城市之一。

圖6 2001～2019 年汾渭平原PM10 質(zhì)量濃度年均值變化Fig. 6 Changes in the annual mean concentrations of PM10 in the Fenwei Plain from 2001 to 2019

圖7 給出了2015～2019 年汾渭平原顆粒物的質(zhì)量濃度以及PM2.5占比的逐年變化及月變化。由圖7a 可知，11 個城市及其平均的PM10濃度在2015 年較低，在2016 年或2017 年達到最高值后逐年下降，但都超過了國家二級標準。陜西省的西安、渭南、咸陽，山西省的臨汾以及河南省的洛陽和三門峽的PM10濃度相對于其他城市較高。PM10濃度的月變化呈“U”型分布，冬季濃度最高，春季濃度較高，6～10 月濃度最低。2016 年3 月的PM10濃度異常偏高，2016 年11 月至2017 年2 月這段期間PM10污染非常嚴重，PM10濃度月均值均為五年同期最高，分別達到了204.3 μg m-3、206.4 μg m-3、212.3 μg m-3和163.2 μg m-3。

圖7b 顯示，2015～2019 年汾渭平原11 個城市的PM2.5濃度年均值也都未達到國家二級標準（ 35 μg m-3）， 大部分城市及整體都呈現(xiàn)2015～2017 年逐年增加、2018～2019 年有所減少的趨勢，濃度較高的城市為西安、渭南、咸陽、臨汾、運城、洛陽、三門峽，集中在渭河平原與汾河平原的交界處，寶雞、銅川、晉中和呂梁濃度較低。2015～2019 年每年的PM2.5濃度年均值最高的城市分別是三門峽（74.4 μg m-3）、咸陽（81.9 μg m-3）、臨汾（83.0 μg m-3）、咸陽（64.7 μg m-3）和咸陽（66.6 μg m-3）；2015～2019 年每年P(guān)M2.5年均濃度最低的城市分別為呂梁（48.2 μg m-3）、呂梁（49.2 μg m-3）、銅川（53.6 μg m-3）、銅川（44.5 μg m-3）和呂梁（39.1 μg m-3）。PM2.5濃度的月變化呈底部較寬的“U”型且與供暖期一致，從11 月開始到次年3 月濃度較高，其中12 月和1月為全年最高，4～10 月濃度較低且變化幅度??；非采暖期內(nèi)污染物排放量減少，且隨著氣溫升高，空氣對流加劇，且降水較多，所以PM2.5濃度較低。2016 年11 月至2017 年2 月期間的PM2.5濃度與其他年的同期相比明顯較高，原因可能是當(dāng)年采暖期內(nèi)的降水較少，東亞地區(qū)的冬季季風(fēng)減弱，增暖效應(yīng)顯著，從而導(dǎo)致大氣擴散條件較差，不利于污染物的擴散（王圣等, 2019），由此也導(dǎo)致了這段時間內(nèi)PM10濃度的異常高值。

由圖7c 可知，粗顆粒物（PM10減PM2.5）濃度具有和PM10、PM2.5相似的逐年變化特征，平原平均的濃度在2015 年較低，2016 年濃度上升，隨后又逐年下降；西安、渭南、咸陽、三門峽濃度較高。粗顆粒物質(zhì)量濃度的月變化幅度較小，較低的月份是6～9 月，1～5 月和10～12 月濃度較高，春季沙塵暴產(chǎn)生的粗顆粒物質(zhì)量濃度較冬季供暖產(chǎn)生的粗顆粒物質(zhì)量濃度大，也是春季PM10的主要來源。2016 年3 月、11 月以及2018 年4 月的粗顆粒物濃度異常高，對應(yīng)這幾個月PM10濃度的異常高值。

對比粗、細顆粒物濃度可以發(fā)現(xiàn)，粗、細顆粒物的逐年濃度變化及城市分布與PM10基本一致，二者的質(zhì)量濃度總體上各占PM10質(zhì)量濃度的一半左右，細顆粒物略高，約50%～60%，粗顆粒物約40%～60%（圖7d）。細顆粒物的來源主要是局地人為排放，粗顆粒物的來源主要是沙塵的長距離輸送，二者都是PM10污染的重要來源，細顆粒物的貢獻略大。細顆粒物占比最高的兩個城市為臨汾和運城，5 年平均值分別為60.8%和59.3%；汾渭平原（11 市平均）PM2.5占比在2015～2019 年的變化范圍為51.7%～56.3%。2015～2019 年每年的細顆粒物占比最大值都出現(xiàn)在冬季，2019 年2月格外高（72.9%）；每年細顆粒物占比最小值，也就是粗顆粒物占比的最大值，出現(xiàn)在4 月或5 月，這5 年內(nèi)粗顆粒占比最高的一個月為2018 年4 月，高達65.8%。

圖7 2015～2019 年（a、e）PM10、（b、f）PM2.5、（c、g）粗顆粒物（即PM10 減PM2.5）的質(zhì)量濃度和（d、h）PM2.5 占PM10 的比重在11 個城市及汾渭平原（11 市平均）的逐年變化（左列）和11 市平均值的月變化（右列）Fig. 7 Yearly changes (left column) in the concentration of (a, e) PM10, (b, f) PM2.5, (c, g) coarse particulate matter (i.e., PM10 minus PM2.5), and (d,h) the proportion of PM2.5 in PM10 in 11 cities and the Fenwei Plain (average for 11 cities) from 2015 to 2019, and the corresponding monthly changes in the average values for the 11 cities (right column)

3.2.2 MDA8_O3的時空變化特征

O3作為汾渭平原近幾年除了顆粒物之外的另一主要污染物，主要是作為首要污染物出現(xiàn)在夏季。從全年來看，2015～2019 年汾渭平原的MDA8_O3年均值分別為77.0 μg m-3、89.8 μg m-3、103.9 μg m-3、96.5 μg m-3、99.1 μg m-3，2015～2017 年逐年上升，2018 年下降，2019 年又稍有反彈。圖8 給出了2015～2019 年汾渭平原MDA8_O3月均值變化，呈倒“V”型分布，峰值主要出現(xiàn)在6 月。

圖8 2015～2019 年汾渭平原MDA8_O3（O3 質(zhì)量濃度的日最大8 h 滑動平均值）月均值變化Fig. 8 Monthly variations in MDA8_O3 (maximum daily 8-hour average of O3 concentration) in the Fenwei Plain from 2015 to 2019

圖9 給出了2015～2019 年汾渭平原11 市夏季MDA8_O3時空分布。2015～2019 年汾渭平原（11 市平均）MDA8_O3在夏季的季均值分別為112.7 μg m-3、131.0 μg m-3、163.4 μg m-3、145.4 μg m-3、148.9 μg m-3，與年均值變化一致。2017 年幾乎所有城市的MDA8_O3夏季均值都較上一年增加，尤其是山西4 市增加明顯，臨汾為11 市最高值（198.8 μg m-3）。MDA8_O3夏季均值＞160 μg m-3的城市個數(shù)在2015～2017 年逐年增加，2018 年有所減少，2019 年又稍有增加。2015～2016 年，渭河平原濃度較汾河平原高，從2017 年開始，汾河平原濃度較渭河平原高，2017～2019 年每年的11個城市中MDA8_O3夏季均值最大的都是臨汾市?？傊匚廴緟^(qū)域集中在渭河平原與汾河平原的交界處，汾渭平原西部與北部的污染較小。

圖9 2015～2019 年汾渭平原11 市夏季MDA8_O3 時空分布Fig. 9 Spatial distributions of summertime MDA8_O3 in 11 cities in the Fenwei Plain from 2015 to 2019

3.2.3 SO2、NO2、CO 質(zhì)量濃度的時空變化特征

SO2、NO2、CO 雖然不是汾渭平原最主要的污染物，其污染情況也不是很嚴重，但每個污染物之間具有相關(guān)性，其濃度對顆粒物和O3的濃度有一定程度的影響，而且其作為六大標準污染物，也是研究空氣質(zhì)量關(guān)注的對象，所以我們也對這三種污染物濃度的時空變化特征進行了簡單的分析。圖10給出了2015～2019 年汾渭平原SO2、NO2、CO 質(zhì)量濃度的逐年變化及月變化。

由圖10a 可知，從平原平均值來看，2016 年SO2質(zhì)量濃度年均值較2015 年高，隨后呈現(xiàn)逐年下降趨勢，2019 年下降至國家一級標準（20 μg m-3）以下，這五年內(nèi)均未超過國家二級標準（60 μg m-3）。SO2濃度有很明顯的省際特征：山西省4 市濃度最高，其中臨汾、晉中、呂梁3 市的2015～2017 年的年均值都超過了60 μg m-3，2018～2019 年介于國家一、二級標準值之間，運城市在2016 年年均值超過了60 μg m-3，2019 年下降至20 μg m-3以下；其次是河南省2 市，2015～2017 年的SO2濃度年均值二級達標，2018～2019 年一級達標；陜西省5 市的SO2濃度年均值要低很多，且都呈下降趨勢，除了寶雞5 年均一級達標，其他4 市在2015 年稍高于國標一級，但逐年下降到2018 年全部一級達標。汾渭平原SO2質(zhì)量濃度的月變化與PM2.5類似，呈底部較寬的“U”型分布，每年的4～10 月濃度很低且變化幅度很小，在20 μg m-3左右，11 月供暖期開始，SO2濃度開始升高，于12 月或次年1月達到峰值，并開始下降，3 月供暖期結(jié)束，SO2濃度繼續(xù)下降。SO2濃度在這5 年內(nèi)呈明顯的逐年下降趨勢，除2016 年11 月至2017 年2 月濃度異常高，這與之前PM2.5濃度異常高時段相對應(yīng)。

圖10 2015～2019 年（a、d）SO2、（b、e）NO2、（c、f）CO 的質(zhì)量濃度年均值在11 個城市及汾渭平原（11 市平均）的逐年變化（左列）以及各污染物濃度11 市平均值的逐月變化（右列）Fig. 10 Yearly variations (left column) in the annual mean concentrations of (a, d) SO2, (b, e) NO2, and (c, f) CO in the Fenwei Plain from 2015 to 2019 in 11 cities and in the Fenwei Plain (average of 11 cities), monthly variations (right column) in the concentrations averaged over the Fenwei Plain(11 cities) for 2015-2019

圖10b 顯示出，汾渭平原NO2質(zhì)量濃度在2015～2017 年整體呈現(xiàn)上升趨勢，2017 年11 市年均值的平均值為44.5 μg m-3，超過了國家標準（一、二級值均為40 μg m-3），2018 年又降到國家標準值以下（39.8 μg m-3），2019 年繼續(xù)下降。陜西省的西安、渭南、咸陽為NO2濃度最高的三個城市，除了2015 年渭南和咸陽的NO2濃度年均值未超標，2015～2019 年這三個城市的NO2濃度年均值都超標；寶雞、銅川、臨汾、運城這五年里的NO2濃度年均值一直都不高，除了寶雞在2017 年稍高于40 μg m-3（41.3 μg m-3），這四個城市在這五年里的年均值一直都未超標。山西省的呂梁市在2015～2016 年是11 市里NO2濃度年均值最低的城市，濃度值分別是26.2 μg m-3和24.7 μg m-3，也是這五年里11 個城市年均值最低的2 個值，但2017 年卻大幅度升高且超標（45.7 μg m-3），2018 年雖稍微下降卻依然未達標（40.9 μg m-3），2019 年又升至45.1 μg m-3，是當(dāng)年僅次于西安（47.7 μg m-3）的第二高值。汾渭平原NO2濃度的月變化呈“V”型分布，全年最低值出現(xiàn)在7 月，2015～2019 年汾渭平原7 月的NO2濃度變化范圍是22.4～28.8 μg m-3，最高值一般出現(xiàn)在12 月。NO2是O3污染的重要前體物，所以其6～8 月的逐年變化與前文提到的夏季MDA8_O3的變化相對應(yīng)。

SO2和NO2是形成顆粒物和O3的重要前提物，由以上結(jié)果可知，陜西省是NO2污染嚴重，山西省是SO2污染嚴重，這與兩省首要污染物的物種分布具有一致性，所以陜西省的污染主要是受NO2的影響較大，山西省受SO2影響較大，但山西省的NO2污染卻有逐漸加重的趨勢，與O3污染逐年加重相對應(yīng)；而河南2 市的SO2和NO2濃度相當(dāng)，但從達標情況來看，SO2的濃度介于國標一、二級之間，且逐年下降，在2018 年都達到了一級標準，而NO2濃度在國標值上下浮動，所以NO2或許是未來洛陽、三門峽兩市污染的重要前體物，由此導(dǎo)致O3污染越來越嚴重。

圖10c 顯示，汾渭平原11 市CO 質(zhì)量濃度年均值的平均值在2015～2019 年呈下降趨勢，從2015 年的1.7 mg m-3逐年下降到2019 年的0.9 mg m-3。月均值的變化也可看出，除2017 年7～12 月較特殊外，所有月均值都呈明顯的逐年下降特征。這五年間，山西省的臨汾市一直是CO 濃度較高的城市，其2015 年的年均值為11 個城市中的第二高值（2.4 mg m-3），2016～2019 年都為11 市最高值。呂梁市在2015 年的年均值為11 市中最高（2.8 mg m-3），這與之前2015 年呂梁的首要污染物中CO 占比大相對應(yīng)，但其后四年的濃度就較低。CO 濃度月變化呈底部較寬的“U”型分布，夏季最低，春、秋次之，冬季最高，因CO 主要來自于供暖過程中燃料的不完全燃燒。

3.3 氣象要素對汾渭平原冬季 PM2.5 和夏季O3 日變化和年際變化的影響

3.3.1 氣象要素對汾渭平原冬季PM2.5濃度日變化的影響

采用MLR 模型，量化氣象要素對汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5濃度日變化的影響，并用LMG 方法得到各氣象要素的相對貢獻，結(jié)果如表4 所示，模型最終保留了4 個氣象要素作為自變量，R2＝0.49，即這些氣象要素可以解釋冬季PM2.5濃度日變化的49%，均通過了0.05 顯著性水平t檢驗。模型總體顯著性F檢驗的P值＜0.001，模型具有極顯著的統(tǒng)計學(xué)意義。氣溫（T2M）、濕度（RH2M）與PM2.5濃度之間存在著顯著的正相關(guān)，氣溫越高，濕度越大，越有利于氣溶膠中硫酸鹽、有機物等組分的生成（Aw and Kleeman, 2003;Liao et al., 2006; Jacob and Winner, 2009; Tai et al.,2010; Ding et al., 2012），從而導(dǎo)致PM2.5濃度的升高。風(fēng)速（WS850）對PM2.5濃度的影響體現(xiàn)為負作用，即風(fēng)速越大，對污染物的稀釋擴散作用就越強，則污染物濃度越小。降水過程中伴隨著對顆粒物的沖刷，有利于促進顆粒物的濕沉降，所以降水（PREC）與PM2.5濃度之間呈負相關(guān)。T2M 和RH2M 是影響汾渭平原冬季PM2.5濃度日變化最主要的兩個氣象要素，其對于氣象要素可解釋的PM2.5濃度日變化的貢獻分別為45.5%和41.5%，WS850 的貢獻為10.8%，PREC 的貢獻最小，僅為2.2%。汾渭平原的結(jié)果與Yang et al.（2016）以及Chen et al.（2018）對華北地區(qū)的研究結(jié)果不同，影響華北地區(qū)冬季PM2.5濃度日變化最主要的氣象要素是風(fēng)。

表4 影響汾渭平原冬季PM2.5 濃度日變化的主要氣象要素（由MLR 模型和LMG 方法得到，詳見2.6 節(jié)）Table 4 Key meteorological parameters that influence daily variations of PM2.5 concentration in the Fenwei Plain in winter (obtained from MLR model and LMG method, see 2.6 for details)

將影響汾渭平原冬季PM2.5濃度日變化最主要的兩個氣象要素，即T2M 和RH2M，在2015～2019 年冬季共452 d 的數(shù)據(jù)進行了平均，得到各氣象要素的冬季平均值。又挑選出這五年冬季的PM2.5重污染天（汾渭平原平均PM2.5濃度日均值高于國家二級標準75 μg m-3）共298 d，將兩個主要氣象要素在重污染天內(nèi)數(shù)據(jù)的平均值分別減去其冬季平均值，得到各個差值：ΔT2M、ΔRH2M。圖11 給出了汾渭平原2015～2019 年冬季T2M、RH2M 季均值和重污染天均值及ΔT2M、ΔRH2M的空間分布。汾渭平原冬季平均的2 m 氣溫為-8°C～4°C，2 米相對濕度為60%～80%。PM2.5重污染期間，氣溫較高、濕度較大，與冬季平均狀態(tài)相比，T2M 增加了0.4°C～2°C，RH2M 增加了3%～6%。污染較重的渭河平原與汾河平原交界處，無論是冬季平均值，還是重污染天平均值，也都有氣溫較高、濕度較大的特點。

圖11 2015～2019 年冬季（DJF）氣象要素T2M（2 m 高度氣溫，第一行）、RH2M（2 m 高度相對濕度，第二行）在汾渭平原的空間分布：冬季平均值（左列）；在PM2.5 重污染天（HPD）期間的均值（中間列）；在PM2.5 重污染天均值減去冬季平均值得到的差值（右列），黑點表示在該格點上的差值通過了0.05 顯著性水平的t 檢驗，下同F(xiàn)ig. 11 Spatial distributions of T2M (2-meter-height air temperature, first line) and RH2M (2-meter-height relative humidity, second line) in the Fenwei Plain in the winter (DJF) of 2015-2019: Winter average (left column); average over the PM2.5 heavily polluted days (middle column);differences of meteorological parameters in heavily polluted days (HPD) relative to the winter average (right column), the black dots indicate that the difference on this grid pass the 0.05 significance level for t test, the same below

3.3.2 氣象要素對汾渭平原夏季MDA8_O3日變化的影響

采用MLR 模型，量化氣象要素對汾渭平原2015～2019 年夏季MDA8_O3日變化的影響，并用LMG 方法得到各氣象要素的相對貢獻，結(jié)果如表5 所示，模型最終保留了4 個氣象要素作為自變量，R2＝0.57，即這些氣象要素可以解釋夏季MDA8_O3日變化的57%，均通過了0.05 顯著性水平t檢驗。模型總體顯著性F檢驗的P值＜0.001，模型具有極顯著的統(tǒng)計學(xué)意義。有利于O3形成的天氣條件是干燥、高溫、日照充足、弱風(fēng)，這些氣象條件可以導(dǎo)致O3前體物的積累并促進O3的生成（So and Wang, 2003; Wang et al., 2017）。氣溫（T2M）、太陽輻射（SWGDN）與MDA8_O3之間呈顯著的正相關(guān)，而濕度（RH2M）、風(fēng)速（WS850）則與MDA8_O3之間呈負相關(guān)，氣溫較高、光照較強時，有利于光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，促進O3的形成，而當(dāng)濕度較大時，大量的水蒸氣會影響太陽輻射并減緩光化學(xué)反應(yīng)，風(fēng)速較大時，有利于污染物的擴散。T2M 是影響汾渭平原夏季MDA8_O3日變化最主要的氣象要素，其對于氣象要素可解釋的MDA8_O3日變化的貢獻為35.3%，其次是RH2M（25.4%）和SWGDN（22.0%），WS850 的貢獻最小（17.3%）。

表5 影響汾渭平原夏季MDA8_O3 日變化的主要氣象要素（由MLR 模型和LMG 方法得到，詳見2.6）Table 5 Key meteorological parameters that influence the daily variation of summertime MDA8_O3 in the Fenwei Plain (obtained from MLR model and LMG method, see 2.6 for details)

將影響汾渭平原夏季MDA8_O3日變化最主要的三個氣象要素，即T2M、RH2M、SWGDN，在2015～2019 年夏季共460 d 的數(shù)據(jù)進行了平均，得到各氣象要素的夏季平均值。又挑選出這五年夏季的O3重污染天（汾渭平原平均MDA8_O3高于國家二級標準160 μg m-3）共126 d，將3 個主要氣象要素在重污染天內(nèi)數(shù)據(jù)的平均值分別減去其夏季平均值，得到各個差值：ΔT2M、ΔRH2M、ΔSWGDN。圖12 給出了汾渭平原2015～2019 年夏季T2M、RH2M、SWGDN 季均值和重污染天均值及ΔT2M、ΔRH2M、ΔSWGDN 的空間分布。汾渭平原夏季平均的T2M 為21°C～28°C，RH2M 為60%～90%，地表入射短波通量為250～270 W m-2。O3重污染期間，氣溫較高，濕度較小，太陽輻射較強，與夏季平均狀態(tài)相比，T2M 增加了0.8°C～2°C，RH2M 減少了4%～12%，SWGDN 增加了15～40 W m-2?？臻g特征顯示，在污染較重的汾河平原與渭河平原交界處，夏季平均氣溫較高、濕度較低，且重污染期內(nèi)分別對應(yīng)的增加量與減少量也較大，并以污染最重的臨汾市為中心向外遞減，所以重污染區(qū)在重污染期間的氣溫更高、濕度更低；SWGDN 的冬季平均狀況由東南向西北遞增，但在汾渭平原11 市分布范圍內(nèi)幾乎沒有差異，但重污染期的增加量與氣溫和濕度的變化量分布一致，由外圍向中心遞增，所以重污染期間重污染區(qū)的太陽輻射較其他地方更強?？傊?，汾渭平原夏季的氣溫越高、濕度越低、太陽輻射越強，則O3污染越重。

圖12 2015～2019 年夏季（JJA）氣象要素T2M（第一行）、RH2M（第二行）、SWGDN（地表入射短波通量，第三行）在汾渭平原的空間分布：夏季平均值（左列）；在O3 重污染天（HPD）期間的均值（中間列）；在O3 重污染天均值減去夏季平均值得到的差值（右列）Fig. 12 Spatial distributions of T2M (first line), RH2M (second line), and SWGDN (surface incoming shortwave flux, third line) in the Fenwei Plain in the summer (JJA) of 2015-2019: Summer average (right column); average over the O3 heavily polluted days (middle column); differences of meteorological parameters in heavily polluted days (HPD) relative to the summer average (right column)

3.3.3 氣象要素對汾渭平原冬季 PM2.5和夏季O3年際變化的影響

將2015～2019 年冬季PM2.5異常、夏季O3異常分別與冬、夏的8 個氣象異常引入MLR 模型，得到氣象要素對汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5和夏季O3年際變化的影響，并用LMG 方法得到各氣象要素的相對貢獻，結(jié)果如表6 所示。同氣象要素對汾渭平原冬季PM2.5濃度日變化的影響（表4）類似，影響汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5濃度年際變化最主要的氣象要素是T2M 和RH2M，其貢獻分別為43.6%和31.9%，且都是正影響；WS850 和PREC 對汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5濃度年際變化的影響同其對日變化的影響一樣，都為負作用；另有SWGDN 的影響也表現(xiàn)為負作用。對汾渭平原2015～2019 年夏季O3年際變化影響最主要的氣象要素同日變化一樣，是T2M 且是正相關(guān)，其貢獻高達71.7%；其次是WS850 的影響較大（16.3%），同其對日變化的影響一樣為負作用；另外CLDTOT 通過影響光照而間接影響O3的光化學(xué)生成，云量越大，光照越弱，則不利于O3的生成，二者呈負相關(guān)。關(guān)于氣象變量對夏季O3濃度年際變化的相對貢獻，汾渭平原的結(jié)論不同于Li et al.（2019）對京津冀、長三角、珠三角、四川盆地的結(jié)論。

表6 影響汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5 濃度或夏季MAD8_O3 年際變化的氣象要素（由MLR 模型和LMG 方法得到，詳見2.6）（空白表示冬季或夏季的MLR 模型中沒有該氣象要素）Table 6 Key meteorological parameters that influence the interannual variations of wintertime PM2.5 and summertime MAD8_O3 in the Fenwei Plain from 2015 to 2019 (obtained from MLR model and LMG method; see 2.6 for details;blank means that the meteorological parameter is not present in the MLR model in winter or summer)

3.4 2015～2019 年汾渭平原大氣污染變化趨勢的影響因素

圖13 給出了2015～2019 年汾渭平原冬季PM2.5濃度以及主要的氣象要素（T2M、RH2M、WS850）的逐年變化趨勢。汾渭平原冬季PM2.5濃度在2015～2019 年呈下降趨勢（-4.6 μg m-3a-1），歸因于減排政策的實施，即人為排放的變化是其主要原因（-8.3 μg m-3a-1），2015～2019 年氣象條件的變化會導(dǎo)致PM2.5濃度呈上升趨勢（3.7 μg m-3a-1），在一定程度上削弱了減排的效果。但是氣象條件的變化是汾渭平原冬季PM2.5濃度在2015～2018 年內(nèi)年際波動的主要原因，即2016 年濃度較2015 年增加，2017 年下降，2018 年又上升，波動主要受氣象條件的影響，2019 年不利的氣象條件并沒有導(dǎo)致PM2.5濃度升高，說明減排措施的效果很好。2016 年冬季汾渭平原PM2.5濃度異常高的主要原因是不利的氣象條件，由圖13b 可知，與氣溫較高、濕度較大、風(fēng)速較低有關(guān)。

圖13 2015～2019 年冬季（a）PM2.5 濃度以及（b）主要的氣象要素T2M、RH2M、WS850 在汾渭平原的年際變化（由異常季均值表示）。將觀測異常分解為由氣象驅(qū)動的異常（由多元線性回歸模型得到，用MLR 表示）和剩余異常（由觀測異常減MLR 計算得出，用Δ 表示），詳見2.6 節(jié)Fig. 13 Interannual variations in (a) PM2.5 concentrations and (b) key meteorological parameters (T2M, RH2M, WS850) in the Fenwei Plain in winter from 2015 to 2019, represented by seasonal mean anomalies. The observational anomalies are decomposed into meteorologically driven anomalies(obtained from Multiple Linear Regression, represented in MLR), and residual anomalies (calculated from observational anomalies minus MLR,represented in Δ); see 2.6 for details

圖14 給出了2015～2019 年汾渭平原夏季MAD8_O3以及主要的氣象要素（T2M、WS850、CLDTOT）的逐年變化趨勢。汾渭平原夏季MAD8_O3在2015～2019 年呈上升趨勢（8.7 μg m-3a-1），人為排放和氣象條件的變化都導(dǎo)致上升趨勢，人為排放的變化是其主要原因（7.5 μg m-3a-1），氣象驅(qū)動導(dǎo)致的變化僅占總趨勢的13.8%（1.2 μg m-3a-1）。由圖14b 可知，T2M、WS850、CLDTOT 在2015～2019 年夏季的逐年變化幅度很小，T2M 變化幅度不超過2°C，WS850 變化幅度不超過1 m s-1，CLDTOT 變化幅度不超過4%。

圖14 2015～2019 年夏季（a）MAD8_O3 以及（b）主要的氣象要素T2M、WS850、CLDTOT（total cloud area fraction）在汾渭平原的年際變化（由異常季均值表示）。將觀測異常分解為由氣象驅(qū)動的異常（由多元線性回歸模型得到，用MLR 表示）和剩余異常（由觀測異常減MLR 計算得出，用Δ 表示），詳見2.6。Fig. 14 Interannual variations in (a) MAD8_O3 and (b) key meteorological parameters (T2M, WS850, CLDTOT) in the Fenwei Plain in summer from 2015 to 2019, represented by seasonal mean anomalies. The observational anomalies are decomposed into meteorologically driven anomalies(obtained from Multiple Linear Regression, represented in MLR), and residual anomalies (calculated from observational anomalies minus MLR,represented in Δ); see 2.6 for details.

4 結(jié)論

本文從AQI 及六大標準大氣污染物的角度，分析了汾渭平原空氣質(zhì)量現(xiàn)狀，又以氣象要素為重點探討了其影響因素，研究發(fā)現(xiàn)，汾渭平原的空氣質(zhì)量在2015～2017 年間逐年變差，在2018～2019年有所好轉(zhuǎn)，重污染區(qū)域主要集中在汾河平原與渭河平原交界處。冬季是污染最嚴重的季節(jié)，幾乎所有的城市在2015～2019 年內(nèi)冬季的污染天頻率都超過了40%，主要原因是采暖導(dǎo)致的污染物大量排放以及不利于污染物擴散的靜穩(wěn)天氣和少量的降水；2015～2016 年間是春秋次之，夏季污染最輕；但從2017 年開始夏季污染天明顯增多，11 個城市的污染天頻率平均值在2017 年高達54.2%，污染情況較春秋嚴重，但尚不及冬季污染嚴重，并在2018 年有所下降（25.3%），2019 年又稍有升高（39.8%）。冬季PM2.5污染和夏季O3污染使汾渭平原污染天頻率的月變化呈“雙峰雙谷”的分布特征。汾渭平原污染天的首要污染物主要是PM10、PM2.5或O3，三者占比之和約90%。

汾渭平原PM10質(zhì)量濃度的長期年際變化顯示，自2001 年以來逐年波動下降，陜西5 市和河南2市的PM10質(zhì)量濃度略高，山西4 市略低但呈現(xiàn)逐年上升趨勢。汾渭平原PM10及PM2.5的質(zhì)量濃度在2015～2019 年間均呈先增后減的趨勢，但依然高于國家二級標準值，濃度較高的城市集中在汾河平原與渭河平原的交界處；月變化整體均呈“U”型分布，但PM2.5的低值月份較長，高值月與供暖期相符，而受沙塵暴的影響PM10濃度在春季較高。粗顆粒物（PM10減PM2.5）濃度具有和PM10、PM2.5相似的逐年變化及城市分布特點，月變化也呈“U”型，但變化幅度較小。粗、細顆粒物的質(zhì)量濃度總體上各占PM10質(zhì)量濃度的一半左右，細顆粒物略高，因此長距離輸送（粗顆粒物）與局地人為排放（細顆粒物）都是PM10污染的重要來源，且細顆粒物的貢獻略高。2016 年11 月至2017 年2 月顆粒物污染非常嚴重，主要是由細顆粒物濃度異常高導(dǎo)致，與SO2濃度異常高相對應(yīng)。

汾渭平原MDA8_O3月均值變化呈倒“V”型分布，峰值主要出現(xiàn)在6 月。O3污染主要出現(xiàn)在夏季，2015～2017 年夏季汾渭平原 MDA8_O3逐年上升，在2018 年有所下降，2019 年又稍有反彈，與NO2趨勢一致。重污染區(qū)域在2015～2017 年逐年擴大，2018 年又相對縮小，主要集中在汾河下游及渭河下游。山西省在2017 年O3污染明顯加重。

SO2、NO2、CO 是參與顆粒物污染或O3污染形成的重要前體物，SO2與NO2質(zhì)量濃度在2015～2019 年先升后降，CO 質(zhì)量濃度則逐年下降，月變化均為“U”型，冬季污染物濃度高均與采暖排放量大及不利的氣象條件有關(guān)。SO2污染多出現(xiàn)在山西省，而NO2污染則多出現(xiàn)在陜西省。NO2作為O3污染的重要前體物，對汾渭平原污染的影響具有越來越重要的地位，所以汾渭平原面臨著嚴重的O3污染的挑戰(zhàn)。

氣溫（T2M）和濕度（RH2M）是影響汾渭平原冬季PM2.5濃度日變化最主要的兩個氣象要素，其對于氣象要素可解釋的PM2.5濃度日變化的貢獻分別為45.5%和41.5%。氣溫越高，越有利于氣溶膠的二次生成，PM2.5污染越嚴重。濕度越大，越有利于氣溶膠的吸濕增長，污染越嚴重。風(fēng)和降水對PM2.5污染起重要的清除作用。

氣溫（T2M）是影響汾渭平原夏季MDA8_O3日變化最主要的氣象要素，其對于氣象要素可解釋的MDA8_O3日變化的貢獻為35.3%，濕度（RH2M）和太陽輻射（SWGDN）也是重要的影響因素，其貢獻分別為25.4%和22.0%，氣溫越高，太陽輻射越強，越有利于對流層O3的生成，O3污染越嚴重，而當(dāng)濕度較大時，大量的水蒸氣會影響太陽輻射并減緩光化學(xué)反應(yīng)。風(fēng)對O3污染起稀釋擴散的作用。

汾渭平原2015～2019 年冬季PM2.5污染呈下降趨勢（-4.6 μg m-3a-1），主要原因是減排的推動（-8.3 μg m-3a-1），氣象條件的變化會導(dǎo)致上升趨勢（3.7 μg m-3a-1），在一定程度上削弱了減排的效果。2016 年冬季汾渭平原PM2.5濃度異常高的主要原因是不利的氣象條件，與氣溫較高、濕度較大、風(fēng)速較低有關(guān)。汾渭平原2015～2019 年夏季O3污染呈上升趨勢（8.7 μg m-3a-1），人為排放的變化貢獻較大（7.5 μg m-3a-1），氣象驅(qū)動導(dǎo)致的上升趨勢僅占總趨勢的13.8%（1.2 μg m-3a-1）。

總之，汾渭平原由于其封閉地形及煤炭為主的能源結(jié)構(gòu)，大氣污染問題嚴重，且正從顆粒物污染向臭氧污染轉(zhuǎn)變，人為排放是影響汾渭平原大氣污染年際變化的關(guān)鍵因素，尤其要注意汾河平原與渭河平原交界處，也就是陜西省、山西省、河南省交界處的重污染區(qū)域，需要三省共同努力，聯(lián)防聯(lián)治，協(xié)同防控大氣污染。

本文的研究針對汾渭平原空氣質(zhì)量及氣象要素的影響有了一定的研究結(jié)果，但是由于早期的污染物數(shù)據(jù)較少，因此在分析PM10濃度長期變化趨勢時使用兩種不同的數(shù)據(jù)處理方法可能會產(chǎn)生一些不確定性；以及在研究氣象要素對污染物濃度變化的影響時，并沒有考慮到與風(fēng)向有關(guān)的變量，因為與風(fēng)向有關(guān)的變量其大小及正負值的含義放在MLR模型中會導(dǎo)致一些不確定性，從而對結(jié)果產(chǎn)生影響。對于這些問題的進一步探討將有助于更加全面地了解汾渭平原空氣質(zhì)量及氣象要素的影響，進而更好地防控大氣污染。