超聲法在線測量煙氣脫硫漿液粒度分布、密度方法和裝置

田昌，蘇明旭，蔣瑜，夏多兵

（1 上海理工大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，上海 200093；2 上海市動力工程多相流動與傳熱重點實驗室，上海 200093）

石灰石濕法煙氣脫硫是燃煤電廠主流煙氣脫硫技術(shù)。其脫硫機理為噴嘴將石灰石漿液霧化分散成細(xì)小液滴并覆蓋吸收塔斷面，通過煙氣與噴淋漿液逆向接觸，煙氣中的二氧化硫及其他酸性氣體與石灰石漿液反應(yīng)生成亞硫酸鈣，再被空氣氧化，最終生成石膏晶體[1-2]。反應(yīng)過程中，控制石灰石漿量是保證脫硫效率和副產(chǎn)品石膏品質(zhì)的關(guān)鍵工藝。目前漿料粒度和密度的主要測量方法有離線分析法和在線分析法兩大類。離線分析法如篩分法[3]、沉降法[4]、激光散射法[5-6]和圖像分析法[7]，在線分析法如射線密度計、差壓式密度計、超聲法[8-9]等方法。離線分析法受到測量原理（如篩分、沉降）或因技術(shù)條件（如圖像分析）所限，采用先取樣后進行實驗室分析，缺乏實時性，也有可能因為取樣代表性不足或稀釋不恰當(dāng)產(chǎn)生誤差。射線密度計具有較好的密度測量精度，但該方法環(huán)境友好性差；差壓式密度計方法原理簡單，但差壓式密度計容易磨損，需定期更換且測量精度受被測管路中氣泡影響較大。

超聲波在高濃度（如體積分?jǐn)?shù)50%）液固兩相介質(zhì)中仍具有較強透射能力，其裝置耐用成本較低，易實現(xiàn)非接觸式無損檢測，尤其適合高濃度條件下光學(xué)不透明對象的在線測量?；诔暡ǚ椒ǖ臐{料測量已有諸多研究和應(yīng)用，如蘇明旭等[10-12]開展了基于超聲衰減法測量泥沙、水煤漿等漿料粒度分布和濃度的研究，不僅驗證了超聲法應(yīng)用于高濃度漿料測量的可行性，還提出了脈沖法、猝發(fā)波等多種聲信號發(fā)生和獲取方式。吳大鳴等[13]對基于超聲波傳播速度測量聚合物熔體密度開展了較多研究，得到了聲傳播速度與聚合物熔體密度存在單值對應(yīng)關(guān)系的重要結(jié)論，并以此測量得到聚合物熔體密度。張小平[14]開展了基于超聲波的泥漿密度測試技術(shù)研究，針對油田井下泥漿密度測量，研究了超聲波信號的衰減特性，通過實驗，建立了泥漿密度與超聲波回波信號幅值間的關(guān)系。若滿足生產(chǎn)工藝在線監(jiān)測需求，還需要進一步解決聲波動過程溫度影響、有效聲信號獲取、測量結(jié)果準(zhǔn)確反演等問題。為此，文中研究了利用超聲波衰減理論非接觸式測量石灰石、石膏漿液粒度和密度的方法和裝置，通過溫度修正來降低溫度對聲衰減量測量帶來的干擾，應(yīng)用差分進化改進算法進行顆粒粒徑反演計算，設(shè)計非接觸式測量管段，滿足在線無損監(jiān)測和檢修便利性雙需求。

1 測量原理

1.1 聲衰減理論與粒徑反演

煙氣脫硫工藝中的石灰石漿料是典型的液固顆粒兩相流。聲波在顆粒兩相介質(zhì)中傳播時，會與固相顆粒以及連續(xù)相介質(zhì)產(chǎn)生相互作用，導(dǎo)致聲波幅值隨著傳播距離的增大而減小，這種現(xiàn)象被稱為聲衰減。用ECAH（Epstein-Carhart-Allegra-Hawley）模型來描述顆粒兩相離散體系中聲波動行為，聲衰減過程中總的能量損失與顆粒數(shù)目濃度成正比，等于單個顆粒的損失與單位體積內(nèi)顆粒數(shù)目的乘積，如式(1)。

顆粒兩相介質(zhì)中聲波特征的復(fù)波數(shù)表達(dá)式如式(2)。

式中，κ為兩相流中的復(fù)波數(shù)，根據(jù)復(fù)波數(shù)定義，κ表示為式(3)形式。

對于多分散體系，為了獲得準(zhǔn)確的顆粒粒徑參數(shù)，需要將模型改寫為標(biāo)準(zhǔn)數(shù)學(xué)求解問題，聲衰減系數(shù)可表示為式(4)。

通過式(4)求解顆粒粒徑的過程即反演過程。由于系數(shù)矩陣方程一般非適定且屬于高度病態(tài)方程，常采用最優(yōu)化方法進行求解。文中采用非獨立模式求解，設(shè)定顆粒粒度分布符合單峰Rosin-Rammler（R-R）分布，根據(jù)超聲頻率、粒徑分布以及模型參數(shù)結(jié)合ECAH 模型計算理論聲衰減譜，同時將其和實驗聲衰減譜比較，定義誤差函數(shù)如式(5)。

通過求解最小化誤差函數(shù)得到最優(yōu)的顆粒粒徑分布。

差分進化算法是一種基于群體智能理論的優(yōu)化算法，在最優(yōu)化問題求解得到廣泛的應(yīng)用[15-16]，其通過群體內(nèi)個體間的合作和競爭目標(biāo)進行優(yōu)化。對半徑為5μm 的單峰R-R 分布玻璃微珠顆粒進行數(shù)值反演。按式(5)形式構(gòu)造目標(biāo)函數(shù)，分別采用基本差分進化算法（DE）、DFP（Davidon-Fletcher-Powell）算法、LM（Levenberg-Marquard）算法和BFGS（Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno）算法在0.1～50μm 粒徑區(qū)間尋優(yōu)。從圖1 中可看出，3 種局部最優(yōu)化算法DFP、LM、BFGS的結(jié)果均明顯偏離真值，而DE 算法結(jié)果總體上符合對真值范圍的預(yù)期，求解精度更為理想。

圖1 4種算法反演計算的顆粒粒徑分布

1.2 改進差分進化算法

DE算法主要控制參數(shù)有種群大小NP、縮放因子F和交叉因子CR?？s放因子F控制偏差變量放大作用，改變搜索方向；交叉因子CR 改變種群多樣性，較大CR 加速收斂。標(biāo)準(zhǔn)DE 算法中F、CR為固定值，在算法迭代后期會因其種群個體聚集，造成種群間差異性變小，使算法易陷入局部最優(yōu)解、出現(xiàn)早熟收斂等問題。因此，在算法中引入自適應(yīng)控制參數(shù)因子加以改造，改進后縮放因子和交叉因子如式(6)、式(7)。

其中，τ1、τ2是調(diào)節(jié)因子；randi，i∈{1，2，3，4}為(0,1)區(qū)間均勻分布的隨機數(shù)。為提高優(yōu)化效率，給定Fl(0.1,0.4)、Fu(0.5,0.9)的范圍，在多種粒徑分布參數(shù)下進行反演尋優(yōu)，選取最佳適應(yīng)度最小處對應(yīng)的Fl、Fu，對應(yīng)殘差最佳適應(yīng)度最小，即殘差最小區(qū)域內(nèi)將Fl、Fu分別選取為0.3、0.8。

將改進后算法稱為IDE（improved differential evolution）算法，算法流程如圖2 所示。首先初始化種群，確定DE 算法參數(shù)，隨機產(chǎn)生初始種群并計算個體的適應(yīng)度（fitness），其次判斷最佳適應(yīng)度是否基本不變，若是，則輸出最佳個體為最優(yōu)解；若否，結(jié)合自適應(yīng)控制參數(shù)產(chǎn)生縮放因子F、交叉因子CR，進行變異和交叉操作，得到中間種群，在原種群和中間種群選擇個體，得到新種群，最后進化代數(shù)t=t+1，再次判斷最佳適應(yīng)度是否基本不變，并執(zhí)行判斷后處理流程。

圖2 IDE算法流程

為驗證改進算法的性能，分別用標(biāo)準(zhǔn)DE 算法和改進IDE算法對顆粒群進行數(shù)值模擬。對雙峰分布的反演結(jié)果如圖3所示，可以看出IDE反演結(jié)果均接近原始分布，而DE 算法反演分布曲線相比原始分布均出現(xiàn)一定偏離。圖中第2個峰的結(jié)果與設(shè)定基本吻合，但第1個峰的反演粒徑偏小且峰寬偏窄，對應(yīng)原始DE 算法反演得到的Essd為0.0027，IDE 算法反演得到的Essd為1.04×10-12，可見其求解精度得到明顯提高。

圖3 雙峰顆粒粒徑分布反演結(jié)果

2 實驗驗證及分析

2.1 實驗裝置

實驗采用非侵入式超聲波衰減測量方法，測量管段實物照片如圖4所示，示意圖如圖5所示。超聲波換能器布置在管道兩側(cè)，發(fā)射換能器發(fā)出的超聲波經(jīng)過緩沖塊、待測漿料、緩沖塊后被接收換能器接收，換能器本身與測量對象無接觸。緩沖塊選用石英玻璃材質(zhì)，具有良好的透聲效果和耐磨性。實驗采用的超聲換能器中心頻率為5MHz，該頻段可有效避免環(huán)境噪聲影響，獲得較高信噪比；超聲換能器方向角為4°，超聲波束集中，聲能密度符合要求。實驗中采用OLYMPUS 5077型脈沖信號發(fā)生器激勵超聲換能器，其最大發(fā)射功率等級為mW級，不會改變待測物料形態(tài)。

圖4 超聲法測量管段實物

圖5 超聲法測量管段示意

2.2 溫度影響分析

聲波動過程與溫度有關(guān)，測量得到的聲衰減值可看作是聲波與顆粒兩相流相互作用引起的聲衰減與傳播介質(zhì)溫度變化引起的聲衰減之和。研究中在定濃度、粒徑的漿料中開展了溫度變化與超聲衰減關(guān)系實驗。實驗選取了質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%的石灰石漿料（標(biāo)稱粒徑為45μm）作為待測介質(zhì)，實驗中保持待測介質(zhì)濃度不變，逐步改變介質(zhì)溫度，測量超聲波信號衰減值，測量結(jié)果如圖6所示。

圖6 溫度與聲衰減關(guān)系曲線

由圖6可知，20～90℃范圍內(nèi)溫度變化對聲衰減影響呈單調(diào)關(guān)系。對圖中數(shù)據(jù)采用歸一化處理，并用二次函數(shù)來擬合得到因溫度變化導(dǎo)致的聲衰減和溫度間的關(guān)系，如式(8)所示。

聲波與顆粒兩相流相互作用引起的聲衰減等于測量得到的聲衰減值減去傳播介質(zhì)溫度變化引起的聲衰減。數(shù)據(jù)處理過程中，可使用式(8)、式(9)對測量聲衰減值進行修正。

2.3 測量方法實驗室驗證

以3%為間隔配置不同質(zhì)量濃度石灰石漿料（標(biāo)稱粒徑為45μm）開展室溫下驗證實驗。根據(jù)初始水量計算并添加各個濃度對應(yīng)的物料質(zhì)量，依次提高質(zhì)量濃度。通過測溫儀連續(xù)監(jiān)測漿料溫度并根據(jù)式(8)、式(9)進行聲衰減值修正。在測量管附近取樣，并將樣品通過烘干法進行分析。

對測量值采用3 次測量取平均作為最終結(jié)果，記錄實驗數(shù)據(jù)并計算測量值與配置值偏差，如式(10)所示。

實驗結(jié)果對比如圖7 所示。由圖可知，取樣法、超聲法測量結(jié)果均與配置值具有較好一致性，取樣法測量結(jié)果更接近于配置值，工程應(yīng)用中采用取樣法表示實際值具有合理性。分析取樣法與超聲法測量偏差，取樣法測量采用的是稱重原理，不受被測漿料中石灰石顆粒的大小、形狀等特征參數(shù)影響；超聲法在測量漿料粒度、濃度過程中，均把石灰石顆粒等效為圓球狀，這與實際的石灰石樣品存在一定的偏差，故超聲法測量結(jié)果偏差大于取樣法。但超聲法與配置值最大偏差僅為1.75%，平均偏差為0.92%，最小偏差為0.56%，該偏差范圍可以有效滿足實際工業(yè)生產(chǎn)的需求。

圖7 不同方法石灰石漿料濃度測量結(jié)果對比

3 現(xiàn)場測量結(jié)果分析

為了驗證測量裝置應(yīng)用于實際生產(chǎn)現(xiàn)場的可行性，分別于2019 年2 月12 日至2019 年2 月25 日在華能集團曲阜電廠（以下簡稱A電廠）1號吸收塔和2019 年7 月25 日在國家電投朝陽燕山湖發(fā)電廠（以下簡稱B電廠）2號吸收塔進行了脫硫工藝漿液參數(shù)在線測量實驗。實驗過程中，利用安裝在實驗管路上的熱電阻溫度計監(jiān)測漿料溫度。A電廠石灰石輸送管溫度為26℃，石膏漿液溫度在35～42℃之間；B電廠石灰石輸送管溫度為28℃，石膏漿液溫度在35～45℃之間，利用聲衰減修正式對測量得到的聲衰減進行修正。將石膏漿液粒度超聲法測量結(jié)果與取樣后采用激光粒度儀和圖像法結(jié)果進行比較；超聲法密度測量結(jié)果與石灰石輸送管上安裝的差壓式密度計測量結(jié)果以及測量管段附件取樣口取樣法結(jié)果進行比較。

3.1 漿液粒度測量結(jié)果

A 電廠取1 號吸收塔在2019 年2 月12 日、14日、20 日、25 日的石膏漿液（以樣品A1、A2、A3、A4表示）進行測量分析，B電廠則取2號吸收塔在2019 年7 月25 日的不同時間段的兩組石膏漿液（以樣品B1、B2 表示）。文中，采用經(jīng)典的ECAH 模型來描述超聲波在顆粒兩相流中的聲衰減，采用前述的差分進化算法進行非獨立模式求解，獲得石膏漿液的粒度分布見表1。

表1 漿液粒度分布結(jié)果

其中，D10 指石膏樣品中的累計粒度分布百分?jǐn)?shù)為10%時對應(yīng)的粒度，即小于該值石膏顆粒占10%，同理定義D40、D50、D90。D[4,3]則是體積4 次矩平均粒度，表示將多分散狀態(tài)顆粒用尺寸均一的顆粒群替代以保持石膏顆粒群某些原有特性不變。由表1 可知，A 電廠和B 電廠中石膏漿液的D40 均小于32μm，說明兩家電廠脫硫工藝中小于32μm 脫硫石膏顆粒占40%。同時，A 電廠的4 組結(jié)果中各項粒度分布較為接近，B 電廠中2 號吸收塔的兩組石膏漿液粒度分布較為相似，表明兩個電廠吸收塔的濕法脫硫工藝流程運行均較為穩(wěn)定。

以樣品A1 為例分別采用OLYMPUS CX21 型圖像粒度分析儀（顯微圖像法原理）和BT-9300ST型激光粒度分析儀（米氏散射原理）進行測量結(jié)果比對，采用多次重復(fù)測量取平均值，結(jié)果如圖8所示。

由圖8可知，超聲法、顯微鏡圖像法、激光粒度儀三者測量結(jié)果具有一致的趨勢性。多種統(tǒng)計粒徑表示方式中，圖像粒度分析儀測量結(jié)果均為最大，超聲法測量結(jié)果均為最小，激光粒度儀測量結(jié)果居中。分析原因認(rèn)為，顯微圖像法是一種直觀的粒徑測量方法，用于實驗室離線分析不受石膏顆粒物理參數(shù)影響，測量方法本身精度較高，但由于石膏顆粒為不規(guī)則顆粒，以等效球投影面積來表示顆粒大小存在一定偏差和不確定度。激光粒度儀測量過程需要先行確定石膏顆粒與水的相對折射率，同時儀器基本工作原理的米氏散射理論是基于球形顆粒假設(shè)，以至于激光粒度儀測量結(jié)果同樣存在偏差和不確定度。超聲法作為一種在線式測量方法，其測量過程受介質(zhì)流動、電噪聲干擾等因素影響，理論模型也是基于球形顆粒假設(shè)，3種方法均具有一定的局限性，非絕對準(zhǔn)確方法，測量存在相對偏差是合理的。比較3種方法的相對偏差，超聲法與圖像法最大偏差16.9%，平均偏差13.8%，與激光粒度儀最大偏差11.6%，平均偏差8.88%。

圖8 不同方法粒度分布結(jié)果對比

3.2 漿液密度測量結(jié)果

取B發(fā)電廠2號吸收塔在2019年7月25日實驗數(shù)據(jù)分析，為了與差壓密度計測量結(jié)果比對和滿足現(xiàn)場工程人員經(jīng)驗，數(shù)據(jù)分析中統(tǒng)一將質(zhì)量濃度換算成漿料密度，換算表達(dá)式如式(11)所示，取石膏密度ρs為2320kg/m3，水的密度ρw為1000kg/m3。

以測試實驗開始為零點，每間隔30min記錄一組數(shù)據(jù)，6h內(nèi)的測量結(jié)果如圖9所示，數(shù)據(jù)結(jié)果比較見表2。

圖9 B發(fā)電廠2號吸收塔連續(xù)6h密度測量結(jié)果

表2 B發(fā)電廠2號吸收塔石灰石漿料結(jié)果對比

從上述圖表可以看出，超聲法測量結(jié)果具有較好的測量重復(fù)性，12 組數(shù)據(jù)最大重復(fù)性偏差僅為0.23%，大于取樣法的0.18%，優(yōu)于差壓密度計的1.11%。超聲法測量結(jié)果與取樣法測量結(jié)果吻合度更高，其6h 內(nèi)的測量結(jié)果平均值與取樣法偏差為0.05%，差壓密度計為1.2%；其12 組數(shù)據(jù)中單次測量結(jié)果與取樣法最大偏差為0.26%，差壓密度計為1.81%。綜上數(shù)據(jù)顯示，超聲法在測量重復(fù)性、測量準(zhǔn)確性兩項指標(biāo)均優(yōu)于差壓密度計。同時，測試過程中，超聲法從采集超聲波信號到反演得到漿料參數(shù)所用時間約40s，滿足工程現(xiàn)場對測量實時性需求。

4 結(jié)論

文中設(shè)計了基于超聲波衰減原理的石灰石、石膏漿料多參數(shù)在線測量方法和裝置，并開展了實驗研究。首先，利用數(shù)值模擬方法研究了改進的差分進化算法應(yīng)用在基于ECAH模型的超聲衰減譜法粒徑分布反演，數(shù)值模擬結(jié)果顯示改進差分進化算法得到反演結(jié)果更接近原始分布。用標(biāo)稱粒徑為45μm的石灰石粉體配置不同濃度的石灰石漿料開展多次重復(fù)測量試驗，獲得漿料溫度和聲衰減的關(guān)系，并擬合得到修正函數(shù)表達(dá)式。將修正后的超聲波衰減譜進行反演計算，得到漿料濃度測量結(jié)果，同時將測量結(jié)果與取樣法比對。比對結(jié)果顯示，超聲法與配置值最大偏差僅為1.75%，平均偏差為0.92%，最小偏差為0.56%，該偏差范圍可以有效滿足實際工業(yè)生產(chǎn)的需求，證實超聲法測量結(jié)果可信。

其次，將測量裝置分別在國家電投朝陽燕山湖電廠2號吸收塔現(xiàn)場和華能集團曲阜電廠1號吸收塔現(xiàn)場進行實際工況驗證，同樣將超聲法測量結(jié)果與現(xiàn)場使用的差壓式密度計和取樣法比對，并開展了長時間在線測量驗證。大量實測結(jié)果顯示，在粒度測量方面，超聲法、顯微圖像法和激光粒度分析儀三者結(jié)果具有較好的一致性；在密度測量方面，超聲法具有較好的測量重復(fù)性和準(zhǔn)確性，6h 內(nèi)數(shù)據(jù)最大重復(fù)性偏差僅為0.23%，單次測量結(jié)果與取樣法最大偏差為0.26%，兩項指標(biāo)均優(yōu)于差壓密度計測量結(jié)果。通過實驗室驗證和現(xiàn)場實際工況驗證，本文提出的利用超聲波衰減理論非接觸式測量石灰石、石膏漿液粒度和密度的方法和裝置能夠克服漿料不透光、具有磨損性等諸多特點，實現(xiàn)漿料粒度、密度的無損在線監(jiān)測，且測量準(zhǔn)確度能夠滿足生產(chǎn)工業(yè)要求，可用于脫硫現(xiàn)場石灰石密度在線測量。

符號說明

An——壓縮波散射系數(shù)

Cm——顆粒相質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%

cs——聲速，m/s

R——顆粒相半徑，μm

S——衰減系數(shù)矩陣

t——介質(zhì)溫度，℃

W——被測顆粒的粒徑分布矩陣

α——聲衰減分布列向量

αm——測量得到的聲衰減系數(shù)，Np/m

αs——聲衰減系數(shù)，Np/m

αsim，αmeas——理論聲衰減預(yù)測譜、實驗超聲衰減譜，Np/m

αt——不同溫度下的聲衰減系數(shù)，Np/m

κ——兩相流中的復(fù)波數(shù)

κc——連續(xù)相介質(zhì)中的波數(shù)，m-1

ρs，ρl，ρw——固相介質(zhì)密度、漿料密度和水的密度，kg/m3

φ——顆粒相體積分?jǐn)?shù)，%

ω——角頻率，s-1

下角標(biāo)

n——不同顆粒數(shù)目

t——不同溫度值