舒平華， 姚 軍， 嚴(yán) 俠

(中國石油大學(xué)(華東) 石油工程學(xué)院， 山東 青島 266580)

當(dāng)液體和固體接觸時，由于界面張力的作用，接觸面會產(chǎn)生不同形狀，在固體表面滴上液體，液滴可能沿表面迅速擴散，也可能保持液滴形狀黏附在表面。這種液體或氣體在固體表面擴散或黏附的現(xiàn)象稱為潤濕作用[1]。潤濕性是控制油藏流體在孔隙介質(zhì)中流動和分布的重要因素，是決定地層原油最終采收率的主要因素。在油氣田開發(fā)過程中，研究顆粒潤濕性，改變儲層巖石的潤濕性，有利于提高原油采收率[2-4]。研究水驅(qū)油藏巖石的潤濕性變化，可為更加準(zhǔn)確地預(yù)測水驅(qū)油藏采收率提供依據(jù)[5-6]。

潤濕性在石油、化工等工業(yè)中具有廣泛的應(yīng)用。測定常規(guī)固結(jié)巖心樣品潤濕性的方法有很多種，石油工業(yè)中常用的是Amott法、美國礦務(wù)局(USBM)法、接觸角法中的座滴法和捕泡法等[7-9]，以及一些定性測定方法，如自吸法、毛細(xì)測量法、半滲透隔板法等?，F(xiàn)階段，常規(guī)巖心樣品潤濕性評價方法已比較成熟，而對于非常規(guī)未固結(jié)顆粒樣品，如細(xì)小顆粒樣品的潤濕性測定還沒有形成一個系統(tǒng)的測定方法。不論是水力壓裂作業(yè)中使用到的陶粒、石英砂等支撐劑，還是用于提取瀝青的油砂[10]，以及常規(guī)疏松砂巖等都屬于顆粒樣品。目前行業(yè)中常用的顆粒潤濕性測定方法是透過高度法[11-16]，但此方法沒有考慮顆粒粒徑、壓實程度等因素對潤濕性的影響。基于此，如何準(zhǔn)確測定并評價不同顆粒潤濕性便成為油氣工業(yè)開發(fā)過程中十分重要的問題。

實驗采用顆粒壓制巖心測定潤濕性的方法，將顆粒樣品在高壓條件下壓制一定時間形成柱狀巖心，然后在高溫高壓光學(xué)接觸角測量儀下進(jìn)行座滴法測量柱狀巖心潤濕接觸角，在實驗過程中發(fā)現(xiàn)顆粒粒徑、壓制時間等因素對實驗結(jié)果存在一定影響。

1 實驗方法

實驗采用在巖心制備裝置中將顆粒樣品壓制成柱狀巖心，然后利用座滴法測量潤濕接觸角的方法。實驗所用儀器為液滴形狀分析儀DSA100HP、10 mL針管以及內(nèi)徑為0.15 mm的點膠針頭。在進(jìn)行顆粒樣品潤濕性測定過程中，發(fā)現(xiàn)顆粒壓制時間、顆粒粒徑對顆粒潤濕性測定存在較大影響，巖心粉碎前后的潤濕性也存在較大差異。將不同柱狀巖心在三維光學(xué)測量系統(tǒng)·復(fù)雜面形測量儀(TN 3DOMS·S)下進(jìn)行表面3D成像掃描，生成端面三維圖，利用MATLAB軟件編程計算實際表面積，再計算實際表面積與幾何表面積的比值即表面粗糙度。下面主要從壓制時間、顆粒大小等兩個方面進(jìn)行顆粒潤濕性分析。

2 實驗與分析

2.1 壓制時間的影響

測定壓制時間對壓制柱狀巖心接觸角大小的影響時，采取以下步驟：①首先選取具有一定目數(shù)的純石英砂，要求目數(shù)要一致；②每次稱取相同質(zhì)量(10 g)的石英砂；③放入壓制儀中進(jìn)行壓制，并計時；④達(dá)到計劃壓制時間，取出壓制的巖心樣品，利用高溫高壓接觸角測量儀進(jìn)行座滴法測定潤濕接觸角。

在已有的石英砂中，經(jīng)過一系列重復(fù)實驗，發(fā)現(xiàn)石英砂的目數(shù)太小或太大，粒度太粗或太細(xì)，都無法得到較為理想的壓制巖心樣品。所以最終選用200、300、400目的石英砂作為實驗材料，30 MPa壓力下壓制顆粒。實驗結(jié)果如圖1所示。

圖1 200、300、400目石英砂壓制時間與 接觸角的關(guān)系

實驗發(fā)現(xiàn)，對于200、300、400目純石英砂，在30 MPa壓力下，隨著壓制時間的增長，壓實越緊密，顆粒壓制后測得的接觸角與壓制時間呈正相關(guān)。實驗中，初始階段接觸角不斷增大，一定時間后，當(dāng)壓制時間達(dá)到96 h，接觸角基本平穩(wěn)，達(dá)到一個相對穩(wěn)定值。

2.2 顆粒粒徑的影響

測定顆粒粒徑對壓制柱狀巖心接觸角大小的影響時，采取以下步驟：①選取不同目數(shù)的純石英砂，頁巖巖樣用碎樣機磨碎在用分析篩篩選不同目數(shù)的顆粒樣品；②每次稱取相同質(zhì)量(10 g)的顆粒樣品；③放入壓制設(shè)備內(nèi)進(jìn)行壓制，設(shè)置相同時間為48 h；④壓制完成后，取出壓制的樣品，進(jìn)行座滴法測定潤濕接觸角。

實驗過程中，篩選出40～60、60～80、80～160、200、300、400、500、600目的石英砂和頁巖顆粒樣品作為實驗材料，在30 MPa壓力下壓制48 h，實驗結(jié)果如圖2所示。

對于不同目數(shù)的石英砂和頁巖，隨著目數(shù)的增加，顆粒粒徑逐漸減小，壓制巖心的接觸角逐漸增加，并趨近于平穩(wěn)狀態(tài)。當(dāng)顆粒目數(shù)達(dá)到600目時，顆粒壓制測得的接觸角基本保持不變。

圖2 石英砂和頁巖不同顆粒目數(shù)與接觸角的關(guān)系

3 粗糙度分析

巖石表面潤濕性主要受到兩個因素影響，即表面粗糙度與表面非均質(zhì)性。由于壓制實驗中采用相同單一礦物的顆粒，因此顆粒壓制巖心測量結(jié)果差異的根本原因源自壓制巖心表面粗糙度的影響。表面粗糙度對接觸角的測量存在較大影響。根據(jù)前人總結(jié)，當(dāng)表面粗糙度不可忽略時，經(jīng)典的Young方程已不再適用，因為其是靜態(tài)平衡條件下測量且不考慮粗糙度的方法。動態(tài)平衡條件且考慮粗糙度的理論主要有Wenzel理論和Cassie理論[17-18]。

存在粗糙度影響時，Wenzel提出了Wenzel理論[19]，該理論假設(shè)液體能夠充滿粗糙表面的凹槽。其界面能滿足如下關(guān)系式：

cosθA=rcosθ

(1)

式中：θA為表觀接觸角；r為實際粗糙表面積SA與投影的光滑表面積SG的比值，即粗糙度因子；θ為理想表面上的潤濕接觸角。當(dāng)r>1時，則為粗糙表面；當(dāng)r=1時，則為理想光滑表面，如圖3所示。

圖3 實際表面與幾何表面示意圖

目前已有證明粗糙度對接觸角的測量存在較大影響，結(jié)合粗糙度對該實驗中顆粒壓制巖心測量結(jié)果進(jìn)行分析。

將200目的石英砂在30 MPa壓力下分別壓制6、12、24 h，將40～80、80～120、200目石英砂分別在30 MPa壓力下壓制24 h，取出壓制巖心(圖4)，分別在三維光學(xué)測量系統(tǒng)·復(fù)雜面形測量儀(TN 3DOMS·S)下進(jìn)行表面3D成像掃描，生成端面三維圖，利用MATLAB軟件編程計算實際表面積，再計算實際表面積與幾何表面積的比值即表面粗糙度。

對于40～80、80～120、200目石英砂分別在30 MPa壓力下壓制24 h，掃描端面三維圖如圖5所示，測得其潤濕接觸角分別為16.51°、18.37°、21.64°。200目石英砂在30 MPa壓力下分別壓制6、12、24 h，掃描端面三維圖如圖6所示，測得其潤濕接觸角分別為16.55°、18.80°、21.64°。圖5、圖6中，圖例數(shù)值表示粗糙點高于或低于零基準(zhǔn)面的高度。

圖4 不同條件下壓制巖心

圖5 40～80、80～120、200目石英砂 30 MPa下壓制24 h掃描端面三維圖

圖6 200目石英砂30 MPa下壓制 6、12、24 h掃描端面三維圖

將掃描得到的粗糙表面三維坐標(biāo)數(shù)據(jù)利用MATLAB軟件進(jìn)行編程求解表面實際表面積，計算表面的幾何表面積，從而計算粗糙度，結(jié)果見表1。

表1 不同實驗條件下石英砂表面粗糙度

由表1可知，相同壓制條件下，石英砂目數(shù)越小，顆粒粒徑越大，壓制巖心表面粗糙度越大，測量接觸角越小。相同的石英砂，在30 MPa下壓制不同時間，隨著時間的增長，壓制巖心表面粗糙度越小，測量的潤濕接觸角越大。

Rye等[20]和Yost等[21]提出一種模型，認(rèn)為粗糙表面是由許多相互連通的毛細(xì)管或微觀“V”形槽組成，液體在“V”形槽中流動時，存在額外的驅(qū)動力，即毛細(xì)管力。液體在親水粗糙表面潤濕時，流動模式包括在液滴的自然鋪展和在微觀“V”形槽內(nèi)的毛細(xì)流動，此時液體潤濕的驅(qū)動力也來源于這兩部分。因此，液體在親水的粗糙表面鋪展時，存在額外的毛細(xì)管力促進(jìn)液滴流動，從而使接觸角變小。

4 結(jié)論

實驗采用顆粒壓制巖心測定潤濕性的方法，將巖石顆粒樣品在高壓條件下壓制形成柱狀巖心，并在高溫高壓光學(xué)接觸角測量儀下進(jìn)行座滴法測量其潤濕接觸角，通過對實驗結(jié)果進(jìn)行分析，得出以下結(jié)論：

1)隨著壓制時間的增長，壓實越緊密，表面粗糙度越小，接觸角與壓制時間、壓實作用呈正相關(guān)，測量接觸角逐漸增大。實驗中，壓制時間達(dá)到96 h后，接觸角基本保持不變。

2)相同條件、相同壓制時間，目數(shù)越大、粒度越細(xì)的石英砂和頁巖顆粒樣品，壓實作用越明顯，粗糙度不斷降低，測得的接觸角越大。

3)隨著壓制時間的增長，顆粒越細(xì)，顆粒壓實越緊密，壓制巖心表面粗糙度不斷減小，接觸角不斷增大至趨于不變?；谟H水表面隨著粗糙度的增加，潤濕接觸角越小，粗糙表面越親水。