張成勇, 夏 菲*, 嚴兆彬, 鄧 薇, 聶逢君, 張鵬飛,文振宇, 劉 波, 戴明建, 封志兵

1)東華理工大學放射性地質(zhì)與勘探技術(shù)國防重點學科實驗室, 江西南昌 330013;2)東華理工大學核資源與環(huán)境國家重點實驗室, 江西南昌 330013;2)核工業(yè)208大隊, 內(nèi)蒙古包頭 014010

砂巖型鈾礦成礦多以表生層間氧化作用或潛水氧化作用為主(Cuney and Kyser, 2008; Dahlkamp,2009), 砂巖型鈾礦的勘查也以穩(wěn)定的斜坡帶為主要勘查區(qū)域。但隨著勘查和研究的不斷深入, 發(fā)現(xiàn)很多砂巖型鈾礦與深部流體活動存在一定的關(guān)系,在中亞楚—伊犁和鈾成礦省和我國的東勝、錢家店、塔木素等鈾礦床等都發(fā)現(xiàn)有后期熱活動的痕跡(林雙幸等, 2017; 樊愛萍, 2007; 蔡煜琦等, 2015; 陳夢雅等, 2021)。存在表生氧化流體和深部熱流體的砂巖型礦床的鈾礦化特征仍與典型層間氧化帶型鈾礦床存在一定的相似之處, 也沒有脈狀鈾礦石或沿斷裂出現(xiàn)的異常(張成勇等, 2015; 林雙幸等, 2017),這使得深部熱流體活動與鈾礦化的關(guān)系變得模糊,礦床成因也變得更加復(fù)雜。野外地質(zhì)調(diào)查和礦床地質(zhì)研究顯示, 塔木素砂巖型鈾礦床砂巖普遍固結(jié)且后生蝕變類型多樣, 氧化帶和熱流體活動痕跡都很明顯, 目的層現(xiàn)今仍保持開放的氧化流體補給狀態(tài),指示該礦床經(jīng)歷了相對比較復(fù)雜的后期流體改造事件。因此, 成巖成礦事件恢復(fù)對礦床成因研究至關(guān)重要, 精細的蝕變礦物學證據(jù)和成巖成礦環(huán)境的恢復(fù)是揭示鈾礦化富集過程的基礎(chǔ), 也是關(guān)鍵。本文以鏡下鑒定、電子探針、掃描電鏡分析等為主要手段, 系統(tǒng)研究塔木素礦床含礦砂巖成巖作用特征與后生蝕變礦物生成序列, 反演儲層砂體形成后所經(jīng)歷的改造事件, 結(jié)合宏觀地質(zhì)特征, 明確改造事件的期次和時序, 重塑后生改造事件的演化過程, 揭示后生流體改造與鈾富集的控制和約束。后期流體疊加改造的研究不僅能豐富砂巖型鈾礦成礦理論,也將對研究區(qū)下一步勘探方向的選擇有指導(dǎo)作用。

1 區(qū)域地質(zhì)背景與礦床地質(zhì)

1.1 區(qū)域地質(zhì)

巴音戈壁盆地(石油稱銀根—額濟納盆地或“銀額盆地”)位于塔里木、哈薩克斯坦、西伯利亞、華北等4大板塊的結(jié)合部位(圖1), 盆地古生代為洋盆,晚古生代末洋盆消亡, 板塊拼合, 并以形成恩格爾烏蘇縫合帶為標志(靳久強等, 2000; 肖序常等,1991; 鄭亞東等, 1990)。中新生代燕山期、四川期、華北期和喜馬拉雅期等多個構(gòu)造活動旋回(萬天豐,2004)都對本區(qū)產(chǎn)生了明顯的影響, 形成了大規(guī)模的走滑拉張構(gòu)造背景, 左行走滑和右行走滑多次更替, 形成了一系列拉分盆地群, 并在盆地內(nèi)各塊段表現(xiàn)出明顯的差異性(陳會軍等, 2009; 孟慶任等,2005)。依據(jù)隆起帶的分布, 將巴音戈壁盆地的構(gòu)造單元劃分為查干德勒蘇坳陷、蘇紅圖坳陷、拐子湖坳陷、銀根坳陷和因格井坳陷等五個坳陷。塔木素地區(qū)因格井坳陷西北部, 中生代以來構(gòu)造活動相對穩(wěn)定, 是目前發(fā)現(xiàn)的有利砂巖型鈾礦勘探區(qū)。

圖1 巴音戈壁盆地內(nèi)部構(gòu)造分區(qū)圖Fig.1 Structural zoning of Bayingobi Basin

1.2 礦床地質(zhì)

塔木素鈾礦床位于因格井坳陷的東段北緣(圖2), 其北緣為宗乃山富鈾花崗巖隆起, 是該地區(qū)鈾成礦的直接供源體。加里東期二長花崗巖和斜長花崗巖平均鈾含量 2.3×10–6～3.3×10–6, Th/U=3.9～4.0,活化鈾遷移量–0.2×10–6。海西期斜長花崗巖、花崗巖、花崗閃長巖等, 平均鈾含量 3.6×10–6～4.2×10–6,Th/U=4.3～6.4, 活化鈾遷移量–0.6×10–6～–2.3×10–6,鈾遷出明顯。印支期花崗巖分布面積最廣, 平均鈾含量 2.3×10–6～5.5×10–6, Th/U=1.9～4.8, 活化鈾遷移量–1.0×10–6～–2.6×10–6。燕山期花崗巖、鉀長花崗巖、石英斑巖平均鈾含量5.3×10–6, Th/U=5.6, 活化鈾遷移量–2.8×10–6。其中, 海西期晚期復(fù)式巖體(γ44和 γδ43)在區(qū)內(nèi)大面積分布, 巖體伽瑪強度高,地表產(chǎn)有較多鈾異常, 并長期處于風化剝蝕狀態(tài),風化殼較厚, 花崗巖鈾浸出率高, 一般為30%～49.2%, 高者達 64.65%～77.78%, 鈾遷出明顯,是成礦的主要鈾源區(qū)(核工業(yè)208大隊, 2017)。塔木素礦床的北部為NE向貫通性斷裂控制的沖積扇、扇三角洲沉積體的分布區(qū), 南部為湖相沉積體系分布區(qū)。研究區(qū)內(nèi)淺層地震解釋顯示, 在白堊系地層中存在三條 NE向隱伏斷裂, 目前鈾礦化主要夾持在三條斷裂之間(圖 3a)。區(qū)內(nèi)目的層以單斜向南緩傾為主, 傾角10°左右。中下侏羅統(tǒng)零星狀呈NE向沿坳陷邊緣分布, 下白堊統(tǒng)是盆地沉積充填的主體, 從下至上分為巴音戈壁組(K1b)、蘇紅圖組(K1s)和銀根組(K1y)。下白堊統(tǒng)巴音戈壁組可分為上下兩段, 巴音戈壁組下段(K1b1)以干旱、半干旱-半潮濕氣候背景下的陸相沖積扇為主, 巴音戈壁組上段(K1b2)以半潮濕氣候背景下的扇三角洲沉積和湖相沉積為主, 蘇紅圖組(K1s)為一套中基性火山巖(玄武巖等))與細碎屑巖互層的沉積, 而上白堊統(tǒng)烏蘭蘇海組(K2w)則主要為干旱氣候背景下的河湖相沉積。早白堊世晚期的構(gòu)造-巖漿活動造成蘇紅圖組玄武巖的噴發(fā), 是盆地內(nèi)玄武巖大面積分布的主要控制因素, 也是盆地早白堊世地層遭受熱流體改造的主要熱動力事件(圖1)。研究區(qū)內(nèi)缺失蘇紅圖組和銀根組地層, 巴音戈壁組上段在坳陷邊緣直接出露地表, 上白堊統(tǒng)烏蘭蘇海組(K2w)在坳陷中部出露, 局部見有第四系風成沙。鈾礦化產(chǎn)于下白堊統(tǒng)巴音戈壁組上段中(K1b2)。礦體剖面上呈板狀、層狀或透鏡狀, 與地層界面大致平行(圖 3b)。鈾礦化多集中在氧化砂體頂、底板隔水層砂泥界面附近,或砂體內(nèi)部的泥巖夾層界面附近, 垂向上表現(xiàn)為多層礦化的特點。其中, 砂巖型鈾礦石約 55%, 泥巖鈾礦石占約45%, 局部見有泥灰?guī)r礦石。

圖2 塔木素地區(qū)地質(zhì)圖Fig.2 Geological map of the Tamusu area

2 分析測試方法

針對塔木素地區(qū)含礦層巴音戈壁組上段采集了樣品 118件, 樣品均為巴音戈組上段含礦層砂巖和泥巖樣品, 采樣位置見圖3a和圖3b, 樣品的深度和巖性特征見表 1。按照氧化帶、低品位鈾礦石帶(0.03%～0.1%)、高品位鈾礦石(＞0.1%)、還原帶和熱流體脈發(fā)育帶進行分類, 然后開展普通薄片、光薄片和探針片的磨制。針對含礦層后生蝕變的礦物學和鈾礦物特征, 開展了鏡下鑒定、電子探針、掃描電鏡等分析。鏡下鑒定在東華理工大學地球科學學院實驗室完成, 電子探針和掃描電鏡分析在東華理工大學核資源與環(huán)境國家重點實驗室進行,電子探針儀器為 JXA-8100M 型探針和配套的IncaEnergy型能譜儀, 測試條件為: 加速電壓15.0 kV, 探針電流20.0 nA, 束斑直徑＜2 μm, 分析精度為±0.2%。掃描電鏡儀器為Nova NanoSEM450和配套的牛津X-Max20能譜儀, 測試條件為: 加速電壓50 kV, 探針電流200 nA。

表1 塔木素礦床部分主要樣品采集位置Table 1 Collection location of some main samples in the Tamusu deposit

圖3 塔木素鈾礦床地質(zhì)圖Fig.3 Geological map of the Tamusu uranium deposit in tamusu deposit

3 成巖作用類型

巴音戈壁組上段為一套半潮濕氣候背景下的碎屑巖沉積, 富含有機質(zhì)和黃鐵礦(趙錫文, 1992;張成勇, 2019)。巖石類型主要為礫巖、砂巖、泥質(zhì)粉砂巖和鈣質(zhì)泥巖、泥灰?guī)r, 并產(chǎn)出透鏡狀石膏薄層。其中含礫粗砂巖和粗砂巖是氧化流體運移的主要空間, 鈾礦化的產(chǎn)出也主要圍繞其產(chǎn)出。砂巖以長石砂巖為主, 次棱角-次圓狀, 分選性中到差, 砂巖中膠結(jié)物以方解石、白云石和石膏為主, 黏土含量很低。

3.1 壓實作用

薄片鑒定顯示, 碎屑顆粒剛性破裂現(xiàn)象不發(fā)育,在的薄片中碎屑顆粒大部分仍保持較好的顆粒完整度, 顆粒多呈點接觸或無接觸(圖 4A), 顆粒支撐結(jié)構(gòu)的砂巖中顆粒緊密排列, 呈短線型接觸, 說明目的層砂巖沉積以后受的上覆地層壓力較小無深埋藏作用。

3.2 膠結(jié)作用

鏡下鑒定顯示(圖4B, C, D, E, F), 膠結(jié)作用該地區(qū)主要的成巖作用類型, 受后生改造的影響, 出現(xiàn)了赤鐵礦、褐鐵礦化、黃鉀鐵礬化、碳酸鹽化、石膏化、綠泥石化等多種類型, 其中碳酸鹽化和硬石膏化普遍出現(xiàn), 是目的層砂巖致密變硬的主要原因。

(1)碳酸鹽礦物

主要有方解石、含鐵方解石、白云石、含鐵白云石和鐵白云石等。

塔木素地區(qū)砂巖和泥巖中方解石含量普遍很高(最高40%, 最低1%, 平均8.41%, ), 部分砂巖為鈣質(zhì)砂巖, 并出現(xiàn)泥灰?guī)r, 指示塔木素地區(qū)沉積時期處于一種半干旱-半潮濕的沉積環(huán)境。膠結(jié)物中方解石可以分為兩種類型: 泥晶方解石和亮晶方解石(圖4B和C)。泥晶方解石自形程度差晶體明亮程度較差且不均一, 晶粒接觸面呈彎曲狀, 多圍繞顆粒邊緣分布, 或呈基底式膠結(jié)碎屑顆?；蛱假|(zhì)碎屑。亮晶方解石一般呈自形-半自形菱形晶狀, 常圍繞著顆粒表面呈嵌晶狀、連晶狀產(chǎn)于粒間孔隙, 接觸界線清楚。

除了方解石以外, 還出現(xiàn)大量的白云石、含鐵白云石(圖 4D和E), 白云石顆粒粗大, 呈自形晶或團塊狀集合體產(chǎn)出, 晶體發(fā)育良好呈菱形、出現(xiàn)明顯的生產(chǎn)世代, 染色呈淡藍色。白云石和菱鐵礦等分布在碎屑顆粒邊緣與孔隙中, 形成嵌晶結(jié)構(gòu)。部分晶體因后期氧化析出鐵質(zhì)物, 在鐵白云石和菱鐵礦的邊緣或生產(chǎn)世代邊緣或解理縫中往往可見菱形環(huán)帶的鐵質(zhì)氧化(圖4F)。

圖4 碳酸鹽和硫酸鹽類膠結(jié)物特征Fig.4 Characteristics of carbonate and sulfate cements

對砂巖中的部分碳酸鹽膠結(jié)物電子探針分析結(jié)果顯示(表 2), 這些碳酸鹽膠結(jié)物中 CaO含量在26.26%～59.74%之間, 平均為34.5%; MgO的含量最小為 0.02%, 最大為 20.60%, 平均為 10.08%; FeO的含量在0.05%～15.49%之間, 平均為7.03%; MnO的含量從不含到0.77%之間, 平均為0.34%。為了區(qū)別白云石和鐵白云石, 借助Mandell and Rock(1998)的MgCO3、CaCO3和FeCO3+MnCO3三端元圖進行區(qū)別(圖5)。結(jié)果顯示, 研究區(qū)碳酸鹽膠結(jié)物大多數(shù)為白云石與鐵白云石。塔木素礦床砂巖膠結(jié)物中的白云石和鐵白云石顆粒粗大, 晶型和世代性型良好,其在地表條件下難以形成, 其形成一般與熱水沉積或深部熱液活動的參與有關(guān)(鄭榮才等, 2003;柳益群等, 2010; 由雪蓮等, 2018; 葉太平等, 2021),這指示塔木素礦床后期經(jīng)過明顯的熱改造作用。

圖5 碳酸鹽礦物三端元成分區(qū)別圖(底圖據(jù)Mandell and Rock, 1998)Fig.5 Composition difference of three end members of carbonate minerals (after Mandell and Rock, 1998)

表2 碳酸鹽膠結(jié)物電子探針分析數(shù)據(jù)Table 2 EPMA analysis data of carbonate cement

(2)硫酸鹽膠結(jié)物

砂巖中的硫酸鹽膠結(jié)主要以石膏為主, 多呈纖維狀, 少數(shù)呈板狀、斑塊狀, 分布不均, 晶體大小不一, 巖心上可見直徑達10 mm的巨大晶體。部分巖石中可見褐鐵礦充填在纖維狀石膏縫隙中與其伴生。石膏部分自形程度高, 以膠結(jié)物的形式充填在砂巖的空隙中, 也見沿碎屑顆粒邊緣垂直生產(chǎn)的石膏雛晶。石膏呈基底式和嵌晶狀充填砂巖的孔隙(圖 4G), 包裹早期的粒狀碳酸鹽和其它礦物,指示其為晚期充填膠結(jié)的產(chǎn)物。另外在砂巖膠結(jié)物和后期穿插脈中出現(xiàn)少量的重晶石, 呈細小團塊狀分布。

(3)褐鐵礦/赤鐵礦

赤鐵礦化和褐鐵礦化非常普遍(圖4H, I), 是砂巖中主要的后生蝕變類型, 常呈紅色或暗紅色, 較均勻地分布在填隙物中, 有些氧化作用不徹底時還留下殘斑塊。褐鐵礦多呈土狀、斑塊狀充填在碎屑顆粒間的孔隙中或巖石裂隙中, 樣品中多見其與方解石形成鈣鐵質(zhì)結(jié)核。在一些砂巖中大量的出現(xiàn)褐紅色的鐵質(zhì)浸染, 均勻地分布在砂巖的空隙中, 掃描電鏡下可見針鐵礦呈放射狀集合體分布在碎屑顆粒的表面(圖4I)。

(4)黏土礦物

塔木素地區(qū)砂巖中黏土礦物分布存在明顯的不均勻性, 在氧化帶發(fā)育較好的H0—H128線之間,砂巖粒度較大, 膠結(jié)作用發(fā)育, 但黏土礦物不發(fā)育,與典型層間氧化砂巖型鈾礦廣泛出現(xiàn)的高嶺石化現(xiàn)象并不一致。鏡下鑒定中在砂巖中幾乎沒有發(fā)現(xiàn)明顯的黏土礦物。而在礦床的西部(主要是 H15線以西)砂巖分選性很差, 黏土礦物發(fā)育, 砂巖多呈灰綠色, 黏土礦物發(fā)育比較明顯。經(jīng)鏡下觀察, 部分基質(zhì)的黏土礦物后經(jīng)熱變質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)榫G泥石, 指示其與后期熱流體的改造有關(guān)。

(5)金屬硫化物

塔木素礦床中金屬硫化物發(fā)育, 主要分布在填隙物中和裂隙中, 以黃鐵礦為主, 其次為方鉛礦、閃鋅礦、斑銅礦、硒礦物等。

黃鐵礦在砂巖礦石中經(jīng)?？梢? 主要出現(xiàn)在碎屑粒間的孔隙或裂隙內(nèi)。主要可以分為草莓狀黃鐵礦、細粒浸染狀黃鐵礦、粗粒黃鐵礦和脈狀黃鐵礦,其中, 團塊狀和半自形集合體黃鐵礦最為常見。塔木素礦床中草莓狀黃鐵礦很少, 掃描電子顯微鏡下觀察, 部分孔洞及裂隙內(nèi)的黃鐵礦可呈草莓狀、花朵狀及球粒狀等(圖6A), 而大部分草莓狀黃鐵礦已出現(xiàn)明顯的重結(jié)晶作用, 形成團塊狀或半自形-自形粒狀集合體(圖6B)。細粒浸染狀的黃鐵礦主要呈較自形的立方體狀, 粒間孔洞的黃鐵礦多呈較自形粒狀或粒狀集合體(圖 6C), 裂隙內(nèi)的黃鐵礦呈脈狀。在含礦層砂巖和鈾礦石中見到方鉛礦、閃鋅礦、斑銅礦、黃銅礦、硒鉛礦等多種金屬硫化物伴生產(chǎn)出(圖 6D, E, F, G, H)。

塔木素地區(qū)砂巖儲層一個重要特征是出現(xiàn)密集的細脈體, 單個脈寬度在 1～20 cm, 脈以斜交和垂直地層形式賦存于目的層砂巖中。脈體多呈不規(guī)則線狀, 部分呈X型。充填的脈石礦物主要為黃鐵礦、石膏和方解石, 其次為螢石和石英, 也見少量的斑銅礦等金屬硫化物(圖6G), 部分脈中見細小瀝青團塊。脈體中黃鐵礦常與結(jié)晶良好的方解石共生,方解石結(jié)晶較高, 位于黃鐵礦脈的內(nèi)部, 脈的邊緣可見團塊狀分布的重晶石, 石膏脈多呈晚期充填縫隙, 并對早期的粗粒方解石出現(xiàn)明顯的溶蝕作用。螢石多呈細脈狀(寬 0.1～0.5 cm)零星產(chǎn)出, 產(chǎn)于白云石化砂巖中(圖6I)。

圖6 金屬硫化物與熱流體活動特征Fig.6 Characteristics of metal sulfide and thermal fluid

3.3 溶蝕作用

塔木素礦床砂巖中的溶蝕作用較明顯, 在砂巖和泥巖巖心中出現(xiàn)大量的空洞, 空洞多呈次圓狀,大小在 0.2～3 cm 之間, 為溶蝕作用的結(jié)果, 后被石膏晶體充填。鏡下見長石顆粒和方解石顆粒以及少量石英顆粒邊緣出現(xiàn)多個不規(guī)則的溶蝕港灣(圖7A)。粗粒方解石顆粒被溶蝕, 呈不規(guī)則橢圓狀被包裹于石膏的邊緣, 指示后期溶蝕作用較強(圖7B, C)。

3.4 交代作用

研究區(qū)砂巖中常見的交代作用為碳酸鹽對碎屑顆粒的交代、不同期次碳酸鹽之間的交代、碳酸鹽對黑云母的交代等。碳酸鹽對碎屑顆粒的交代較為普遍, 主要為白云石和方解石對巖屑和長石的交代(圖7B, C, D)。不同期次碳酸鹽礦物之間自形白云石交代早期白云石(圖 7E), 白云石部分圍繞方解石顆粒, 并明顯插入方解石顆粒中, 顯示晚期的特征。部分薄片中還可見方解石交代黑云母、重晶石交代黃鐵礦和自形粗粒黃鐵礦交代白云石的現(xiàn)象(圖7F)。

圖7 溶蝕作用和交代作用Fig.7 Dissolution and metasomatism

3.5 重結(jié)晶作用

塔木素礦床砂礫巖中一些膠結(jié)物在后期的流體作用下發(fā)生重結(jié)晶作用, 主要表現(xiàn)為細粒結(jié)晶物質(zhì)變成粗粒結(jié)晶物質(zhì), 其中最普遍的是方解石和黃鐵礦。砂巖中黃鐵礦含量較高, 但很少見草莓狀黃鐵礦, 黃鐵礦已出現(xiàn)明顯的重結(jié)晶作用, 莓球狀結(jié)構(gòu)已消失, 變?yōu)辄S鐵礦團塊, 并大部分轉(zhuǎn)變?yōu)榘胱孕吸S鐵礦集合體(圖 4B, C, E), 部分黃鐵礦呈半自形且表面粗糙多孔, 指示重結(jié)晶作用程度不高(圖6B)。方解石的重結(jié)晶作用主要表現(xiàn)為泥晶向粗粒亮晶方解石的轉(zhuǎn)變(圖4B)。

4 礦物生產(chǎn)序列與成巖演化

4.1 礦物生成順序的判定依據(jù)

在對上述成巖作用研究的基礎(chǔ)上, 結(jié)合顯微鏡下的各類成巖現(xiàn)象, 進行成巖序列分析, 礦物形成先后順序的判別出現(xiàn)采用以下依據(jù):

1)對基底式膠結(jié)礦物或孔隙式膠結(jié)物, 根據(jù)膠結(jié)作用類型和礦物形成條件和環(huán)境進行分析。塔木素礦床砂巖中泥晶方解石呈基底式分布, 包裹的碎屑顆粒呈棱狀或次棱狀且分選性很差, 同時泥晶方解石又與炭屑共存, 因此, 泥晶方解石膠結(jié)物起到支撐結(jié)構(gòu)的作用, 因此應(yīng)為早期沉積期或早成巖期的產(chǎn)物。石膏晶體充填在整個砂巖的孔隙中, 形成基底式膠結(jié), 并包裹體了其他所有的膠結(jié)礦物, 因此我們認為石膏為晚期作用的產(chǎn)物。

2)交代關(guān)系, 根據(jù)交代作用特征, 被交代礦物形成時間早而交代礦物形成時間相對晚。白云石交代方解石, 而黃鐵礦交代白云石, 因此, 方解石形成時間最早, 期次為自形白云石, 最后為黃鐵礦。

3)包裹關(guān)系, 被包裹體的礦物形成時間較晚。石膏包裹白云石和方解石是研究區(qū)常見的現(xiàn)象, 因此, 石膏形成要晚于方解石和白云石。白云石和方解石顆粒的邊緣出現(xiàn)明顯的溶蝕, 說明后晚期流體對白云石和方解石顆粒進行了溶蝕, 后整個孔隙又被石膏充填。

4)重結(jié)晶生長關(guān)系。草莓狀黃鐵礦因其標型外貌特征, 認為是早成巖階段的產(chǎn)物。半自形黃鐵礦是草莓狀黃鐵礦重結(jié)晶的產(chǎn)物, 因此, 其形成時間要晚于草莓狀黃鐵礦, 而粗粒、晶型較好的黃鐵礦重結(jié)晶作用較充分, 其形成的時間要晚于半自形黃鐵礦集合體。同樣, 粗粒亮晶方解石是泥晶方解石重結(jié)晶作用的產(chǎn)物, 因此, 粗粒亮晶方解石形成時間應(yīng)較晚。

5)穿插切割關(guān)系。塔木素礦床中大量出現(xiàn)的脈垂直穿插于地層, 因此其形成時間要較晚。方解石位于黃鐵礦脈的內(nèi)部, 脈的邊緣可見團塊狀分布的重晶石, 因此, 認為方解石形成時間較早、黃鐵礦脈較晚, 最為形成重晶石。螢石脈穿插于白云石膠結(jié)砂巖中, 其形成時間要晚于膠結(jié)物中的白云石,而石膏脈對早期的粗粒方解石出現(xiàn)明顯的溶蝕作用,表現(xiàn)出最晚期的特征。

6)孔隙度的變化。砂巖中孔隙的存在是流體運移的通道, 也膠結(jié)物得以發(fā)育的空間。目前塔木素礦床砂巖普遍致密, 鏡下觀察顯示孔隙幾乎被完全堵塞, 因此, 大規(guī)模的氧化帶的發(fā)育(赤鐵礦和褐鐵礦化)應(yīng)出現(xiàn)在砂巖固結(jié)之前, 因此, 砂巖膠結(jié)物的赤鐵礦和褐鐵礦化應(yīng)早于碳酸鹽化和石膏化。而晚期存在的大量的沿裂隙發(fā)育的赤鐵礦, 顯然與膠結(jié)物中的赤鐵礦不是同一期次, 其形成時間較晚, 應(yīng)為砂巖固結(jié)后地表氧化水沿裂隙滲透過程總對黃鐵礦氧化作用的結(jié)果, 應(yīng)為最晚期的產(chǎn)物。

4.2 成巖序列與成巖事件演化

從野外和實驗室的觀察我們發(fā)現(xiàn), 塔木素地區(qū)的成巖和后生改造可以分為以下幾個階段(圖 8):①沉積-早成巖階段, 礦物組合為炭屑、草莓狀黃鐵礦和泥晶方解石等廣泛分布且并不受后期改造的影響, 指示其為半咸水湖的沉積環(huán)境; ②大規(guī)模表生氧化作用階段, 蝕變礦物組合主要為褐鐵礦和赤鐵礦化。該地區(qū)壓實作用并不明顯, 填隙物中黏土含量很低, 說明該地區(qū)沉積后馬上接受地表大面積氧化流體的滲入; ③熱流體改造作用階段, 表現(xiàn)為早期泥晶方解石和草莓狀黃鐵礦由于重結(jié)晶作用, 亮晶方解石、黃鐵礦和螢石脈穿插,出現(xiàn)新生礦物綠泥石、黑云母和金屬硫化物等的出現(xiàn)并造成目的層的固結(jié); ④晚期表生氧化流體弱改造階段, 表現(xiàn)為順裂隙大量出現(xiàn)的褐鐵礦、赤鐵礦化細脈, 由砂體已固結(jié)致密, 使得地表氧化水的滲入速度非常緩慢, 巖性觀察到的氧化砂體局部存在以黃色較疏松砂體也說明了后期氧化流體對早期固結(jié)砂體的改造。

圖8 蝕變礦物形成順序和盆地構(gòu)造事件演化特征Fig.8 Formation sequence of altered minerals and evolution characteristics of basin tectonic events

5 討論

5.1 成巖成礦環(huán)境恢復(fù)與演化

沉積巖中的碳酸鹽一般為弱堿性環(huán)境下沉淀,而在酸性環(huán)境下溶蝕(李榮西等, 2011; 魏巍等,2015)。方解石和白云石常形成于弱堿性的水體中,菱鐵礦形成與弱還原弱堿性的環(huán)境(邱柱國, 1987;張濤等, 2018)。而石膏多呈中性, 常是沉積蒸發(fā)成因的標志, 也有熱液造成Ca2+和濃度增加形成的石膏(關(guān)平等, 2006; 張文濤等, 2007)。螢石和石英是酸性熱液環(huán)境的產(chǎn)物, 方鉛礦、閃鋅礦也多在弱酸性環(huán)境下形成(邵飛, 2007)。煤系地層中早期成巖階段形成的黃鐵礦主要為規(guī)則塊狀、球形及結(jié)核狀(劉大錳等, 1999)。煤系地層中的草莓狀或細晶狀黃鐵礦的形成多與還原堿性的環(huán)境(朱延輝和耿建軍, 2002)。但隨著溫度的增加, 流體中的S濃度增加, 黃鐵礦也會在酸性環(huán)境下沉淀, 因此, 熱液礦物中, 要根據(jù)黃鐵礦與共生礦物組合的特征來判斷其形成的酸堿度環(huán)境(李小偉等, 2010)。

根據(jù)礦物形成物理化學條件和塔木素不同分帶的礦物組合特征反演出含礦層沉積后經(jīng)歷的成巖環(huán)境變化可分為以下四個階段(圖9和10):

圖10 含礦目的層成礦時空演化特征Fig.10 Temporal and spatial evolution characteristics of the ore bearing target layer

圖9 含礦目的層空間蝕變分帶礦物組合特征Fig.9 Mineral assemblage characteristics of spatial alteration zoning of the ore bearing target bed

1)沉積至早成巖階段的特征礦物組合為炭屑、草莓狀黃鐵礦、細粒分散裝黃鐵礦和泥晶碳酸鹽,塔木素地區(qū)目的層沉積時期為早白堊世晚期, 此時氣候以半干旱-半潮濕的為主(趙錫文, 1992)。巴音戈壁組上段中不產(chǎn)煤層或煤線, 僅出現(xiàn)部分的炭屑和部分的高碳泥巖, 指示半干旱氣候不利于植物的大量繁殖和沼澤的出現(xiàn)。同時, 該層位泥巖多以鈣質(zhì)泥巖為主, 部分已成為泥灰?guī)r, 指示的濃縮高鹽湖沉積為主, 此時的地下水主要為弱堿性。

2)在早期氧化流體發(fā)育階段, 出現(xiàn)的特征礦物為赤鐵礦、褐鐵礦等礦物組合, 但是氣候干旱, 降水也為弱堿性, 并出現(xiàn)了氧化流體對泥晶碳酸鹽礦物的浸染, 說明氧化帶內(nèi)成礦流體主要為強氧化弱堿性流體。此時成礦的作用方式是氧化還原, 鈾礦化也主要分布在氧化還原接觸界面上。

3)隨著熱流體事件的出現(xiàn), 大量的自形-半自形方解石和立方體黃鐵礦集合體, 亮晶方解石、黃鐵礦和螢石脈穿插于砂巖中, 指示其為還原性熱流體。熱事件作用早期, 隨著溫度的升高, 出現(xiàn)碳酸鈣重結(jié)晶和新形成的白云石, 指示該時期成巖流體主要為仍以弱堿性流體為主(張龍等, 2015; 魏巍等, 2015)。伴隨著溫度的進一步增高, 地層中有機質(zhì)開始分解并形成了大量的有機酸(朱抱荃等, 1996), 同時深部酸性還原性熱液的上升, 此時的成巖環(huán)境變?yōu)樗嵝缘沫h(huán)境。陽離子濃度的增加有利于方解石、白云石、硬石膏等礦物的沉淀而濃度的增加會造成硬石膏的沉淀和方解石、白云石的溶解(關(guān)平等, 2006; 張文濤等, 2007)。在酸性條件下, 巴音戈壁組上段砂巖中的碳酸鹽被大量溶蝕, 碳酸鹽被溶解后,釋放出大量的CO2和Ca2+、Mg2+。同時, 溫度升高, 利于地層水中濃度的增加。硫酸鈣開始過飽和沉淀由于地層水中Ca2+和濃度的增加。電子探針分析顯示, 石膏膠結(jié)物中包裹有方鉛礦, 同時石膏的包裹體溫度值在200～300℃之間, 指示石膏的形成為中溫酸性流體活動的產(chǎn)物(張成勇, 2019)。石膏或沉淀在孔隙中或交代碳酸鹽, 充填孔隙。而在礦床西部H15線以西地區(qū), 砂巖中黏土含礦較高, 深部還原性熱流體的出現(xiàn), 促使砂巖中鐵、鎂硅酸鹽礦物中 Fe、Mg等組分的析出, 在此作用下黏土礦物與其反應(yīng),在砂巖中出現(xiàn)綠泥石化(夏菲等, 2016)。

4)晚期氧化流體作用階段, 晚期順裂隙大量出現(xiàn)的褐鐵礦、赤鐵礦化細脈, 沿著氧化脈的邊緣并沒有出現(xiàn)其它的蝕變礦物, 此時地表水偏堿性(pH=7～9)的值(高俊義等, 2010), 指示此期成巖流體主要為弱堿性氧化流體。

5.2 成礦環(huán)境變化對鈾沉淀富集的約束

鈾作為變價元素, 其形成是明顯受控于成礦流體物理化學的變化。砂巖型鈾礦勘查表明, 氧化還原過渡帶是鈾礦沉淀富集的主要部位, 以低pH、Eh為主要特征, 即鈾的沉淀既需要氧化還原過渡, 也需要酸堿度的變化(陳祖伊和郭慶銀, 2007; 趙鳳民等, 2017)。從塔木素礦床成礦環(huán)境的時空變化規(guī)律可以看出, 早期氧化流體作用階段成礦環(huán)境以強氧化弱堿性為主, U主要以鈾酰離子〔UO2(CO3)2〕2–為主,該時期氧化作用幾乎貫通整個砂層, 很少在砂層內(nèi)部尖滅消失, 難以形成氧化還原過渡帶。而其后熱事件的出現(xiàn)改變了這一環(huán)境, 溫度的升高致使堿性環(huán)境中的〔UO2(CO3)2〕2–離子和瀝青鈾礦溶解度增大,在氧化砂體的頂?shù)装逍纬蓧A性高濃度〔UO2(CO3)2〕2–絡(luò)合物活動區(qū)。前述已證實熱流體為中低溫還原性弱酸性流體, 其混入使得〔UO2(CO3)2〕2–絡(luò)合物活動區(qū) pH值降低, 酸性反應(yīng)引起碳酸合鈾酞絡(luò)離子分解。熱流體中的 S2–和 HS–等強還原劑將 U6+還原為U4+, 形成瀝青鈾礦和鈾石。塔木素礦床中主要的鈾礦物組合為瀝青鈾礦或鈾石-黃鐵礦組合(圖 11A),但在高品位鈾礦石中可見到鈦鈾礦分布在方解石或白云石的溶蝕空洞或碳酸鹽顆粒中的裂隙中(圖 11B和C), 鈦鈾礦與碳酸鹽形成的鈦鈾礦-方解石或鈦鈾礦白云石礦物組合指示后期存在明顯的熱流體活動,深部熱流體的參與造成了砂巖中的Ti等元素的活化與 U結(jié)合, 造成鈦鈾礦的出現(xiàn), 并使得礦石品位增高(聶逢君等, 2021)。堿性環(huán)境下形成了粗粒的碳酸鹽礦物, 其后變?yōu)樗嵝原h(huán)境, 對碳酸鹽進行溶蝕并在孔隙中形成鈦鈾礦等。而在鈾礦物周圍出現(xiàn)的閃鋅礦、黃銅礦、硒礦物等, 指示了還原性熱流體參與到鈾成礦作用過程中, 并形成了一系列指示中高溫活動的金屬礦物組合, 也說明了成礦環(huán)境向酸性還原環(huán)境轉(zhuǎn)變的特征。

圖11 鈾礦物賦存位置與特征Fig.11 Occurrence, location, and characteristics of uranium minerals

塔木素礦床下白堊統(tǒng)巴音戈壁組上段沉積的時間介于 135～110 Ma(衛(wèi)平生等, 2006; 韓偉, 2017),在沉積事件發(fā)生的中晚期, 出現(xiàn)了大規(guī)模表生氧化流體事件, 證據(jù)為巴音戈壁組上段與其上烏蘭蘇海組之間沉積的沉積不整合, 其發(fā)育的時間范圍推測應(yīng)該在125～105 Ma之間(衛(wèi)平生等, 2006), 形成了圍繞氧化-還原界面存在的低品位砂巖型鈾礦石。早白堊世末期發(fā)生的構(gòu)造-巖漿活動造成蘇紅圖組玄武巖的噴發(fā), 持續(xù)了較長的時間(115～95 Ma)(衛(wèi)平生等,2006; 吳仁貴等, 2009; 鐘福平等, 2014; 陳志鵬等,2019), 造成了整個盆地溫度的增高。在其影響下, 塔木素礦床含礦層中形成了多個近垂直發(fā)育的裂隙,導(dǎo)通深部熱流體并改造了鈾儲層和早期的鈾礦化,其事件標尺為鈾礦物的年齡約為(111.6±8.1) Ma(核工業(yè)208大隊, 2017)。而上白堊統(tǒng)烏蘭蘇海組沉積后,塔木素地區(qū)一直處于持續(xù)抬升階段, 地表氧化流體沿后期裂隙滲入, 局部出現(xiàn)零星改造成礦作用。整體來看, 塔木素地區(qū)沉積后大規(guī)模的氧化是成礦的基礎(chǔ), 為鈾成礦提供鈾源和充分的氧化環(huán)境, 其后, 熱流體改造為成礦提供還原物質(zhì)和提供了酸性的環(huán)境,改變了儲層的物理化學環(huán)境, 促使了大規(guī)模鈾成礦條件的形成, 并出現(xiàn)高品位的鈾礦化。

6 結(jié)論

(1)塔木素礦床含礦層巴音戈壁組上段砂巖膠結(jié)作用和重結(jié)晶作用是主要的成巖作用類型, 大規(guī)模的碳酸鹽化和石膏化是砂巖致密的主要原因。通過礦物生成序列研究, 將整個成巖成礦過程分為沉積-早成巖、早期氧化作用、熱改造和晚期氧化作用等4個階段。

(2)根據(jù)礦物形成物理化學條件和塔木素不同分帶的礦物組合特征反演出含礦層沉積后經(jīng)歷的成巖環(huán)境變化, 指出熱流體活動造成的還原物質(zhì)和酸性環(huán)境, 促使了鈾的沉淀富集和高品位礦石的出現(xiàn),是成礦的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

(3)對砂巖型鈾礦來講, 氧化還原作用和酸堿度的變化是鈾沉淀的主要原因, pH值變化是碳酸鈾酰絡(luò)合物破解的重要原因, 因此, 應(yīng)加強和重視 pH值改變對U的沉淀富集的影響。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos.42062008,41862010, 42072099 and U2067202), National Program on Key Basic Research Project (No.2015CB453002),Jiangxi Education Department (No.GJJ180363), and Fundamental Science on Radioactive Geology and Exploration Technology Laboratory, East China University of Technology (No.RGET1612).