本蓮芳

(蘭州石化職業(yè)技術(shù)大學(xué) 石油化學(xué)工程學(xué)院，甘肅 蘭州 730000)

1 引言

隨著全球城市化進(jìn)程的興起，世界各地先后出現(xiàn)大量的城市污染問(wèn)題[1]。在快速城市化和機(jī)動(dòng)車化的進(jìn)程中，人類活動(dòng)以前所未有的規(guī)模和速度改變了原有大氣中的化學(xué)組分，尤其是對(duì)于靠近地面的大氣邊界層內(nèi)的化學(xué)、物理過(guò)程產(chǎn)生了重要影響，甚至?xí)?duì)天氣過(guò)程產(chǎn)生擾動(dòng)[2]，這表明人類活動(dòng)對(duì)環(huán)境及氣候變化的影響日益加劇。城市邊界層內(nèi)主要的污染物包括臭氧和大氣氣溶膠等，它們是當(dāng)前大氣科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。邊界層臭氧主要是由于人為排放的氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOC，如二甲苯)在空氣中受到日光照射產(chǎn)生的[3]，而大氣氣溶膠是指懸浮在空氣中，由液體和固體微粒與氣體載體共同組成的多相體系[4]。大氣氣溶膠粒子的組成成分十分復(fù)雜，包括沙塵氣溶膠、碳質(zhì)氣溶膠(黑碳和有機(jī)碳?xì)馊苣z)、硫酸鹽氣溶膠、硝酸鹽氣溶膠、銨鹽氣溶膠和海鹽氣溶膠等。從來(lái)源上講，大氣氣溶膠的來(lái)源可分為自然源和人為源兩大類。自然源包括火山噴發(fā)、地面的揚(yáng)塵、海水的濺沫、森林和草原火災(zāi)等等。人為源主要是由于人們?nèi)粘Ｉa(chǎn)生活以及工藝過(guò)程都向大氣中排放的大量污染物，其中燃燒供能過(guò)程是主要的排放原因[5]。

傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為由于逆溫層的存在，人為排放的地面污染源如臭氧和細(xì)顆粒物，會(huì)被困在大氣邊界層內(nèi)，很難進(jìn)入到自由大氣里[6]。然而，越來(lái)越多的研究發(fā)現(xiàn)，邊界層與自由大氣之間的污染物交換可能非常顯著。這表明理解城市底層大氣的污染物分布的三維特征非常重要，特別是城市邊界層這樣的非均勻下墊面情況[7]。它主要有以下幾方面的現(xiàn)實(shí)意義：1)準(zhǔn)確解析邊界層內(nèi)污染物傳輸情況，可以有效地找到城市邊界層的“通風(fēng)口”，針對(duì)大氣污染進(jìn)行精準(zhǔn)防控；2)幫助我們準(zhǔn)確估算沉降到地面的對(duì)人體健康有巨大危害的污染物濃度；3)對(duì)于發(fā)展空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式提供可靠的理論基礎(chǔ)和觀測(cè)驗(yàn)證。本文將對(duì)城市大氣邊界層與污染物的關(guān)系，以及邊界層內(nèi)污染物傳輸與擴(kuò)散特征的相關(guān)研究進(jìn)行回顧與綜述。

2 城市邊界層及其與大氣污染的關(guān)系

城市邊界層是大氣邊界層的一種典型類型，由于現(xiàn)階段我國(guó)城鎮(zhèn)化建設(shè)規(guī)模逐漸擴(kuò)大，城市邊界層結(jié)構(gòu)及其對(duì)污染物輸送的特征和機(jī)理也越來(lái)越受到重視。通常而言，城市邊界層是氣流由鄉(xiāng)村流向城市過(guò)程中，在城市前沿的下風(fēng)方發(fā)展出來(lái)的一個(gè)內(nèi)邊界[8]。城市邊界層內(nèi)部的環(huán)流和能量交換過(guò)程屬于中尺度現(xiàn)象，城市下墊面和建筑物的分布對(duì)城市邊界層的影響十分顯著[9]，因此，城市邊界層的結(jié)構(gòu)其實(shí)是非常復(fù)雜的。Collier 等[10]提出城市邊界層包含城市冠層、粗糙次層、慣性次層和混合層。影響不同高度層的大氣過(guò)程差異明顯，其中微尺度過(guò)程是影響城市冠層氣流和能量交換過(guò)程的主要因子，而垂直風(fēng)切變及其產(chǎn)生的尾流擴(kuò)散是影響城市冠層之上粗糙次層的主要過(guò)程。在粗糙次層之上是慣性次層，這層中擾動(dòng)通量不隨高度變化。城市邊界層的最上部是混合層，它不僅受到邊界層湍流活動(dòng)的影響，還可能受到來(lái)自中尺度天氣過(guò)程的影響。

國(guó)內(nèi)學(xué)者關(guān)于城市邊界層結(jié)構(gòu)與污染也做了大量研究。徐祥德 等[11]利用北京城市大氣污染現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)(BECAPEX)數(shù)據(jù)分析了冬季北京低層空中污染物變化特征及其區(qū)域性三維結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)北京地區(qū)NOx、SO2、CO和O3等氣體濃度的變化、氣溶膠垂直分布廓線及其濃度峰值層次與邊界層大氣逆溫層結(jié)構(gòu)存在顯著聯(lián)系。城市邊界層內(nèi)，溫度、濕度等氣象要素往往會(huì)發(fā)生劇烈的變化[12]，邊界層內(nèi)的氣象條件也決定了熱量、水蒸氣和氣溶膠在近地層和大氣之間的垂直傳輸，對(duì)大氣污染的形成至關(guān)重要[13]。任陣海等[14]指出中尺度天氣系統(tǒng)、小尺度環(huán)流和穩(wěn)定的大氣邊界層等多重空間尺度的大氣過(guò)程對(duì)于大氣污染匯聚帶的形成十分重要，進(jìn)而造成城市局地嚴(yán)重污染事件。

此外，一些學(xué)者發(fā)現(xiàn)城市邊界層內(nèi)發(fā)生的重污染事件可能會(huì)通過(guò)改變大氣熱力結(jié)構(gòu)、云微物理結(jié)構(gòu)改變大氣運(yùn)動(dòng)甚至天氣過(guò)程，使得城市邊界層與大氣污染問(wèn)題變得更加復(fù)雜。Ding 等[4]利用觀測(cè)數(shù)據(jù)和WRF-Chem數(shù)值模式分析了南京市的一次重霾過(guò)程, 發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒和化石燃料燃燒生成的二次氣溶膠混合污染可使太陽(yáng)輻射顯著減少，最終造成邊界層溫度下降將近10°C，導(dǎo)致白天和夜間的降水均有所減少。其他大型城市也存在類似現(xiàn)象，例如氣溶膠污染可以通過(guò)其第二類間接效應(yīng)，造成云粒子半徑減小，從而抑制深對(duì)流和降水發(fā)展[15]。Huang 等[16]在研究了全球天氣預(yù)報(bào)結(jié)果與大氣污染的關(guān)系后發(fā)現(xiàn)氣溶膠是導(dǎo)致全球不同地區(qū)天氣預(yù)報(bào)出現(xiàn)系統(tǒng)性偏差的重要原因，并且該偏差在空氣污染地區(qū)隨預(yù)報(bào)時(shí)間顯著增大。Quan 等[17]則指出城市邊界層污染通過(guò)“輻射-動(dòng)力”反饋過(guò)程可能對(duì)城市重污染事件產(chǎn)生正反饋循環(huán)，從而加劇特大城市群的霧霾事件。

3 夜間穩(wěn)定邊界層污染物分布及傳輸規(guī)律

通常而言，當(dāng)?shù)孛娉霈F(xiàn)反氣旋、強(qiáng)逆溫、風(fēng)速較弱和水平垂直擴(kuò)散都很弱的情況下，光化學(xué)污染物濃度非常高。在這種情況下，白天對(duì)流性湍流可以將邊界層內(nèi)排放的污染物均勻混合，使得各高度層的污染物濃度大致相同。但是在夜間，由于地表輻射冷卻，城市形成穩(wěn)定夜間逆溫層，其上則是維持白天污染物濃度的殘留層，這種穩(wěn)定邊界層和殘留層相互分離的層狀結(jié)構(gòu)會(huì)造成相對(duì)較為復(fù)雜的污染物垂直分布，主要是因?yàn)檫@兩層之間的污染源排放、化學(xué)物質(zhì)的產(chǎn)生清除過(guò)程和水平垂直的輸運(yùn)過(guò)程都非常不同，最終導(dǎo)致整個(gè)夜間時(shí)段兩層的污染物垂直廓線也不盡相同[18,19]。因此，研究夜間邊界層中污染物濃度的三維分布對(duì)于得到其內(nèi)部的污染物擴(kuò)散規(guī)律非常重要[20]。

早期Harrison 等[21]，Garland和Derwent等[22]對(duì)夜間邊界層內(nèi)的污染物濃度變化做了一定的研究。這些研究主要關(guān)注的是臭氧造成的空氣污染問(wèn)題，他們的研究表明在夜間邊界層，臭氧濃度隨著高度的增加而增加，即在近地面由于與NO反應(yīng)，地面附近的臭氧隨著時(shí)間變化逐漸減小，而邊界層內(nèi)的臭氧則一直保持較高的濃度。然而，后續(xù)的研究指出，夜間邊界層近地面也會(huì)出現(xiàn)某些時(shí)刻的高濃度臭氧[23, 24]。這主要是由于夜間邊界層和殘留層之間歇性湍流導(dǎo)致的垂直混合所造成的。夜間邊界層除了臭氧會(huì)出現(xiàn)瞬時(shí)的高濃度特征外，這一現(xiàn)象也會(huì)出現(xiàn)在其他化學(xué)污染物的分布中，如揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)，橡膠基質(zhì)聚合物，過(guò)氧化氫，一氧化碳和PM10顆粒物。

瞬時(shí)的高濃度污染物一方面是由地面貢獻(xiàn)的，另一方面也有來(lái)自上層的殘留層的作用。先前研究指出殘留層內(nèi)的污染物變化對(duì)于地面的光化學(xué)污染物的日變化特征有著很重要的影響[ 25]。Millan 等[26]指出超過(guò)50%的地面臭氧濃度是來(lái)自于高層殘留層。這主要是因?yàn)榍叭找归g殘留層高濃度污染物會(huì)在次日太陽(yáng)輻射加熱地表、邊界層內(nèi)對(duì)流活動(dòng)產(chǎn)生后，通過(guò)湍流垂直混合和夾卷等過(guò)程造成次日白天污染物濃度升高[27]。但是，夜間低空急流會(huì)使得殘留層和邊界層之間的物質(zhì)交換加強(qiáng)，增大夜間邊界層和殘留層的污染物混合，導(dǎo)致次日白天污染物濃度減小[28]。

上述的這些研究充分表明，城市夜間穩(wěn)定邊界層的污染物輸運(yùn)與積累對(duì)于污染時(shí)期污染物濃度的日變化具有重要影響。同時(shí)，理解殘留層內(nèi)的污染物平流輸運(yùn)和積累過(guò)程也對(duì)于認(rèn)識(shí)城市邊界層內(nèi)的污染物循環(huán)過(guò)程具有重要意義。

4 結(jié)論與展望

本文在對(duì)城市邊界層與污染方面的研究成果進(jìn)行總結(jié)的基礎(chǔ)上，概述了城市白天、夜間邊界層內(nèi)部的污染物輸送規(guī)律。從目前的研究現(xiàn)狀來(lái)看，國(guó)外關(guān)于邊界層污染的研究較為系統(tǒng)、成熟，我國(guó)在這方面的研究處于起步階段，而另一方面，我國(guó)的城市化進(jìn)程在不斷加大，這使得對(duì)于邊界層污染的研究變得十分迫切，與國(guó)際的相關(guān)工作相比，除了上面所述及的具有挑戰(zhàn)性的研究問(wèn)題外，還需做大量的基礎(chǔ)性工作。首先，是邊界層污染源排放清單的建立，以及空基遙感和地基觀測(cè)對(duì)邊界層污染形成立體的觀測(cè)網(wǎng)。其次，對(duì)于邊界層空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)的模式開(kāi)發(fā)，也需投入更多的研究，以實(shí)現(xiàn)對(duì)于空氣污染的形成機(jī)理進(jìn)行深入探究并做到精確預(yù)報(bào)。