雷州半島土壤—水稻系統(tǒng)重金屬含量特征及其遷移規(guī)律

陳碧珊 楊漫婷 莫華萍 葉健 徐超蝶 李敏 宋秀麗

摘要：【目的】研究雷州半島土壤—水稻系統(tǒng)重金屬污染程度及稻米的食用風(fēng)險，以期為雷州半島開展水稻健康安全食品認(rèn)證工作提供科學(xué)依據(jù)?！痉椒ā坎杉字莅雿u水稻種植地35份表層土壤樣品和30份水稻作物樣品，采用潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法和人體健康風(fēng)險評價方法對土壤—水稻系統(tǒng)中的砷（As）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、鎳（Ni）、鉛（Pb）和鋅（Zn）元素進(jìn)行分析?！窘Y(jié)果】雷州半島水稻土壤重金屬中Cr和Hg元素的變異系數(shù)大于1.000，屬于強(qiáng)度變異性，受人為因素影響大;其他6種重金屬元素的變異系數(shù)介于0.100～1.000，為中等變異強(qiáng)度，受人為因素干擾影響較小;各重金屬變異強(qiáng)度大小為Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn。通過潛在生態(tài)富集系數(shù)計算得知土壤重金屬Hg的平均潛在生態(tài)富集系數(shù)為4.657，屬于強(qiáng)污染風(fēng)險;其余7種重金屬的潛在生態(tài)富集系數(shù)在1～3，屬于中等污染風(fēng)險。由潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)得出，廉江市Hg元素為極強(qiáng)污染，在赤坎區(qū)和吳川市為很強(qiáng)污染程度，在坡頭區(qū)為中等污染程度，其余區(qū)域則為強(qiáng)污染程度;赤坎區(qū)Cd元素為很強(qiáng)污染，廉江市和遂溪縣為強(qiáng)污染程度，其余區(qū)域為中等污染程度。雷州半島水稻土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為309.24，屬于強(qiáng)污染風(fēng)險;各縣（市、區(qū)）土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)排序為：廉江市>赤坎區(qū)>吳川市>遂溪縣>雷州市>麻章區(qū)>霞山區(qū)>坡頭區(qū)。從健康風(fēng)險評價結(jié)果來看，研究區(qū)部分水稻中As、Pb和Cd的含量超過食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762—2017），超標(biāo)率分別為73.33%、53.33%和6.67%，其中As的高危商（HQ）為2.9839，對人體健康存在潛在危害;Cd和Pb的HQ小于1，對人體健康產(chǎn)生的影響不明顯。水稻中各重金屬元素遷移系數(shù)平均值排序為Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr，其中Cd、Zn和Cu的遷移系數(shù)中位值分別為0.9547、0.4900和0.1685，其吸收富集能力強(qiáng);而Hg、As、Pb和Cr的中位值均小于0.05，其吸收富集能力弱。土壤pH與水稻重金屬含量的相關(guān)分析結(jié)果顯示，土壤pH與As呈顯著正相關(guān)（P<0.05），與Cu和Ni呈極顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01）;表明土壤酸性越低，越有利于As元素積累在土壤中，而不利于其他7種重金屬元素在土壤中的積累?！窘Y(jié)論】雷州半島水稻田土壤重金屬受人類影響越大、理化性質(zhì)越復(fù)雜，其在土壤—水稻系統(tǒng)中的遷移和富集能力越強(qiáng)，以致該地區(qū)受污染的程度通常越嚴(yán)重，其中As、Cd和Pb元素含量超標(biāo)對人體健康存在一定危害，應(yīng)加強(qiáng)對農(nóng)業(yè)施肥和藥劑噴灑以及生活污染的控制，以減輕雷州半島水稻田土壤的重金屬污染程度，保護(hù)當(dāng)?shù)鼐用窠】怠?/p>

關(guān)鍵詞： 雷州半島;重金屬;潛在生態(tài)風(fēng)險評價;健康風(fēng)險評價;遷移規(guī)律

中圖分類號： S154.4? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號：2095-1191（2022）01-0068-10

Soil-rice system characteristics and migration regularity of heavy metal content in Leizhou Peninsula

CHEN Bi-shan， YANG Man-ting， MO Hua-ping， YE Jian，

XU Chao-die，LI Min， SONG Xiu-li*

（School of Geographical Sciences， Lingnan Normal University， Zhanjiang， Guangdong? 524048， China）

Abstract：【Objective】In order to carry out the certification of rice for the health and safety of food of rice planting in Leizhou Peninsula， the degree of heavy metal pollution in the soil-rice system and the risk of rice consumption in the Leizhou Peninsula were studied. 【Method】Thirty-five surface soil samples and thirty rice crop samples were collected from rice-growing areas in the Leizhou Peninsula. The contents of arsenic （As）， cadmium （Cd）， chromium （Cr）， copper （Cu）， mercury （Hg）， nickel （Ni）， lead （Pb） and zinc （Zn） in the soil-rice system were analyzed by the potential ecological risk index and human health risk assessment methods. 【Result】 The variation coefficients of Cr and Hg in rice soil heavy metals in the Leizhou Peninsula were greater than 1.000， categorized as high intensity variability and was greatly affected by human factors. The variation coefficient of the other six heavy metals ranged from 0.100 to 1.000， with moderate variation intensity and were less affected by human factors. The variation intensity of heavy metals was Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn. According to the calculation of potential ecological enrichment coefficient， the average potential ecological enrichment coefficient of Hg in soil was 4.657， which indicated a strong pollution risk. The potential ecological enrichment coefficients of the other seven heavy metals were between 1 and 3， categorized as medium pollution risk. According to the potential ecological risk parameters， Lianjiang City was highly polluted by Hg， and Chikan District and Wuchuan City were seriously polluted， Potou District was moderately polluted， the rest were strongly polluted. The Chikan District was highly polluted with Cd， with strong pollution in Lianjiang City and Suixi County and moderate pollution in the downtown area. The average potential ecological risk index of heavy metals in paddy soils in the Leizhou Peninsula was 309.24， which was categorized as a strong pollution risk. The potential ecological risk index of heavy metals in soil of each county （city， district） ranked as： Lianjiang City>Chikan District>Wuchuan City>Suixi County>Leizhou City>Mazhang District> Xiashan District>Potou District. From the results of health risk assessment， the contents of As， Pb and Cd in rice in the study area exceeded the national food safety standards （GB 2762-2017） by 73.33%， 53.33% and 6.67%， respectively. The high risk quotient （HQ） of As was 2.9839， which posed potential hazards to human health， whereas the HQ of Cd and Pb was less than 1， which had no obvious effect on human health. The average migration coefficients of heavy metals to rice were Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr and the median migration coefficients of Cd， Zn and Cu were 0.9547， 0.4900 and 0.1685， respectively， with strong absorption and enrichment ability. The median values of Hg， As， Pb and Cr were less than 0.05， and their absorption and enrichment ability was weak. The correlation analysis between soil pH and heavy metal content in rice showed that soil pH was significantly positively correlated with As（P<0.05）， and? was extremely negatively correlated with Cu and Ni（P<0.01）， the soil acidity was more favorable for the accumulation of As in soil， but less so for the other seven heavy metal elements. 【Conclusion】 Heavy metals in paddy soils of the Leizhou Peninsula are more affected by human beings and their physical and chemical properties are complex. The migration and enrichment ability of heavy metals in the soil-rice system is strong， so that the degree of pollution in this area is concer-ning. The excessive contents of As， Cd and Pb are harmful to human health. Attention should now be paid to agricultural fertilization， pesticide spraying and domestic pollution control， in order to reduce the degree of heavy metal pollution in paddy fields of the Leizhou Peninsula and protect the health of local residents.

Key words： Leizhou Peninsula; heavy metal; potential ecological risk assessment; health risk assessment; migration patterns

Foundation items：Youth Fund and Regional Joint Fund of Guangdong Basic and Applied Basic Research Fund（2019A1515110888）; Research Project of Lingnan Normal University（ZL2044）

0 引言

【研究意義】隨著社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展，人類生活生產(chǎn)排放的污染使農(nóng)田土壤中的重金屬含量增加。土壤中重金屬元素的累積會制約農(nóng)作物生長發(fā)育，影響農(nóng)作物的品質(zhì)及產(chǎn)量;同時土壤重金屬元素隨著植物的根系遷移轉(zhuǎn)化進(jìn)入植物體內(nèi)，進(jìn)而危害人體健康（莫爭等，2002;劉彥宏，2020）。根據(jù)環(huán)境保護(hù)部和國土資源部2014年發(fā)布的《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》顯示，我國已有19.4%的耕地土壤點(diǎn)位超過全國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，土壤重金屬污染嚴(yán)重危及人類生活（王瑤瑤等，2019;陳芬等，2020）。因此，加強(qiáng)對農(nóng)田土壤重金屬污染監(jiān)測及作物的重金屬健康風(fēng)險評價，有利于進(jìn)一步提高土壤質(zhì)量，促進(jìn)農(nóng)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】在土壤重金屬研究領(lǐng)域，國外學(xué)者側(cè)重對重金屬形態(tài)及生物累積、人類風(fēng)險評估、重金屬評價方法應(yīng)用、城市與農(nóng)田重金屬污染等方面的研究。Ekere等（2020）通過化學(xué)藥劑和原子吸收光譜儀測定尼日利亞廢棄城市固體廢物傾倒場土壤和作物中重金屬程度、生態(tài)風(fēng)險和潛在人類健康風(fēng)險，發(fā)現(xiàn)該地部分土壤物理化學(xué)參數(shù)及其植物樣本中的鎘（Cd）含量過高，容易導(dǎo)致食用該地作物的人們中毒;Duru等（2021）使用X射線熒光分析儀分析尼日利亞伊莫州部分土壤重金屬的污染水平和人類健康風(fēng)險，發(fā)現(xiàn)該地重金屬污染高度影響人類的非致癌健康;Raudonyt?-Svirbutavi?ien?等（2021）采用重金屬沉積物累積污染的污染因子方法對立陶宛大型輪胎火災(zāi)周邊地區(qū)土壤環(huán)境重金屬分布進(jìn)行測驗，發(fā)現(xiàn)該地中鋅（Zn）的殘留量最高，對人體具有較高的致癌風(fēng)險。而國內(nèi)近幾年的研究熱點(diǎn)主要為重金屬污染評價方法應(yīng)用、重金屬污染空間分析與生態(tài)風(fēng)險、重金屬植物積累與土壤修復(fù)等。張法英等（2012）采用抽樣測定方法對廣東省湛江市4個水稻種植主產(chǎn)區(qū)的土壤、灌溉水、植株器官和稻米4種研究對象進(jìn)行分析，以檢測水稻生長環(huán)境質(zhì)量及其Cd含量，最終得出湛江市水稻生產(chǎn)環(huán)境中土壤和灌溉水的Cd含量均達(dá)國家標(biāo)準(zhǔn)要求，湛江市稻米不會對人體健康構(gòu)成危害的結(jié)論;葉宇婷等（2019）通過污染負(fù)荷指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價銅（Cu）、Zn、鉛（Pb）、Cd和鉻（Cr）對雷州半島表土的重金屬污染及潛在生態(tài)風(fēng)險程度，結(jié)果表明Cd是雷州半島土壤最嚴(yán)重的污染因子和潛在生態(tài)風(fēng)險因子，其主要來源于交通運(yùn)輸和化工廠煙塵的排放等人為活動;劉芳慧等（2020）利用富集因子法研究桂西北典型礦區(qū)周邊水稻土壤中汞（Hg）的主要來源，認(rèn)為該研究區(qū)的重金屬含量主要受地質(zhì)背景值和人類活動的影響，導(dǎo)致總Hg含量較高，有效性較低;梁敏靜等（2021）采用污染負(fù)荷指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評估廣州郊區(qū)電鍍工業(yè)、印染紡織業(yè)和五礦稀土業(yè)周邊農(nóng)田土壤的重金屬污染現(xiàn)狀和潛在生態(tài)風(fēng)險，發(fā)現(xiàn)三地綜合重金屬污染程度較輕，但Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險程度較高;田威等（2021）根據(jù)內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法、單因子污染指數(shù)法和地累積指數(shù)法綜合測評江西省稻漁體系模式的土壤重金屬污染情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)江西省稻漁體系中，稻田的土壤重金屬污染相對較嚴(yán)重，且污染最嚴(yán)重的元素為Cd?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】目前國內(nèi)對土壤—水稻系統(tǒng)的重金屬污染研究主要側(cè)重于經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)及礦區(qū)附近的重金屬污染，針對雷州半島地區(qū)的土壤—水稻系統(tǒng)重金屬含量及污染評價研究較少?！緮M解決的關(guān)鍵問題】本研究分析雷州半島土壤—水稻重金屬含量特征，采用潛在生態(tài)風(fēng)險評價法對水稻田表層土壤的風(fēng)險程度進(jìn)行評價;運(yùn)用人體健康風(fēng)險評價方法對水稻重金屬進(jìn)行評價，并探討土壤—水稻系統(tǒng)之間的重金屬遷移規(guī)律，為雷州半島開展水稻健康安全食品認(rèn)證工作提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1. 1 研究區(qū)概況

雷州半島位于我國大陸最南端、廣東省西南部，東經(jīng)109°31′～110°55′，北緯20°12′～21°35′;地形以臺地、丘陵為主，土壤深受母質(zhì)的影響，淺海沉積物上發(fā)育的磚紅壤，含有60%～70%的砂粒，有機(jī)質(zhì)含量低，土體較松散，易于耕作。雷州半島境內(nèi)河流較多，但大多數(shù)源流短、水量小、落差小，陸地水面僅占6.4%，集水面積大于1000 km2且對流入海的有鑒江、九州江、南渡河和遂溪河4條大河，可為雷州半島的耕地提供灌溉水源。雷州半島地處熱帶北緣，光熱資源及農(nóng)業(yè)資源豐富，其中水稻種植在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中占重要地位。雷州半島稻田面積占廣東省稻田總面積的11.58%（傅友強(qiáng)等，2020），是廣東省耕地面積最大的地區(qū)，其中雷州東西洋、廉江九州江兩岸和吳川鑒江平原為水稻種植的主產(chǎn)區(qū)（張法英等，2012）。雷州半島的水田土壤基本為水稻土，2016—2020年雷州半島各縣（市、區(qū)）的水稻播種面積如圖1所示，其中廉江市的常年播種面積最大，其次為雷州市，赤坎區(qū)的常年播種面積最小。

1. 2 樣品采集

1. 2. 1 表層土壤樣品采集 本研究采樣點(diǎn)集中分布在種植面積較大的廉江、雷州和吳川3個市，同時選擇區(qū)域內(nèi)分布較大的稻田進(jìn)行采樣，采樣點(diǎn)分布如圖2所示，主要分布在雷州半島的8個縣（市、區(qū)），共采集35份土壤樣品，具有一定代表性。在采樣中心點(diǎn)（用GPS定位）20 m半徑范圍內(nèi)，避開施肥點(diǎn)，采用X法采集5個0～20 cm的土柱，去除雜物后混合裝袋成1 kg以上土樣，貼上標(biāo)簽后帶回實驗室，樣點(diǎn)編號為SD1～SD35。

1. 2. 2 作物樣品采集 水稻作物樣品采集與表層土壤樣品同步進(jìn)行，在各采樣點(diǎn)隨機(jī)采集5份水稻樣品，采集時利用塑料剪刀連秸稈帶稻穗部分一起采集，每份樣品采集1 kg左右，裝入塑料袋中并貼好標(biāo)簽紙運(yùn)回實驗室。除5個采樣地水稻作物已收割無法采集之外，其他水稻作物采樣點(diǎn)位置分布對應(yīng)表層土壤樣品位置，共采集30份水稻作物樣品。

1. 3 樣品處理與分析

1. 3. 1 樣品處理 土壤樣品處理：采集的土壤樣品混勻后帶回實驗室自然風(fēng)干，剔除土樣中石子和動植物殘體等異物，用橡膠錘輕輕碾壓至60目尼龍篩，并在玉缽碾磨，過100目尼龍篩，采用四分法取20 g進(jìn)行測試。

作物樣品處理：將水稻裝袋后迅速帶回實驗室，脫離水稻秸稈，稻谷保留殼，用自來水反復(fù)清洗，去除附在其表面的泥土，盛放于玻璃器皿，置于60 ℃烘箱中烘干。烘干后的水稻經(jīng)非金屬粉碎機(jī)脫殼，將稻谷碾碎并過80目篩，取10 g樣品進(jìn)行測試。

1. 3. 2 重金屬元素測定 將35份土樣和30份水稻作物樣品送往澳實分析檢測（廣州）有限公司澳實礦物實驗室進(jìn)行測試。采用巖石土壤樣品與植物樣品超痕量元素檢測方法，測試儀器為電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP-AES）。土壤重金屬元素測定時稱取2份試樣，一份試樣加入王水消解元素，定容后利用儀器綜合分析，獲得砷（As）、Cd、Cu和Hg元素的全量;另一份試樣用高氯酸、硝酸、氫氟酸和鹽酸進(jìn)行消解、定容，最后進(jìn)行測試分析，測得Cr、鎳（Ni）、Pb和Zn元素的全量。測定水稻作物重金屬元素時，用硝酸和鹽酸對樣品進(jìn)行分解后加熱，待冷卻后用鹽酸定容，并對元素之間的光譜干擾進(jìn)行矯正，得出最后分析結(jié)果。為保證數(shù)據(jù)的精確度，取5份表層土壤樣品和4份水稻作物樣品進(jìn)行平行測試，同時測定空白樣。

1. 4 數(shù)據(jù)處理

1. 4. 1 潛在生態(tài)風(fēng)險評價方法 對水稻種植地表層土壤潛在生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價的方法較多，常用的評價方法有內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法。本研究選用瑞典科學(xué)家Hakanson于1980年提出的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法（徐爭啟等，2008）。

C[if] =Ci/C[in]? （1）

E[ir] =T[ir]×C[if]? ? ? ? ? （2）

RI=[imEir] =[imTir]×C[if]? ? ? （3）

式中：C[if]表示某一重金屬元素的污染富集系數(shù);Ci表示某一沉積物中重金屬元素的實測含量;C[in]表示計算所需某一重金屬元素的參比值，本研究選擇廣東省土壤背景值中的磚紅壤背景值作為參比值（許煉烽和劉騰輝，1996）;E[ir]表示某一重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù);T[ir]表示土壤重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù);RI表示多種重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)。

重金屬污染潛在生態(tài)風(fēng)險指標(biāo)和分級如表1所示（鄭堃等，2018）。

1. 4. 2 水稻健康風(fēng)險評價方法 依據(jù)NY 861—2004《糧食（含谷物、豆類、薯類）及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、銅、砷、鋅等八種元素限量標(biāo)準(zhǔn)》、GB 2762—2017《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》以及《食品中鎳限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的研究》（傅逸根等，1999）中規(guī)定糧食作物可食用部分的重金屬元素限量標(biāo)準(zhǔn)來分析元素含量超標(biāo)率。若重金屬元素含量不超標(biāo)則為不超標(biāo)安全食品，反之為超標(biāo)不安全食品，并對超標(biāo)重金屬元素進(jìn)行水稻重金屬元素攝入的健康風(fēng)險評價。

運(yùn)用高危商（HQ）評價方法對成年居民食用超標(biāo)不安全的稻米進(jìn)行健康風(fēng)險評價，其公式表示如下：

HQ=[ADDRfD]? ? ? ? ? ? ? ? ? （4）

ADD=[Ci×IR×ED×EFBW×AT×365] （5）

式中：ADD表示重金屬經(jīng)水稻攝入的劑量[mg/（kg·d）];RfD表示口服參考劑量[mg/（kg·d）];Ci表示稻米中某一重金屬的平均含量（mg/kg）;IR表示該地區(qū)成年人每日的飯量，參照US EPA暴露因子手冊[0.42 kg/（人·d）];ED表示暴露時間（30年）;EF表示暴露頻率（365 d/年）;BW表示該地區(qū)的平均體重，國際通用標(biāo)準(zhǔn)成人為55.9 kg;AT表示生命期望值（70年）;365為轉(zhuǎn)化系數(shù)（按一年365 d計）（吳迪等，2010）。

若HQ≤1.0，表明該重金屬暴露對人體健康產(chǎn)生不利影響的風(fēng)險不明顯;HQ>1則表明該重金屬暴露會對人體健康產(chǎn)生風(fēng)險，且HQ越大風(fēng)險越大，對人體產(chǎn)生不利影響的可能性越大。

1. 4. 3 土壤—水稻系統(tǒng)遷移規(guī)律分析方法 元素通過生物體的吸收、代謝、生長、死亡及遷徙等過程實現(xiàn)物質(zhì)能量的遷移，農(nóng)作物中各種元素主要從土壤中遷移轉(zhuǎn)化而來，因此通過重金屬的遷移系數(shù)可分析土壤—水稻系統(tǒng)中不同元素遷移規(guī)律，較好地反映稻米對土壤重金屬的吸收富集能力和重金屬從土壤向稻米的遷移積累強(qiáng)度。遷移系數(shù)（全量基）=水稻可食用部分元素含量/土壤元素含量，其等級標(biāo)準(zhǔn)為：遷移系數(shù)<0.05，表明該元素的富集能力低;遷移系數(shù)介于0.05～0.10，表明該元素的富集能力中等;遷移系數(shù)>0.10，表明該元素的富集能力強(qiáng)（劉青付，2008;甘國娟，2013）。

2 結(jié)果與分析

2. 1 水稻田表層土壤重金屬含量特征與污染評價結(jié)果

2. 1. 1 水稻田表層土壤重金屬含量特征 雷州半島水稻田表層土壤重金屬含量測定結(jié)果如表2所示，8種重金屬含量平均值均低于GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》篩選值，而遠(yuǎn)高于廣東省磚紅壤類型的土壤背景值（許煉烽和劉騰輝，1996），重金屬元素的平均值表現(xiàn)為：Cr>Zn>Pb>Ni>Cu>As>Hg>Cd，其與對應(yīng)背景值的倍數(shù)關(guān)系則表現(xiàn)為：Hg（4.667）>Cd（3.100）>Zn（2.063）>Cu（2.001）>Ni（1.506）>Cr（1.428）>As（1.296）>Pb（1.116）。

變異系數(shù)是評價實測數(shù)據(jù)變異程度的一個統(tǒng)計量，用標(biāo)準(zhǔn)差與平均數(shù)的比值來表示。由表2可知，雷州半島水稻田表層土壤8種重金屬的變異系數(shù)范圍為0.394～1.141，變異程度為Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn，其中Cr和Hg的變異系數(shù)大于1.000，屬于強(qiáng)變異，說明這2種重金屬元素受人為因素影響大，應(yīng)著重控制這2種重金屬的污染源。而其他元素的變異系數(shù)介于0.100～1.000，為中等變異強(qiáng)度，受人為因素干擾影響較小。

2. 1. 2 雷州半島表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價 通過計算分析雷州半島35份表層土壤樣品，得出雷州半島土壤重金屬潛在生態(tài)富集系數(shù)（表3）。以單個重金屬元素平均值進(jìn)行潛在生態(tài)富集系數(shù)排序：Hg>Cd>Zn>Cu>Ni>Cr>As>Pb;其中Hg的平均潛在生態(tài)富集系數(shù)為4.657，屬于強(qiáng)污染程度，其他7種重金屬潛在生態(tài)富集系數(shù)在1～3，屬于中等污染。

雷州半島土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)與潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)如表4所示，從土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)平均值來看，Hg的平均值為157.602，Cd的平均值為90.873，均屬于強(qiáng)污染程度;而As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn 6種重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)平均值均小于40，屬于輕微污染，總的排序為：Hg>Cd>As>Cu>Ni>Pb>Cr>Zn。造成這種差異主要與采樣點(diǎn)的成土母質(zhì)和人類活動有關(guān)。玄武巖中的重金屬濃度較花崗巖和石灰?guī)r高;人類活動的強(qiáng)度具有空間差異特點(diǎn)，因此雷州半島各地的土壤重金屬污染情況和生態(tài)風(fēng)險有較大的差異（劉芳慧等，2020）。

從污染區(qū)域來看，雷州半島各縣（市、區(qū)）土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)如圖3所示， Hg元素在廉江市表現(xiàn)為極強(qiáng)污染程度，在赤坎區(qū)和吳川市表現(xiàn)為很強(qiáng)污染程度，在坡頭區(qū)為中等污染程度，其余區(qū)域則為強(qiáng)污染程度;Cd元素在赤坎區(qū)表現(xiàn)為很強(qiáng)污染程度，在廉江市和遂溪縣表現(xiàn)為強(qiáng)污染程度，其余區(qū)域為中等污染程度。綜合而言，受重金屬污染的區(qū)域主要分布在赤坎區(qū)和廉江市等地，且主要是Hg和Cd元素污染嚴(yán)重，原因是赤坎區(qū)等地為湛江的經(jīng)濟(jì)中心，人口密度大，工廠企業(yè)分布相對較多，排放的污染氣體和液體也較多。

從多個重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)來看，雷州半島土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)平均值為309.24，屬于強(qiáng)污染（表4）。由圖4可知，雷州半島各縣（市、區(qū)）土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)排序為：廉江市>赤坎區(qū)>吳川市>遂溪縣>雷州市>麻章區(qū)>霞山區(qū)>坡頭區(qū)，其中赤坎區(qū)、廉江市和吳川市為強(qiáng)污染程度，坡頭區(qū)為輕微污染程度，其余區(qū)域為中等污染程度。受污染程度高的樣點(diǎn)主要分布在居民點(diǎn)耕作區(qū)、工業(yè)生產(chǎn)活動和人類生活生產(chǎn)集中的區(qū)域，主要與農(nóng)業(yè)活動用到的化肥農(nóng)藥、工業(yè)生產(chǎn)及人類活動產(chǎn)生的固液氣體等廢棄物有關(guān)，受人為因素的干擾造成污染。

2. 2 水稻中重金屬元素健康風(fēng)險評價結(jié)果及其遷移規(guī)律

2. 2. 1 水稻中重金屬含量特征 雷州半島水稻重金屬含量測定結(jié)果如表5所示，水稻中重金屬含量最高的為Zn，平均值為19.890 μg/g，其次為Cu，平均值為2.496 μg/g。從水稻重金屬含量的離散程度來看，變異系數(shù)排序為：Pb>Cr>Cd>Ni>Hg>As>Cu>Zn，變異系數(shù)均小于1.000，屬于中等變異范圍，受人類活動的影響較小。部分水稻樣品中As、Pb和Cd 3種重金屬元素的含量超過食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)值，超標(biāo)率分別為73.33%、52.33%和6.67%，可見這3種重金屬元素的安全性較差。其中，As元素含量在0.2～0.4 μg/g的水稻樣品有18份，≥0.4 μg/g的有4份;水稻樣品Cd元素超標(biāo)值全部介于0.2～0.4 μg/g;Pb元素含量在0.2～0.4 μg/g的水稻樣品有11份，≥0.4 μg/g的有5份。而Cr、Cu、Hg、Ni和Zn元素含量的平均值、最大值及最小值均在限定值內(nèi)，未超過規(guī)定重金屬標(biāo)準(zhǔn)值，所以在安全范圍內(nèi)。

2. 2. 2 水稻重金屬健康風(fēng)險評價 雷州半島水稻中As、Cd和Pb重金屬的健康風(fēng)險評價結(jié)果如表6所示，從單個重金屬元素來看，水稻As的HQ大于1，表明As對人體健康存在潛在危害，而Cd和Pb的HQ小于1，表明該研究區(qū)域水稻中的Cd和Pb對人體健康產(chǎn)生的影響不明顯;3種超標(biāo)重金屬對人體健康的危害程度排序為：As>Cd>Pb。

2. 2. 3 土壤—水稻系統(tǒng)重金屬的遷移規(guī)律 水稻中Ni的檢出限為0.04，而雷州半島30份水稻樣品中有些檢測值低于檢出限，無法對Ni進(jìn)行計算求中位值，故排除Ni，對其余7種重金屬以中位值法統(tǒng)計水稻可食用部分的遷移系數(shù)。雷州半島土壤—水稻重金屬遷移系數(shù)如表7所示，水稻中各重金屬元素遷移系數(shù)（平均值）排序為：Cd>Zn>Cu>Hg>As>Pb>Cr。依據(jù)遷移系數(shù)（全量基）中位值的3種分類標(biāo)準(zhǔn)對雷州半島土壤—水稻重金屬吸收富集能力進(jìn)行分析，雷州半島水稻中Cd、Zn和Cu的遷移系數(shù)中位值分別為0.9547、0.4900和0.1685，符合分類標(biāo)準(zhǔn)，說明Cd、Zn和Cu吸收富集能力強(qiáng);Hg、As、Pb和Cr的中位值分別為0.0445、0.0368、0.0098和0.0042，小于0.05，表明這4種重金屬的吸收富集能力弱。

2. 2. 4 土壤pH與水稻重金屬含量相關(guān)分析 利用SPSS 25.0對土壤pH與水稻重金屬含量的相關(guān)性進(jìn)行分析，結(jié)果（表8）顯示，除了As外，其他7種重金屬元素含量均與土壤pH呈負(fù)相關(guān)，即土壤酸性越低，水稻作物中的重金屬含量越高。其中，Cu和Ni與土壤pH呈極顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01），表明其在土壤中的遷移能力強(qiáng)弱主要受土壤pH影響;Cd、Cr、Hg、Pb和Zn元素雖然也受土壤pH的影響，但其效果不明顯，說明這5種重金屬元素的遷移能力還受到其他因素的影響;水稻中As含量與土壤pH呈顯著正相關(guān)（P<0.05），表明土壤酸性越低，越有利于As元素積累在土壤中，不易被作物吸收而減輕土壤的污染程度。

3 討論

本研究中，雷州半島水稻田表層土壤重金屬元素變異程度排序為Cr>Hg>Ni>Cd>Cu>Pb>As>Zn，其中Cr和Hg屬于強(qiáng)度變異性，受人類活動干擾影響程度大，其他的元素為中等變異性;通過計算重金屬生態(tài)富集系數(shù)得出Hg為強(qiáng)污染程度，其余7種重金屬元素屬于中等污染;由潛在生態(tài)風(fēng)險參數(shù)平均值分析得出，Hg和Cd屬于強(qiáng)污染，As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn屬于輕微污染;從重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)來看，雷州半島水稻土總體上屬于強(qiáng)污染。這一結(jié)果與趙秀芳等（2020）分析山東省安丘地區(qū)的土壤重金屬分布特征一致，安丘地區(qū)的土壤中Cd和Hg的含量與分布受人類活動影響最大，其在人類活動頻繁的各城鎮(zhèn)、金屬冶煉工廠和礦區(qū)等地區(qū)明顯富集，從而加快土壤污染速度。建議雷州半島政府完善居民生活污水的排放系統(tǒng);合理規(guī)劃大小型工業(yè)的布局及其排污處理，將工業(yè)選址定在河流下游和遠(yuǎn)離居住區(qū)的地域，以減少工業(yè)廢水與生活污水排放對農(nóng)業(yè)土壤的雙重污染。楊繼飛（2015）在大棚玉米盆栽種植中以復(fù)合肥為基肥、結(jié)合微生物菌肥一同施用，有效增強(qiáng)了作物根部對土壤Pb元素的吸附作用，使土壤中的Pb含量明顯減少;張淼等（2016）通過室外稻田試驗研究出礦物硅肥與微生物菌劑結(jié)合使用對水稻植株不同部位均產(chǎn)生一定的抑制Cd污染效果，并對水稻有增產(chǎn)作用;張雅楠等（2019）通過復(fù)合菌劑大田試驗可知，水稻田施肥時增加微生物復(fù)合菌劑配合減量的化學(xué)肥料有利于調(diào)節(jié)土壤養(yǎng)分含量，提高水稻的產(chǎn)量和質(zhì)量。因此，雷州半島當(dāng)?shù)卣畱?yīng)鼓勵各區(qū)的水田種植戶轉(zhuǎn)單施化肥或復(fù)合肥料為少量基肥配施微生物肥料，以減輕稻田土壤及稻米的重金屬污染程度。

水稻的重金屬元素從離散程度來看，變異程度排序為Pb>Cr>Cd>Ni>Hg>As>Cu>Zn，均屬于中等變異性，受人類活動的影響較小。其中As、Cd和Pb 3種重金屬元素含量超過食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)及行業(yè)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的重金屬標(biāo)準(zhǔn)值。對雷州半島的水稻攝入量進(jìn)行As、Cd和Pb健康風(fēng)險評價，其中水稻中As的HQ大于1，表明As對人體健康存在潛在危害，而Cd和Pb對人體健康產(chǎn)生不明顯的影響。梁敏靜等（2021）則認(rèn)為人類活動較密集的地方，尤其是工業(yè)活動地區(qū)的土壤重金屬污染物易進(jìn)入農(nóng)業(yè)用地沉淀累積，其生物累積性與不可降解性會隨著作物被人體和動物攝入而降低生理功能并引發(fā)多種疾病，特別是Cd和Hg元素?？梢姴煌瑓^(qū)域水稻作物重金屬污染類型及程度存在差異，主要是受不同地區(qū)人類活動程度的影響。2021年雷州半島的水稻播種面積為2267.72 km2，占雷州半島總面積的17.10%;工業(yè)與城鎮(zhèn)用地面積為1533 km2，占雷州半島總面積的11.56%，整體規(guī)模較小且主要集中在霞山、麻章等沿海市區(qū)或河流下游，雷州半島水稻主要耕種區(qū)分布于河流中游沿岸，受工業(yè)影響較小。因此，大部分農(nóng)田污染主要來自農(nóng)業(yè)用肥和生活污染。

通過計算遷移系數(shù)發(fā)現(xiàn)雷州半島土壤—水稻系統(tǒng)中Cd、Zn和Cu的吸收富集能力強(qiáng)，Hg、As、Pb和Cr的吸收富集能力弱;遷移系數(shù)越強(qiáng)，水稻中的重金屬通過土壤吸收富集的能力越強(qiáng)。同時，由于稻米中各重金屬元素對土壤重金屬的吸收富集能力差異較大，可知土壤中的重金屬含量并非水稻重金屬含量的決定性因素，還需綜合考慮土壤重金屬的理化性質(zhì)，如pH、有機(jī)質(zhì)含量、陽離子交換量等（Basta et al.，2005;Kirkham，2006;陳迪云，2010）。黃棟良（2020）研究嵊州市土壤—水稻系統(tǒng)重金屬遷移規(guī)律，發(fā)現(xiàn)土壤的理化性質(zhì)與水稻吸收富集重金屬的程度有密切相關(guān)性，其中土壤pH是水稻富集土壤重金屬最主要的因素;pH與土壤中Zn、Cd、Cu等重金屬呈極顯著正相關(guān)，而與土壤中Zn和Cd呈極顯著負(fù)相關(guān)。經(jīng)檢測，本研究的土壤樣品大多為弱酸性，由相關(guān)分析結(jié)果可知，除了As元素，其他重金屬元素均與土壤pH呈負(fù)相關(guān)，即土壤酸性越強(qiáng)，土壤中重金屬元素向水稻的遷移能力越強(qiáng)，越不利于水稻的生長，與前人研究結(jié)果（鄧陽紅等，2021）一致。建議采用輪作或保護(hù)性耕作方式，以緩解酸性土壤和重金屬元素對水稻的危害。但由于重金屬元素的遷移性質(zhì)還受到其他因素的綜合影響，在后續(xù)研究中將繼續(xù)探討其他機(jī)制對土壤重金屬遷移規(guī)律的影響。

綜上所述，雷州半島的水稻土受重金屬污染嚴(yán)重，需嚴(yán)格控制人類活動的干擾以降低重金屬元素的污染及變異能力;稻米中富集的重金屬元素也會影響人體健康，如何減弱土壤—水稻體系的重金屬遷移能力和緩沖稻米中的重金屬元素有待考察。本研究集中于分析稻田土壤中重金屬污染程度與潛在危害狀況，缺乏對重金屬來源和含量空間分布的解析，下一步將基于本研究結(jié)果繼續(xù)檢驗生物菌劑、有機(jī)農(nóng)肥和復(fù)合肥料等多種肥料分別對土壤重金屬的緩沖、降解及危害。

4 結(jié)論

雷州半島稻田土壤重金屬污染和變異程度主要受人類活動影響，部分重金屬元素（As、Cd和Pb）含量由于超標(biāo)而對人體健康存在一定危害，該土壤—水稻系統(tǒng)中重金屬的富集與遷移能力成正比且需綜合考慮多種理化性質(zhì)。綜合各評估結(jié)果，受人類影響越大、理化性質(zhì)越豐富的重金屬污染通常越嚴(yán)重，其在土壤—水稻系統(tǒng)中的遷移和富集能力越強(qiáng)。

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（責(zé)任編輯 羅 麗）