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      用再生鈾生產(chǎn)低濃鈾的一種離心法分離方案

      2022-04-25 01:01:38實(shí)
      原子能科學(xué)技術(shù) 2022年4期
      關(guān)鍵詞:總流量供料級聯(lián)

      曾 實(shí)

      (清華大學(xué) 工程物理系,北京 100084)

      作為一種重要的清潔能源,核能將在碳中和中發(fā)揮重要的作用。但核能發(fā)展產(chǎn)生的大量乏燃料的處置和利用是需關(guān)注的重要問題,涉及核能的可持續(xù)發(fā)展[1-2]。乏燃料基本來自于目前起主導(dǎo)作用的輕水堆。一方面,乏燃料鈾中含有較天然鈾(natural uranium,NU)更多的可裂變物質(zhì)235U,是寶貴的鈾資源,應(yīng)加以利用;但另一方面,處理乏燃料鈾得到的再生鈾(regenerated uranium,RU)中含有天然鈾中沒有的232,233,236U等同位素成分,給利用帶來了很大困難。232U具有強(qiáng)放射性,為保障輻射安全,在用再生鈾生產(chǎn)燃料時(shí)需去除以滿足安全標(biāo)準(zhǔn)。而236U則是中子毒物,與用天然鈾生產(chǎn)的相同豐度235U的低濃鈾(low-enriched uranium,LEU)相比,在用再生鈾生產(chǎn)低濃鈾時(shí),必須提升235U的豐度,以彌補(bǔ)236U帶來的反應(yīng)活度下降來達(dá)到同樣的燃耗。因此,如需獲得與天然鈾生產(chǎn)的低濃鈾相同的性能,也須去除236U。

      作為目前最先進(jìn)的大規(guī)模濃縮鈾生產(chǎn)方法,氣體離心法能用再生鈾來生產(chǎn)低濃鈾。但由于232,233,236U這些人工產(chǎn)生的同位素組分和較多234U同位素的存在,再生鈾的分離非常具有挑戰(zhàn)性:1)232U的豐度并不大,需將其去除而不過多去除235U;2)235U處于234,236U之間,與相鄰組分摩爾分子質(zhì)量數(shù)之差僅為1,去除234,236U的同時(shí)需盡可能少損耗235U;3)234,235,236U均是中間組分,中間組分的貧化或濃縮較邊緣組分困難得多。

      實(shí)際上,單純用再生鈾來生產(chǎn)低濃縮是不現(xiàn)實(shí)的。一是由1單位量的乏燃料不可能生產(chǎn)1單位的低濃縮返回到反應(yīng)堆形成完全閉合循環(huán),因此生產(chǎn)中必須添加天然鈾或貧鈾(depleted uranium,DU),使消耗1單位量的乏燃料基本能生產(chǎn)相當(dāng)量的低濃鈾[3]。二是從再生鈾中去除232,234,236U這些同位素來生產(chǎn)合乎標(biāo)準(zhǔn)的低濃縮,雖然技術(shù)上可行,但生產(chǎn)中會(huì)出現(xiàn)235U豐度超過裂變產(chǎn)物中20%豐度限制的國際標(biāo)準(zhǔn)。為避免這種情況出現(xiàn),必須使用不含232,236U的低濃鈾、天然鈾或貧鈾在生產(chǎn)前或生產(chǎn)中稀釋再生鈾,或生產(chǎn)后稀釋再生鈾的濃縮產(chǎn)品,使獲得的低濃鈾產(chǎn)品中232,234,236U含量滿足要求。

      國際上,對通過離心法用再生鈾來生產(chǎn)濃縮鈾已開展了很多的研究,但這些研究基本上是由俄羅斯學(xué)者進(jìn)行的[3-9]。鑒于再生鈾分離的困難,開發(fā)了各種分離的級聯(lián)方案,包括具有附加供料的級聯(lián)、具有附加取料的級聯(lián)、中間取料的級聯(lián)、雙級聯(lián)、多級聯(lián)等,從不同角度分析比較級聯(lián)的優(yōu)劣。用來分析的模型級聯(lián)為豐度比率匹配級聯(lián)(matched abundance ratio cascade,MARC)[10-11]、準(zhǔn)理想級聯(lián)(quasi-ideal cascade,QIC)[12-13]。文獻(xiàn)[8]對很多分離方案進(jìn)行了概述。理想的分離方案應(yīng)具備:1)盡可能少消耗天然鈾;2)生產(chǎn)單位量產(chǎn)品級聯(lián)的總流量(相對總流量)盡可能??;3)原料利用率盡可能不低于分離天然鈾時(shí)的原料利用率;4)盡可能滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的要求;5)235U豐度在級聯(lián)任何位置不應(yīng)超過20%;6)盡可能避免分離級聯(lián)被232U污染。

      這些要求使分離方案的設(shè)計(jì)更復(fù)雜化,同時(shí)也增加了實(shí)際分離任務(wù)的難度。文獻(xiàn)[8]中概述的多種方案以及其他報(bào)告方案[14-18]均試圖從一個(gè)或幾個(gè)方面滿足上面的這些要求。但這些方案均有各自的不足,不可能完全滿足上述要求。這些要求帶來的復(fù)雜性,使得雙級聯(lián)和多級聯(lián)這樣復(fù)雜的分離方案得到更多的關(guān)注,反而忽略了簡單的分離方案。本文針對一種最簡單的方案,根據(jù)上述要求進(jìn)行分析,以展示其能滿足大多數(shù)的要求。

      1 分離方案

      所研究的分離方案如圖1所示。這是一種帶附加供料的非常簡單的普通級聯(lián)。圖1中,F(xiàn)1為NU供料,F(xiàn)2為RU供料,P為LEU產(chǎn)品取料,W則是貧料DRU。這里用DRU表示分離RU所得的貧料,以區(qū)別于分離NU的貧料DU。NU和RU中各組分的豐度[19]在表1中列出。238U的豐度為1減去表1中所列組分豐度之和,未列出。

      圖1 分離再生鈾級聯(lián)方案示意圖Fig.1 Illustration of scheme for regenerated uranium separation

      表1 供料F1和F2中各組分的豐度Table 1 Component concentration in feeds F1 and F2

      表2 商用LEU產(chǎn)品中放射性核素限值Table 2 Limits for radionuclides in commercial grade UF6

      有限制要求的同位素的原子序數(shù)為偶數(shù),也稱偶數(shù)同位素。根據(jù)對分離RU級聯(lián)的要求中的1~5,結(jié)合對P和W中235U豐度的要求以及表2中對放射性核素的豐度限值要求,分離級聯(lián)應(yīng)當(dāng)滿足下面的要求:

      min(GRT),wmin(F1)

      s.t.

      C5≤0.2(s∈S)

      R≥0.752 475,Rf≥0.93

      (1)

      其中:w為權(quán)重因子;C5為235U在級聯(lián)中第s級處的豐度;S為級聯(lián)的所有級數(shù);GRT為級聯(lián)的相對總流量,定義為:

      (2)

      其中:ε0為單位質(zhì)量差級的濃縮因子;GT為級聯(lián)總流量。GRT公式的基本意義是生產(chǎn)單位產(chǎn)品所需的級聯(lián)總流量。由于級聯(lián)的機(jī)器數(shù)正比于總流量,生產(chǎn)單位量產(chǎn)品的機(jī)器數(shù)正比于相對總流量。在多組分分離中,由于不存在公認(rèn)的價(jià)值函數(shù)和分離功率的定義,通常把相對總流量視為評價(jià)級聯(lián)性能的類似于分離功率的指標(biāo)。R為原料利用率,定義為供料中和產(chǎn)品中目標(biāo)組分量之比:

      (3)

      Rf≡F2/P

      (4)

      采納俄羅斯學(xué)者所給的Rf,取Rf的下限為0.93[3]。這個(gè)值是滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的最小Rf,即乏燃料完全閉合循環(huán)指數(shù)閾值,記為Rf,CFC。對應(yīng)于Rf,CFC的某個(gè)量的值稱為該量的乏燃料完全閉合循環(huán)閾值,在相應(yīng)的量上用下標(biāo)或上標(biāo)CFC(closed fuel cycle)表示。

      綜上所述,方程(1)表示在消耗最小的NU情況下設(shè)計(jì)出能生產(chǎn)滿足標(biāo)準(zhǔn)要求的產(chǎn)品且總流量最小的級聯(lián),即獲得以最少的NU消耗和用最少的機(jī)器數(shù)生產(chǎn)滿足標(biāo)準(zhǔn)要求的級聯(lián)。

      2 結(jié)果和討論

      表3 F1取不同值時(shí)的min GRT、R及RfTable 3 min GRT,R and Rf for different values of F1

      圖2 min GRT隨F1的變化Fig.2 min GRT as a function of F1

      圖2所示為GRT隨F1的變化,圖2顯示F1小到一定程度時(shí)不存在能滿足要求的級聯(lián),因此F1存在1個(gè)下確界,記為infF1。當(dāng)F1→infF1,級聯(lián)的minGRT→∞。很難計(jì)算infF1的準(zhǔn)確值,此處取圖中最左邊點(diǎn)的F1作為infF1的近似,即infF1~5.054 06。在F1=5.054 06時(shí),所對應(yīng)的minGRT=23.746 2。當(dāng)F1→∞時(shí),級聯(lián)取最小的minGRT,min minGRT=3.892 10=GRT,NU,即F2已被充分稀釋,級聯(lián)分離的即NU。對給定的F1(>infF1),可找到minGRT。顯然,minGRT是F1的單調(diào)減函數(shù),因此GRT和F1同時(shí)取最小是不可能的。但無論是增加F1或增加GRT均會(huì)增加成本。如何確定F1和GRT取值,一方面從經(jīng)濟(jì)性上考慮,另一方面,從鈾資源的耗費(fèi)上考慮。鑒于關(guān)注的主要是分離問題,本文不對F1和GRT的合適取值進(jìn)行分析討論。

      圖3所示為R隨F1的變化,圖3顯示F1→infF1時(shí),級聯(lián)最大原料利用率maxR~0.773 794;當(dāng)F1→∞,最小原料利用率趨近NU分離時(shí)的原料利用率R→minR=0.752 475=RNU,因?yàn)榇藭r(shí)的級聯(lián)即分離NU的級聯(lián)。圖3結(jié)果表明,分離方案的原料利用率總是優(yōu)于對應(yīng)的NU的級聯(lián)。

      圖3 R隨F1的變化Fig.3 R as a function of F1

      圖4所示為Rf隨F1的變化,由圖4可見,Rf也是F1的單調(diào)減函數(shù)。在F1=8.250 94處,Rf=0.930 000,minGRT=5.750 53。因此,要滿足乏燃料的完全閉合循環(huán),F(xiàn)1必須滿足infF1

      圖4 Rf隨F1的變化Fig.4 Rf as a function of F1

      當(dāng)Rf>Rf,CFC,1單位量的乏燃料生產(chǎn)的LEU少于1單位量。這缺少的部分可用從天然鈾濃縮的LEU補(bǔ)上,即可通過將P與從天然鈾濃縮的LEU混合,使Rf=Rf,CFC:

      (5)

      PNU為從天然鈾濃縮的LEU量,不難得到:

      (6)

      (7)

      其中,GRT,Mix為RU生產(chǎn)的LEU和NU生產(chǎn)的LEU相混合所要求的級聯(lián)總流量。顯然,Rf=Rf,CFC時(shí),GRT,Mix=GRT。由圖2、4可知,當(dāng)Rf>Rf,CFC時(shí),GRT,Mix>GRT。這說明方案取Rf>Rf,CFC不合適,即要滿足乏燃料完全閉合循環(huán),用RU生產(chǎn)的LEU和NU生產(chǎn)的LEU相混合的級聯(lián)規(guī)模較用RU和NU在同一個(gè)級聯(lián)中生產(chǎn)LEU的級聯(lián)規(guī)模更大。因此,單從分離經(jīng)濟(jì)性上考慮,級聯(lián)應(yīng)運(yùn)行在Rf=Rf,CFC這個(gè)點(diǎn)。

      表4列出了圖2、3、4中9個(gè)點(diǎn)的級聯(lián)P、W中各組分的豐度。顯然,235U的豐度在P、W中均滿足要求時(shí),對232U的豐度約束達(dá)到上限,對其他組分豐度的約束離上限還有一定距離。對圖1的方案來說,232U的豐度約束是最嚴(yán)格的約束。

      表4 不同F(xiàn)1取值時(shí)P、W中各組分的豐度Table 4 Component concentrations in P and W corresponding to different values of F1

      與分離NU的級聯(lián)相比,在Rf=Rf,CFC時(shí),本方案分離RU的相對總流量高約50%,即(GRT-GRT,NU)/GRT,NU≈0.477 5,高出的50%就是去除和稀釋偶數(shù)同位素以達(dá)標(biāo)所付出的代價(jià)。在NU的耗費(fèi)上,分離RU的級聯(lián)較分離NU的級聯(lián)節(jié)省10.55%,即(F1-FNU)/FNU≈-0.105 5。

      考察組分豐度在級聯(lián)中的分布發(fā)現(xiàn),級聯(lián)中不會(huì)出現(xiàn)235U豐度超過20%情況,本文不詳述。

      這個(gè)級聯(lián)的唯一缺點(diǎn)是整個(gè)級聯(lián)均涉及RU,使前面所述6個(gè)要求中的第6個(gè)要求未得到滿足。事實(shí)上,分離RU中,總需合適的保護(hù)措施防范輻射,且總是有級聯(lián)被RU污染。減少被RU污染級聯(lián)的規(guī)模,需有相對總流量增加、NU耗費(fèi)增加、分離方案復(fù)雜化等的代價(jià),需從多方面折中權(quán)衡。

      3 結(jié)論

      基于Q-模型級聯(lián)針對一種結(jié)構(gòu)簡單的分離RU的級聯(lián)方案,從包含級聯(lián)規(guī)模、原料利用率等6個(gè)角度進(jìn)行了分析。

      1)級聯(lián)對NU資源的消耗,與級聯(lián)相對總流量相關(guān)。降低消耗則需要增加相對總流量。因此,合理的消耗并不一定是NU的消耗越小越好,單純從分離的角度難以確定,而需從整個(gè)核燃料循環(huán)的環(huán)節(jié)來綜合考慮。NU的消耗存在一最小值,小于這個(gè)值時(shí)不存在能生產(chǎn)出滿足豐度要求的級聯(lián)。

      2)對于大于下確界的任何NU供料,級聯(lián)有最小的相對總流量??紤]到相對總流量與NU消耗的關(guān)系,以及對形成乏燃料完全閉環(huán)循環(huán)的要求,不是最小相對總流量越小越好。

      3)級聯(lián)的原料利用率總是大于分離天然鈾級聯(lián)的原料利用率。

      4)級聯(lián)的NU供料F1在一范圍之內(nèi),級聯(lián)均能滿足乏燃料完全閉合循環(huán)的要求,但較小的F1取值所得的LEU需使用NU生產(chǎn)的LEU來混合。F1越小,混合所需的由NU生產(chǎn)的LEU量越大。

      5)分離過程中,不存在235U豐度超過20%的可能。

      6)級聯(lián)均接觸了RU,因此整個(gè)級聯(lián)受RU的污染,這是該分離方案唯一的缺陷。

      總體上看,所研究的分離方案雖簡單,但其性能能滿足絕大多數(shù)對分離RU級聯(lián)的要求,值得在實(shí)際應(yīng)用中考慮。能否改進(jìn)級聯(lián),更好滿足分離RU的要求,是下一步研究的課題。

      感謝俄羅斯國立核研究大學(xué)的A.Yu.Smirnov博士對本研究涉及的部分疑問進(jìn)行了詳細(xì)答復(fù)。

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