黃河口凹陷烴源巖有機地球化學特征分析

王 松，王飛龍，陳容濤，程付啟，劉夢醒

(1.中海石油(中國)有限公司天津分公司 渤海石油研究院，天津 300459； 2.中國石油大學(華東) 地球科學與技術(shù)學院，山東 青島 266580)

引 言

自20世紀60年代后期Tissot[1]等人提出干酪根熱降解學說以來，烴源巖發(fā)育特征研究成為評價含油氣盆地資源潛力的基礎(chǔ)。而20世紀80年代之后，由我國學者提出并逐漸形成的“源控論”和優(yōu)質(zhì)烴源巖控藏論進一步提升了烴源巖地球化學特征分析的意義，使其成為研究成烴成藏過程、預測油氣富集規(guī)律、確定勘探區(qū)帶的重要環(huán)節(jié)。根據(jù)Tissot[1]的定義，烴源巖是指已生油或具備生油能力的巖石。根據(jù)供烴能力可將其分為非有效和有效烴源巖，二者的區(qū)別在于烴源巖是否供給了具有商業(yè)開采價值的油氣[1]。金強等[2]將有效烴源巖中有機質(zhì)豐度高、類型好、成熟度適中的那部分定義為優(yōu)質(zhì)烴源巖，并認為優(yōu)質(zhì)烴源巖是油氣的主要貢獻者。烴源巖的有效性受控于其所含有機質(zhì)的豐度、有機質(zhì)類型以及有機質(zhì)所處的演化階段(成熟度)。

黃河口凹陷及其周邊是渤海油田的重要勘探基地，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了渤中34-1、渤中28-2南、渤中25-1、渤中29-4等多個大中型油氣田，根據(jù)前期資源量評價結(jié)果，該區(qū)探明程度超過60%，已經(jīng)達到勘探發(fā)現(xiàn)萎縮階段，但是近年在該區(qū)又相繼發(fā)現(xiàn)了渤中34-9、渤中29-6、墾利6-1等大中型油氣田，顯然低估了該區(qū)的資源潛力[3-6]。前人針對黃河口凹陷已進行了大量研究，認為該凹陷存在沙三段、沙一段、東營組三套湖相烴源巖，且沙三段、沙一段烴源巖有機質(zhì)類型好、熱演化程度高，是最有利的烴源巖[7-12]，但是對黃河口凹陷的烴源巖發(fā)育特征仍然認識不足，尤其是沒有對沙三段巨厚烴源巖開展分段研究，沒有系統(tǒng)研究沙四-孔店組烴源巖的發(fā)育特征，導致凹陷資源量被嚴重低估。為了準確認識黃河口凹陷烴源巖發(fā)育特征，利用大量的地球化學數(shù)據(jù)，對古近系各層段烴源巖的有機質(zhì)豐度、類型和成熟度進行對比分析，以期為研究區(qū)生烴量計算和資源評價提供依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

黃河口凹陷位于渤海灣盆地渤海海域，東接廟西凹陷，南向萊北低凸起超覆,西南與沾化凹陷毗鄰，北以渤南低凸起與渤中凹陷相連(圖1)[13]。該凹陷為繼承性發(fā)育的復合扭張斷陷盆地，整體為北斷南超的箕狀凹陷，東西兩側(cè)為斷階帶，東西長70～80 km，南北寬40～50 km，面積約3 600 km2，是渤海海域重要的油氣產(chǎn)地之一。

圖1 黃河口凹陷區(qū)域位置Fig.1 Regional geological map of Huanghekou Sag

根據(jù)鉆井揭示情況，該區(qū)新生界自下向上發(fā)育古近系孔店組、沙河街組(包括沙四、沙三、沙二、沙一 4個層段)、東營組，新近系館陶組、明化鎮(zhèn)組及第四系。新生界以湖盆環(huán)境下沉積的砂泥巖為主要巖石類型，盆地形成經(jīng)歷了斷陷、斷-坳過渡、坳陷及平原化等多個階段，存在水體深淺變化的多個旋回，具備發(fā)育多套烴源巖的地質(zhì)條件。

2 數(shù)據(jù)類型與來源

本次所用烴源巖地球化學資料包括總有機碳、巖石熱解、氯仿瀝青“A”、有機元素、鏡質(zhì)體反射率等，共8 235組。樣品來自35口井，平面上分布在西、中、東3個洼陷，縱向上涵蓋沙四-孔店組直至館陶、明化鎮(zhèn)組。所有樣品的分析測試均按照行業(yè)標準進行，保證了數(shù)據(jù)和分析結(jié)果的可信性。

3 烴源巖地球化學特征

利用上述數(shù)據(jù)，對比分析了研究區(qū)12個層段的烴源巖特征，分析內(nèi)容包括有機質(zhì)豐度、類型和成熟度。

3.1 有機質(zhì)豐度

有機質(zhì)豐度是指巖石中分散有機質(zhì)的數(shù)量，決定著烴源巖的生烴潛力，是衡量烴源巖質(zhì)量的重要指標[14]。有機質(zhì)豐度常用有機碳含量(w(TOC))、巖石熱解生烴潛量(S1+S2)、氯仿瀝青“A”含量、總烴含量(HC)參數(shù)等進行表征，其中w(TOC)是最常用的指標，已經(jīng)形成了評價烴源巖優(yōu)劣的標準，本次研究選用w(TOC)、氯仿瀝青“A”和總烴含量對有機質(zhì)豐度進行分析。

3.1.1 有機碳含量

從已有的分析數(shù)據(jù)來看，研究區(qū)新生界烴源巖w(TOC)分布在0.05%～9.19%，平均1.23%。不同層段有機碳含量差別甚大，反映烴源巖空間分布的非均質(zhì)性。為了查明不同層段烴源巖質(zhì)量差異，借用研究區(qū)層段劃分方案，將新生界烴源巖劃分為古近系沙四-孔店組(E1-2k-E1-2s4)、沙三下(E2s3l)、沙三中(E2s3m)、沙三上(E2s3u)、沙二段(E3s2)、沙一段(E3s1)、東三段(E3d3)、東二下(E3d2l)、東二上(E3d2u)、東一段(E3d1)，新近系館陶組(N1g)、明化鎮(zhèn)組(N1m)等11個層段，分別統(tǒng)計w(TOC)的分布情況(表1)。

從各層段有機碳分布看(表1,圖2)，E2s3l、E2s3m有機質(zhì)豐度高，w(TOC)均值大于2.00%，按烴源巖評價標準， 屬于極好烴源巖。其次是E1-2k-E1-2s4、E2s3u，E3s1、E3d2l和E3s2，w(TOC)在1.00%～2.00%，屬于好烴源巖級別。E3d1、N1g、N1m的w(TOC)很低，95%以上的樣品w(TOC)<0.50%，屬于非烴源巖，這與目前的鉆探情況符合。

表1 黃河口凹陷不同層段烴源巖有機碳的分布情況Tab.1 Distribution of w(TOC)of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

3.1.2 氯仿瀝青“A”和總烴含量

氯仿瀝青“A”由飽和烴、芳香烴、非烴(膠質(zhì))和瀝青質(zhì)組成，是巖石中可溶于氯仿的有機質(zhì)的總稱，通常被認為是殘留在烴源巖中的石油。利用氯仿瀝青“A”評價烴源巖有機質(zhì)豐度時，不同的巖性類型評價標準存在差異，對于泥巖來說，一般將氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)<0.01%定為非烴源巖，在0.01%～0.05%的為差烴源巖，在0.05%～0.1%的為中等烴源巖，大于0.1%的為好烴源巖。

黃河口凹陷各層段氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)分布范圍較大，從非烴源巖到好烴源巖均有分布(表2)。從各層段氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)的平均值來看，E3d2l及其以下8個層段平均氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)在0.1%以上， 屬于好烴源巖。E3d2u和E3d1層段氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)在0.05%～0.1%，為中等等烴源巖；N1g、N1m則為差—非烴源巖。結(jié)合平均值與各等級烴源巖的占比可以看出(圖3)，E2s3l、E2s3m氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)的平均值大(>0.3%)，絕大部分樣品為好烴源巖；其次是E2s3u，E3s2、E1-2k-E1-2s4，氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)的平均值>0.2%，且50%以上的樣品為好烴源巖；再次為E3s1、E3d3和E3d2l。氯仿瀝青“A”分析結(jié)果與有機碳比較一致。

表2 黃河口凹陷不同層段氯仿瀝青“A”含量分布Tab.2 Distribution of chloroform asphalt "A" mass fraction of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

圖3 黃河口凹陷不同層段烴源巖氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)直方圖(N=337)Fig.3 Distribution histogram of chloroform asphalt "A" mass fraction of source rocks in different layers of Huanghekou Sag(N=337)

3.1.3 熱解生烴潛量

生烴潛量是烴源巖中的有機質(zhì)在充分熱降解后所生成的油氣量，即游離烴(S1)和熱解烴(S2)之和。根據(jù)該指標也可以劃分出好、中等、差、非烴源巖，對應的生烴潛分別為>20 mg/g、6～20 mg/g、2～6 mg/g、<2 mg/g。根據(jù)黃河口凹陷各層段生烴潛量平均值(表3、圖4)可以看出，E2s3m烴源巖平均達到好烴源巖等級；其次為E2s3l、E3s1、E3s2、E1-2k-E1-2s4烴源巖，平均達到中等烴源巖等級；再次為E2s3u、E3d3和E3d2l，總體為差烴源巖；而E3d2u及其以上層段，為非烴源巖。根據(jù)不同等級烴源巖樣品占比情況，E2s3l超過38%的樣品為好烴源巖，其次為E2s3m。E3d3烴源巖雖然總體較差，但是其中超過10%的樣品達到好烴源巖等級，顯示了有機質(zhì)豐度的非均質(zhì)性。

圖4 黃河口凹陷不同層段烴源巖生烴潛量(S1+S2)直方圖(N=625)Fig.4 Histogram of hydrocarbon-generation potential (S1+S2) of source rocks in different layers of Huanghekou Sag(N=625)

表3 黃河口凹陷不同層段烴源巖生烴潛量(S1+S2)評價Tab.3 Evaluation of hydrocarbon-generation potential (S1+S2) of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

需要指出的是，實際測定的生烴潛量，尤其是進入較高演化階段以后的烴源巖樣品，由于排烴作用和制樣過程的散失，實際上已經(jīng)不能代表烴源巖的原始生烴潛量，所以未經(jīng)恢復的實測資料通常被視為殘余生烴潛量。

通過對各層段TOC、氯仿瀝青“A”、生烴潛量3個指標綜合分析認為：E2s3m、E2s3l有機質(zhì)豐度最高，為優(yōu)質(zhì)烴源巖；其次是E3s1、E3s2、E3d3、E2s3u，為好烴源巖；再次是E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d1，為中等—差烴源巖；E3d1、N1g、N1m為非烴源巖(在下述有機質(zhì)類型和成熟度分析中不再對其進行討論)。

3.2 有機質(zhì)類型

有機質(zhì)類型是有機質(zhì)顯微組成和有機元素組成的反映，代表有機質(zhì)能夠轉(zhuǎn)化為油氣的能力。有機質(zhì)類型不同，在相同熱演化程度下，生烴能力可能相差幾倍甚至十幾倍。因此，有機質(zhì)類型分析也是評價烴源巖優(yōu)劣的重要指標。為了揭示研究區(qū)的有機質(zhì)類型，筆者利用干酪根元素分析、巖石熱解參數(shù)對有機質(zhì)類型進行了分析，評價標準采用程克明 1987 年提出的的三類四分方案。

3.2.1 組成干酪根的元素

干酪根是主要由 C、H、O 三種元素構(gòu)成的復雜混合物，干酪根的元素構(gòu)成反映其生烴能力。根據(jù)干酪根樣品的 C、H、O 元素分析結(jié)果，利用范氏圖解，將本區(qū)的干酪根劃分為三型四類(圖5)。從各層段有機元素原子數(shù)之比(nH/nC和nO/nC)來看，沙四段-孔店組干酪根nH/nC、nO/nC分別在 0.75～1.25、0.07～0.24之間，總體上偏Ⅱ2型(圖5(a))。E2s3烴源巖總體上為Ⅱ1—Ⅱ2型,其中，E2s3l數(shù)據(jù)較少，nH/nC、nO/nC分別在0.81～1.17、0.07～0.15，總體為Ⅱ1—Ⅱ2型(圖5(b))；E2s3mnH/nC、nO/nC分別在0.79～2.66、0.14～0.80，總體為Ⅱ1—Ⅱ2型(圖5(c))；E2s3unH/nC、nO/nC分別在0.81～1.61、0.10～0.68，總體為Ⅱ2型(圖5(d))。E3s1—E3s2烴源巖nH/nC、nO/nC分別在0.18～2.16、0.02～0.73，類型分布較廣，主體為Ⅱ1—Ⅲ型(圖5(e))。E3d3烴源巖nH/nC、nO/nC分別在0.30～1.33、0.05～0.53，干酪根類型總體為Ⅱ1—Ⅲ型，少部分為Ⅰ型(圖5(f))。E3d2l烴源巖nH/nC、nO/nC分別在0.67～1.38、0.05～0.39，均在Ⅱ1—Ⅲ型區(qū)域，未見I型(圖5(g))；E3d2u烴源巖nH/nC、nO/nC分別在0.65～1.27、0.12～0.47，干酪根類型為Ⅱ2—Ⅲ型。

圖5 黃河口凹陷各層段烴源巖有機元素原子數(shù)之比及有機質(zhì)類型判識圖Fig.5 Atom number ratio of organic mater elements and identification diagram of organic matter types in source rocks of different layers of Huanghekou Sag

通過烴源巖有機元素分析可知，研究區(qū)沙河街和東營組烴源巖整體為腐殖型，E3d2l、E3d3、E3s1、 E3s2及E2s3m有機質(zhì)類型相對較好，其他層段有機質(zhì)類型較差。

3.2.2 干酪根的熱解參數(shù)

巖石熱解參數(shù)中IH-Tmax常用來分析干酪根類型，將樣品分析值投到IH-Tmax圖版上，可以看出，Ⅰ—Ⅲ區(qū)域均有分布，但是不同層段之間存在差別，反映有機質(zhì)具有強烈的非均質(zhì)性(圖6)。E1-2k-E1-2s4數(shù)據(jù)較少，IH-Tmax主要位于Ⅱ1—Ⅱ2區(qū)域，與有機質(zhì)元素分析一致(圖6(a))。E2s3的IH在72～901 mg/g，分布范圍較廣，Ⅰ—Ⅲ型均有分布，主體為Ⅰ—Ⅱ2型，其中E2s3m、E2s3l有機質(zhì)類型好于E2s3u(圖6(b))。E3s1-E3s2樣品分布區(qū)域更廣，但主體位于Ⅰ—Ⅱ1型區(qū)域，E3s1有機質(zhì)類型略好于E3s2(圖6(c))。

從東營組的IH-Tmax判別圖 (圖6(d)) 來看，E3d3有機質(zhì)類型較好，主體為Ⅰ—Ⅱ1。E3d2主要位于Ⅰ—Ⅱ2型區(qū)域，E3d2l明顯好于E3d2u。E3d1有機質(zhì)類型較差，總體為Ⅲ型。

圖6 黃河口凹陷不同層段IH-Tmax分布及有機質(zhì)類型判識Fig.6 Distribution of IH-Tmax and identification of organic matter type in different layers of Huanghekou Sag

綜合有機元素和熱解參數(shù)的分析結(jié)果，研究區(qū)烴源巖有機質(zhì)類型多樣，總體為偏腐殖型。E2s3m、E2s3l、E3s1-E3s2、E3d3有機質(zhì)類型較好，E2s3u、E1-2k-E1-2s4、E3d2u、E3d2l有機質(zhì)類型普遍較差。

3.3 烴源巖成熟度

有機質(zhì)熱演化程度是衡量烴源巖生烴潛力的另一個重要指標，在不同熱演化階段，有機質(zhì)生成油氣的能力各不相同。研究有機質(zhì)成熟度的參數(shù)有多種，如熱解參數(shù)、鏡質(zhì)體反射率和可溶有機質(zhì)演化特征等。在實際應用時，由于每一種參數(shù)都有其適用范圍以及影響因素，所以常常要結(jié)合多種參數(shù)進行綜合分析，相互驗證才能得到合理的結(jié)論。這里主要借助鏡質(zhì)體反射率和熱解峰溫，對研究區(qū)烴源巖成熟度進行評價(圖7)。

圖7 黃河口凹陷烴源巖成熟度與深度關(guān)系Fig.7 Relationship between maturity and depth of source rocks in Huanghekou Sag

3.3.1 鏡質(zhì)體反射率

鏡質(zhì)體反射率Ro表征的是有機質(zhì)中鏡質(zhì)體對入射光的反射強度。隨著有機質(zhì)埋藏深度的增大、熱變質(zhì)作用增強，鏡質(zhì)體反射率也隨之增大，因此，可以利用其衡量有機質(zhì)演化程度。本次研究共獲取研究區(qū)1 831組鏡質(zhì)體反射率數(shù)據(jù)，從烴源巖Ro隨深度的變化趨勢(圖7(a))來看，有機質(zhì)生烴門限(Ro=0.5%)對應埋深約為2 500 m，埋深3 500 m時，達到成熟階段(Ro=0.7%)，開始大量生成油氣。

3.3.2 熱解最高峰溫

巖石熱解峰溫(Tmax)是指干酪根中殘余有機質(zhì)生烴所需的最高溫度，有機質(zhì)熱演化程度越高Tmax越大，這對腐殖型有機質(zhì)最為明顯。如上述所，研究區(qū)烴源巖以腐殖型有機質(zhì)為主，Tmax與深度存在良好的相關(guān)性(圖6(b))。根據(jù)鄔立言[15]的劃分標準，當Tmax到達435 ℃時(相當于Ro=0.5%)有機質(zhì)進入生烴門限，445 ℃(相當于Ro=0.7%)時達到生油高峰。從圖7(b)上可以看出，Tmax為435 ℃時對應深度2 500 m，445 ℃時對應深度為3 500 m，這與鏡質(zhì)體反射率變化規(guī)律相似。

由上述鏡質(zhì)體反射率和熱解峰溫的演化規(guī)律可知，研究區(qū)烴源巖成熟度主要受控于埋藏深度，根據(jù)各層段烴源巖目前的埋藏深度，E1-2k-E1-2s4烴源巖整體處于成熟—高成熟演化階段，沙河街組(E2s)烴源巖整體處于生油窗范圍，東營組(E3d)烴源巖處于未熟—低熟階段。

4 烴源巖綜合評價

綜合上述有機質(zhì)豐度、有機質(zhì)類型與成熟度的分析結(jié)果，可以對研究區(qū)各個層段烴源巖進行綜合評價。分析認為，E2s3m、E2s3l有機質(zhì)豐度高、類型好，且正處于生油窗范圍，屬于好—優(yōu)質(zhì)烴源巖，是研究區(qū)最優(yōu)的烴源巖層段；其次為E3s1-E3s2、E2s3u、E1-2k-E1-2s4烴源巖，有機質(zhì)豐度中等—好，類型偏腐殖型，處于成熟—高成熟階段，有利于有機質(zhì)轉(zhuǎn)化生烴。東營組烴源巖，因主要處于未熟—低熟階段，還不能大規(guī)模供烴。值得提及的是，E1-2k-E1-2s4目前鉆遇程度低，樣品量少且主要分布在洼陷邊緣，分析認為，該套烴源巖應該具有更大的供烴能力。E3d3烴源巖有機質(zhì)豐度高、類型相對較好，其埋深超過2 500 m的部分可達到好—極好烴源巖的標準。

5 結(jié) 論

(1)黃河口凹陷E2s3m、E2s3l有機質(zhì)豐度最高，為優(yōu)質(zhì)烴源巖；E3s1、E3s2、E3d3、E2s3u為好烴源巖；E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d1為中等—差烴源巖，E3d2u、N1m與N1m未達到烴源巖標準。

(2)黃河口凹陷古近系烴源巖有機質(zhì)類型多樣，總體偏腐殖型。其中，E2s3m、E2s3l、E3s1-E3s2、E3d3類型較好，存在少量I型和II1型；E2s3u、E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d2l類型普遍較差，主要是II2—III型。

(3) E1-2k-E1-2s4烴源巖整體處于成熟—高成熟演化階段，E2s3-1烴源巖整體處于生油窗范圍，E3d烴源巖處于未熟—低熟階段。

(4) E2s3m、E2s3l是黃河口凹陷最優(yōu)的烴源巖層段，E3s1-E3s2、E2s3u、E1-2k-E1-2s4烴源巖次之，E3d烴源巖成熟度較低，還不能大規(guī)模供烴。