劉統(tǒng)強， 繩 俊， 劉 瓊,3， 劉平平， 王俐俐， 陳淑儀， 陳勇航

(1. 東華大學 環(huán)境科學與工程學院， 上海 201620；2. 中國地質大學(武漢) 工程學院，湖北 武漢 430074；3. 上海污染控制與生態(tài)安全研究院， 上海 200092)

近年來，大氣污染防控措施已取得顯著成效，但以PM2.5為主的大氣污染防控形勢依然嚴峻[1-2]。2019年《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》指出，大氣環(huán)境方面，全國337個地級及以上城市的平均超標天數(shù)比例為18%，其中以PM2.5為首要污染物的超標天數(shù)占總超標天數(shù)的45%，高于其他首要污染物。通常情況下，PM2.5的質量濃度不僅受污染源的影響還受氣象要素的影響[3-5]。因此，選取中國三大城市群(京津冀、長三角和珠三角)的3個代表性城市即北京、南京和廣州，以及中國西北和西南的兩個重要中心城市即西寧和昆明，利用這5個城市2015—2017年的氣象觀測站點資料分析各城市站點的PM2.5污染特征，并探究這5個城市站點的PM2.5與氣象要素的關系。

影響PM2.5質量濃度的氣象要素主要包括降水、濕度、溫度和風速等[6-7]。王祎頔等[8]對上海近幾年的PM2.5質量濃度和氣象要素進行分析發(fā)現(xiàn)，當東北風和東南風的累積風速達350 m/s以上時，PM2.5的質量濃度減少至35 μg/m3，且降水量越大，PM2.5的質量濃度越低。陳錦超等[9]研究發(fā)現(xiàn)，2016年北京春冬兩季PM2.5質量濃度與相對濕度呈顯著正相關關系，大氣壓較高時易形成霧霾。侯忠新等[10]研究發(fā)現(xiàn)，青島市溫度與PM2.5質量濃度呈強正相關性，而夏季的高溫多雨氣象特點致使PM2.5質量濃度降低。于彩霞等[11]研究發(fā)現(xiàn)，當風速大于4 m/s時合肥較少出現(xiàn)中度及以上污染，并且引發(fā)合肥冬季嚴重污染日的主導風向為西北風。Zhang等[12]研究得出，中國東部氣象條件對降低PM2.5質量濃度的相對貢獻率為12.2%～50.9%。上述研究大多針對單個城市站點[13-15]，而不同城市站點間的污染狀況及氣象要素存在明顯差異，因此有必要選取不同城市站點進行橫向對比，以探究PM2.5質量濃度與氣象要素之間的關系。

本研究選取的5個城市站點在污染狀況和氣候條件上存在明顯差異。北京站大氣污染較為嚴重，氣候為典型的北溫帶半濕潤大陸性季風氣候；廣州站位于中國南部，屬海洋性亞熱帶季風氣候，是中國年平均溫差最小的大城市之一；昆明站海拔較高，屬北緯低緯度亞熱帶-高原山地季風氣候，日溫差較大；南京站位于中國東部，四季分明，雨水充沛；西寧站地處中國西北地區(qū)，海拔較高，屬大陸性高原半干旱氣候，年平均日照時間較長。通過統(tǒng)計5個典型城市站點的PM2.5質量濃度和氣象要素數(shù)據(jù)，采用定量與定性相結合的方法分析PM2.5質量濃度變化特征及其與氣象要素的關系，研究結果可為每個城市制定個性化、針對性的大氣污染防控措施提供依據(jù)。此外，采用相關性分析和構建多元回歸預測模型的方法討論PM2.5質量濃度和氣象要素的關聯(lián)性，為提高不同城市的霾預測精度提供參考。

1 數(shù)據(jù)來源

所用數(shù)據(jù)為2015—2017年北京、廣州、昆明、南京和西寧5個城市站點(見表1)的氣溫、氣壓、降雨、風向、風速、相對濕度、日照時數(shù)等氣象數(shù)據(jù)，以及各站點的PM2.5質量濃度數(shù)據(jù)。其中，氣象數(shù)據(jù)為日平均數(shù)據(jù)，PM2.5質量濃度為小時數(shù)據(jù)。將PM2.5質量濃度小時數(shù)據(jù)進行日平均后與氣象數(shù)據(jù)進行時間一致性匹配，用于分析PM2.5與氣象要素之間的關系。

表1 5個典型城市站點的基本信息Table 1 Basic information of five typical urban stations

2 5個城市站點的空氣污染特征分析

2.1 空氣質量等級分析

根據(jù)24 h內PM2.5的平均質量濃度將空氣質量分為6個等級：優(yōu)(0～35 μg/m3)、良(35～75 μg/m3)、輕度污染(75～115 μg/m3)、中度污染(115～150 μg/m3)、重度污染(150～250 μg/m3)和嚴重污染(>250 μg/m3)[16]。2015—2017年北京、廣州、昆明、南京和西寧5個城市站點的空氣質量頻率分布如圖1所示。由圖1可知，2015—2017年：昆明站的空氣質量最優(yōu)，其次為廣州站、西寧站和南京站，北京站空氣質量最差。昆明站不存在中度及以上等級污染，空氣質量為良好及以上的天數(shù)約占99%；廣州站不存在重度污染和嚴重污染；南京站2017年的空氣質量相比前兩年有明顯改善，空氣質量為良好及以上的天數(shù)增加約11%(相比2015年)和7%(相比2016年)；西寧站達到優(yōu)的空氣質量天數(shù)明顯少于南京站，但達到良及以上的天數(shù)高于南京站；北京站2015和2016年的空氣質量為良好及以上的天數(shù)約占當年的60%，2017年超過70%，但重度污染和嚴重污染天數(shù)明顯高于其他城市站點，導致北京市重污染的因素主要是污染排放和區(qū)域地形[17]，其中污染物來源主要包括生活源(39.6%)、交通源(34.6%)和工業(yè)源(20.0%)[18]。整體來看，2015—2017年5個城市站點的空氣質量優(yōu)良天數(shù)呈逐年增加趨勢，這與“十三五”規(guī)劃及《大氣污染物防治行動計劃》實施期間大氣污染防治措施取得的效果密切相關。

圖1 2015—2017年5個城市站點的空氣質量等級頻率分布Fig.1 Air quality level frequency distribution from 2015 to 2017 at five urban stations

2.2 PM2.5質量濃度的季節(jié)變化

為研究不同季節(jié)PM2.5的質量濃度變化情況，對2015—2017年5個城市站點的四季PM2.5質量濃度均值進行統(tǒng)計，結果如圖2所示。由圖2可知,5個城市站點的PM2.5質量濃度均是夏季最小、冬季最大。在我國北部及西北部城市，秋季中后期到次年春季前期甚至是后期均是采暖期，這使得這些城市的PM2.5質量濃度除冬季較高外，春、秋季PM2.5的質量濃度也比其他城市高，如北京和西寧。廣州站和南京站的PM2.5質量濃度冬季較高則與污染遠距離傳輸和氣象因素有關。受我國西北部沙塵的影響，北京站春、夏季的PM2.5質量濃度較高。廣州站的PM2.5質量濃度全年偏低，這是因為廣州市瀕臨南海及珠江三角洲，地面溫度高、降雨多，導致污染物易擴散[7]。昆明市位于云貴高原，空氣質量優(yōu)于中東部地區(qū)，并且云貴高原的大氣能見度隨海拔的升高而增大[19]，因此昆明站四季的PM2.5質量濃度明顯低于其他城市站點。位于西北地區(qū)的西寧市靠近亞洲主要沙塵源的塔里木盆地，春季沙塵發(fā)生次數(shù)約占全年的1/2，屬于沙塵多發(fā)地區(qū)[20]，導致西寧站春季的PM2.5質量濃度偏高。

圖2 5個城市站點的PM2.5質量濃度的季節(jié)變化情況Fig.2 Seasonal variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations

2.3 PM2.5質量濃度的日變化

5個城市站點的PM2.5質量濃度24 h均值結果如圖3所示。由圖3可知，5個城市站點均在16：00—17：00出現(xiàn)較低值。北京站出現(xiàn)微弱的雙峰雙谷，12：00和22：00左右出現(xiàn)極大值，在7：00和17：00左右出現(xiàn)低谷值，2015—2017年最大值均出現(xiàn)在21：00—22：00。廣州站小時均值變化大體上從00:00逐漸降低，16：00—17：00出現(xiàn)最小值，然后逐漸增大直至21：00左右達到最大值，廣州站的小時均值主要為32～40 μg/m3，分布較為集中。昆明站的分布特征和北京站相似，峰值出現(xiàn)在8：00—10：00，于6：00和17：00左右出現(xiàn)低谷值，其中17:00左右是24 h中的最小值。南京站的最大值出現(xiàn)在10：00—12：00，其中2017年的小時變化更為明顯。西寧站PM2.5質量濃度最大值均出現(xiàn)在12：00，2015和2016年PM2.5質量濃度的日變化基本相同?？傮w來看，PM2.5質量濃度在下午出現(xiàn)低谷值。這是由于白天氣溫上升，大氣湍流擴散能力增強，促進了污染物的垂直擴散[21]，而在夜間出現(xiàn)高峰值，這可能是下班高峰期交通工具排出的污染物累積所致[22]。

圖3 5個城市站點的PM2.5質量濃度的日變化情況Fig.3 Daily variation of PM2.5 mass concentration at five urban stations

3 氣象要素對PM2.5質量濃度的影響

3.1 降雨量對PM2.5質量濃度的影響

雨滴下落過程中會與顆粒物發(fā)生碰撞，使得顆粒物溶于雨滴中或附在其表面后沉降到地面，因此降雨是去除顆粒態(tài)污染物的一種有效機制[23-25]。參考中國氣象局降雨等級劃分標準，根據(jù)24 h累計降雨量，將降雨等級劃分為小雨(<10 mm)、中雨(10～25 mm)、大雨(25～50 mm)和暴雨(>50 mm)，其中西寧站未出現(xiàn)暴雨等級的降水。不同降雨等級下PM2.5質量濃度如圖4所示。由圖4可知，隨著降雨等級的提高，5個城市站點的PM2.5質量濃度均呈下降趨勢，說明降雨對顆粒污染物有明顯的去除作用，這與胡敏等[26]的研究結論相一致。廣州站中雨、大雨以及暴雨對PM2.5的清除作用基本一致，其中中雨對PM2.5清除作用最為明顯，使得PM2.5質量濃度降至18 μg/m3以下。大氣中的PM2.5存在一個背景質量濃度值，只有當PM2.5質量濃度遠大于這個背景質量濃度值時，降雨才會對PM2.5產(chǎn)生明顯的清除效果，但接近這個背景質量濃度值時降雨對PM2.5的清除效果不再明顯[27]。

圖4 PM2.5質量濃度與降雨等級的關系Fig.4 Relationship between PM2.5 mass concentration and rainfall level

3.2 氣壓對PM2.5質量濃度的影響

圖5為無降雨時日平均氣壓與PM2.5質量濃度的關系。由圖5可知：北京站的PM2.5質量濃度最大值為470.85 μg/m3，對應氣壓為101.59 kPa；以該氣壓值為閾值，低于該氣壓時，PM2.5質量濃度隨氣壓的升高而增大，而高于該氣壓時，PM2.5質量濃度隨氣壓的升高而減小。這是由于當氣壓接近101.59 kPa時，通常伴隨微風，同時空氣下沉形成逆溫層，增加了大氣的穩(wěn)定度，不利于污染物的擴散。當氣壓遠低于101.59 kPa時，偏低的氣壓常常導致強對流天氣，使大氣處于不穩(wěn)定狀態(tài)，易形成降雨，對PM2.5產(chǎn)生沖刷作用。氣壓遠高于101.59 kPa時，通常伴隨冷空氣過境，冷空氣帶來的大風則稀釋了污染物濃度[8]。昆明站和西寧站的氣壓閾值不明顯，其中昆明站PM2.5質量濃度隨氣壓的升高而增大。這是因為昆明獨特的三面環(huán)山地理特點使得能影響到昆明的冷空氣非常少，因此昆明站在冬季受高壓控制時PM2.5質量濃度較高，但極少有冷空氣過境對污染物進行稀釋。

圖5 PM2.5質量濃度與氣壓的關系Fig.5 Relationship between PM2.5 mass concentration and air pressure

3.3 溫濕度對PM2.5質量濃度的影響

地面溫度升高會使近地層的氣溶膠污染物易于向高空擴散。較高的相對濕度有利于顆粒物的吸濕增長[4]。PM2.5質量濃度與溫濕度的關系如圖6所示。由圖6可知，除西寧站外，其余4個站點的PM2.5質量濃度的高值中心均對應較高的相對濕度(>70%)。例如：北京站在相對濕度為75%～97%時，PM2.5的質量濃度較高；溫度為-5～4 ℃時為北京市的冬季，冬季大氣穩(wěn)定，易出現(xiàn)逆溫層，不利于污染物的擴散，并且冬季的燃煤供暖使北京市出現(xiàn)重污染天氣。廣州站在相對濕度大于70%時出現(xiàn)PM2.5質量濃度的較高值。南京站和北京站類似，PM2.5質量濃度的高值中心出現(xiàn)在相對濕度75%以上，并且這兩個站點的高值中心也對應較低的溫度(<10 ℃)。昆明站和西寧站出現(xiàn)兩個較為明顯的高值中心，并且昆明站在相對濕度約為70%、溫度為8和17 ℃處分別出現(xiàn)一個高值中心，而西寧站在相對濕度約為45%、溫度為-5和15 ℃時分別出現(xiàn)了高值中心。

圖6 PM2.5質量濃度與溫濕度的關系Fig.6 Relationship between PM2.5 mass concentration and temperature/humidity

3.4 風速對PM2.5質量濃度的影響

不同風速等級下PM2.5的質量濃度均值如圖7所示。由圖7可知：北京站、廣州站、南京站和西寧站PM2.5的質量濃度均隨風速等級的增大而下降，可見增大風速可以稀釋、擴散污染物。而昆明站，當風速從1級增加至3級時，PM2.5質量濃度略有下降，但風速為4級時，PM2.5質量濃度略有上升。這可能是由于昆明市的各重點污染源(如水泥廠、鋁廠等)均分布在主導風的上風向[28]，因此風力的提升未對污染物起到明顯的擴散與稀釋作用，甚至PM2.5質量濃度隨風力等級的增大有小幅增大。

圖7 PM2.5質量濃度與風力等級的關系Fig.7 Relationship between PM2.5 mass concentration and wind force

PM2.5質量濃度的變化往往受多個氣象要素的共同影響[9-10]。控制單一氣象要素固定不變時，在其他氣象要素的影響下，PM2.5質量濃度并不會保持不變[8]。本節(jié)通過選取具有代表性的單一變量(降雨量、氣壓、溫濕度和風速)研究氣象要素對PM2.5質量濃度的影響具有一定的局限性。但是通過單一變量分析，可以明確各氣象要素對PM2.5質量濃度的影響程度，從而為后文建立PM2.5質量濃度的回歸預測模型提供依據(jù)。

4 PM2.5質量濃度回歸預測模型的構建

4.1 氣象要素與PM2.5質量濃度的相關性分析

利用氣象要素與PM2.5質量濃度的日平均數(shù)據(jù)計算5個站點的氣象要素和PM2.5日平均質量濃度的皮爾遜相關性系數(shù)[29]，結果如表2所示。其中，在有明顯降雨的日期只計算降雨量和PM2.5質量濃度的相關性，無降雨的日期計算其他氣象要素和PM2.5質量濃度的相關性。

由表2可知，不同站點間氣象要素與PM2.5質量濃度的相關性存在差異。5個站點的降雨量與PM2.5質量濃度均成負相關，這主要是由降雨的清除作用所致。氣壓對PM2.5質量濃度的影響不大，且不同站點之間的相關性不同，其中北京站和西寧站的PM2.5質量濃度與氣壓成正相關。氣溫與5個站點的PM2.5質量濃度均成負相關，且對南京站和西寧站的影響較大。相對濕度對北京站的PM2.5質量濃度影響相對明顯。風速越大，污染物越容易擴散，PM2.5質量濃度越低。日照時數(shù)與5個站點的PM2.5質量濃度均成負相關，且北京站的負相關性最為明顯。

表2 5個城市站點的氣象要素與PM2.5質量濃度的相關系數(shù)Table 2 Correlation coefficients between meteorological elements and PM2.5 mass concentration at five urban stations

4.2 回歸預測模型的建立

多元線性回歸模型主要用于研究一個因變量與多個自變量的線性關系[30]。基于以上氣象要素并加入前1 d的PM2.5質量濃度(x13)建立5個站點的多元線性回歸預測模型?；貧w預測模型用到的訓練數(shù)據(jù)是5個城市站點2015—2016年的氣象數(shù)據(jù)，北京站、廣州站、昆明站、南京站、西寧站的預測模型分別如式(1)～(5)所示。

y=-0.657x1-0.009x3-1.283x5+6.982x6-7.062x7+0.214x8+1.263x9+

2.105x10-8.037x11-3.213x12+0.465x13+2.374

(1)

y=-0.063x1-0.001x2-0.236x5+1.090x6-1.014x7+0.038x8-0.317x9-2.103x10-

2.186x11-1.120x12+0.530x13+50.592

(2)

y=-0.157x1-0.001x3+0.065x5+0.566x6-0.863x7-0.131x8+0.082x9-

2.834x10-0.379x11-0.571x12+0.572x13+34.895

(3)

y=-0.240x1+2.317x5+0.245x6-2.989x7+0.325x8-0.240x9-

5.454x10-2.102x11-1.240x12+0.587x13+38.682

(4)

y=-1.049x1+0.001x4+0.043x5+1.010x6-1.443x7+0.064x8+0.070x9-

4.149x10-2.035x11-0.906x12+0.540x13+19.630

(5)

剔除T檢驗p值大于0.05和系數(shù)為0的回歸因子，重新建立北京站、廣州站、昆明站、南京站、西寧站的回歸預測模型，如式(6)～(10)所示。

y=-0.639x1-0.009x3+6.384x6-7.713x7+1.434x9-7.422x11-3.435x12+

0.470x13+10.352

(6)

y=-0.049x1-0.464x9-2.636x10-2.160x11-1.033x12+0.549x13+65.786

(7)

y=-0.156x1-0.402x7-0.235x8-3.973x10-0.087x12+0.590x13+42.808

(8)

y=-0.232x1-0.521x7-6.569x10-1.904x11-0.256x12+0.599x13+56.671

(9)

y=-0.937x1+0.830x6-1.183x7-4.855x10-2.272x11-0.934x12+0.537x13+30.468

(10)

4.3 回歸預測模型檢驗

使用第4.2節(jié)中重新建立的回歸預測模型，對5個站點2017年的PM2.5質量濃度進行預測與驗證，結果如圖8所示。雖然預測值和實測值之間存在一定偏差，但5個站點的回歸預測模型可以較好地預測PM2.5的質量濃度。5個站點的回歸模型檢驗參數(shù)如表3所示，R2表示模型的擬合度，廣州站和西寧站的擬合度較好，R2>0.6。造成預測值和真值存在差異的原因除氣象要素對PM2.5的質量濃度產(chǎn)生影響以外，空氣中的一些污染物也會影響PM2.5的質量濃度。例如：PM10和二次氣溶膠的前驅氣體如揮發(fā)性有機物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和硫氧化物(SOx)可通過均相和非均相氧化反應生成二次有機和無機氣溶膠，從而使PM2.5的質量濃度增大[31]。由于模型只考慮了氣象要素，因此造成預測值與測量值出現(xiàn)差異。

圖8 PM2.5質量濃度預測值和實測值散點圖Fig.8 Scatter diagram of PM2.5 mass concentration predicted values and measured values

表3 回歸模型的檢驗參數(shù)Table 3 Test parameters of the regression model

5 結 語

選取我國5個典型城市站點分析PM2.5的污染特征，探究不同氣象條件對PM2.5質量濃度的影響，得出的主要結論如下：

(1)2015—2017年5個站點的優(yōu)良天數(shù)有逐年增加趨勢。空氣質量最優(yōu)的是昆明站，其次為廣州站、西寧站和南京站，最差的是北京站。從季節(jié)變化來看，5個站點的PM2.5質量濃度均是夏季最小、冬季最大。從日變化上看，5個站點的PM2.5質量濃度均在16：00—17：00出現(xiàn)較低值，北京站與昆明站的PM2.5質量濃度呈雙峰、雙谷特征，廣州站的最大值出現(xiàn)在21：00左右，而西寧站的最大值出現(xiàn)在10：00—12：00。

(2)降雨對顆粒污染物有較明顯的去除作用。北京站氣壓值存在一個閾值(約101.59 kPa)，越接近該值，越容易出現(xiàn)重污染，昆明站的PM2.5質量濃度與氣壓呈明顯的正相關關系。北京站、廣州站、昆明站和南京站的PM2.5質量濃度的高值中心對應較高的相對濕度(>70%)，其中北京站和南京站的高值中心還對應較低的溫度(<10 ℃)。隨著風速等級的提高，5個站點的PM2.5質量濃度均呈下降趨勢，但是風速為4級時，昆明站的PM2.5質量濃度略呈上升趨勢。

(3)不同站點之間，氣象要素與PM2.5質量濃度的相關性存在差異。西寧站和南京站的PM2.5與溫度呈較明顯的負相關關系，與其他氣象要素的相關性較低。日照時數(shù)與5個站點的PM2.5質量濃度均成負相關，且北京站的負相關關系更為明顯。PM2.5質量濃度的回歸預測模型顯示，5個站點的模型可以較好地預測PM2.5的質量濃度，其中廣州站和西寧站的預測模型擬合度較好。