γ能譜符合相加效應(yīng)修正方法及影響因素

張磊

γ能譜符合相加效應(yīng)修正方法及影響因素

張磊

（上海市輻射環(huán)境安全技術(shù)中心 上海 200065）

在輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測中，多能核素的級聯(lián)符合相加效應(yīng)是影響γ能譜活度測量準(zhǔn)確性的重要因素之一，為了提高待測樣品分析的準(zhǔn)確性，對結(jié)果進行符合相加修正是十分必要的。以152Eu核素為例，根據(jù)峰總比不變性特點，獲得探測器峰總比擬合公式，聯(lián)合符合相加修正公式，全能峰效率公式，計算了152Eu核素的符合相加修正因子，進一步采用Genie 2000符合相加蒙特卡羅程序?qū)σ后w體源的152Eu核素進行了符合相加修正。點源的修正結(jié)果與真值的相對偏差小于6%，體源修正結(jié)果與真值的相對偏差在±4%以內(nèi)。通過點源符合相加修正因子與源到探測器距離的線性關(guān)系，可以得到符合相加效應(yīng)可忽略的最小測量距離；體源樣品的符合相加修正結(jié)果表明：同一介質(zhì)的樣品，高度越高，符合相加修正因子越??；自吸收效應(yīng)會在低能端對樣品的有效立體角產(chǎn)生較大影響，從而影響樣品的符合相加修正因子。峰總比不變性與衰變綱圖相結(jié)合的數(shù)值修正方法，不需要對不同位置處的點源總效率進行測量，與蒙特卡羅程序法相比，該方法無需對探測器進行工廠表征，不用對體源介質(zhì)、密度和形狀等參數(shù)進行描述；舍棄級聯(lián)符合較嚴(yán)重的能量點后，可用于環(huán)境應(yīng)急樣品的符合相加修正。

符合相加修正， γ譜儀，峰總比

半導(dǎo)體和閃爍體γ能譜儀在測量樣品中多能量核素的放射性活度時，會產(chǎn)生對測量結(jié)果影響比較大的符合相加效應(yīng)［1］。符合相加效應(yīng)是指核素發(fā)射的級聯(lián)γ光子產(chǎn)生的級聯(lián)輻射有可能在探測器內(nèi)同時被探測而記錄為一個事件，使實際測量的有關(guān)γ射線全能峰面積增加或減少的現(xiàn)象。實際測量面積增加或減少都會影響測量結(jié)果的準(zhǔn)確性，所以需要對活度結(jié)果進行符合相加修正。

國內(nèi)外對γ能譜的符合相加修正方法都有相關(guān)研究。譚金波、蘇瓊、何宗慧等［2?4］給出了符合相加修正數(shù)值計算的通用公式；Morel等［5］給出了含內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)的符合相加修正的數(shù)值表達式；Rizzo等［6］通過矩陣數(shù)值方法對多能核素的符合相加修正進行了研究，對體源的符合相加修正引入了“有效全能峰效率”的表達式；Necati等［7］利用EGS4蒙特卡羅程序包對134Cs核素點源的符合相加修正進行了驗證，修正結(jié)果與真值的相對偏差在5%以內(nèi)；Giubroned等［8］利用GEANT4蒙特卡羅程序?qū)?8Y和60Co的符合相加效應(yīng)進行了修正計算，從而獲得了無符合相加的體源全能峰效率曲線；文獻［9］利用LABSOCS、ANGLE3和GESPECOR等蒙特卡羅程序?qū)κ称窐悠愤M行了符合相加修正模擬，驗證了這三個程序?qū)κ称坊|(zhì)活度測量的有效性。除了上述數(shù)值計算方法和蒙特卡羅程序方法外，還有距離法和單能效率法。距離法即通過提高待測樣品到探測器的距離，來減少級聯(lián)符合相加影響。單能效率法［10］就是采用一套單能γ標(biāo)準(zhǔn)源，通過擬合得到一條無符合相加效應(yīng)的全能峰效率曲線，再制備一個含多能測核素的標(biāo)準(zhǔn)源，獲得有符合相加影響的全能峰效率曲線，兩者的比值就是符合相加修正因子。前述國內(nèi)外文獻均以討論符合相加修正的方法為主，很少涉及探測器大小、樣品尺寸以及介質(zhì)密度等因素對符合相加效應(yīng)的影響情況。

以級聯(lián)符合比較多的152Eu核素為例，用數(shù)值計算法和蒙特卡羅程序法分別計算了點源和體源的符合相加修正因子，提出了將探測器峰總比不變性與衰變綱圖相結(jié)合的符合相加修正方法，并驗證了該方法的準(zhǔn)確性，重點討論了點源符合相加效應(yīng)的影響因素，及體源幾何尺寸和介質(zhì)密度等對符合相加效應(yīng)的影響程度。

1 儀器及標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)

符合相加修正實驗使用的是美國堪培拉公司生產(chǎn)的GC 4019型P型高純鍺探測器，晶體直徑6.1 cm，晶體到探測器表面的距離0.5 cm，分辨率（@1.33 MeV）≤1.9 keV，峰康比≥60∶1，峰型參數(shù)十分之一全高寬（Full Width at Tenth Maximum，F(xiàn)WTM）/半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）≤1.9，相對探測效率為42%，高壓為+2 000 V，采用鋁殼封裝。

實驗待測點源的生產(chǎn)廠家為美國Eckert & Ziegler公司，規(guī)格為?25 mm×3 mm，152Eu點源吸附在直徑約為1 mm的離子交換小球上，肉眼可見；液體標(biāo)準(zhǔn)源的生產(chǎn)廠家同樣為美國Eckert & Ziegler公司，幾何尺寸為?75 mm×70 mm，密度為1.02 g?cm-1，該標(biāo)準(zhǔn)源內(nèi)含有241Am、109Cd、57Co、139Ce、51Cr、85Sr、137Cs、54Mn、65Zn、60Co、88Y等放射性核素，核素的能量覆蓋了低、中、高能。

2 方法與實驗

2.1　活度公式

活度公式如下：

2.2　符合相加修正公式

如果探測器低能端的能量低于50 keV，就需要考慮X–的符合相加修正，修正公式如下［2］：

2.3　峰總比測定

通過衰變綱圖法計算多能核素的符合相加公式，大部分參數(shù)可以通過查表獲得，全能峰效率參數(shù)可以通過測量相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)源獲得，公式的難點是如何計算或測量各級聯(lián)γ射線的總效率。如果要實驗測得不同規(guī)格不同能量樣品的總效率，不僅工作量巨大，而且結(jié)果還不盡滿意。

Moens等［11］提出峰總比不變性的假設(shè)，認(rèn)為全能峰效率與總效率的比值和源的位置、尺寸、介質(zhì)組成等因素?zé)o關(guān)，是探測器的本征屬性。樊元慶等［12］通過對單能核素制成的點源、面源和盤狀源在不同位置對探測器峰總比進行了實驗測量，也證實了高純鍺探測器的峰總比不變性。

γ譜儀峰總比/的公式定義如下：

在實際測量中，峰總比/也可以計數(shù)率的形式表示：

式中：p為全能峰計數(shù)率；t為譜總計數(shù)率；b為本底譜計數(shù)率；q為核素的其他γ射線峰計數(shù)率；0為外推至零點的計數(shù)率。

測量探測器峰總比的單能γ射線點源分別為241Am（59.5 keV）、109Cd（88.0 keV）、57Co（122.1 keV）、113Sn（391.7 keV）、137Cs（661.6 keV）、54Mn（834.8 keV）、65Zn（1 115.5 keV）。點源的生產(chǎn)廠家均為美國Eckert&Ziegler公司，規(guī)格為?25.4 mm×6.35 mm，由高強度塑料制成，源活性直徑為5 mm。將點源分別放置在距離探測器表面5 cm、10 cm和15 cm的位置處（圖1）進行峰總比測量，測量后對每個點源譜圖都扣除了本底的影響，并且譜總計數(shù)率也外推至了零點。對三個位置處的峰總比刻度值取平均后，得到GC4019型高純鍺γ譜儀峰總比的刻度曲線（圖2），并擬合成多項式方程如下：

圖2　探測器峰總比對數(shù)圖

3 結(jié)果與討論

3.1　點源的符合相加修正

152Eu符合相加因子計算所需要的核素數(shù)據(jù)來自國際計量局（Bureau Internationaldes Poidset Measures，BIPM）機構(gòu)編制的Monographie BIPM-5（Vol.2 A=151 to 242）數(shù)據(jù)庫，152Eu核素的衰變主要分兩部分：一部分通過軌道電子捕獲方式（72.1%）和β+方式（0.027%）衰變到152Sm核素，另一部分通過β－方式（27.9%）衰變到152Gd核素。

152Eu核素的綱圖比較復(fù)雜（圖3），為了計算方便，不考慮發(fā)射概率在0.44%以下γ射線的級聯(lián)符合干擾，簡化后的152Eu核素各主要能量的符合相加修正公式如下：

121.8 keV（分支比為28.4%）的符合相加公式：

244.7 keV（分支比為7.6%）的符合相加公式：

344.3 keV（分支比為26.6%）的符合相加公式：

778.9 keV（分支比為13.0%）的符合相加公式：

964.1 keV（分支比為14.5%）的符合相加公式：

1 112.1 keV（分支比為13.4%）和1 408.0 keV（分支比為20.8%）的符合相加公式如式（17）和（18）：

刻度全能峰效率的單能核素點源與刻度峰總比所用點源一致，點源距離探測器表面距離為0 cm和5 cm時，分別刻度了點源的全能峰效率，效率公式如下。

0 cm位置處點源的全能峰效率公式：

ln()=–49.551+20.231 ln()–2.139 ln2()

<122 keV

ln()=–1.701+0.463 ln()–0.099 ln2()

≥122 keV (19)

5 cm位置處點源的全能峰效率公式：

ln()=–39.001+15.142 ln()–1.611 ln2()

<122 keV

ln()=–2.624+0.208 ln()–0.078 ln2()

≥122 keV (20)

根據(jù)符合相加修正公式，全能峰效率公式及峰總比擬合公式，可以求出152Eu點源距離探測器表面0 cm和5 cm的符合相加修正因子，符合相加修正結(jié)果如表1所示。

表1 點源符合相加修正結(jié)果和參考值的比較

兩種距離下，152Eu點源不同能量的符合相加修正結(jié)果與參考值的相對偏差均不超過6%，說明用峰總比不變性與衰變綱圖相結(jié)合的修正方法對點源進行符合相加修正是準(zhǔn)確和可靠的，該方法不需要對不同位置的點源總效率進行測量，直接使用探測器的峰總比擬合公式和全能峰效率公式就可以求出不同能量的總效率，從而計算出符合相加修正因子。

3.2　點源符合相加修正的影響因素

點源符合相加效應(yīng)與點源到探測器距離、探測器半徑等參數(shù)有比較強的依賴關(guān)系，可以通過下式對兩個光子級聯(lián)符合相加的概率進行評估［13］：

式中：r為探測器半徑；d為點源到探測器表面距離；d0為探測器晶體到探測器表面距離。

圖5　點源到探測器距離與符合相加概率關(guān)系圖（r=3.05 cm）

如圖4所示，探測器半徑越大，級聯(lián)符合概率就會越高，符合相加效應(yīng)也會越嚴(yán)重；而點源距探測器越遠(yuǎn)，符合相加概率就會越低，符合相加效應(yīng)也越不顯著，如圖5所示，符合相加修正因子TCS與點源到探測器的距離平方2成反比關(guān)聯(lián)關(guān)系，具體公式如下［14］：

C=1?+2(23)

式中：C值可通過符合相加修正因子TCS求得，1、2為線性函數(shù)的參數(shù)，可通過同一能量下，任意兩個距離及對應(yīng)的C值擬合得到。對152Eu核素4個能量點（121.8 keV、244.7 keV、964.1 keV及1 408.0 keV），根據(jù)表1計算結(jié)果，擬合得到的線性公式如圖6所示。

當(dāng)符合相加修正因子小于1.01時，測量值和符合相加修正值的相對偏差小于1%，可以忽略符合相加效應(yīng)對測量結(jié)果的影響。根據(jù)圖6的擬合公式可以算出，源到探測器的距離>8.3 cm時，1 408 keV的符合相加效應(yīng)可以忽略；>14.2 cm時，964.1 keV的符合相加效應(yīng)可以忽略；>15.8 cm時，121.8 keV的能量可以忽略；>19.2 cm時，244.7 keV的符合相加效應(yīng)可以忽略。

表2 液體體源符合相加修正結(jié)果和參考值的比較

3.3　液體源的符合相加修正

液體源的規(guī)格為?75 mm×70 mm，密度為1.05 g?cm-3，測量幾何條件為樣品直接放置在探測器表面測量。對液體源分別通過衰變綱圖數(shù)值計算法和Genie 2000蒙特卡羅程序法［15?16］進行符合相加修正，蒙特卡羅程序使用的前提是需要對探測器進行工廠表征或使用和探測器尺寸相近的表征文件，以便獲得譜儀的空間響應(yīng)特性，然后通過Labsocs無源效率軟件對實際測量的樣品信息進行描述，在樣品描述中介質(zhì)類型選擇水樣（H2O），密度選擇1.05 g?cm-3，修正結(jié)果見表2。由結(jié)果可知，體源衰變綱圖數(shù)值計算的偏差比蒙特卡羅程序計算的偏差大，特別是γ級聯(lián)符合比較嚴(yán)重的能量244.7 keV，衰變綱圖計算法的相對偏差為8.8%，而蒙特卡羅程序法相對偏差僅有-2.3%。蒙特卡羅程序符合相加修正時，將體源分割成大量的等體積的子源，然后計算出不同子源位置的全能峰效率和總效率，對子源加權(quán)平均后獲得體源的符合相加修正因子。而直接用衰變綱圖數(shù)值計算修正時，沒有考慮不同能量的γ射線在體源內(nèi)各點的效率不全相同，所以偏差較大。除121.8 keV、244.7 keV外，其余能量衰變綱圖數(shù)值法計算的結(jié)果相對偏差均在5%以內(nèi)。

蒙特卡羅程序使用時需要對待測樣品的信息進行詳細(xì)描述，在實際應(yīng)用中待測樣品并非全是水樣，樣品的介質(zhì)組分大部分會比較復(fù)雜，如固體樣、灰樣等，在應(yīng)急測量樣品介質(zhì)組成不確定時，舍去級聯(lián)符合較嚴(yán)重的能量點（對152Eu核素，如244.7 keV、121.8 keV等），可以直接使用衰變綱圖數(shù)值法對體源樣品進行符合相加修正。

3.4　體源符合相加修正的影響因素

圖7　點源及不同高度液體源的152Eu核素符合相加修正因子

圖7為點源、?75 mm×5 mm液體源、?75 mm×35 mm液體源及?75 mm×70 mm液體源直接放置在探測器表面測量時，152Eu核素各主要能量點的符合相加修正因子。點源的修正方法為衰變綱圖數(shù)值計算法，體源的修正方法為Genie 2000符合相加修正程序。由圖5可知，在相同介質(zhì)情況下，符合相加修正因子隨著樣品高度的增加而逐漸減小，即點源的修正因子最大，?75 mm×70 mm液體源的修正因子最小。其原因是：級聯(lián)符合相加效應(yīng)主要取決于樣品和探測器的幾何條件，一般探測立體角越大，符合相加效應(yīng)越明顯，隨著樣品高度的增加，立體角會逐漸變小，符合相加效應(yīng)也會減弱。當(dāng)體源的測量距離抬高到和§3.2中點源計算的符合相加效應(yīng)可忽略的距離時，體源的符合相加效應(yīng)也可以直接忽略。

圖8為同樣幾何尺寸（?75 mm×70 mm，?75 mm×10 mm）下，水（H2O密度：1.0 g?cm-3）、土壤（75%SiO2，15%Al2O3，10%Fe2O3；密度：1.6 g?cm-3），二氧化硅（SiO2；密度：2.2 g?cm-3），氧化鋁（Al2O3；密度：3.7 g?cm-3），氧化鐵（Fe2O3；密度：5.2 g?cm-3）5種介質(zhì)在距離探測器表面0 cm的測量條件下，152Eu核素的符合相加修正因子。幾何尺寸為?75 mm×70 mm（圖8（a））時，氧化鐵的符合相加修正因子在低能端（122 keV）明顯高于其他低密度介質(zhì)的修正因子，即密度越大，符合相加因子也越大；中能端（245 keV、344 keV），5種介質(zhì)的符合修正因子差別不明顯，最大相對偏差不超過5%；高能端（>779 keV）修正結(jié)果正好和低能端相反，即密度越小，符合相加修正因子越大。造成這種現(xiàn)象的原因是：低能端因為介質(zhì)密度較高，進入探測器的低能γ射線主要以樣品下半部分為主，導(dǎo)致樣品的幾何有效高度變小，相應(yīng)的探測有效立體角也會變大。當(dāng)幾何尺寸為?75 mm×10 mm（圖8（b））時，樣品高度降低，低能γ射線都可以穿過整個樣品，此時無論低能中能高能，都是高密度樣品的符合相加修正因子低于低密度樣品的修正因子，這是因為隨著密度的增大，自吸收效應(yīng)會逐漸減弱級聯(lián)γ射線的符合相加效應(yīng)。

圖8　相同幾何尺寸不同介質(zhì)的152Eu核素符合相加修正因子(a) ?75 mm×70 mm，(b) ?75 mm×10 mm

4 結(jié)語

通過單能點源獲得探測器的峰總比曲線，聯(lián)合符合相加修正公式，全能峰效率公式，求出了多能核素點源的符合相加修正因子，計算結(jié)果與真值符合得較好，相對偏差在6%以內(nèi)；點源的符合相加修正因子與點源到探測器的距離平方成反比，通過兩個距離點建立線性擬合方程，從而獲得點源符合相加效應(yīng)可忽略的最小測量距離。探測器峰總比不變性和衰變綱圖符合相加相結(jié)合的數(shù)值方法與蒙特卡羅程序法相比，無需對探測器進行工廠表征，不用對體源介質(zhì)、密度和形狀等參數(shù)進行描述，在舍棄級聯(lián)符合較嚴(yán)重的能量點后，可直接用于環(huán)境應(yīng)急樣品的符合相加修正，并能得到較準(zhǔn)確的修正結(jié)果。在P型探測器中，GC4019型探測器的能量分辨率和相對探測效率比較適中，在生態(tài)環(huán)境監(jiān)測系統(tǒng)，大部分省級實驗室都配備了該類型的探測器，在符合相加修正實驗中選用該類型探測器具有一定的代表性和推廣性。通過對不同高度樣品的符合相加修正，驗證了符合相加效應(yīng)與樣品高度成反比；同一位置處，相同體積不同介質(zhì)樣品的符合相加修正結(jié)果表明：高密度樣品（?75 mm×70 mm）在低能端因為有效立體角變大，所以符合相加修正因子高于低密度樣品的修正因子，樣品在自吸收效應(yīng)影響較小的高度時（?75 mm×10 mm），高密度樣品的符合相加修正因子低于低密度樣品的修正因子。

作者貢獻聲明 張磊：本研究的課題負(fù)責(zé)人，負(fù)責(zé)實驗設(shè)計、數(shù)據(jù)整理和理論分析，本文撰寫人。

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Coincidence summing correction methods and influence factors of γ spectrum

ZHANG Lei

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In the radiation environmental quality measurement or emergency measurement, one of the factors that influence the measurement results of γ spectrum activity is the cascade coincidence summing effect of multienergy nuclides.This study aims to verify the accuracy of coincidence summing correction and analyze its influencing factors.152Eu nuclide was taken as an example object, the peak-to-total fitting formula of the detector was obtained according to the invariance characteristics of peak-to-total ratio. Combined with the coincidence summing correction formula and the full energy peak efficiency formula, and the coincidence summing correction factors of152Eu nuclide were calculated, and the Genie 2000 Monte Carlo program was used to correct152Eu nuclide of the bulk samples.The experimental results show that the relative deviation between the result and the true value is less than 6% of point source, and the relative deviation between the corrected results and the reference values is within ±4% of bulk samples. Through the linear relationship between the point source coincidence summing correction factor and the distance from the source to the detector, the minimum measurement distance with negligible coincidence summing effect can be obtained. The results of coincidence summing correction of bulk samples show that the higher the sample height is, the smaller the coincidence summing correction factor is.The numerical correction method combining peak-to-total ratio invariance and decay scheme, which does not require measurement of the point source total efficiency at different locations. Compared with the Monte Carlo program method, this method does not require factory characterization of the detector, nor does the parameters of the bulk sample such as medium, density and shape after abandoning the energies with serious cascade coincidence, hence be used for the coincidence summing corrections of the environmental emergency samples. In the low energy part, the self-absorption effect has a great influence on the effective solid angle of the sample, so that affecting the coincidence summing correction factor of the sample.

Coincidence summing correction, γ spectrum, Peak-to-total ratio

Supported by Youth Scientific Research Project of Shanghai Municipal Bureau of Ecology and Environment (No.2021-013)

ZHANG Lei, male, born in 1985, graduated from Fudan University with a doctoral degree in 2011, major in particle physics and nuclear physics, focusing on radiation monitoring and energy spectrum analysis

2022-03-17,

2022-04-21

TL817.2

10.11889/j.0253-3219.2022.hjs.45.060401

上海市生態(tài)環(huán)境局青年科研項目(No.2021-013)資助

張磊，男，1985年出生，2011年于復(fù)旦大學(xué)獲博士學(xué)位，粒子物理與原子核物理專業(yè)，主要從事輻射監(jiān)測和能譜分析研究

2022-03-17，

2022-04-21