陳美蘭，陳 鵬

基于ASTEC程序的嚴重事故產氫關鍵參數(shù)影響研究

陳美蘭，陳 鵬

（中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518026）

嚴重事故現(xiàn)象非常復雜，對其進行的確定論分析中存在一定的不確定性。本研究基于嚴重事故系統(tǒng)性分析程序ASTEC，開展了嚴重事故產氫關鍵參數(shù)研究。首先基于ASTEC程序模型和嚴重事故產氫現(xiàn)象機理分析，初步確定嚴重事故產氫關鍵參數(shù)，采用拉丁超立方抽樣方法開展關鍵參數(shù)的敏感性分析，并采用多元線性回歸方法探討關鍵參數(shù)與嚴重事故產氫計算結果的相關性，定量給出了嚴重事故產氫關鍵參數(shù)對產氫結果的影響情況。結果表明，鋯包殼失效前可承受的最大蠕變、包殼破裂時裂縫軸向擴張等參數(shù)對嚴重事故堆內產氫的計算結果影響較小，而鋯氧化模型以及鋯氧化物、二氧化鈾的熔化溫度等參數(shù)對嚴重事故堆內產氫有較大的影響。在嚴重事故分析研究中，應對關鍵參數(shù)進行合理的取值。本研究成果可為嚴重事故產氫現(xiàn)象研究提供參考。

嚴重事故；ASTEC；產氫；拉丁超立方抽樣

嚴重事故下鋯氧化反應產氫與嚴重事故進程密切相關，而嚴重事故過程是一個多成分、多相態(tài)、多物理場的復雜耦合過程[1]，具有較大的不確定性。IAEA SSG-2[2]中明確提出了確定論分析中關鍵參數(shù)影響研究的要求，這是保證嚴重事故分析結果可靠性的前提。大型嚴重事故系統(tǒng)性分析程序是嚴重事故進程和嚴重事故緩解措施研究的重要手段，有必要研究嚴重事故系統(tǒng)性分析程序對關鍵現(xiàn)象模擬分析的不確定性。

Kevin Roberts等人[3]基于MAAP程序開展了嚴重事故二級PSA中氫氣相關現(xiàn)象的不確定性分析研究，給出了MAAP程序中的產氫關鍵參數(shù)。Randall等人[4]基于MELCOR程序對全廠斷電事故開展了嚴重事故產氫的不確定性分析，通過該研究，定量化給出MELCOR程序中嚴重事故產氫的關鍵參數(shù)影響分析。

嚴重事故系統(tǒng)性分析程序ASTEC[5]由法國IRSN針對輕水堆開發(fā)，可以模擬從始發(fā)事件到放射性核素釋放至安全殼外的整個嚴重事故過程中的核電廠行為，能夠模擬壓力容器內、外的嚴重事故現(xiàn)象，包括：

（1）反應堆冷卻系統(tǒng)、安全殼熱工水力現(xiàn)象；

（2）堆芯裸露、堆芯材料的融化及遷移；

（3）壓力容器內氫氣的產生、傳輸和燃燒；

（4）堆芯熔融物對混凝土的侵蝕以及隨后的氣溶膠的產生；

（5）裂變產物的釋放和輸運等行為。

目前，基于ASTEC程序的嚴重事故不確定性分析研究較少，亟需開展基于ASTEC程序的嚴重事故產氫關鍵參數(shù)影響研究，從而為其工程應用研究奠定基礎。

本研究基于嚴重事故產氫現(xiàn)象分析和ASTEC程序模型研究，初步確定ASTEC程序模型中產氫關鍵參數(shù)及其取值范圍，然后，為保證計算案例的統(tǒng)計有效性，采用拉丁超立方（LHS）抽樣生成樣本并開展敏感性計算分析，最后基于多元線性回歸分析方法，定量給出關鍵參數(shù)對嚴重事故產氫的影響情況并開展深入的分析研究。

1　嚴重事故產氫關鍵參數(shù)

嚴重事故中，失去冷卻劑后，鋯包殼溫度快速上升，當鋯包殼溫度達到1 500 K左右，鋯合金氧化速率將隨溫度呈指數(shù)增長，鋯氧化反應熱又反過來進一步促進氧化反應，形成正反饋。另一方面，鋯包殼附近區(qū)域氫氣濃度的增加、水位下降造成的蒸汽產量的下降等將限制鋯包殼氧化速率。在嚴重事故中，采用工程經驗獲取的鋯氧化模型來模擬和預測鋯氧化產氫，不同的模型將對產氫結果產生直接的影響，需要在不確定性分析中考慮。ASTEC程序中針對壓水堆核電廠提供了四種鋯氧化模型，即CATHCART、URBANIC、PRATER和BEST-FIT等模型。

嚴重事故中，鋯氧化產氫不僅與氧化反應自身密切相關，而且與鋯包殼的幾何結構完整情況密切相關。在事故初期，鋯包殼幾何結構完整，與水蒸汽的接觸面積較大，產氫量較大。隨著堆芯溫度的升高，鋯包殼發(fā)生蠕變、破裂甚至失效。鋯包殼發(fā)生破裂后，水蒸汽可以通過裂縫與鋯包殼內側發(fā)生氧化反應，實現(xiàn)雙面氧化。而當鋯包殼蠕變幅度進一步增大，突破承受極限后包殼失效，熔融鋯合金將遷移至堆芯較冷區(qū)域，在定位格架上或水位附近凝固，鋯氧化減少。此外，熔融鋯合金遷移過程中形成堵塞，也會導致暴露于蒸汽的表面面積減少，從而導致鋯氧化減少。本文考慮ASTEC程序中與鋯包殼破裂和鋯包殼蠕變承受能力相關的兩個準則數(shù)進行關鍵參數(shù)影響分析，其中，EPMX參數(shù)表示鋯包殼失效前可承受的最大蠕變，該值越大，可承受的最大蠕變越大，CRAC參數(shù)表示包殼破裂時裂縫軸向擴張的參數(shù)，只有包殼達到該破裂準則數(shù)時才認為其發(fā)生了包殼破裂。

嚴重事故中，鋯氧化物、二氧化鈾在堆芯內熔化、遷移，可能造成通道堵塞、蒸汽/鋯接觸面積減小等，從而影響鋯氧化產氫量。壓水堆核電廠中二氧化鈾的熔化溫度隨著燃耗的加深而減小，嚴重事故分析中二氧化鈾的熔化溫度一般選在2 550～2 900 K之間[6]。本文適當拓寬該溫度范圍至2 300～3 000 K開展敏感性分析，研究鋯氧化物、二氧化鈾等物質的熔化溫度對產氫的影響情況。

表1 嚴重事故產氫關鍵參數(shù)及其取值范圍

2 基于拉丁超立方抽樣的樣本生成

在開展嚴重事故產氫關鍵參數(shù)影響研究的過程中，為了提高計算分析的統(tǒng)計有效性，首先通過Wilks公式[7]確定樣本的數(shù)量，然后采用拉丁超立方抽樣的方法進行樣本生成。

2.1　Wilks公式

為了提高計算分析的統(tǒng)計有效性，通過Wilks公式[7]確定樣本數(shù)量需求。

若要獲得輸出參數(shù)的單側容許限：

若要獲得輸出參數(shù)的雙側容許限：

其中：

——計算中規(guī)定的置信水平；

——概率水平；

——滿足要求的最小抽樣次數(shù)。

對輸出結果不同要求下的最小抽樣次數(shù)如表2所示。一般認為，當置信水平為95%、概率水平為95%時，樣本輸出結果就可以很好的表征輸入參數(shù)的統(tǒng)計特性。若要獲得輸出結果的雙側容許限，根據表2可知，所需抽取的樣本數(shù)為93。綜合考慮本研究目的和計算時間成本，本研究考慮置信水平為90%、概率水平為90%的情況，所需最小抽樣次數(shù)為38次。

表2 輸出變量的單雙側置信區(qū)間的最小抽樣次數(shù)

2.2 拉丁超立方抽樣

表3給出了對連續(xù)型關鍵參數(shù)鋯包殼失效前可承受的最大蠕變、包殼破裂時裂縫軸向擴張的參數(shù)、二氧化鋯熔化溫度、二氧化鈾熔化溫度等進行拉丁超立方抽樣后得到的38個樣本。表4給出了考慮離散型參數(shù)后形成的樣本列表。對于離散型的參數(shù)PHYS，需要分別取離散值，然后與連續(xù)型參數(shù)的38個樣本組合，共計形成152個樣本。

表3 連續(xù)型關鍵參數(shù)影響研究的樣本列表

表4 離散型關鍵參數(shù)影響研究的樣本列表

3　嚴重事故產氫關鍵參數(shù)影響分析

本節(jié)以某核電廠穩(wěn)壓器頂部中破口嚴重事故為例，開展嚴重事故產氫敏感性分析。事故工況的具體假設為穩(wěn)壓器頂部中破口且能動的安注系統(tǒng)失效，二次側部分冷卻成功，嚴重事故卸壓閥延遲30分鐘執(zhí)行卸壓。

本研究分別考慮了連續(xù)型參數(shù)和離散型參數(shù)對嚴重事故產氫的影響，3.1節(jié)討論連續(xù)型關鍵參數(shù)對嚴重事故產氫的影響，3.2節(jié)討論離散型關鍵參數(shù)（鋯氧化模型）對嚴重事故產氫的影響。

3.1　連續(xù)型關鍵參數(shù)對產氫影響的分析

針對某核電廠穩(wěn)壓器頂部中破口嚴重事故，采用ASTEC程序和BestFit鋯氧化模型對表3中給出的38個樣本進行敏感性計算分析。圖1為該38個樣本下的堆內產氫曲線。可以看到，不同樣本計算得到的產氫趨勢基本一致，在該事故中，冷卻劑首先從破口流出，由于中壓安注、低壓安注失效，冷卻劑無法及時補充，堆芯出現(xiàn)裸露，在約3 440 s，堆芯裸露并開始產氫。隨著冷卻劑的流失，一次側壓力有所下降，安注箱注入堆芯，堆芯水位恢復，產氫變緩。在約8 300 s，堆內冷卻劑再次蒸干，產氫重新開始。

產氫關鍵參數(shù)取不同值時，產氫量計算結果有一定的差異，這是由于氧化物熔化溫度等參數(shù)直接影響堆內事故進程，從而影響鋯包殼氧化反應進程，最終影響產氫量計算結果?？傮w來看，該38個樣本中，產氫量最小值約400 kg，最大值約620 kg，均值500 kg，最大偏差約±23%。

圖1 鋯氧化模型為BestFit時的產氫曲線

其中：

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標準化回歸系數(shù)具有以下兩個特點：

（1）SRC 的絕對值的大小代表著該參數(shù)對輸出結果的影響程度，絕對值越大，則說明此參數(shù)對輸出結果的影響程度越大[9]；

（2）SRC的符號代表著變化趨勢，SRC＞0表明輸出結果隨輸入參數(shù)增大而增大，SRC＜0表明輸出結果隨輸入參數(shù)增大而減小。

因此，通過標準回歸系數(shù)即可定量分析不同輸入參數(shù)對輸出結果的影響程度。

表5給出了本文選定的嚴重事故產氫關鍵參數(shù)的標準回歸系數(shù)。由該表可知，鋯包殼失效前可承受的最大蠕變參數(shù)和包殼破裂時裂縫軸向擴張參數(shù)對堆內產氫影響不大；鋯氧化物熔化溫度、二氧化鈾熔化溫度對嚴重事故產氫有較大的影響，這是由于氧化物熔化溫度越高，熔融物重置下封頭時間有延后的趨勢，如圖 2 所示，從而事故進程更慢，產氫量更大。

表5 各個參數(shù)的標準回歸系數(shù)

圖2 熔融物重置時間與氧化物熔化溫度的關系

3.2　離散型關鍵參數(shù)對產氫影響的分析

本節(jié)研究離散型關鍵參數(shù)鋯氧化模型對嚴重事故產氫的影響情況。圖3匯總了不同鋯氧化模型下的產氫量對比。鋯氧化模型為BestFit時，38個樣本的產氫量區(qū)間為400～620 kg，最大偏差約±23%，均值500 kg。鋯氧化模型為CATHCART時，38個樣本的產氫量區(qū)間為484～725 kg，最大偏差約±25%，均值578 kg。鋯氧化模型為URBANIC時，38個樣本的產氫量區(qū)間為430～663 kg，最大偏差約±23%，均值538 kg。鋯氧化模型為PRATER時，38個樣本的產氫量區(qū)間為385～588 kg，最大偏差約±22%，均值496 kg。

在ASTEC程序中，鋯氧化反應通過一個拋物線形式的關系式表達：

圖3 不同鋯氧化模型下的產氫量對比

其中：

——包殼氧化鋯中的氧質量，（kg/m2）或者氧化鋯的厚度，m。

鋯氧化系數(shù)2與包殼溫度的關系滿足Arrhenius關系式：

其中：

——包殼溫度，K，

——Arrhenius關系式常數(shù)，［kg2（m4·s）］或者（m2/s）；

——激活能，（J/mol），

——氣體常數(shù)，［J/（mol·K）］。

在不同的鋯氧化模型中，常數(shù)和的取值不同，最終導致鋯氧化系數(shù)2值的不同。圖4給出了不同鋯氧化模型中鋯氧化系數(shù)2隨溫度的變化曲線。ZrO2外層在1 800 K左右經歷晶體結構的變化，因此，常數(shù)和通常是溫度的分段函數(shù)。除了CATHCART模型，其他鋯氧化模型中的常數(shù)和均是溫度的分段函數(shù)。

從圖4可以看到，BestFit模型中的鋯氧化系數(shù)2值與PRATER模型中的類似，因此，BestFit模型和PRATER模型給出的產氫量計算結果相當，具體如圖 3 所示。與CATHCART模型和URBANIC模型相比，PRATER模型的系數(shù)最大，得到了最小的產氫量。分析原因認為，氧化模型的氧化系數(shù)越大，瞬時產氫速率越快，但同時事故進程更快，鋯包殼失效得也將越早，鋯包殼氧化時間變短，總產氫量可能更小。

圖4 不同鋯氧化模型中的系數(shù)K2

為進一步了解嚴重事故產氫量情況，本節(jié)借助頻率分布直方圖分析所有樣本的產氫量頻率分布情況。圖5給出穩(wěn)壓器中破口嚴重事故下所有樣本產氫量的頻率分布直方圖，可以看到，該事故產氫量落在［520，545］區(qū)間內的頻率較大，且所有樣本的產氫量均在75%鋯氧化產氫量以下。

圖5 穩(wěn)壓器中破口嚴重事故所有樣本的產氫量頻率分布直方圖

4　結論

本研究基于ASTEC程序開展了嚴重事故產氫關鍵參數(shù)的影響研究?；趪乐厥鹿尸F(xiàn)象分析和ASTEC程序模型研究確定了嚴重事故產氫關鍵參數(shù)及其取值范圍，采用拉丁超立方（LHS）方法抽樣并生成樣本，采用多元線性回歸分析方法研究關鍵參數(shù)與產氫量的關系，定量給出了關鍵參數(shù)對嚴重事故產氫的影響情況。結果表明，鋯包殼失效前可承受的最大蠕變參數(shù)和包殼破裂時裂縫軸向擴張等參數(shù)對堆內產氫的計算結果影響不大，而鋯氧化物熔化溫度、二氧化鈾熔化溫度等參數(shù)對嚴重事故產氫計算結果有較大影響，氧化物的熔化溫度越高，產氫量計算結果越大。此外，鋯氧化模型也對產氫量計算結果有較大的影響。在嚴重事故分析研究中，應對關鍵參數(shù)進行合理的取值。本研究成果可為嚴重事故產氫現(xiàn)象研究提供參考。

［1］ 蘇光輝，等. 輕水堆核電廠嚴重事故現(xiàn)象學［M］．北京：國防工業(yè)出版社，2016．

［2］ International Atomic Energy Agency. IAEA Safety Standards Series No．SSG-2：Deterministic Safety Analysis for Nuclear Power Plants［R］．2019．

［3］ Kevin Robert，R．Sanders. Application of Uncertainty Analysis to MAAP4 Analyses for Level 2 PRA Parameter Importance Determination［J］．Nuclear Engineering and Technology，2013．45（6）．

［4］ Randall O．Gauntt，Nathan E．An uncertainty analysis of the hydrogen source term for a station blackout accident in Sequoyah using MELCOR 1.8.5，in SANDIA REPORT［R］．2014．

［5］ Jean-Pierre，Van，Dorsselaere，等．模擬嚴重事故的ASTEC 程序的開發(fā)與驗證［J］．國外核動力，2007，28（003）：31-38．

［6］ Bandini G，W．S．，Austregesilo H，et al，OECD Benchmark Exercise on the TMI-2 plant：analysis of an alternative severe accident scenario，in ERMSAR-2012：Cologne，Germany［R］．21-23．

［7］ Wilks S S．Determination of Sample Sizes for Setting Tolerance Limits［J］．Annual Math Statistical，1941，12：91-96．

［8］ Kollig T．，Keller A. Efficient Multidimensional Sampling［J］．Computer Graphics Forum，21（03）：557-563．

［9］ Chun Moon-Hyun，Han Seok-Jung，Tak N.I. A Combined Procedure of RSM and LHS for Uncertainty Analysis in Source Term Quantifications Using MAAP3．03B Code［J］．Annal of Nuclear Energy，1996．23（16）：1337- 1349．

Study on the Effect of Key Parameters on Hydrogen Generation in Severe Accident Analysis by ASTEC Code

CHEN Meilan，CHEN Peng

（China Nulcear Power Technology Research Institute Co.，LTD.，Shenzhen of Guangdong Prov.518026，China）

The phenomena in severe accidents are quite complicated and there are uncertainties in the key models, the modeling characteristic is a crucial issue for severe accident analysis. This paper studies the effects of key parameters on hydrogen generation in severe accidents analysis by ASTEC code. The key parameters such as the zirconium oxidation models, melting points of the fuel etc., are identified based on the analysis of key phenomena related to hydrogen generation and the ASTEC models. Then the Latin Hypercube Sampling (LHS) method is applied to perform the sensitivity analysis assumed that the probabilistic distribution of the key parameters are uniform in a given interval. Finally the results are analyzed by a multi-linear regression method and the effects of key parameters of hydrogen generation are assessed quantitatively. The results show that the zirconium oxidation model and the melting temperature of the zirconium oxide and the fuel have direct impacts on the hydrogen production, while the effects of the parameters of maximum hoop creep until failure (EPMX) and crack criteria (CRAC) is limited. The analysis results can be used as best guides for the hydrogen safety analysis during the severe accidents research.

Severe accidents；ASTEC code；Hydrogen generation；LHS method

TL334

A

0258-0918（2022）02-0408-08

2021-02-17

陳美蘭（1985—），女，福建莆田人，高級工程師，現(xiàn)主要從事嚴重事故方面研究