楊顯玉,呂雅瓊,邵 平*,潘月鵬,樊 晉,王式功,張小玲,易家俊,喬玉紅,吳 鍇

四川盆地大氣氨與氮氧化物排放對細顆粒物污染的影響及減排潛力

楊顯玉1,呂雅瓊2,邵 平1*,潘月鵬3,樊 晉1,王式功1,張小玲1,易家俊1,喬玉紅4,5,吳 鍇1

(1.成都信息工程大學大氣科學學院,高原大氣與環(huán)境四川省重點實驗室,四川 成都 610225；2.中國科學院成都山地災害與環(huán)境研究所,四川 成都 610041；3.中國科學院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室,北京 100029；4.重慶市生態(tài)環(huán)境科學研究院,重慶 401147；5.重慶市城市大氣環(huán)境綜合觀測與污染防控重點實驗室,重慶 401147)

基于IASI、OMI與TROPOMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)識別了2008～2019年四川盆地氨與氮氧化物柱濃度的變化趨勢,并進一步采用空氣質量模型CMAQ對2019年冬季四川盆地氨排放的大氣環(huán)境影響進行了研究,評估了氨與氮氧化物單獨減排及氨與氮氧化物協(xié)同減排情景下對四川盆地顆粒物污染的影響.結果表明:2008～2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高隨后在2013～2019年迅速下降,而氨柱濃度在2008～2013年期間較為穩(wěn)定,自2014年起迅速增長.四川盆地氨排放的高值區(qū)主要集中在人為活動強烈的成都及周邊地區(qū)和川南城市群以及農業(yè)源氨排放主導的川西北地區(qū).銨根離子在川南城市群的PM2.5當中占比高達11.4%,而對川西地區(qū)城市的PM2.5貢獻較低.敏感性實驗結果表明,氨與氮氧化物協(xié)同減排50%能有效降低大氣中硝酸銨與硫酸銨的濃度,從而減少細顆粒物污染,改善四川盆地區(qū)域環(huán)境空氣質量.

氨；細顆粒物(PM2.5)；四川盆地；WRF-CMAQ

氮氧化物(NO)與氨(NH3)不僅是大氣中重要的痕量氣體,還是細顆粒物(PM2.5)形成的關鍵組分[1].其中,全球大氣NH3濃度的增加趨勢具有多重環(huán)境影響:作為全球氮循環(huán)的一部分[2],NH3的大氣沉降會導致水體富營養(yǎng)化,破壞生態(tài)系統(tǒng)平衡[3-4].此外,NH3在大氣中與酸性氣體快速反應,形成PM2.5中二次無機氣溶膠的主要組分—硫酸銨和硝酸銨[5-7].

近幾十年來持續(xù)增長的NH3排放已成為我國乃至全球大氣環(huán)境治理的難題.自2013年大氣十條實施以來,我國NO和SO2排放總量已明顯下降,但對NH3的排放控制措施仍未得到充分實施.我國2007～2018年氨排放總量一直在10Mt上下浮動,NH3減排效果并不顯著[8].目前,國內外學者針對我國氨排放時空分布特征、年際排放變化、行業(yè)來源解析等方面已開展了一系列研究[9-11].然而,已有研究大多基于衛(wèi)星資料與地基觀測的方法針對我國京津冀、長江三角洲和珠江三角洲等地區(qū)開展NH3排放清單估算及其環(huán)境影響評估.董文煊等[12]采用排放因子法估算了1994～2006年中國各省份的人為源氨排放量,發(fā)現(xiàn)我國農業(yè)源氨排放在人為源氨排放中占到90%,其它排放源包括生物質燃燒、交通排放、化工生產等僅占10%.此外,人口密集的四川盆地是我國氨排放的熱點區(qū)域,僅2006年氨總排放量達到1115.4kt,僅次于河南(1783.6kt)、山東(1569.3kt).馮小瓊等[13]基于四川省農業(yè)氨活動水平數(shù)據(jù)采用排放因子法建立了2005～2014年農業(yè)源氨排放清單,指出四川省2005～2014年氨排放總量雖有下降,但2012年谷值排放也高達919kt.

盡管已有研究基于自下而上與排放因子構建的排放清單對四川盆地氨排放量進行估算且分析氨排放來源,但對四川盆地的大氣氨濃度時空分布及變化特征的研究相對較少,尤其缺乏對氨減排政策所導致的大氣環(huán)境影響的評估[17-20].基于此,本文選取四川盆地為研究對象,結合衛(wèi)星資料、高分辨率排放清單與WRF-CMAQ空氣質量模型評估了氮氧化物與氨排放長期變化趨勢,通過比較不同程度的氮氧化物與氨排放削減比例下細顆粒物以及重要二次組分濃度的變化,分析四川盆地氨的減排潛力,以期為有效推進PM2.5污染治理和制定區(qū)域大氣污染協(xié)同管控策略提供有力科學依據(jù)和決策參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 OMI與TROPOMI衛(wèi)星NO2柱濃度

Ozone Monitoring Instrument (OMI)是美國國家航空航天局(NASA)于2004年發(fā)射的Aura衛(wèi)星所搭載的紫外可見光譜儀.OMI每天覆蓋全球1次,軌道掃描寬度為2600km,空間分辨率為13km×24km,過境時間約為當?shù)貢r間13:45.本研究采用由荷蘭皇家氣象研究院反演的QA4ECVversion 1.1OMI對流層NO2垂直柱濃度產品[21].

TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI)是由歐洲航天局(ESA)為哥白尼哨兵5號發(fā)射,空間分辨率為7km×3.5km(2019年8月6日后分辨率為5.5km×3.5km)[24].

1.2 IASI衛(wèi)星NH3柱濃度

IASI-A儀器搭載在2006年發(fā)射的MetOp-A衛(wèi)星上,波譜覆蓋范圍為645～2769cm-1,每天覆蓋全球2次,空間分辨率約為12km×12km,并在當?shù)貢r間09:30和21:30穿過赤道,提供高精度大氣痕量氣體產品(NH3等).因日間數(shù)據(jù)誤差相比夜間數(shù)據(jù)較小,本文僅采用日間過境時間的IASI NH3測量值[25].

1.3 模型設置

本研究采用WRFv3.9.1-CMAQv5.3.2空氣質量模型對四川盆地城市群的大氣污染物進行模擬.模擬區(qū)域采用3層嵌套[16],空間分辨率分別為27,9和3km,其中最內層覆蓋四川盆地的主要區(qū)域,如圖1所示.WRF 模型的物理參數(shù)化方案如表1所示,其初始場與邊界場數(shù)據(jù)均采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的 FNL全球再分析資料.模擬起始時間為2018年12月29日00:00,結束時間為2019年3月1日00:00.為減少WRF模型數(shù)值模擬長期運行累積的系統(tǒng)誤差,本研究采用Spin-up時間設置為72h并每間隔2周初始化一次進行模擬.WRF共設置30層垂直氣壓層且頂層氣壓為50hPa,其中2km以內加密以更好地模擬邊界層內污染物傳輸.WRF與CMAQ模型均采用Lambert投影坐標系.CMAQ的氣相化學和氣溶膠機制分別采用CB06及AERO06機制.CMAQ最外層區(qū)域的初始場和邊界場均由全球大氣化學傳輸模型MOZART-4提供[26].人為源排放清單采用清華大學開發(fā)的2017年中國多尺度高分辨率排放清單MEIC (http://meicmodel. org/),并基于人口密度、交通路網(wǎng)及GDP分布數(shù)據(jù)利用ArcGIS對清單進行時空分配[27-28].天然源揮發(fā)性有機物排放通過MEGANv2.1模型模擬得到[29].

表1 WRF物理參數(shù)化方案設置

圖1 WRF-CMAQ模型最內層模擬區(qū)域

審圖號:GS(2019)-1822

1.4 敏感性實驗設置

為評估不同的人為源減排策略對四川盆地細顆粒物污染的影響,本研究設定4個排放情景:基準情景,即不對排放清單進行調整;單一的NH3減排情景(I),即削減排放清單中50%的氨排放;單一的NO減排情景(II),即對排放清單中NO削減50%;NH3與NO的協(xié)同減排情景(III),即對排放清單中的氨與NO同步削減50%.通過CMAQ模型對不同削減策略下的四川盆地2019年冬季的PM2.5濃度及其化學組分進行模擬,對比分析不同排放情景下PM2.5及其化學組分的濃度變化,探究單一減排與協(xié)同減排策略對進一步減少PM2.5濃度的有效性.需要指出的是,NH3與NO協(xié)同減排50%是在碳中和政策愿景下結合清潔能源、發(fā)展電動汽車等關鍵技術發(fā)展的可達目標.

1.5 模擬評估方法

為評估WRF模型模擬氣象場的準確性,本研究采用中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(http://data.cma.cn/)的地面逐小時氣象觀測資料對WRF模擬的氣象要素進行評估. CMAQ模擬結果則利用四川省環(huán)境監(jiān)測總站的地面污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)進行對比并計算統(tǒng)計指標.統(tǒng)計參量采用平均偏差(MB),標準化平均偏差(NMB),均方根誤差(RMSE),一致性指數(shù)(IOA).各個統(tǒng)計量的定義如下:

式中:P與O分別為各個要素的模擬值(μg/m3)與觀測值(μg/m3).

2 結果與討論

2.1 四川盆地2008～2019年NO2與NH3柱濃度長期變化趨勢

歸因于快速的城市化與工業(yè)化進程以及“十一五”規(guī)劃期間對NO排放缺乏管控措施,2008～2012年期間四川盆地NO2呈顯著升高趨勢,且2012年年均NO2柱濃度高達3.2′1015molec/cm2(圖2).然而,該時段NH3柱濃度在6.9′1015～7.6′1015molec/cm2范圍內波動,變化較為平穩(wěn).自2013年“大氣十條”實施以來,四川盆地NO2柱濃度逐年顯著下降,2019年區(qū)域平均柱濃度為2.7′1015molec/cm2,較2012年峰值水平降低了15.6%.然而,NH3柱濃度呈現(xiàn)出與NO2柱濃度相反的變化趨勢,2013～2017年NH3柱濃度持續(xù)升高且2018～2019年均維持在較高水平.此外,2017年IASI NH3年均柱濃度高達12.5′1015molec/cm2,相比2012年柱濃度升高了78.0%.這一顯著的NH3柱濃度升高一方面可能歸因于2013～ 2019年對氨排放仍缺乏有效的管控策略,另一方面則可能是由于自2013年“大氣十條”頒布以來對SO2和NO2嚴格的排放控制導致NH3和酸性氣體之間的中和反應被削弱,導致增加大氣中的NH3濃度.此外,城市地區(qū)來源于機動車的NH3排放增加也可能對這一現(xiàn)象具有重要貢獻[30].然而,2013～2017年四川盆地NH3柱濃度迅速升高的成因仍有待進一步研究.

2.2 四川盆地2019年NO2與NH3衛(wèi)星柱濃度及排放特征

已有研究表明,四川盆地城市群NO排放主要由人為源排放主導,土壤、閃電等自然源排放的影響相對較小[31].由圖3可知,NO2柱濃度的高值區(qū)廣泛分布于四川盆地城市群且年均值大于5′1015molec/cm2的區(qū)域主要集中于各城市的主城區(qū).成都市及周邊的眉山市,德陽市,資陽市構成了位于四川盆地西部的污染高值區(qū),即成都平原污染帶.另一高值區(qū)則主要分布在重慶市主城區(qū)及周邊區(qū)域,表明四川盆地NO污染呈現(xiàn)明顯的區(qū)域性特征.川南城市群的內江市,自貢市,瀘州市和樂山市為盆地內的次高值區(qū)(約為4′1015molec/cm2).盆地北部的南充市和廣元市則較為清潔,僅城市中心區(qū)域NO2柱濃度較高.不同于NO2柱濃度的分布,IASI衛(wèi)星不僅在城市中心觀測到氨柱濃度的明顯高值(大于30′1015molec/ cm2),還在四川盆地各城市群的農村及郊區(qū)也呈現(xiàn)出廣泛的氨熱點排放分布,尤其是成都平原與川南城市群.這主要是因為農業(yè)源是四川盆地氨排放的主要貢獻源.徐晨曦等[32]利用人為源活動水平數(shù)據(jù)構建了四川地區(qū) 2017年人為源大氣污染物排放清單發(fā)現(xiàn)農業(yè)源的氨排放貢獻占比高達97.1%.值得注意的是,自下而上方法構建的氨排放清單顯示川西北地區(qū)因畜牧業(yè)發(fā)達具有較高的氨排放量,但IASI衛(wèi)星的NH3柱濃度并沒有很好地識別出川西北地區(qū)(阿壩藏族自治州)的氨排放熱點.這可能是由于衛(wèi)星的過境時間與柱濃度反演方法的不確定性所致.

年份

圖3 2019年四川盆地對流層NO2與NH3年均柱濃度空間分布

進一步分析發(fā)現(xiàn)盡管四川盆地冬季NH3柱濃度明顯低于春季與夏季,但由于NO冬季生命周期較長,NO2柱濃度于冬季出現(xiàn)峰值,在不利氣象條件下對區(qū)域灰霾污染事件具有重要作用[33-34].此外,已有研究表明四川盆地區(qū)域PM2.5污染事件多發(fā)于冬季,其中成都平原與川南城市群較為嚴重[16].因此,本研究選取2019年冬季(1～2月)并采用CMAQ模型對四川盆地冬季氨氮排放減排的有效性進行進一步評估.

2.3 模型性能評估

由表2可知,WRF模型模擬的氣溫與觀測的氣溫呈現(xiàn)出高度一致性,平均偏差(MB)為-0.16℃且IOA高達0.96.WRF對相對濕度的模擬存在一定偏差,這主要是由于四川盆地冬季持續(xù)的高濕環(huán)境被WRF模型低估所致.此外,風速的平均偏差為-1.12m/s且RMSE為4.88m/s,表明WRF對10m風速的模擬有所高估,這可能是因為WRF模型的下墊面類型有所偏差以及WRF參數(shù)化方案誤差.

表2 WRF模型模擬與氣象站點觀測的氣象要素對比評估

圖4 2019年1～2月四川盆地各城市PM2.5觀測與CMAQ模擬結果對比

CMAQ模擬的PM2.5濃度采用四川省環(huán)境監(jiān)測總站的地面污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)進行評估,如圖4與圖5所示.各城市的模擬值與觀測值之間偏差相對較小,尤其是遂寧和內江的平均偏差(MB)僅為6.2與-1.9μg/m3.此外,CMAQ能較好地模擬2019年1～2月四川盆地各個城市PM2.5濃度變化趨勢,各城市IOA除成都外均高于0.6.需要指出的是,CMAQ對重污染事件期間的PM2.5濃度峰值存在一定程度的低估,這可能是由于排放清單的不確定性和WRF模擬的氣象場存在一定偏差所致[33].

2.4 氮氧化物與氨排放對四川盆地冬季PM2.5濃度的影響

由圖6可知,重慶市主城區(qū)、成都平原城市群及川南城市群顆粒物污染呈連片狀分布,冬季PM2.5濃度均高于70μg/m3,這主要是由于居高不下的工業(yè)源與交通源排放以及冬季頻繁的不利氣象條件(逆溫,靜穩(wěn)天氣形勢,靜小風頻繁等)所致[34].川東北城市群冬季PM2.5濃度則相對較低,僅達州市區(qū)出現(xiàn)濃度高值,郊區(qū)與農村的PM2.5濃度普遍低于35μg/m3.

進一步分析PM2.5化學組分特征發(fā)現(xiàn),銨根離子占比較高的區(qū)域為川南城市群、成都平原以及川西北地區(qū),這一現(xiàn)象與氨排放的空間格局密切相關.具體而言,川西北地區(qū)農業(yè)發(fā)達,銨根離子主要源于畜牧業(yè)與養(yǎng)殖業(yè)的氨態(tài)肥料的廣泛使用,導致該區(qū)域氨排放量相對較高,PM2.5中銨根占比高達11.4%.相比于川西北地區(qū),成都及周邊地區(qū)的銨根離子不僅受到農業(yè)源的影響,還源于城市地區(qū)的交通源與工業(yè)排放.這一結果與Yang等[16]對成都市生態(tài)環(huán)境科學研究院超級站的PM2.5化學組分分析結果一致.周子航等[17]基于2015年四川省活動水平數(shù)據(jù)建立了2015年1km×1km人為源大氣排放清單,指出除農業(yè)源以外,由機動車尾氣排放占主導的道路移動源以及工藝過程源是成都及周邊地區(qū)氨的主要來源(占比約為14%).高濃度硝酸根離子(>20μg/m3)主要集中在城市中心,如成都市區(qū)、川南城市群、重慶市主城區(qū).這主要是由于城市中心的機動車尾氣以及工業(yè)源排放的氮氧化物水平較高,且加之氣象條件有利于硝酸根生成.需要注意的是,自2013年“大氣十條”實施以來,盡管MEIC清單與OMI衛(wèi)星NO2柱濃度數(shù)據(jù)均表明四川盆地NO總排放量在2013～2020年期間逐年下降,但城市地區(qū)機動車尾氣及工業(yè)源排放的NO排放量仍處于較高水平[32].王譽曉等[35]結合大氣污染物排放趨勢對2013～2017年四川省大氣污染防治成效進行了評估,指出2017年四川盆地NO的排放總量相較2013年減少了15.4×104t,但仍高達52.2×104t.此外,截止2019年底,國家統(tǒng)計局數(shù)據(jù)表明成都市機動車保有量已高達576萬輛,位居全國城市機動車保有量第2.因此交通源NO排放的進一步嚴格管控是四川盆地冬季灰霾污染治理的關鍵因素.

2.5 氨氮減排情景對四川盆地冬季PM2.5濃度的影響

由圖7a可知,單一的氨排放減少50%策略可對四川盆地冬季PM2.5濃度產生廣泛影響,導致川南城市群等氨排放熱點地區(qū)的月均PM2.5降低了4～ 6μg/m3.相比之下,削減50%的NO排放的作用則更為明顯,能有效減少四川盆地的PM2.5污染,尤其是川南城市群及重慶市主城區(qū)等氮氧化物排放高值區(qū)的PM2.5減少了10μg/m3(圖7b).然而,對于川東北城市群與成都及周邊地區(qū)的影響相對較小,平均變化為5μg/m3.該現(xiàn)象可能是由于這些地區(qū)氮氧化物排放量過高導致即使削減了50%的NO排放的情況下,大氣中仍有足夠的NO被氧化并在富氨環(huán)境下中和生成硝酸鹽.分析NH3和NO協(xié)同減排情景下PM2.5的濃度變化可知(圖7c),同步削減50%的氨和NO導致四川盆地2019年1～2月的平均PM2.5濃度降低了25%,其中川南城市群與重慶市主城區(qū)PM2.5濃度減幅高達14～16μg/m3,減排效果最為顯著,且模擬時段內PM2.5峰值較基準情景下降了20%,實現(xiàn)了PM2.5削峰的作用.然而,協(xié)同減排情景對成都市、德陽市、綿陽市及川東北城市群影響并不明顯,僅降低4～6μg/m3的PM2.5濃度.此外,即使在氨和NO協(xié)同減排50%的情景下,冬季四川盆地多個城市的PM2.5仍處于較高水平(月均濃度高于50μg/m3).進一步分析表明盡管氨和NO協(xié)同減排導致PM2.5中二次無機組分的濃度顯著下降,但有機氣溶膠組分因VOCs排放保持在較高水平而成為PM2.5的主要化學組分.因此,在協(xié)同減排氨和NO的同時應進一步加強對VOCs的排放控制.

本研究評估了協(xié)同控制氨與氮氧化物排放情景下對PM2.5污染的有效性,強調了氨排放的減排潛力及必要性.然而,值得注意的是,氨排放的減少可能導致酸雨問題加劇[36],且城市地區(qū)的氨來源復雜,已有研究表明機動車尾氣的氨排放已逐漸成為城市大氣中氨的主導來源[30].因此,氨減排導致的環(huán)境影響及氨排放清單的精準估算仍有待進一步研究.

3 結論

3.1 四川盆地氨排放的高值區(qū)主要集中在人為活動強烈的成都及周邊地區(qū)和川南城市群以及農業(yè)源氨排放主導的川西北地區(qū).由于富氨環(huán)境的影響,銨根離子在川南城市群的PM2.5當中占比較高,高達11.4%.而對川西地區(qū)的PM2.5貢獻較低.

3.2 在氨與氮氧化物同步減少50%的情形下,四川盆地2019年冬季PM2.5濃度減少了25%.說明該策略能有效降低PM2.5中的硝酸銨與硫酸銨等二次無機組分濃度,從而減少細顆粒物污染,改善四川盆地冬季灰霾污染.

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致謝：感謝清華大學MEIC團隊提供的多尺度高分辨率排放清單.感謝四川省生態(tài)環(huán)境科學研究院對本研究的合作支持.

Impacts of ammonia and nitrogen oxides emissions on fine particle matter pollution and mitigation potential over the Sichuan Basin.

YANG Xian-yu1,LYU Ya-qiong2,SHAO Ping1*,PAN Yue-peng3,FAN Jin1,WANG Shi-gong1,ZHANG Xiao-ling1,YI Jia-jun1,QIAO Yu-hong4,5,WU Kai1

(1.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province,School of Atmospheric Sciences,Chengdu University of Information Technology,Chengdu 610225,China；2.Institute of Mountain Hazards and Environment,Chinese Academy of Sciences,Chengdu 610041,China；3.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC),Institute of Atmospheric Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China；4.Chongqing Institute of Eco-Environmental Science,Chongqing 401147,China；5.Chongqing Key Laboratory of Urban Atmospheric Environment Observation and Pollution Control,Chongqing 401147,China).,2022,42(8)：3502～3511

In this study,satellite data derived from IASI,OMI and TROPOMI were adopted to infer the trend of ammonia and NOemissions over 2008～2019 and the weather research forecast model (WRF) and the Community Multiscale Air Quality (CMAQ) were used to assess the environmental consequence of ammonia emissions over the Sichuan Basin in the winter of 2019. Furthermore,sensitivity experiments were performed to evaluate impacts of ammonia or NOemission reduction and ammonia and nitrogen oxides coordinated emission reduction scenarios on fine particles. The results show that nitrogen oxides emissions increased interannually from 2008 to 2012 and then decreased rapidly from 2013 to 2019,while ammonia columns were relatively stable over 2008～2013 and increased significantly from 2014 onwards. The hotspots of ammonia emissions in the Sichuan Basin were mainly concentrated in southern Sichuan city cluster and Chengdu and surrounding areas where anthropogenic activities were intense. The elevated ammonia emissions were also observed in the northwestern Sichuan city cluster dominated by agricultural sources. Ammonia ions accounted for a relatively high fraction of PM2.5in southern Sichuan city cluster,up to 11.4%,while its contribution to PM2.5in the cities of western Sichuan were relatively low. Sensitivity experiments indicate that the coordinated emission regulation in simultaneously reducing 50% NOand ammonia could effectively diminish the concentrations of ammonium nitrate and ammonium sulfate in PM2.5,therefore reduce fine particulate pollution and improve the regional ambient air quality across the Sichuan Basin.

ammonia；fine particle matter(PM2.5)；Sichuan Basin；WRF-CMAQ

X513

A

1000-6923(2022)08-3502-10

2022-01-24

國家自然科學基金資助項目(42175174,42105167);國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0212700);高原大氣與環(huán)境四川省重點實驗室開放課題(PAEKL-2020-C6)

* 責任作者,講師,pingshao@cuit.edu.cn

楊顯玉(1982-),男,副教授,主要從事大氣環(huán)境化學與陸氣相互作用研究.發(fā)表論文15篇.