趙蔡嘯, 朱詩杰, 盛 越, 張 微, 陳雪莉

微米級顆粒在氣液界面的沉積特性研究

趙蔡嘯, 朱詩杰, 盛 越, 張 微, 陳雪莉

(華東理工大學(xué) 國家能源煤氣化技術(shù)研發(fā)中心, 上海市煤氣化工程技術(shù)研究中心,上海 200237)

為了提高含塵氣體濕洗分離凈化中顆粒在氣液界面的沉積效率，以玻璃微珠、空氣和超純水為介質(zhì)，研究了顆粒與氣液界面的平均撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度、液相表面張力、顆粒表面可溶性組分、氣液界面液相流速等對微米級顆粒在氣液界面沉積效率的影響。研究結(jié)果表明，對小于4.2 μm的顆粒，隨著顆粒平均撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度、液相表面張力、氣液界面液相流速的增大以及顆粒表面被可溶性組分修飾，顆粒在氣液界面的沉積效率顯著增加，最高可達(dá)73%；而對大于4.2 μm的顆粒，其在氣液界面的沉積效率均在60% 以上，且受上述條件變化的影響較小。

微米級顆粒；氣液界面；沉積特性；沉積效率

1 前言

煤氣化技術(shù)，尤其是高壓、大容量氣流床氣化技術(shù)，因其煤種適應(yīng)性廣、碳轉(zhuǎn)化率高等技術(shù)優(yōu)勢，顯示了良好的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效益，是煤炭清潔高效利用的龍頭和關(guān)鍵[1]。氣流床氣化按進(jìn)料方式分為水煤漿氣化技術(shù)和粉煤氣化技術(shù)[2]，通常要求出氣化界區(qū)的合成氣中灰質(zhì)量濃度在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下小于1 mg×m-3。為實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)，氣流床氣化工藝中會(huì)設(shè)置合成氣初步凈化單元，且部分或全部采用濕洗分離方法[3]，其除塵機(jī)理以慣性碰撞、攔截作用為主，只有捕集粒徑很小顆粒時(shí)，擴(kuò)散作用才占主導(dǎo)地位[4]。采用濕洗分離的合成氣初步凈化單元的關(guān)鍵設(shè)備為板式洗滌塔，其屬于鼓泡接觸型洗滌器，捕集單元為含塵氣泡[5]。含塵氣泡內(nèi)顆粒的捕集脫除可分為3個(gè)階段[6]：顆粒輸運(yùn)到氣泡的氣液界面、顆粒被氣液界面捕集和顆粒進(jìn)入液相主體，其中顆粒與氣液界面接觸是關(guān)鍵。根據(jù)Mitra等[7]的研究，顆粒與氣液界面接觸時(shí)，有以下4種不同的模式：顆粒從界面反彈；顆粒部分滲透；捕獲/保留；顆粒完全滲透通過氣液界面。顆粒與氣液界面的接觸模式受到慣性力、表面張力和黏性力相互作用的影響，可用Weber數(shù)、雷諾數(shù)、Ohnesorge數(shù)、毛細(xì)管數(shù)等無量綱數(shù)來描述[8-10]。在實(shí)際工業(yè)過程中，顆粒通常是以顆粒群而不是單個(gè)顆粒的方式接觸氣液界面，近年來許多學(xué)者報(bào)道了多個(gè)顆粒在氣液界面上的相互作用，其主要影響因素為顆粒的物性[11-13]。Raux等[14]研究不同潤濕性顆粒群對氣液界面的影響，并得出發(fā)生芯吸現(xiàn)象的臨界接觸角。Xin等[15]研究了顆粒潤濕性及液相表面張力對細(xì)顆粒群在氣液界面沉積的影響，并通過Bond數(shù)區(qū)分顆粒在氣液界面上的堆積或下沉。Yuji等[16]基于透射電子顯微鏡(TEM)實(shí)驗(yàn)和相應(yīng)的模擬，得出不同粒徑顆粒的總沉積效率并通過下式來解釋：

式(1)中無量綱數(shù)的比值對重力和慣性力之間的關(guān)系進(jìn)行了定義，用于判斷擴(kuò)散作用在顆粒捕集過程中的影響程度。本研究聚焦微米級顆粒在氣液界面的沉積特性，以粒徑分布、表面親疏水性與工業(yè)粉塵相近的球形玻璃微珠代替形狀不規(guī)則的工業(yè)粉塵，研究了顆粒與氣液界面的平均撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度、液相表面張力、顆粒表面可溶性組分、氣液界面液相流速對顆粒在氣液界面沉積效率的影響，為細(xì)顆粒物的高效脫除提供理論依據(jù)。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置與實(shí)驗(yàn)流程

圖1和2分別為靜止氣液界面沉積實(shí)驗(yàn)流程和沉積裝置示意圖。氣溶膠發(fā)生器作為含塵氣體的產(chǎn)生裝置，其主要通過履帶將顆粒從料倉運(yùn)輸至氣溶膠發(fā)生器的出口與通入的空氣混合形成含塵氣體；含塵氣體從沉積裝置頂部進(jìn)入并與氣液界面接觸，一部分顆粒被液相捕集，另一部分顆粒隨氣體從沉積裝置側(cè)面排出并被顆粒收集裝置捕集。顆粒收集裝置主要由滌綸針刺過濾氈(對于1 μm以上顆粒的過濾效率大于99%)和有機(jī)玻璃制成的圓柱形濾布架組成。在沉積裝置中未在氣液界面沉積的顆粒隨氣體排至顆粒收集裝置，固體顆粒受滌綸針刺過濾氈的阻擋而被捕集，氣體則從孔隙中通過，從而達(dá)到顆粒收集的目的。含塵氣體中顆粒速度和顆粒濃度可以通過調(diào)節(jié)氣溶膠發(fā)生器的氣體流量及履帶轉(zhuǎn)速改變。

1. gas cylinder 2. gas flow meter 3. aerosol generator 4. particle deposition device 5. particle collecting device 6. pump

圖2 顆粒沉積裝置正視圖及側(cè)視圖

圖3為流動(dòng)氣液界面沉積實(shí)驗(yàn)流程圖。和前述靜止氣液界面沉積實(shí)驗(yàn)裝置的主要區(qū)別是，在原沉積裝置含塵氣體出口的下方設(shè)置一橫向流道，保持液面與裝置出口位于同一水平線，以實(shí)現(xiàn)并保持氣液界面的不斷更新。流道截面為15 mm×5 mm的長方形，長度約為10 cm，流道壁面通過玻璃疏水劑進(jìn)行疏水處理。

圖3 微米級顆粒在流動(dòng)氣液界面沉積實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

1. cylinder 2. flow meter 3. aerosol generator 4. deposition plant 5. water tank and water pump 6. particle collecting device 7. pump

2.2 實(shí)驗(yàn)材料與實(shí)驗(yàn)條件

選取空氣、超純水、乙醇溶液和玻璃微珠為實(shí)驗(yàn)介質(zhì)，顆粒與氣液界面的平均撞擊速度通過高速攝像儀拍攝顆粒運(yùn)動(dòng)后，使用ImageJ軟件計(jì)算得出，范圍為0.22～0.52 m×s-1，氣體中顆粒質(zhì)量濃度變化范圍為6～20 g×L-1。實(shí)驗(yàn)選取0%、2.5%、10% 及15%4種不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的乙醇溶液調(diào)節(jié)液相表面張力，通過型號(hào)為QBZY的系列全自動(dòng)表面張力儀測得對應(yīng)的表面張力分別為72.3、59.5、48.9及44.2 mN×m-1，經(jīng)測定4種不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的乙醇溶液黏度沒有明顯差別，故忽略黏度的影響。圖4為用Mastersizer2000粒度分析儀測得的玻璃微珠的粒度分布，其體積平均粒徑為8.6 μm。

圖4 顆粒沉積裝置入口玻璃微珠粒度分布

為考察顆粒表面的可溶性組分對其沉積效率的影響，采用NaCl溶液蒸發(fā)結(jié)晶的方法對玻璃微珠表面進(jìn)行修飾。具體過程為：稱取質(zhì)量比為1:2的玻璃微珠與NaCl顆粒，將NaCl顆粒溶解在一定量的超純水中，并將玻璃微珠放入NaCl溶液中，升溫(約70 ℃)并不斷地?cái)嚢?，使NaCl顆粒在玻璃微珠表面結(jié)晶析出。圖5為通過掃描電鏡觀察到的玻璃微珠經(jīng)NaCl修飾前后的表面結(jié)構(gòu)。由圖可知，當(dāng)NaCl溶液飽和時(shí)，單個(gè)玻璃微珠顆粒表面附著大量NaCl顆粒(圖5(c))，將直接影響顆粒形狀及粒徑；當(dāng)NaCl溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13% 時(shí)，如圖5(b)所示，NaCl顆粒在玻璃微珠表面較均勻地析出且對玻璃微珠粒徑影響較小。基于上述預(yù)實(shí)驗(yàn)和分析，沉積實(shí)驗(yàn)中選用的是經(jīng)13% NaCl溶液修飾后的玻璃微珠。

圖5 玻璃微珠經(jīng)NaCl修飾前后掃描電鏡照片

由于不同實(shí)驗(yàn)工況的顆粒沉積效率不同，顆粒沉積所需要的時(shí)間也不同，因此需根據(jù)實(shí)際情況調(diào)整。實(shí)驗(yàn)時(shí)間過長，氣液界面上會(huì)有過多的顆粒漂浮或尚未完全浸沒，阻礙后續(xù)顆粒的沉積，降低液體吸收的性能。表1為不同實(shí)驗(yàn)條件下單次實(shí)驗(yàn)時(shí)間。

表1 不同實(shí)驗(yàn)條件下單次實(shí)驗(yàn)時(shí)間

2.3 顆粒沉積效率計(jì)算方式

(1) 總沉積效率

在確保裝置穩(wěn)定運(yùn)行的情況下，測得一定時(shí)間(s)內(nèi)顆粒收集裝置捕集顆粒的質(zhì)量(g)，可得出未沉積在氣液界面的顆粒的平均質(zhì)量流量,av。再將圖1中氣溶膠發(fā)生器與顆粒收集裝置相連接，測定同一時(shí)間內(nèi)，顆粒收集裝置入口顆粒的平均質(zhì)量流量q,in，由此算出總沉積效率：

(2) 分級沉積效率

將滌綸針刺過濾氈收集到的顆粒用Mastersizer2000粒度分析儀分析測試，得到粒徑為的顆粒在沉積裝置入口處體積分?jǐn)?shù)為in-i，出口處體積分率為out-i，因顆粒密度不變，粒徑為的顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)與體積分?jǐn)?shù)相等，因此粒徑為的顆粒在裝置入口質(zhì)量流量為

粒徑為的顆粒在裝置出口質(zhì)量流量為

則粒徑為的顆粒的分級沉積效率為

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 顆粒與氣液界面平均撞擊速度對沉積效率的影響

圖6為氣相中顆粒質(zhì)量濃度為9.5 g×L-1、不同顆粒與氣液界面平均撞擊速度時(shí)，平均粒徑為8.6 μm的顆粒經(jīng)顆粒收集裝置捕集后的粒度分布。從圖中可以看出，玻璃微珠經(jīng)過沉積裝置后，出口顆粒尺寸發(fā)生明顯變化，體積平均粒徑為6.5 μm。

圖6 沉積裝置入口和出口顆粒的粒度分布

圖7是上述實(shí)驗(yàn)條件下，顆粒在氣液界面的沉積效率隨顆粒平均撞擊速度的變化規(guī)律。從圖7(a)可以看出，顆粒質(zhì)量濃度不變時(shí)，隨顆粒平均撞擊速度的增加顆?？偝练e效率明顯增大。由圖7(b)可知，對于較小粒徑顆粒(p<4.2 μm)，沉積效率隨粒徑增大略微提升。根據(jù)Zarei等[17]的研究，此時(shí)顆粒主要受慣性與氣流的截留作用，氣速增大、顆粒撞擊速度增大對顆粒沉積有較大影響，因此隨著撞擊速度增大，顆粒動(dòng)量增大，更容易穿過氣液界面。對于較大粒徑顆粒(p>4.2 μm)，沉積效率受粒徑影響顯著；但隨著粒徑逐漸增大，顆粒撞擊速度變化對沉積效率的影響逐漸減小。當(dāng)顆粒粒徑大于8.4 μm時(shí)，沉積效率穩(wěn)定在80% 以上；當(dāng)粒徑達(dá)到32.8 μm時(shí)，顆粒完全沉積。這是因?yàn)榱? μm以上的顆粒主要受慣性力和重力沉降影響，隨著顆粒粒徑增大，慣性力和重力沉降對顆粒的作用變強(qiáng)，顆粒慣性力增大、臨界速度大幅減小，使其更容易克服液相的阻力[18]。

圖7 顆粒與氣液界面平均撞擊速度變化對顆粒沉積效率的影響

3.2 氣體中顆粒質(zhì)量濃度變化對沉積效率的影響

圖8為顆粒平均撞擊速度為0.52 m×s-1時(shí)入口氣體中顆粒質(zhì)量濃度變化對顆粒沉積效率的影響。由圖可知，顆粒質(zhì)量濃度變化對總沉積效率影響較??；對于較大粒徑顆粒(p>4.2 μm)，氣體中顆粒質(zhì)量濃度變化對其在氣液界面的沉積效率幾乎沒有影響；對于粒徑小于4.2 μm的顆粒，隨顆粒質(zhì)量濃度增加，沉積效率略有增加。分析原因認(rèn)為，當(dāng)小顆粒與大顆粒增加的質(zhì)量濃度相同時(shí)，小顆粒單位體積內(nèi)增加的數(shù)量更多，顆粒與顆粒之間、顆粒與氣液界面之間相互碰撞的幾率增加。根據(jù)王麗平等[19]的研究，該結(jié)果會(huì)導(dǎo)致小顆粒更易被大顆粒吸附，小顆粒之間更易團(tuán)聚形成大顆粒，大顆粒與液相接觸易形成顆粒液滴團(tuán)聚體而被液相捕集，從而對沉積效率起到積極的作用。因此對于粒徑較小的顆粒(p<4.2 μm)，顆粒質(zhì)量濃度的增大對顆粒沉積效率的提高有一定的促進(jìn)作用。

圖8 顆粒質(zhì)量濃度對沉積效率的影響

3.3 液相表面張力變化對沉積效率的影響

圖9為顆粒撞擊速度為0.52 m×s-1、顆粒質(zhì)量濃度為11.5 g×L-1時(shí)，液相表面張力變化對顆粒沉積效率的影響規(guī)律。由圖可知，隨液相表面張力增大顆粒沉積效率增加。對于較大粒徑顆粒(p>4.2 μm)，液相表面張力變化對其分級沉積效率影響較??；而對于較小粒徑顆粒(p<4.2 μm)，液相表面張力增大，相應(yīng)粒級顆粒的沉積效率顯著增大，當(dāng)液相表面張力低至約44 mN×m-1時(shí)，沉積效率趨于0%。產(chǎn)生該結(jié)果的原因一方面是由于液相表面張力的增加、顆粒-液體密度比的減小導(dǎo)致顆粒的臨界撞擊速度減小[20]，使同粒徑顆粒更容易被液相捕集；另一方面是由于表面張力的增加使小顆粒在氣液界面上的停留時(shí)間延長，從而使小顆粒更易在氣液界面上發(fā)生團(tuán)聚形成體積較大的顆粒團(tuán)[15]，而顆粒團(tuán)在重力及慣性力的作用下比小顆粒更易在氣液界面發(fā)生沉積。

圖9 液相表面張力對顆粒沉積效率的影響

3.4 含可溶性組分顆粒的沉積效率

圖10為顆粒平均撞擊速度0.52 m×s-1、顆粒質(zhì)量濃度11.5 g×L-1時(shí)，玻璃微珠表面經(jīng)NaCl修飾前后分級沉積效率對比圖。由圖10可知，玻璃微珠表面附著可溶性NaCl顆粒后，分級沉積效率有明顯提高；對粒徑小于8.4 μm的顆粒，分級沉積效率提升了約20%，對粒徑大于1.2 μm的顆粒分級沉積效率均能達(dá)到70%以上；對粒徑大于8.4 μm的顆粒，由于其本身分級沉積效率較高，因此顆粒修飾后分級沉積效率增加較小，當(dāng)p≥21.4 μm時(shí)，表面附著NaCl顆粒的玻璃微珠在氣液界面的沉積效率達(dá)到100%。

圖10 玻璃微珠經(jīng)NaCl溶液修飾前后分級沉積效率對比

NaCl顆粒在玻璃微珠表面附著對于顆粒分級沉積效率的促進(jìn)有2方面原因，一是顆粒表面由于NaCl顆粒的附著，當(dāng)顆粒與氣液界面接觸區(qū)域含有附著的NaCl時(shí)，因NaCl的強(qiáng)溶解性，使顆粒呈現(xiàn)出與強(qiáng)親水性顆粒類似的性質(zhì)，NaCl附著點(diǎn)將起親水活性點(diǎn)的作用，使液相更容易潤濕顆粒表面，導(dǎo)致三相接觸線更快向上滑移，顆粒受到來自液相的表面張力及曳力的作用減小，這與濕洗分離更易除去潤濕性好的顆粒的說法一致[21]；二是可溶性組分對顆粒長大有促進(jìn)作用[22]，因此NaCl對顆粒表面的修飾使顆粒隨氣體運(yùn)動(dòng)時(shí)更易團(tuán)聚、黏結(jié)而形成大顆粒，因此對于較小粒徑顆粒的沉積效率有顯著的促進(jìn)作用。

3.5 氣液界面液相流速對顆粒沉積效率的影響

圖11表示顆粒平均撞擊速度為0.52 m×s-1、顆粒質(zhì)量濃度為11.5 g×L-1、氣液界面流速為0～1 m×s-1條件下，不同粒徑顆粒的沉積效率。由圖可知，當(dāng)氣液界面由靜止變?yōu)檫\(yùn)動(dòng)時(shí)，隨著流動(dòng)速度增加，顆粒總沉積效率提升約14%；粒徑為4.2～8.4 μm 的顆粒沉積效果最顯著，約為24%，粒徑在4.2 μm以下的顆粒分級沉積效率的提升約為13%，而8.4 μm以上顆粒沒有明顯的變化。

顆粒沉積效率隨氣液界面液相流速增加而增大，是由于氣液界面的快速更新減少了懸浮在氣液界面上的顆粒數(shù)，降低了氣流中的顆粒與懸浮顆粒之間的碰撞概率，從而提高了氣流中顆粒與氣液界面的接觸概率，最終影響顆粒的沉積效率。該結(jié)果與洗滌塔內(nèi)提高氣泡表面液膜的更新速率能提升洗滌塔總洗滌效率的結(jié)論相吻合[23]。

圖11 界面流動(dòng)對顆粒沉積效率的影響

4 結(jié)論

通過研究顆粒與氣液界面的平均撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度、液相表面張力、顆粒表面可溶性組分、氣液界面液相流速對顆粒在氣液界面沉積效率的影響，并基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果將4.2和8.4 μm 2種粒徑作為臨界值以區(qū)分沉積效率，得出如下結(jié)論：

(1) 粒徑大于8.4 μm的顆粒的分級沉積效率在80% 以上，當(dāng)顆粒粒徑大于21.4 μm時(shí)，顆粒的分級沉積效率幾乎為100%，顆粒撞擊速度及顆粒質(zhì)量濃度的變化對該粒度級顆粒的分級沉積效率影響較?。涣叫∮?.2 μm的顆粒的沉積效率在60% 以下，顆粒受慣性與氣流的截留影響，撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度的增大對該粒度級顆粒的分級沉積效率起積極作用；粒徑在4.2～8.4 μm的顆粒的沉積效率受顆粒撞擊速度、顆粒質(zhì)量濃度影響的程度介于上述兩者之間。

(2) 液相表面張力增大，顆?？偝练e效率增加，對粒徑大于4.2 μm的顆粒影響較小，對粒徑小于4.2 μm的顆粒影響較大；當(dāng)液相表面張力低至約44 mN×m-1時(shí)，粒徑小于4.2 μm的顆粒的沉積效率趨于0%；粒徑大于4.2 μm的顆粒液相表面張力變化對其分級沉積效率影響較小。

(3) 顆粒表面附著可溶性組分促進(jìn)了顆粒在氣液界面的沉積；對粒徑小于8.4 μm的顆粒，分級沉積效率提升約20%；對粒徑大于8.4 μm的顆粒，分級沉積效率增加較小；對粒徑大于21.4 μm的顆粒則在氣液界面完全沉積。

(4) 氣液界面液相流動(dòng)促進(jìn)了顆粒在氣液界面的沉積，液相流速增加，顆粒沉積效率增大，顆?？偝练e效率提升約14%，粒徑在4.2 ～8.4 μm 的顆粒沉積效果最顯著，為24%，4.2 μm以下粒徑顆粒分級沉積效率的提升約13%，對于8.4 μm以上顆粒沒有明顯的變化。

C— 模型參數(shù)ρ— 密度，g×cm-3 dp— 顆粒粒徑，mmρp— 顆粒質(zhì)量濃度，g×L-1 F— 作用力，Nμ— 黏度，Pa×s Fr— 弗勞德數(shù)j— 體積分?jǐn)?shù) g— 重力加速度，m×s-2下標(biāo) qm— 質(zhì)量流量，g×s-1D— 慣性力 qV— 體積流量，L×h-1G— 重力 St— 斯托克斯數(shù)i— 粒徑為i的顆粒 up— 顆粒撞擊氣液界面的速度，m×s-1in— 裝置入口 ur— 界面流速，m×s-1out— 裝置出口 w— 質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%p— 顆粒 g— 液體表面張力，mN×m-1t— 總 η— 效率，%

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Deposition characteristics of micron particles at gas-liquid interface

ZHAO Cai-xiao, ZHU Shi-jie, SHENG Yue, ZHANG Wei, CHEN Xue-li

(National Energy and Coal Gasification Technology Research and Development Center, Shanghai Coal Gasification Engineering Technology Research Center, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China)

In order to improve the deposition efficiency of particles at the gas-liquid interface in the wet scrubbing of dusty gas, the effects of the average impact velocity of micron particles at the gas-liquid interface, particle mass concentration, liquid surface tension, soluble component of particle surface and liquid flow rate at gas-liquid interface on the deposition efficiency of micron particles at the gas-liquid interface were investigated experimentally with glass beads, air and ultrapure water as experiment media. The results indicated that for the particles below 4.2 μm, the increase of impact velocity, mass concentration, liquid surface tension, liquid flow rate at gas-liquid interface and the modification of soluble components on the particle surface could promote the deposition efficiency to 73%. For particles above 4.2 μm, the deposition efficiency was more than 60%, and was less affected by the above conditions.

micron particles; gas-liquid interface; deposition characteristics; deposition efficiency

1003-9015(2022)04-0527-08

TQ465.92

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2022.04.008

2021-04-21；

2021-07-26。

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFB0602601)。

趙蔡嘯(1996-)，男，上海人，華東理工大學(xué)碩士生。

陳雪莉，E-mail：cxl@ecust.edu.cn

趙蔡嘯, 朱詩杰, 盛越, 張微, 陳雪莉.微米級顆粒在氣液界面的沉積特性研究[J]. 高?；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào), 2022,36(4): 527-534.

：ZHAO Cai-xiao, ZHU Shi-jie, SHENG Yue, ZHANG Wei, CHEN Xue-li. Deposition characteristics of micron particles at gas-liquid interface [J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2022, 36(4): 527-534.