趙 軍，何瑞東，高樹國，相晨萌，王亞林，尹 毅

（1.國網(wǎng)河北省電力有限公司電力科學(xué)研究院，河北 石家莊 050021；2.國網(wǎng)河北省電力有限公司，河北 石家莊 050022；3.上海交通大學(xué) 電氣工程系，上海 200240）

0 引言

隨著市場對高功率密度集成功率模塊的強勁需求，高壓功率模塊的封裝絕緣受到越來越大的電應(yīng)力和熱應(yīng)力，其可靠性面臨嚴峻挑戰(zhàn)。由于存在金屬-氧化物半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管（MOSFET）的體二極管或絕緣柵雙極型晶體管（IGBT）并聯(lián)二極管，高壓功率模塊封裝絕緣材料通常會承受單極性電應(yīng)力，即直流情況。功率模塊封裝絕緣通常使用聚合物材料，然而，聚合物絕緣在直流情況下容易積累空間電荷，導(dǎo)致電場畸變加速絕緣老化，并最終大幅縮短其壽命[1-3]。因此，聚合物中的空間電荷對其絕緣性能起著至關(guān)重要的作用。由于目前寬禁帶功率模塊商用化產(chǎn)品的額定電壓大多為1 200 V或1 700 V，空間電荷的問題并沒有引起功率模塊封裝絕緣研究的太多關(guān)注。然而隨著高壓寬禁帶功率模塊的研發(fā)和應(yīng)用，封裝絕緣要求耐受10 kV及以上電壓等級，功率模塊的功率密度要求也隨之提高，解決封裝絕緣面臨的空間電荷、電場畸變、溫度集中和機械應(yīng)力集中等問題，對于提升封裝絕緣的可靠性很有必要。

隨著空間電荷檢測技術(shù)的發(fā)展，電聲脈沖（pulsed electro-accoustic，PEA）法已經(jīng)在世界范圍內(nèi)成熟發(fā)展并得到廣泛應(yīng)用，可以通過測試直接獲得電介質(zhì)中的空間電荷分布[4]。近幾十年來，等溫松弛電流（isothermal relaxation current，IRC）理論在各種電介質(zhì)和半導(dǎo)體的微觀結(jié)構(gòu)和載流子傳輸動力學(xué)方面得到了相當(dāng)多的關(guān)注[5]，通過IRC分析方法可以獲得電介質(zhì)中的陷阱能量密度分布?？臻g電荷積累與聚合物中的淺陷阱和深陷阱密切相關(guān)，因此同時測量空間電荷和陷阱能量密度將有助于全面詳細地了解載流子傳輸?shù)臋C理。然而，目前對同一試樣進行空間電荷和陷阱能量密度聯(lián)合測試的研究較少，缺乏成熟的聯(lián)合測試設(shè)備，使得該項研究進展緩慢[6-7]。Y TANAKA等[6]最早提出空間電荷與熱刺激電流聯(lián)合測量的概念，并以此研究有機玻璃經(jīng)γ射線輻照后的電導(dǎo)行為，然而研究裝置無法研究樣品在極化過程中的空間電荷與電流特性。J M ALISON[8]研發(fā)了空間電荷與電導(dǎo)電流聯(lián)合測量的實驗裝置，然而整個測試裝置是安裝于烘箱門的內(nèi)側(cè)，因此溫度的控制不精確。目前尚沒有針對封裝硅膠進行空間電荷測試的研究報道，也沒有對封裝硅膠的空間電荷特性與陷阱特性進行聯(lián)合分析的研究。

本文對功率模塊封裝絕緣硅膠進行空間電荷和IRC聯(lián)合測量，研究不同溫度和外施電壓下封裝硅膠的空間電荷特性。此外，提出一種基于非負最小二乘迭代的IRC新分析方法，基于該方法計算封裝硅膠的陷阱能態(tài)分布，分析溫度對封裝硅膠空間電荷特性和陷阱電荷分布的影響，為高壓功率模塊封裝絕緣的可靠性研究提供參考。

1 實驗

1.1 試樣制備

測試試樣由密度為0.90 g/cm3的雙組分硅膠（基料和固化劑）制成。首先，將基料放入凹槽形狀的聚四氟乙烯夾具中以固定和控制厚度。然后，將固化劑（占基料質(zhì)量的10%）加入基料中，混合物在室溫下固化24 h。最后，將混合物放入真空烘箱中，在60℃下脫氣除去殘留雜質(zhì)。試樣的厚度約為300μm，制成的試樣如圖1所示。

圖1 硅膠試樣Fig.1 The silicone sample

1.2 空間電荷與電流聯(lián)合測試系統(tǒng)

空間電荷和電流的同時測量可以避免由于試樣本身特性和制樣過程的分散性所造成的測試結(jié)果差異。本文開發(fā)了一種基于PEA空間電荷測量方法和“四電極”設(shè)置的同步測量系統(tǒng)[9]。測試系統(tǒng)中有4個電極與試樣接觸，分別是上電極、保護電極、下電極和電流測量電極，如圖2所示。上電極連接直流高壓和納秒脈沖電壓，保護電極接地，下電極與壓電傳感器的一面接觸并接地，電流測量電極連接電流測量設(shè)備的輸入端。這種電極布置方式可以看作是PEA法的改進版（在正常的下電極之外添加兩個圓環(huán)電極）。除了電極設(shè)置問題之外，納秒脈沖電壓（脈沖寬度為幾納秒量級的空間電荷激勵源）施加在試樣上時會產(chǎn)生脈沖電流。根據(jù)之前的研究[9]，具有快速上升和下降沿的脈沖電壓施加在試樣上時不可避免地會導(dǎo)致較大的脈沖電流流過電容試樣和電流測量設(shè)備。由于納秒脈沖電壓在空間電荷測量中是必不可少的，應(yīng)采取措施避免該脈沖電流，否則會損壞電流測量設(shè)備。納秒脈沖電壓對電流測量的影響在相關(guān)文獻中有詳盡的描述[9]，本文采用單刀雙擲開關(guān)協(xié)調(diào)兩種測量方式的矛盾來解決上述問題，如圖2所示。測量采用“分時”的策略[10]：測量空間電荷時，對試樣施加納秒脈沖電壓，電流測量電極接地；測量電流時，將電流測量電極連接到電流測量設(shè)備，同時將輸出的納秒脈沖電壓設(shè)置為0，空間電荷測量和電流測量交替進行。設(shè)置電加熱圈作為熱源，測溫?zé)犭娕悸袢胂码姌O靠近試樣的位置，對試樣溫度進行檢測，并與溫度控制器相連接，控制試樣的溫度。

圖2 聯(lián)合測試系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意Fig.2 Simultaneous measurement system

測量程序如圖3所示。每1 800 s對試樣施加3～15 kV/mm的階梯上升電壓，最后將試樣短路3 600 s。測量分別在40、60、80℃溫度下進行，在整個實驗過程中測量空間電荷和電流。

圖3 測試施加電壓流程Fig.3 Experiment procedure of voltage application

2 結(jié)果與分析

2.1 不同溫度下空間電荷分布

圖4為不同溫度下封裝硅膠試樣中以顏色編碼形式顯示的空間電荷時空分布。圖4中，橫軸表示測量時間，從0 s到14 400 s；縱軸表示位置，陽極和陰極的位置用平行的白色虛線表示，垂直的黑色虛線表示測量不同的極化階段和短路階段；平行虛線上的空間電荷是在電極和試樣之間界面上感應(yīng)的容性電荷。從圖4可以看出，在陰極和陽極附近出現(xiàn)了同極性的電荷積累，隨著外加電場的增大，電荷積累量逐步增加。一般認為電極附近積累的同極性電荷是由注入的電子或者空穴形成的。隨著溫度的升高，正電荷逐漸占據(jù)主導(dǎo)，即試樣中正極性空間電荷積累數(shù)量大于負極性電荷。

圖4 不同溫度下的空間電荷時空分布Fig.4 Spatial and temporal distribution of space charge at various temperatures

對實驗結(jié)果分析還發(fā)現(xiàn)，空間電荷積累閾值電場隨著溫度的升高逐漸減小：40℃時施加電場強度在10 kV/mm以上后出現(xiàn)明顯的電荷積累；60℃時積累閾值電場強度位于8～10 kV/mm；80℃時閾值電場強度位于5～8 kV/mm。此外，空間電荷的注入深度也隨著電場強度的增大和溫度的升高而增加，隨著溫度的升高，在更深處積累了較多的電荷。值得注意的是，即使在80℃短路3 600 s后，仍有相當(dāng)數(shù)量的電荷沒有完全消散。

2.2 不同溫度下試樣內(nèi)部電場分布

根據(jù)泊松方程，可以從試樣內(nèi)部測得的空間電荷信息中計算出試樣內(nèi)部的電場分布，如式（1）所示。

式（1）中：E是電場強度；ε是材料的介電常數(shù)；x是到電極（陰極）的距離；ρ是試樣中測得的電荷密度。

為了定量分析試樣在不同溫度和不同外加電場下的電場畸變程度，將電場畸變程度定義為式（2）[11]。

式（2）中：D是電場畸變系數(shù)；Em是由泊松方程導(dǎo)出的試樣內(nèi)部電場的最大值，Ea是外加電場強度。

計算不同溫度下試樣中的電場分布如圖5所示，不同外加電場和不同溫度下的電場畸變系數(shù)如圖6所示。從圖5可以看出，隨著同極性電荷的注入，電荷與電極之間的電場被削弱，而正、負電荷之間的電場增大。從圖6可以看出，隨著溫度升高和電荷注入加劇，電場畸變系數(shù)整體呈現(xiàn)增大的趨勢，最大的電場畸變系數(shù)對應(yīng)于最高的實測溫度和最大的外加電場。溫度為80℃時，電荷積累量和深度比40℃和60℃時更多，電場畸變程度更嚴重?？臻g電荷積累對試樣內(nèi)部的電場分布有重要影響，空間電荷是材料在直流高壓下內(nèi)電場發(fā)生畸變的主要原因，畸變的電場對功率模塊封裝絕緣的局部放電和老化有顯著影響，并影響高電壓下功率模塊封裝的可靠性。

在實訓(xùn)教學(xué)中，教師設(shè)計出的任務(wù)要具有一定的靈活性，任務(wù)的完成情況沒有一個具體的參考標(biāo)準(zhǔn)，教師要引導(dǎo)學(xué)生進行客觀的自我評價和反思。最后，將學(xué)生的自我評價、同學(xué)評價和教師評價三者有機整合，在學(xué)習(xí)過程中，學(xué)生的創(chuàng)新能力、知識遷移能力會得到不同程度的體現(xiàn)，這是自主學(xué)習(xí)能力最重要的一部分。

圖5 不同溫度下的試樣電場時空分布Fig.5 Spatial and temporal distribution of electric field at various temperatures

圖6 不同溫度和外施電場下的電場畸變程度Fig.6 The electric field distortion degree under different temperatures and applied electric fields

2.3 基于非負最小二乘迭代方法的IRC分析

在不同溫度下短路階段測得的等溫松弛電流如圖7所示。從圖7可以看出，不同溫度下IRC曲線的值均為pA級，并且脫陷電荷引起的IRC不呈現(xiàn)隨溫度變化而單調(diào)增減的特性。IRC曲線包含了空間電荷的脫陷信息，而這些電荷是在加壓階段注入并被困在不同深度（或能級）的陷阱中。入陷在不同深度陷阱的電荷具有不同的松弛時間，每一時刻的松弛電流由不同深度陷阱中的電荷脫陷共同構(gòu)成。陷阱深度為Et的入陷電荷松弛衰減可表示為式（3）[12]。

圖7 不同溫度下的IRC測量曲線和擬合曲線Fig.7 IRC measured curves and fitting curves under various temperatures

式（3）中：nt是入陷電荷的密度；v是熱運動的速度；Nc是導(dǎo)帶能態(tài)密度；St是陷阱的俘獲截面；Et是陷阱深度；k是玻爾茲曼常數(shù)；T是溫度；將上述各參量整合成D表示入陷電荷變化率。

在恒溫情況下，nt可表示為式（4）。

式（4）中，nt0是初始入陷電荷密度。

厚度為dx的位于x位置的電荷脫陷引起的電流如式（5）所示[11]。式（5）中：J是IRC密度；q是基本電荷，為1.6×10-19C；L是試樣的厚度。

將式（5）進行積分，并將nt替換為式（4），得到式（6）。

式（6）中：Nt是陷阱的密度；f0是具有相同深度的陷阱的初始占有率。

需要注意的是，式（6）中的D包含陷阱深度Et，說明式（6）適用于單個陷阱深度。如果想要將方程推廣到整個能級，可以通過對價帶頂部到導(dǎo)帶底部的能級進行積分來推導(dǎo)出修正表達式，如式（7）所示。

式（7）中，Ec和Ev是禁帶的最高和最低能級。

式（7）可以進一步簡化，q、L為常數(shù)，如果電荷注入過程足夠長，f0可以設(shè)置為1。若使用矩形積分簡化，式（7）可簡化為式（8）。

式（8）中：c是簡并后的常數(shù)；ΔEt是兩個連續(xù)陷阱深度之間的間隔；H是Et和t的二元函數(shù)。

式（8）可以寫成矩陣形式，如式（9）所示。

其中可以假設(shè)IRC數(shù)據(jù)J是一個長度為m的向量，表示m個時間尺度上對電流的采樣，變量Nt是一個長度為n的向量，表示將禁帶劃分為n個能級。通常m不等于n，H的秩一般小于m或n，是秩虧矩陣。求解式（8）可以使用最小二乘算法，由于陷阱密度非負，解具有非負的限制，求解式（8）變成了求解非負最小二乘問題。文獻[13]提出了一種解決非負最小二乘問題的有效迭代算法，可以在本文中應(yīng)用。

該算法從一組備選的基向量開始，并計算相關(guān)聯(lián)的對偶向量w。然后選擇與w中最大值對應(yīng)的基向量以換取另一個候選向量，一直持續(xù)到w≤0。算法輸入為m×n矩陣H和m維向量J、n維向量w和z提供工作空間，索引集P和Z將在算法執(zhí)行過程中被定義和修改。解Nt滿足式（10）。

Nt是最小二乘問題的解向量，其滿足式（11）。

對偶向量w滿足式（12）。

式（10）～（12）構(gòu)成了描述非負最小二乘問題解向量Nt的Kuhn-Tucker條件。該算法的詳細收斂證明參見文獻[14]，詳細循環(huán)迭代過程如圖8所示。

圖8 非負線性最小二乘迭代算法求解流程Fig.8 Procedure of solving non-negative linear least square problem by iteration method

對不同溫度測量獲得的IRC曲線用式（8）進行分析，計算出的陷阱深度和陷阱密度如圖9所示。為了驗證分析結(jié)果，將計算出的陷阱深度和密度反向驗算，計算得到IRC的擬合曲線，將其與IRC的測量值進行比較并顯示在圖7中。通過計算R2值來評估實驗數(shù)據(jù)和擬合曲線之間的重合程度（R2值是響應(yīng)值與預(yù)測響應(yīng)值之間相關(guān)性的平方）。圖7中曲線計算的R2值分別為0.990 6、0.987 9、0.986 9，都非常接近1，表明實驗數(shù)據(jù)和擬合曲線十分相似。

計算出的封裝硅膠的陷阱能譜可以分為4個區(qū)域，如圖9所示。區(qū)域A中陷阱的深度為0.8～0.9 eV，入陷的電荷較少，電荷相對容易從這些深度較淺的陷阱中脫陷；區(qū)域B中的陷阱深度為0.9～1.0 eV，不同溫度下測量的IRC電流在此區(qū)域內(nèi)均有較多的分量，陷阱分布也比較密集。從圖4(a)中可以看出，在短路3 600 s后仍有電荷剩余。這是因為40℃的熱刺激不足以讓相對較深的陷阱中的所有電荷脫離陷阱。60℃時的空間電荷和IRC結(jié)果表明，大部分入陷電荷被困在區(qū)域B和區(qū)域C。隨著溫度的升高，較淺陷阱中的電荷更容易在電場和溫度的作用下脫陷，因此表現(xiàn)為在更高溫度下深陷阱中的電荷更多。對于在80℃下測量的IRC，有部分分量對應(yīng)在區(qū)域D中的陷阱電荷脫陷，其陷阱深度超過1.15 eV，可以認為是很深的陷阱，并且在短路3 600 s后，仍然有相當(dāng)量的空間電荷在試樣中。

圖9 封裝硅膠陷阱能態(tài)密度分布Fig.9 Trap energy density distribution ofsilicone for encapsulation

3 討論

3.1 溫度對封裝硅膠中空間電荷特性的影響

封裝硅膠屬于硅聚合物的一種，電力電子模塊中使用的封裝硅膠大致分為硅凝膠材料和硅彈性體材料（或通俗稱為橡膠）。硅凝膠是一種介于固體和液體之間具有很低硬度的封裝材料。硅彈性體是以分子量較小的聚硅氧烷為基礎(chǔ)膠，在交聯(lián)劑和催化劑的作用下，在室溫或稍許加熱條件下采用有機過氧化物硫化成形，如圖10所示。由于硅膠以無機硅氧烷鏈（Si-O-Si）為主鏈，Si-O鍵的鍵能大于C-C鍵的鍵能，因此相較于常見的有機聚合物，封裝硅膠具有更好的耐熱性和耐候性。本文研究的封裝硅膠屬于硅彈性體，具有一定的彈性并且具有相對硅凝膠更高的擊穿電壓，被應(yīng)用于高壓功率模塊的封裝絕緣。相對于半結(jié)晶半無定型的部分有機聚合物如交聯(lián)聚乙烯，封裝硅膠是無定型聚合物，內(nèi)部構(gòu)型不是十分規(guī)則，由高分子長鏈和部分側(cè)鏈相互交聯(lián)構(gòu)成，內(nèi)部陷阱能級分布較為廣泛。

圖10 封裝硅彈性體硫化過程Fig.10 Vulcanizing process of silicone elastomer for encapsulation

由圖4和圖5的測量結(jié)果可以看出，溫度對直流電壓下封裝硅膠中的空間電荷分布和電場分布具有較大影響。值得注意的是，雖然封裝硅膠能夠在非常高的溫度下保持絕緣不被擊穿，但是溫度對電荷的注入和遷移的影響仍然不能忽視。隨著溫度的升高，電荷更容易注入封裝硅膠，并被陷阱捕獲而積累。溫度的升高也促進了電荷的遷移，導(dǎo)致電荷積累的位置越來越深。雖然溫度對正電荷和負電荷的輸運均具有促進作用，但圖4表明正電荷積累的量大于負電荷，這是由于陷阱對正、負電荷的捕獲能力不同或溫度對界面處電荷注入、遷移和熱促脫陷的綜合影響導(dǎo)致的。但是不是溫度越高，短路最后階段剩余的電荷越少，反而是60℃時短路后積累電荷的剩余量最少。

3.2 溫度對封裝硅膠中陷阱特性的影響

陷阱的分布是對陷阱電荷釋放而引起的IRC分析獲得的，因此無法脫離電荷行為而只對陷阱本身進行討論。由圖9可以看出，40℃時積累的空間電荷分布在1.0 eV以下（條件是短路3 600 s），并且區(qū)域B是主要的電荷積累陷阱能級區(qū)域。由圖4的空間電荷分布可以看出，短路3 600 s后仍然有空間電荷剩余，表明40℃的熱刺激能量不足以使得較深陷阱中的電荷脫陷。由圖9可以看出，60℃時積累的空間電荷主要分布在0.9～1.1 eV（在3 600 s短路時間內(nèi)計算得出），區(qū)域B和C是主要的電荷積累陷阱能級區(qū)域。80℃時積累的陷阱電荷有部分位于區(qū)域D中，陷阱深度超過1.15 eV，在短路3 600 s后仍然有電荷剩余，表明80℃的熱刺激能量不足以使得在區(qū)域D深陷阱中的電荷脫陷。60℃時積累的電荷在短路3 600 s后幾乎全部消散，這是因為60℃時入陷電荷的能級和熱刺激能量幾乎匹配，即60℃提供的熱運動能量能夠使得電荷脫陷。而40℃和80℃時，由于有部分電荷位于與熱刺激能量不匹配的陷阱中，即深陷阱中的電荷不足以依靠熱運動能量脫離陷阱。

值得注意的是，在每個區(qū)域中不同溫度下計算得出的陷阱分布相互靠得很近，并且位置較為固定，表明這些陷阱能級是封裝硅膠的特征能級，與其微觀結(jié)構(gòu)有關(guān)。雖然陷阱在整個能帶結(jié)構(gòu)內(nèi)廣泛分布，但是以離散能級的形式存在。

3.3 封裝絕緣中空間電荷與陷阱的關(guān)聯(lián)

針對封裝絕緣IRC的分析可以獲得陷阱能級分布而不能夠獲得陷阱的空間分布情況，空間電荷測量能夠獲得空間分布信息，將兩者結(jié)合能夠更全面的反映電荷與陷阱的關(guān)系。由于表面態(tài)的存在，能帶周期在聚合物絕緣表面被打斷，表面存在較多的陷阱能級，由空間電荷測量結(jié)果可以看出，靠近電極表面的電荷積累較多，隨著溫度的升高，電荷分布也向內(nèi)部擴展，總體而言，電極附近的電荷量多于試樣內(nèi)部的電荷量。封裝硅膠絕緣內(nèi)部的陷阱分布在較寬的能級范圍內(nèi)，從淺陷阱到深陷阱均有分布，總體而言，深陷阱的電荷量大于淺陷阱的電荷量。隨著溫度的升高，較淺陷阱中的電荷更容易在電場和溫度的作用下脫陷，因此表現(xiàn)為在更高溫度下，深陷阱中的電荷更多。

4 結(jié)論

（1）隨著外施電場的增加，同極性電荷在電極附近積累。電荷注入的閾值電場隨著溫度的升高而逐漸降低。此外，隨著溫度的升高，更多的電荷會積聚在材料內(nèi)部更深的位置。

（2）封裝硅膠中廣泛分布從0.8～1.2 eV不同深度的陷阱，提出的基于非負線性最小二乘迭代算法的等溫松弛電流分析方法能夠?qū)φ麄€能帶內(nèi)的陷阱進行分析。隨著溫度的升高，入陷電荷位于的陷阱能級整體呈現(xiàn)變深的趨勢。

（3）隨著溫度的升高，試樣內(nèi)部的電場增大，累積的空間電荷畸變了局部電場，并對高壓功率模塊封裝絕緣的可靠性產(chǎn)生影響。由于溫度在空間電荷輸運行為中起著重要作用，空間電荷積累在很大程度上影響局部電場畸變，因此在開發(fā)高壓、高溫功率模塊時，應(yīng)充分關(guān)注空間電荷行為。