鋯合金管氫化物應力再取向及其環(huán)向拉伸實驗方法研究

謝 夢，劉 瓊，袁 波，惠泊寧，徐春容

(1.西部新鋯核材料科技有限公司，陜西 西安 710299；2.中國核動力研究設計院 反應堆燃料及材料重點實驗室，四川 成都 610041)

在核反應堆中，容納核燃料的鋯合金包殼管作為第一道安全屏障，直接影響著整個電廠的安全運行。在停堆換料過程中，由于氫在鋯合金的固溶度隨溫度的不同差別較大，冷卻過程中，氫受到環(huán)向應力的作用而呈徑向析出（應力再取向），而徑向氫化物（RH）的析出會顯著降低包殼管的力學性能[1]。

為了模擬反應堆中氫在環(huán)向應力作用下的析出及取向情況，堆外進行了氫化物應力再取向實驗—在拉伸實驗機上對含有一定量氫化物（環(huán)向）的鋯合金管進行熱處理。即在升溫及保溫過程中，使氫化物溶解，而在降溫時，氫化物在管材承受一定的環(huán)向應力下析出。鋯合金管所受的環(huán)向應力是采用特殊的夾具對管材內壁施加一定的載荷，并且對管材徑向進行拉伸。雖然目前環(huán)向拉伸在研究管材環(huán)向力學性能已經(jīng)得到了廣泛的應用，但是國內對鋯合金管材的氫化物應力再取向及后續(xù)的環(huán)向拉伸實驗方法上還存在一定的問題。如前期試樣加工時夾持力對氫化物取向的影響，再取向實驗過程中夾具與管材內壁之間的摩擦力以及試樣彎曲效應對氫化物取向的影響，環(huán)向拉伸過程中如何正確的反應氫化物取向與力學性能之間的關系以及對載荷-位移曲線的分析等。基于這些問題，本文對鋯合金管氫化物應力再取向及環(huán)向拉伸實驗方法進行研究。

1 實驗材料與方法

實驗材料為500kg級N36鋯合金成品管（Φ9.5mm×0.57mm），再結晶狀態(tài)。管材加工為沿軸向切取5mm長的環(huán)形試樣。采用高壓釜對試樣滲氫，一般要求氫含量為200 ppm～300ppm。

對滲氫后的試樣進行氫化物應力再取向實驗。試樣在WDML-5型實驗機進行實驗。將試樣套在兩個對稱的半圓柱芯塊上，裝在夾具上，保證試樣位于夾具中間位置。為了滿足試樣的熱處理條件，夾具位于三段式控溫的高溫爐內。實驗時將樣品升溫加熱至400℃時，開始對樣品施加一定的載荷，保溫半小時后，以一定的冷卻速度冷卻至200℃，卸掉載荷，試樣隨爐冷卻。采用金相顯微鏡觀察氫化物的取向情況。用氫化物取向因子(fn)來表征氫化物的徑向取向情況。

為了研究氫化物應力再取向對管材環(huán)向拉伸性能的影響，還需對其進行環(huán)向拉伸實驗。室溫下的環(huán)向拉伸同樣在該設備上進行，采用應變控制模式，使鋯合金管沿環(huán)向方向變形而斷裂。

2 氫化物應力再取向實驗影響因素

2.1 試樣加工

用于核燃料元件的鋯合金管材對fn已作為一項檢測要求。因此，實驗中使用的成品管材，滲氫后氫化物應該呈環(huán)向分布（圖1a）。在管材進行加工時，由于受到較大的夾持力，對管材外壁產(chǎn)生較大的殘余應力。而氫化物的析出對殘余應力敏感，導致滲氫后管材外壁的氫化物呈徑向析出（圖1b），對氫化物應力再取向實驗的結果具有較大的影響。如果在做氫化物應力再取向實驗前，就存在部分RH，由于氫化物析出的記憶效應[2]以及在一定的環(huán)向應力作用下，就會促進RH的形成。因此，在管材環(huán)向試樣的加工時，采取保護措施，避免管材受到較大的夾持力，影響滲氫后氫化物取向。

圖1 鋯合金管的氫化物形貌(a)正常,(b)夾持力

2.2 摩擦力

半圓柱芯塊與環(huán)形試樣采取半徑匹配的方式結合，環(huán)形試樣的內表面與芯塊外表面幾乎全部接觸，在拉伸受力的過程中，會在樣品與夾具間產(chǎn)生摩擦力(f)。鋯合金管材氫化物再取向實驗，根據(jù)設計要求在實驗過程中對試樣施加穩(wěn)定的載荷（F）。何祝斌等[3]在對管材環(huán)向拉伸受力分析表明，摩擦力的存在會使整個管材的環(huán)向應力分布不均勻。由于受力的對稱性，取1/4處進行受力分析。假如不存在摩擦力，環(huán)向拉力分布較均勻，接近0.5 F。當摩擦系數(shù)存在時，環(huán)向拉力隨角度的增加而減小，并且摩擦系數(shù)越大，下降趨勢越明顯。氫化物再取向實驗中避免不了會存在摩擦力，但是應采取潤滑措施，降低管材內表面的摩擦系數(shù)，使試樣受力更均勻。在95 MPa的應力水平下，做對比實驗（潤滑為1#試樣，不潤滑為2#試樣）。實驗溫度高達400℃，綜合考慮潤滑材料選擇石墨。在金相顯微鏡下對試樣的整個橫截面的氫化物取向進行觀察。實驗表明，1#在整個橫截面處，氫化物的再取向情況比較一致，2#試樣在整個橫截面出分布，氫化物取向存在很大的差異。分別對θ為0°、30°、60°、90°處整個壁厚的fn進行測量，結果如表1所示。

表1 不同角度處1#和2#試樣的fn結果

因此，在做氫化物應力再取向實驗時，應該采用石墨潤滑，使鋯合金管材受力更均勻，進而使氫化物在管材的整個橫截面的再取向情況一致。而在實際的fn測量中，不可能對每個再取向樣品進行細致的測量，因此在獲取氫化物金相照片時，在對整個橫截面的氫化物取向進行觀察時，盡量選用θ為0°或180°附近的金相照片，進行fn的測定。

2.3 試樣彎曲效應

在對管材進行環(huán)向拉伸實驗時，由于兩個半圓芯塊之間與管材內表面接觸存在一定的間隙，會使管材在0°和180°的位置附近發(fā)生展平-彎曲效應。鋯合金管材的氫化物應力再取向實驗中，應力值一般不會超過材料的屈服強度。由于滲氫前會對管材進行酸洗，因此管材的壁厚會存在一定的偏差。實驗中發(fā)現(xiàn)，當管材的壁厚在0.53～0.57之間時，在做氫化物應力再取向實驗時，即使是在環(huán)向應力為160MPa的條件下，管材也沒有出現(xiàn)明顯的展平現(xiàn)象，對橫截面處的氫化物取向進行觀察，發(fā)現(xiàn)在整個橫截面的氫化物分布仍比較均勻，在整個壁厚處，內、中、外側的氫化物取向也比較一致。但若酸洗后壁厚減小太多，半徑匹配的半圓芯塊與環(huán)形試樣之間的間隙變大，即使在很小的應力水平下，管材也會發(fā)生展平現(xiàn)象。在做氫化物應力再取向實驗時，發(fā)現(xiàn)該試樣RH在整個橫截面處分布不均勻。對0°～90°之間的氫化物取向情況進行分析，在θ為0°～15°區(qū)間RH主要分布在管材靠近內壁一側（圖2a），隨著角度的增加，RH逐漸在內中外側分部較均勻（圖2b），當角度超過60°時，RH主要分布在管材內表面處（圖2c）。RH的這種分布規(guī)律與應力大小有關。RH在整個截面壁厚處分布不均勻，主要與氫化物析出時的應力狀態(tài)有關。

圖2 徑向氫化物在不同位置處的分布

研究表明，氫化物易在垂直于拉應力、平行于壓應力的方向形成[4]。氫化物應力再取向實驗時，若鋯合金管材發(fā)生明顯的彎曲效應，管材左右兩側在展平的同時，其受力狀態(tài)會發(fā)生變化。在保持管材周長不變的情況下，為了達到展平的結果，鋯合金管的左右兩側外壁就會受到擠壓，而內側受到張力，與此同時，上下兩端的內壁和外壁的受力狀態(tài)剛好相反。在冷卻的過程中，由于鋯合金管材的這種受力狀態(tài)，氫化物在析出時的應力取向效應，導致了氫化物的這種分布現(xiàn)象。因此氫化物應力再取向實驗，應盡量減小展平現(xiàn)象的發(fā)生。彎曲效應與芯塊與管材內表面的接觸面有關，間隙越大，彎曲效應越明顯。因此可以多采用幾種不同尺寸的半圓芯塊，對壁厚不同的管材采取半徑一致的夾具，減少芯塊與管材內表面之間的間隙，抑制管材的彎曲效應。目前也有在兩個芯塊間添加一個啞鈴式的圓弧段防止彎曲效應的產(chǎn)生。

3 環(huán)向拉伸試驗結果的影響因素

3.1 試樣尺寸及位置

為了研究不同的氫化物應力再取向條件下的鋯合金管的環(huán)向拉伸性能，因此還將對不同fn的試樣進行環(huán)向拉伸實驗。室溫下，氫化物呈脆性，研究表明一定量的氫化物若呈環(huán)向分布則對管材的力學性能影響較小，而呈徑向分布會使管材的延展性顯著降低[5]。一般在研究管材的環(huán)向力學性能時，會對試樣兩側進行勾股式標距段加工，實驗時標距段處于芯塊分離位置，這樣有利于變形集中在標距段內。而再取向實驗試樣進行標距段的加工，不利于氫化物取向的分析。因此在環(huán)向拉伸中，仍采用等寬試樣。標距段的長度確定為5mm，在拉伸試樣至最大載荷后卸掉載荷，發(fā)現(xiàn)試樣均勻塑形變形主要集中5mm內。而試樣后期的非均勻變形（縮頸）更是集中在5mm內更小的范圍內。并且S.I.Hong等[5]在對鋯合金的環(huán)向和縱向力學性能（主要是延伸率和屈服強度）的仔細比較后，決定對等寬試樣采用5mm的標距段長度。

在上述氫化物應力再取向實驗的影響因素分析中可知氫化物取向在整個橫截面處的分布不一定很均勻，在實驗過程中為了保證fn與力學性能的一致性，在管材的環(huán)向拉伸實驗中，盡量使管材的放置位置與氫化物再取向時一致。

3.2 環(huán)向拉伸曲線分析

環(huán)向拉伸試樣的尺寸很小，因此較小的位移誤差，都會對結果產(chǎn)生很大的影響。在拉伸過程中，芯塊與試樣緊密接觸過程中，夾具發(fā)生變形產(chǎn)生一個位移增量，試樣在展平時，兩端由圓弧狀變?yōu)闄E圓的過程產(chǎn)生一個位移增量，因此在所獲得的載荷-位移曲線中，應該減去這兩部分的位移值。

載荷-位移曲線中（圖3），通過彈性階段直線1的平移來獲得試樣的屈服應力和最大應力值（Fb）。因為在鋯合金管的環(huán)向拉伸載荷-位移曲線中沒有屈服平臺的出現(xiàn)，因此采用微量塑形伸長量（0.2%＊L0，L0為試樣的標距長度）來確定屈服應力F0.2，即將直線1水平向右平移0.2%＊L0得到直線2，與曲線交點處的載荷值。

圖3 環(huán)向拉伸的載荷-位移曲線

直線3同樣由直線1水平向右至Fb得到，但若在最大值出現(xiàn)平臺，則取中間位置。由圖5可知管材的均勻延伸值為△Lg，總的延伸值為△L。鋯合金管材的斷后延伸率由計算獲得。fn對鋯合金管材的影響，主要就是對塑性的影響。因此，δ最能反應氫化物取向對鋯合金管材的力學性能的影響。

4 結論

（1）試樣加工時，夾持力會影響滲氫后氫化物的取向，進而影響管材的氫化物應力再取向后的氫化物取向情況，應采取保護措施，防止管材受力。

（2）試樣與夾具之間摩擦力的存在，使管材受力不均勻，導致氫化物再取向在整個橫截面的取向存在差異。采用石墨潤滑，可以得到改善。在對fn的測量中，盡量選用θ為0°或180°附近的金相照片。

（3）管材的彎曲效應會導致管材在不同壁厚處RH的分布存在較大的差異。芯塊與管材內表面的間隙越大，彎曲效應越明顯。

（4）環(huán)向拉伸樣品仍為等寬試樣，標距段取5mm。為了更準確的反應fn與拉伸性能之間的關系，拉伸時樣品的位置仍與再取向時一致。

（5）在載荷-位移曲線中，需扣除由夾具變形和試樣展平產(chǎn)生的位移。然后采用常規(guī)分析進行屈服強度、抗拉強度和延伸率的計算。其中延伸率最能反應fn與拉伸性能之間的關系。