林正江，高東東，肖 杰 ，陳亞平，董 坤 ，韋婭儷

（1.西南交通大學地球科學與環(huán)境工程學院，四川 成都 610000；2.四川省生態(tài)環(huán)境科學研究院，四川 成都 610041）

0 引言

生活飲用水安全是影響公眾健康的重要因素，而飲用水水源地作為生活飲用水的主要來源，其地位十分重要[1-2]。隨著越來越多的水源地水質(zhì)遭到污染，水源地水質(zhì)問題已成為人們關(guān)注重點[3]。當前我國集中式飲用水源地水質(zhì)評價多局限于參考標準，注重水質(zhì)是否超標，而未考慮長期直接飲用水或間接接觸水中低劑量有毒物質(zhì)產(chǎn)生的健康風險[4-5]。區(qū)別于水質(zhì)評價，水質(zhì)健康風險評價將水中污染物濃度與健康風險相聯(lián)系，定量描述了水質(zhì)對人體健康產(chǎn)生的危害程度[6-7]。

目前，水源地水質(zhì)健康風險評價主要是針對評價模型及水環(huán)境質(zhì)量的研究[8-10]，對于健康風險的空間不確定性研究較少。地統(tǒng)計學的克里金插值法可用于模擬健康風險的空間分布，然而大量研究發(fā)現(xiàn)，克里金插值具有一定的平滑效應，會丟失異常區(qū)的重要信息[11]。對此，本文引入序貫指示模擬（SIS）進行隨機建模，利用有限采樣點數(shù)據(jù)，較好模擬不確定性區(qū)域數(shù)據(jù)的空間分布，定量分析其空間不確定性。SIS等空間隨機模擬方法最初主要用于油氣勘探評估，后來才逐漸應用于環(huán)境學科。如曾光明等使用SIS構(gòu)建了長沙市黃興鎮(zhèn)地下水中Mn的濃度及其健康風險的空間分布[12]，楊灝等使用SIS模擬了廣州市增城區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的健康風險分布[13]。

德陽市中江縣屬缺水地區(qū)，大型集中式飲用水水源地較少，小型鄉(xiāng)鎮(zhèn)水源數(shù)量較多，管控難度較大，本文以2018年水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù)為例，利用美國EPA推薦的模型對研究區(qū)60個鄉(xiāng)鎮(zhèn)飲用水水源地進行健康風險評價，并利用序貫指示模擬（SIS）定量分析健康風險的空間不確定性，繪制健康風險概率圖，以期為管理決策者在水源地環(huán)境風險管理方面提供更直觀的、準確的理論參考依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域概況

德陽市中江縣位于四川盆地川中紅層丘陵區(qū)西緣，南靠遂寧，西臨成都、北依成都，幅員面積2200 km2，常住人口946019人。中江縣多年平均氣溫16.7℃，極端最高氣溫38.2℃，極端最低氣溫-5.9℃。多年平均蒸發(fā)量1153.5 mm，相對濕度79%。多年平均降水量932.4 mm，最大降水量1466.8 mm（1961年），最小降水量534.5 mm（1979年）。中江縣地表水資源存在嚴重的時空分布不均的特點，紅層丘陵低山地區(qū)是中江縣農(nóng)業(yè)發(fā)展區(qū)和人口聚集區(qū)，該區(qū)年平均降水量800 mm左右，時間上主要集中于7、8、9月（占全年降水量的60%～70%）。為解決居民生活用水問題，全縣共修建72個鄉(xiāng)鎮(zhèn)水源地，其中，62個為地下水型水源地，其余為河流型或湖庫型。

1.2 數(shù)據(jù)來源

收集中江縣2018年60個水源地水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù)，其中地下水型水源地53個，湖庫型水源地 5個，河流型水源地2個。選取5個常規(guī)水質(zhì)指標（NH3-N、Fe、F-、NO3-、NO2-）和8個重金屬指標（Mn、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd）進行健康風險評價研究。

圖1 中江縣飲用水源地采樣點分布圖

1.3 健康風險評價模型

水源地水質(zhì)健康風險評價主要是針對水體中有毒微量元素。水環(huán)境中有毒微量元素通過皮膚接觸（沐浴和游泳）、飲水兩種暴露途徑對人體產(chǎn)生健康風險[14-16]，結(jié)合USEPA提出的健康風險評價模型與研究區(qū)域?qū)嶋H情況，對部分健康風險暴露參數(shù)進行了修正（表1）[17-19]。

表1 暴露劑量計算參數(shù)

根據(jù)國際癌癥研究所對于物質(zhì)致癌性的研究，As、Cr6+、Cd及其化合物是對人類致癌性證據(jù)充分的化學物質(zhì)，需要進行致癌風險評價，NH3-N、Fe、F-、NO3-、NO2-、Mn、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd需要進行非致癌風險評價。腸胃吸收因子、非致癌物參考劑量、致癌物強度系數(shù)如表2所示。

表2 各指標理化參數(shù)及毒性參數(shù)

本文考慮了有毒微量元素對于成人和兒童的影響，風險評估模型如公式（1）-公式（4）所示[20]。

日均暴露劑量（Average Daily Dose，ADD）：

危害指數(shù)（Hazard Index,HI）：

總致癌風險（Total Cancer Risk,TCR）：

式中：ADD—飲水途徑、皮膚接觸途徑的日均暴露劑量，mg/（kg·d）；C—污染物濃度，mg/L；IR—日飲水量，（L/d）；EF—暴露頻率，d/a；ED—暴露期，a；ABS—腸胃對污染物的吸收系數(shù)；BW—體重，kg；AT—平均接觸時間，d；SA—皮膚表面積，cm2；PC—皮膚污染物皮膚滲透系數(shù)，cm/h；ET—暴露時間，h/d；CF—體積轉(zhuǎn)換因子；HQ—非致癌物危害商；Rfd—非致癌物參考劑量，mg/（kg·d）；CR—致癌風險；SF—致癌強度系數(shù)。HI—多種污染物的危害商總和；TCR—多種污染物的致癌物風險總和。

1.4 序貫指示模擬

將采樣點處HI及TCR視為隨空間變化的變量，采用序貫指示模擬模型模擬其空間分布，并得到其潛在概率分布圖。具體算法步驟如下[23]。

（1）離散編碼通過公式（5），將60個采樣點HI及TCR的期望值轉(zhuǎn)化為指示值I（x，z）。

式中：z—隨機變量x（HI和TCR）的閾值，對于危害指數(shù)而言，取1[24]，對于總致癌風險而言，取國際輻射防護委員會（ICRP）推薦值5×10-5a-1[25]。I（x，z）—隨機變量指示值，當I（x，z）為0時，表示HI及TCR超過標準值，即該處存在健康風險，當I（x，z）為1，情況相反。

（2）構(gòu)造指示變量I（x，z）的半變異模型

通過公式（6），計算得到HI和TCR的指示值半變異方差及距離數(shù)據(jù)。使用最小二乘法擬合理論模型（球型、指數(shù)型、高斯型），得到指示變量半變異模型的類型和參數(shù)。

式中：h—位置xi與xi+h之間的距離，N（h）—xi和xi+h的數(shù)據(jù)對數(shù)，γI（h）—指示值的半變異方差。

（3）劃分研究區(qū)域網(wǎng)格，進行序貫模擬

將研究區(qū)域劃分70×70網(wǎng)格，定義一條經(jīng)過所有未知點的隨機路徑。按照隨機路徑選擇第一個未知點，通過克里金法估計該處HI及TCR超出對應閾值的概率。隨機抽取一個在[0，1]區(qū)間均勻分布的隨機數(shù)p，將p與比較，確定該處HI及TCR指示值。

將新的模擬值加入到已知數(shù)據(jù)中，重復上述模擬過程，直至所有點位模擬完畢。如果需要模擬多次，將該過程重復多次即可。

（4）健康風險的概率空間分布

通過公式（7）、公式（8）可以計算得到每個模擬點位HI和TCR超出標準值的概率及方差[26]。

式中：PSIS{x＞z}—健康風險的概率；S2SIS{x＞z}—健康風險的方差；x—模擬點位處的HI和TCR；z—HI和TCR的閾值；NSIS—序貫指示模擬的全部次數(shù)；n（x＞z）—全部NSIS次模擬中模擬點出處結(jié)果超過閾值的次數(shù)，本研究模擬次數(shù)為100次。

2 結(jié)果與分析

2.1 數(shù)據(jù)統(tǒng)計

中江縣鄉(xiāng)鎮(zhèn)水源地統(tǒng)計結(jié)果如表3所示。對比《GB/T 14848-2017地下水質(zhì)量標準》和《GB 3838-2002地表水環(huán)境質(zhì)量標準》標準限值，NO2-、Cu、Zn、Pb、Hg、As、Cr6+、Cd的濃度均未超標；NO3-、NH3-N、F-、Mn等指標的平均值雖未超標，但其最大值超過了《GB/T 14848-2017地下水質(zhì)量標準》和《GB 3838-2002地表水環(huán)境質(zhì)量標準》標準值。此外監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示，研究區(qū)域大部分水源地NO2-、Zn、Fe、Pb、Hg、Cr6+、Cd未檢出，個別水源地檢出濃度也較低，未檢出指標按檢出限的1/2進行統(tǒng)計和健康風險評價。

表3 水源地水質(zhì)指標統(tǒng)計

2.2 健康風險評價

2.2.1 非致癌及致癌風險

根據(jù)研究區(qū)域內(nèi)水源地水質(zhì)監(jiān)測數(shù)據(jù)，按照健康風險評價模型可以計算水源地非致癌物及致癌物通過飲水途徑和皮膚接觸途徑對成人和兒童產(chǎn)生的健康風險，計算結(jié)果見表4。成人的非致癌總風險低于兒童，但致癌總風險高于兒童，說明成人相對于兒童受到水源地致癌物的健康影響更大，兒童相對于成人受到水源地非致癌物的健康影響更大，因此應分別針對成人和兒童的飲用水安全采取相應的管理和控制措施。

對于非致癌物HI，使用美國EPA推薦值“1”作為標準值。由表4可知，成人和兒童HI分別在0.067～1.425和0.0796～1.8116，平均值及95%分位數(shù)均低于標準值，因此認為研究區(qū)水源地成人及兒童非致癌風險較小。

對于致癌物TCR，使用ICRP推薦值“5×10-5a-1”作為標準值。由表4可得。成人和兒童TCR分別在2.52×10-5～7.6×10-5a-1和9.63×10-6～2.9×10-5a-1，平均值均低于標準值，但成人TCR的95%分位數(shù)大于標準值，因此認為研究區(qū)域水源地成人具有一定致癌風險，兒童致癌風險較小。

表4 中江縣鄉(xiāng)鎮(zhèn)水源地成人及兒童健康風險

2.2.2 健康風險優(yōu)先污染物識別

各指標非致癌總風險及致癌總風險的貢獻度如圖2所示。F-的單項非致癌風險值最大，對非致癌總風險的貢獻度為51.93%，F(xiàn)-、As、NO3-、Pb四項指標對非致癌總風險的累計貢獻度超過90%。非致癌物的健康風險順序為F-＞As＞Pb＞NH3-N＞Cr6+＞Cd＞Mn＞Cu＞NO2-＞Fe＞Hg＞Zn。致癌物質(zhì)的健康風險順序為Cr6+（69.1%）＞ As（26.7%）＞Cd（4.2%），Cr6+和As兩項指標對致癌總風險的累計貢獻度超過95%。

圖2 各指標健康風險貢獻度

2.3 空間不確定性分析及分區(qū)

2.3.1 不確定性分析

由健康風險評價結(jié)果可得，中江縣水源地致癌物對成人有一定健康風險，為研究該區(qū)域水源地致癌物對成人致癌風險的分布情況及不確定性，使用SIS進行隨機建模。由表5可得球型理論半變異函數(shù)的擬合效果較好，球型形式半變異函數(shù)的參數(shù)見圖3。

圖3 半方差圖及球型模型擬合參數(shù)

表5 半變異函數(shù)擬合的均方誤差

從圖4可以看出，使用SIS方法生成的隨機模型能較好反映研究區(qū)域致癌風險的空間分布，并且能體現(xiàn)健康風險的空間不確定性。

圖4 中江縣水源地成人致癌風險第1次、第50次、第100次SIS模擬結(jié)果

對研究區(qū)域成人致癌風險進行100次SIS模擬后，使用公式（7）～（8）對其進行統(tǒng)計分析，得到研究區(qū)域水源地各種污染物對成人的TCR＞5×10-5a-1的概率分布圖及概率標準差分布圖（圖8、圖9）。風險概率圖和風險概率標準差圖能為區(qū)域內(nèi)水源地環(huán)境風險優(yōu)先控制區(qū)的確定和劃分提供參考依據(jù)。區(qū)域的風險概率值越高，其水源地中各種污染物對人體產(chǎn)生健康風險的可能性就越大；相反，區(qū)域的風險概率值越低，其水源地中各種污染物對人體產(chǎn)生健康風險的可能性就越小，但其不確定性會增大，需要對該區(qū)域做進一步的調(diào)查研究[26]。為了給環(huán)境風險管理者廣泛的、直觀的、準確的信息，本文分別以5%、25%、50%、75%、95%對研究區(qū)域成人致癌風險超標概率進行劃分。

由圖5可知，研究區(qū)域內(nèi)成人致癌風險概率較高的區(qū)域（＞75%）主要集中在S2、S4、S5三處水源地，即太安鎮(zhèn)、廣福鎮(zhèn)、會龍鎮(zhèn)水源地，均為地下水。其中概率值＞95%的區(qū)域面積為30.74 km2，約占中江縣總面積的1.4%；概率值75%～95%的區(qū)域面積為109.8 km2，約占中江縣總面積的5%；致癌風險概率在25%～75%的區(qū)域主要集中在馮店鎮(zhèn)、積金鎮(zhèn)、白果鄉(xiāng)、民主鄉(xiāng)、繼光鎮(zhèn)、涌山鄉(xiāng)、石龍鄉(xiāng)、華實鄉(xiāng)、元興鄉(xiāng)水源地，均為地下水，其面積為333.28 km2，約占中江縣總面積的15.2%。

由圖6可知，研究區(qū)域成人致癌風險概率標準差較大的區(qū)域主要集中在致癌概率為25%～75%的區(qū)域，具有較大的不確定性，表明該區(qū)域健康風險水平不穩(wěn)定，有可能會向高風險轉(zhuǎn)化。

2.3.2 空間分區(qū)

結(jié)合圖5和圖6，將成人致癌風險概率＞75%的區(qū)域劃分為Ⅰ級區(qū)，將成人致癌風險概率為25%～75%其標準差較大的區(qū)域劃分為Ⅱ級區(qū)，其他區(qū)域劃分成Ⅲ級區(qū)（圖7）。

圖5 中江縣水源地成人致癌風險概率空間分布圖

圖6 中江縣水源地成人致癌風險概率標準差圖

圖7 中江縣水源地成人致癌風險分區(qū)

對于Ⅰ級區(qū)內(nèi)水源地，由于致癌風險超標概率值較高，水源地中各種污染物對成人健康存在較大的威脅，因此應將該區(qū)域納為環(huán)境風險優(yōu)先管控區(qū)，調(diào)查清楚該區(qū)域污染物的來源特征并制定科學的水源地修復保護方案。此外還應將風險信息公開，引起附近居民的廣泛關(guān)注，促使居民自覺加入水源地保護行列。

對于Ⅱ級區(qū)水源地，由于致癌風險超標概率值相對較小，其標準差較大，水源地中各種污染物對成人產(chǎn)生健康的不確定性較大，因此應將該區(qū)域納為環(huán)境重點管控區(qū)，相關(guān)部門以預防、保護為主，避免區(qū)域內(nèi)水源地水環(huán)境質(zhì)量惡化，向高風險區(qū)轉(zhuǎn)化。

對于Ⅲ級區(qū)水源地，由于該區(qū)域內(nèi)水源地中各種污染物對成人的致癌風險概率很小，因此應將該區(qū)域納為環(huán)境風險一般管控區(qū)，建議相關(guān)部門對其進行定期的采樣和巡視。

3 結(jié)論

使用美國EPA推薦的健康風險評價模型，對水源地水質(zhì)進行了健康風險評價，使用序貫指示模擬對水源地健康風險進行了空間分析。結(jié)果表明：

（1）中江縣水源地各類污染物所致成人及兒童非致癌HI平均值及95%分位數(shù)均低于美國EPA推薦值，非致癌風險較低；成人和兒童致癌風險TCR平均值均低于ICRP推薦值，但成人的95%分位數(shù)大于ICRP推薦值，兒童致癌風險較小，成人具有潛在致癌風險，應值得關(guān)注。

（2）研究區(qū)內(nèi)成人致癌風險概率＞75%的區(qū)域主要涉及太安鎮(zhèn)、廣福鎮(zhèn)、會龍鎮(zhèn)三處水源地，健康風險水平較穩(wěn)定；成人致癌風險概率在25%～75%的區(qū)域主要涉及馮店鎮(zhèn)等9個鄉(xiāng)鎮(zhèn)，健康風險水平具有較大的不確定性。

（3）從飲水安全角度建議決策部門建議將F-、NO3-、Pb、Cr6+、As列為優(yōu)先控制潛在的污染物，將成人致癌風險概率＞75%的區(qū)域劃分為優(yōu)先管控區(qū)，將成人致癌風險概率25%～75%且不確定性較大的區(qū)域劃分為重點管控區(qū)，并采取分級管控措施。

（4）本次劃分的I級、II級區(qū)水源地均為地下水型水源地，建議決策部門盡快在區(qū)域建立集中供水系統(tǒng)，利用附近水庫實現(xiàn)安全供水。

（5）水源地水質(zhì)符合相關(guān)標準，并不代表沒有健康風險，基于SIS的健康風險評價及分區(qū)可有效確定不同級別的風險管控區(qū)，可輔助風險管理決策者制定更為靈活、經(jīng)濟、有效的環(huán)境風險管理策略，節(jié)約管理成本。