聶 鵬 魯 謹(jǐn) 郭亞平 任 韌 張立軍

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

根據(jù)國家放射性廢物管理有關(guān)規(guī)定，放射性廢物最終送至廢物處置場(chǎng)貯存，為了運(yùn)輸和處置需要，對(duì)產(chǎn)生的中低放廢物必須用標(biāo)準(zhǔn)的包裝體（鋼桶或鋼箱等）進(jìn)行包裝，并給出包裝體內(nèi)的放射性核素種類及活度濃度［1］。101重水研究堆是我國第一座研究堆，1958年第一次達(dá)到臨界，2007年12月永久性關(guān)閉，運(yùn)行了近50年［2］，目前正在實(shí)施重水研究堆退役第一階段內(nèi)容。退役過程中產(chǎn)生大量放射性廢物需要考慮到廢物最小化，要根據(jù)放射性活度進(jìn)行分類處理處置。FA-Ⅳ鋼箱在退役過程應(yīng)用非常廣泛，可直接裝不可壓縮廢物，也可裝載超壓后的廢物桶，為解決鋼箱內(nèi)廢物的放射性核素種類及活度濃度的測(cè)量問題，引入了現(xiàn)場(chǎng)物體計(jì)數(shù)系統(tǒng)（In Situ Objects Counting System，ISOCS）［3］。

采用無損測(cè)量技術(shù)［4］，利用輻射場(chǎng)“單掃描”高分辨率γ譜儀對(duì)廢物鋼箱進(jìn)行精確測(cè)量，采用衰減技術(shù)以校正廢物基體對(duì)測(cè)量的影響，是目前廢物鋼箱測(cè)量的主流技術(shù)，已成為許多國家快速檢測(cè)放射性廢物鋼箱的標(biāo)準(zhǔn)方法。國內(nèi)也有無源效率刻度在核電廢物分揀中的應(yīng)用［5］，用的是溴化鑭探測(cè)器，相比較ISOCS系統(tǒng)有配套的無源效率刻度軟件［6］及更好分辨率的HPGe γ譜儀，可以應(yīng)用于鋼箱廢物的測(cè)量。

國內(nèi)還沒有直接進(jìn)行廢物鋼箱測(cè)量的相關(guān)研究，本文介紹了ISOCS系統(tǒng)測(cè)量鋼箱的研究工作，是ISOCS系統(tǒng)在國內(nèi)應(yīng)用的一次推廣。

1 ISOCS測(cè)量系統(tǒng)

現(xiàn)場(chǎng)物體計(jì)數(shù)系統(tǒng)如圖1所示，將HPGe γ譜儀測(cè)量、屏蔽、準(zhǔn)直等技術(shù)集于一身，能在一個(gè)系統(tǒng)內(nèi)實(shí)現(xiàn)多種功能，解決實(shí)際工作中的一些復(fù)雜的測(cè)量問題。系統(tǒng)配備無源效率刻度軟件，預(yù)置多種幾何模型，有簡單箱體、復(fù)雜箱體、簡單圓柱、復(fù)雜圓柱、馬林杯、簡單管道、復(fù)雜管道、圓形平面和矩形平面等22種，是退役實(shí)施過程中不可或缺的測(cè)量工具。

圖1 現(xiàn)場(chǎng)物體計(jì)數(shù)系統(tǒng)Fig.1 In situ objects counting system

ISOCS帶有環(huán)狀準(zhǔn)直器，如圖2所示。環(huán)狀準(zhǔn)直器通過兩根不銹鋼棒插入底部固定孔內(nèi)進(jìn)行組裝、固定，與探測(cè)器連接成一個(gè)整體，再用兩根不銹鋼棒將探測(cè)系統(tǒng)固定在檢測(cè)平臺(tái)上。

圖2 環(huán)狀準(zhǔn)直器Fig.2 Ring collimator

ISOCS測(cè)量系統(tǒng)的準(zhǔn)直器帶有45°和60°的張角，通過調(diào)節(jié)探測(cè)器與測(cè)量物體的距離來確定測(cè)量范圍［6］。用于廢物鋼箱測(cè)量時(shí)，應(yīng)用45°張角的準(zhǔn)直器，將探測(cè)器與鋼箱的距離調(diào)節(jié)為1 m，測(cè)量示意圖如圖3所示。

圖3 ISOCS系統(tǒng)測(cè)量廢物鋼箱示意圖Fig.3 Diagram showing steel box measurement using ISOCS

根據(jù)源項(xiàng)調(diào)查結(jié)果，101堆退役廢物檢測(cè)主要是測(cè)量廢物中的γ核素，ISOCS系統(tǒng)配備的探頭是用于測(cè)量γ核素的HPGe γ探測(cè)器，能滿足廢物中γ射線探測(cè)的要求；ISOCS系統(tǒng)的無源效率刻度曲線擬合只需要探測(cè)器參數(shù)、幾何模型以及一些樣品的物理參數(shù)［8］，無需使用標(biāo)準(zhǔn)源，減少了標(biāo)準(zhǔn)源制作過程的輻射照射，節(jié)省了制作不同標(biāo)準(zhǔn)源所需的時(shí)間和費(fèi)用，更是解決了一些復(fù)雜樣品難于制備的問題。在鋼箱測(cè)量過程中，ISOCS系統(tǒng)的屏蔽模塊可以屏蔽周圍射線，探測(cè)到的都是鋼箱范圍內(nèi)γ射線，再根據(jù)ISOCS系統(tǒng)自帶的無源效率刻度軟件進(jìn)行幾何體積和自吸收的修正。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

2.1 ISOCS測(cè)量結(jié)果修正方法

ISOCS系統(tǒng)通過自身的屏蔽及準(zhǔn)直單元將射線來源限制在鋼箱范圍內(nèi)，測(cè)量獲得數(shù)據(jù)，通過ISOCS系統(tǒng)自帶的無源效率校準(zhǔn)軟件對(duì)鋼箱的幾何因子和自吸收因子進(jìn)行修正，軟件自動(dòng)完成計(jì)算給出結(jié)果，計(jì)算步驟如下：

1）將測(cè)量對(duì)象進(jìn)行小體積元分割，形成大量的小體積源當(dāng)成點(diǎn)源；

2）利用MCNP的MESH卡對(duì)鋼箱進(jìn)行網(wǎng)格劃分［10］，MESH卡可以生成獨(dú)立于幾何建模的三維空間網(wǎng)格，每個(gè)網(wǎng)格是一個(gè)小體積源，根據(jù)小體積源距離探測(cè)器的遠(yuǎn)近進(jìn)行單個(gè)效率計(jì)算；

3）對(duì)點(diǎn)源（小體源）相對(duì)探測(cè)器的效率進(jìn)行積分計(jì)算，考慮以下校正因素：

a．體源本身的吸收；

b．在射線路徑上的容器和其他材料上的吸收；

c．探測(cè)器準(zhǔn)直器的吸收。

4）γ射線穿過吸收物質(zhì)時(shí)的強(qiáng)度衰減［11］；

設(shè)一束準(zhǔn)直的能量為E的γ射線沿水平方向穿過吸收物質(zhì)，如圖4所示。在物質(zhì)表面（t=0）處，入射γ射線束的強(qiáng)度為I0；在物質(zhì)中深度t處的強(qiáng)度變?yōu)镮［12］，γ射線穿過物質(zhì)時(shí)其強(qiáng)度隨穿過的深度t的增加而呈指數(shù)衰減。

圖4 γ射線穿過吸收物質(zhì)時(shí)的強(qiáng)度衰減Fig.4 The decay of the γ ray through the absorber

式中：μ為線性衰減系數(shù)，又稱為線性吸收系數(shù)，cm-1；t單位為cm。

5）對(duì)體源進(jìn)一步細(xì)分，并進(jìn)行積分計(jì)算；

利用點(diǎn)源積分得到體源樣品的探測(cè)效率，即是對(duì)樣品空間中各位置點(diǎn)源探測(cè)效率進(jìn)行積分［13］：

式中：εvol(E)為體源效率；εp(E，r)為體源樣品中位置處點(diǎn)源效率；f(r)為放射性分布因子（即活度分布因子）。

6）對(duì)所有能量，重復(fù)以上過程；

7）擬合以上數(shù)據(jù)獲取效率刻度曲線。

以上的效率刻度修正方法已融入ISOCS效率刻度軟件中，只要在無源效率刻度軟件界面輸入測(cè)量物項(xiàng)參數(shù)，就可以通過調(diào)用數(shù)據(jù)庫的參數(shù)擬合出效率刻度曲線。無源效率刻度軟件效率校準(zhǔn)曲線擬合界面見圖5。

圖5 無源效率刻度軟件效率刻度曲線擬合界面Fig.5 Simulation curve interface for the efficiency calibration without a radioactive source

軟件存儲(chǔ)了各種元素的反應(yīng)截面，可模擬10～7 000 keV能量范圍，使用時(shí)輸入材料元素種類及其原子比或質(zhì)量比即可定義材料，另外軟件預(yù)置了44種常用材料以便使用。

在幾何形狀內(nèi)輸入各參數(shù)［14］，鋼箱幾何參數(shù)信息編輯見圖6，圖6中①表示鋼箱外壁，可通過對(duì)話框編輯幾何尺寸和材料信息，圖6中②～?表示鋼箱內(nèi)部不同填充物，可通過對(duì)話框編輯幾何尺寸和相應(yīng)材料。參數(shù)設(shè)置完成后編輯成模型，進(jìn)行幾何修正，自吸收修正后，自動(dòng)生成效率刻度曲線，如圖7所示。

圖6 幾何參數(shù)信息編輯Fig.6 Geometry information for steel box

圖7 效率刻度曲線Fig.7 Using ISOCS for efficiency calibration

材料類型可根據(jù)箱裝廢物的重量除以鋼箱體積獲得的密度來選擇。

ISOCS系統(tǒng)完成鋼箱測(cè)量后，調(diào)出效率刻度曲線進(jìn)行計(jì)算，獲得鋼箱內(nèi)廢物放射性核素種類及放射性總活度。

2.2 測(cè)量方法

大體積放射源探測(cè)效率模擬方法是將虛擬點(diǎn)源放置在圖8所示的各點(diǎn)，計(jì)算這些點(diǎn)的探測(cè)效率，找到各點(diǎn)的探測(cè)效率與中心位置的關(guān)系，然后進(jìn)行積分，獲得體源的探測(cè)效率［15］。

圖8 利用點(diǎn)源模擬體源效率刻度示意圖Fig.8 Schematic diagram of simulation volume source efficiency calibration with point source

基于上述體源探測(cè)效率模擬方法，本研究提出了用標(biāo)準(zhǔn)放射源進(jìn)行體源效率刻度驗(yàn)證的方法。

根據(jù)源項(xiàng)測(cè)量結(jié)果，鋼箱內(nèi)所裝物項(xiàng)主要γ核素為137Cs和60Co，使用137Cs和60Co的標(biāo)準(zhǔn)放射源進(jìn)行實(shí)際測(cè)量，并用無源效率刻度對(duì)結(jié)果進(jìn)行校正。

先用ISOCS系統(tǒng)測(cè)量箱裝廢物，獲得特征核素特征峰計(jì)數(shù)A。測(cè)量完成后，將鋼箱均勻分成6個(gè)體積元，每個(gè)體積元內(nèi)布置相應(yīng)核素和已知活度的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源，再次測(cè)量鋼箱（兩次測(cè)量時(shí)間相等），獲得帶標(biāo)準(zhǔn)源鋼箱特征核素的特征峰計(jì)數(shù)B，已知標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源總活度為C，通過計(jì)算可得到鋼箱中相應(yīng)核素的放射性活度，計(jì)算公式如下：

式中：D為鋼箱中相應(yīng)核素的放射性活度水平，Bq；A為鋼箱測(cè)量核素的特征峰計(jì)數(shù)，s-1；B為帶放射源鋼箱測(cè)量相應(yīng)核素的特征峰計(jì)數(shù)，s-1；C為放射源活度，Bq。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量步驟如下：

1）調(diào)節(jié)ISOCS高度，使得HPGe探頭對(duì)準(zhǔn)鋼箱正中心位置，測(cè)量γ核素特征峰計(jì)數(shù)不小于10 000；

2）先測(cè)量本底；

3）本底測(cè)量完后，保存為本底γ譜；

4）然后在鋼箱內(nèi)6個(gè)位置依次放置標(biāo)準(zhǔn)放射源后測(cè)量特征γ射線的特征峰凈計(jì)數(shù)，測(cè)量過程中探測(cè)器位置固定；

5）測(cè)量完6個(gè)位置后，獲取γ譜，減去原有的本底譜后解譜，無源效率刻度校準(zhǔn)后獲得標(biāo)準(zhǔn)放射源在相應(yīng)位置的放射性活度的校準(zhǔn)值；

6）將在鋼箱不同6個(gè)位置測(cè)量獲得的標(biāo)準(zhǔn)放射源的活度相加后除以6，該活度是放置在鋼箱6個(gè)位置的放射源經(jīng)過校正后的活度；

7）該活度與標(biāo)準(zhǔn)源活度的偏差就是測(cè)量誤差；8）根據(jù)測(cè)量誤差來判斷測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。

2.3 實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果

測(cè)量本底保存本底譜后，在鋼箱內(nèi)6個(gè)位置依次放置標(biāo)準(zhǔn)137Cs、60Co放射源后進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量時(shí)間2 h，137Cs、60Co放射源布置圖如圖9所示。

圖9 137Cs、60Co放射源在鋼箱內(nèi)的布置圖Fig.9 Diagram showing the distribution of the standard radioactive source

表1 137Cs、60Co放射源在鋼箱6個(gè)不同位置的平均測(cè)量值與標(biāo)準(zhǔn)值比較Table 1 Comparison between measured(average over 6 positions in a steel box)and standard values for a137Cs and a60Co source

通過基于標(biāo)準(zhǔn)137Cs、60Co放射源對(duì)鋼箱6個(gè)對(duì)稱位置的測(cè)量，測(cè)量過程及結(jié)果符合體源效率刻度過程中虛擬點(diǎn)源方法的計(jì)算規(guī)律和抽樣算法［16］，得到測(cè)量誤差≤30%的結(jié)論，該研究過程及結(jié)論將作為放射性廢物送儲(chǔ)是否滿足放射性評(píng)價(jià)要求的依據(jù)，對(duì)鋼箱廢物的直接測(cè)量具有重要指導(dǎo)意義。

3 結(jié)語

通過應(yīng)用ISOCS測(cè)量鋼箱廢物，用無源效率刻度軟件進(jìn)行了鋼箱的自吸收校正和幾何體積校正，并用標(biāo)準(zhǔn)放射源對(duì)無源效率刻度的模擬結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證，確定了該測(cè)量方法的誤差，初步確定了ISOCS系統(tǒng)對(duì)鋼箱進(jìn)行直接測(cè)量誤差約為30%，該結(jié)論為ISOCS測(cè)量系統(tǒng)是否可以正確合理地確定鋼箱廢物的核素組成和活度濃度提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。

作者貢獻(xiàn)聲明聶鵬：整體方案策劃，實(shí)施方案編制實(shí)施；魯謹(jǐn)：現(xiàn)場(chǎng)數(shù)據(jù)測(cè)量；郭亞平：測(cè)量數(shù)據(jù)處理；任韌：現(xiàn)場(chǎng)安全管理；張立軍：總體工作協(xié)調(diào)。