李長園，夏曉彬，蔡 軍，張志宏，王建華，錢治成，陳德鋒，謝貴英

(中國科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800)

熔鹽堆作為第4代核能系統(tǒng)的6個候選堆型之一，早在20世紀(jì)50年代美國橡樹嶺國家實驗室便開展了關(guān)于熔鹽堆的相關(guān)研究，先后建成了使用NaF-ZrF4熔鹽載體的2.5 MW空間動力試驗反應(yīng)堆(ARE)[1]和8 MW的熔鹽增殖試驗堆(MSRE)[2]，通過前后近5年時間的運(yùn)行，不僅論證了熔鹽堆的可行性，還證實了熔鹽堆安全性高、經(jīng)濟(jì)性好、防核擴(kuò)散和核燃料利用率高等諸多優(yōu)點(diǎn)[3-4]，并被第4代國際論壇(GIF)選為第4代核能系統(tǒng)的6個候選堆型之一。

我國于2011年由中國科學(xué)院啟動了戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項“未來先進(jìn)核裂變能——釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”，在上海應(yīng)用物理研究所成立釷基熔鹽核能系統(tǒng)研究中心，旨在建成具有獨(dú)立知識產(chǎn)權(quán)的先進(jìn)的第4代裂變反應(yīng)堆——液態(tài)燃料釷基熔鹽堆(TMSR-LF1)[5]。TMSR-LF1回路系統(tǒng)采用LiF-BeF2-ZrF4-UF4熔鹽作為燃料鹽，LiF-BeF2熔鹽作為冷卻劑，堆芯內(nèi)采用熔鹽-熔鹽換熱器，堆芯外采用熔鹽-空氣換熱器，由冷卻鹽循環(huán)泵驅(qū)動并維持整個冷卻鹽熔鹽回路的循環(huán)。冷卻鹽經(jīng)過堆芯換熱器時被堆芯中子活化產(chǎn)生放射性，當(dāng)其流入熔鹽-空氣換熱器、冷卻鹽循環(huán)泵等設(shè)備工藝房間時對周圍環(huán)境產(chǎn)生輻射影響。隨著對熔鹽堆研究的深入，國內(nèi)外出現(xiàn)了針對熔鹽堆主體屏蔽的計算[6]和源項分布的相關(guān)研究[7-8]，但這些研究主要關(guān)注反應(yīng)堆堆本體周圍的輻射劑量場分布和活化產(chǎn)生的放射性核素的種類與來源，缺少對冷卻鹽流動性和堆芯內(nèi)外分布等因素對冷卻鹽活化源項的影響研究，也缺少通過對源項分布的計算進(jìn)一步分析冷卻鹽回路工藝房間內(nèi)輻射劑量的分布和對房間內(nèi)冷卻鹽設(shè)備的輻射防護(hù)研究。本文根據(jù)冷卻鹽流動過程和分布情況，分別通過求解放射性核素動態(tài)平衡微分方程和基于熔鹽堆特點(diǎn)更新了燃耗庫后的ORIGENS程序計算冷卻鹽回路不同位置的主要放射性核素活度濃度和各工藝房間的γ能譜與發(fā)射率。針對冷卻鹽回路泵間設(shè)備的輻照情況，采用屏蔽減弱倍數(shù)法和基于蒙特卡羅方法的MCNP程序計算該房間內(nèi)γ吸收劑量率徑向分布，并依此設(shè)計冷卻鹽回路設(shè)備屏蔽。

1 TMSR-LF1冷卻鹽回路分布與設(shè)備屏蔽要求

TMSR-LF1冷卻鹽回路系統(tǒng)冷卻劑為LiF-BeF2熔鹽，成分配比為66 mol%-34 mol%，其中7Li豐度為99.95%，整個回路主要由熔鹽-熔鹽換熱器、熔鹽-空氣換熱器、冷卻鹽泵及各設(shè)備之間的連接管道組成。冷卻鹽的循環(huán)流程為：堆芯內(nèi)的熔鹽-熔鹽換熱器→熔鹽-空氣換熱器→冷卻鹽泵→堆芯內(nèi)的熔鹽-熔鹽換熱器，整個循環(huán)過程如圖1所示。

熔鹽-熔鹽換熱器位于地下-14 m層的反應(yīng)堆堆芯內(nèi)，由U形管和上端腔室組成，熔鹽-熔鹽換熱器內(nèi)冷卻鹽體積為6.0×104cm3；熔鹽-空氣換熱器位于地下-8 m層冷卻鹽回路換熱器間，設(shè)備內(nèi)冷卻鹽體積為1.3×105cm3，冷卻鹽回路換熱器房間內(nèi)冷卻鹽管道長度為3.52 m；冷卻鹽泵位于地下-8 m層冷卻鹽回路泵間，設(shè)備冷卻鹽體積為2×105cm3，冷卻鹽回路泵間冷卻鹽管道長度為22.06 m；此外有6.53 m冷卻鹽管道位于地下-14 m層儲罐間。冷卻鹽回路系統(tǒng)參數(shù)列于表1。

表1 冷卻鹽回路系統(tǒng)參數(shù)Table 1 Parameter of cooling molten salt circuit

冷卻鹽回路泵間內(nèi)布置有大量冷卻鹽回路系統(tǒng)輔助設(shè)備，其中冷卻鹽泵稀油站、冷卻鹽回路真空系統(tǒng)、冷凍閥感應(yīng)加熱電源機(jī)柜和冷凍閥冷卻風(fēng)機(jī)設(shè)備耐輻照劑量限值為50 Gy，按照熔鹽堆整個壽期內(nèi)總計運(yùn)行時間等效300滿功率天計算，反應(yīng)堆運(yùn)行時設(shè)備所在位置的吸收劑量率應(yīng)小于7 mGy/h。屏蔽設(shè)計中保守考慮，計算數(shù)據(jù)均考慮了兩倍安全系數(shù)。

2 計算過程與方法

冷卻鹽LiF-BeF2在反應(yīng)堆堆芯熔鹽-熔鹽換熱器內(nèi)被活化，發(fā)生的活化反應(yīng)主要有：19F(n,α)16N、19F(n,γ)20F、19F(n,p)19O、7Li(n,γ)8Li、6Li(n,α)3H、9Be(n,α)6He等[7]。這些放射性核素中16N衰變過程中會放出能量為2.75、6.13和7.11 MeV的γ射線[9-10]，20F會發(fā)射出能量1.64、2.20和2.45 MeV的γ射線[11]，19O會發(fā)射出能量1.36 MeV和1.44 MeV的γ射線[12]，因此，19F(n，α)16N、19F(n，γ)20F、19F(n，p)19O這3種活化反應(yīng)是熔鹽堆運(yùn)行期間冷卻鹽回路工藝設(shè)備房間屏蔽計算關(guān)注的重點(diǎn)。TMSR-LF1冷卻鹽回路系統(tǒng)輻射源項的計算采用了動態(tài)平衡微分方程和ORIGENS程序兩種方法進(jìn)行計算，通過對兩種計算結(jié)果的比較，以驗證所求解的放射性核素動態(tài)平衡微分方程的正確性。冷卻鹽回路工藝設(shè)備間采用能量分段細(xì)化后的屏蔽減弱倍數(shù)法快速給出所需屏蔽墻體厚度，通過MCNP程序給出冷卻鹽回路泵間詳細(xì)的輻射劑量率分布，并驗證能量細(xì)化變形后的減弱倍數(shù)法的計算結(jié)果同樣具有很高的精確性。

2.1 冷卻鹽源項動態(tài)平衡方程和計算程序

根據(jù)冷卻鹽回路分布，冷卻鹽大部分分布在堆芯外，循環(huán)流動一周約46 s，其中流過堆芯被輻照時間約3 s，流出堆芯在設(shè)備和管道中的放射性衰減時間約43 s。將整個冷卻鹽回路按照反應(yīng)堆堆芯內(nèi)、外劃分成兩部分進(jìn)行計算，位于堆芯熔鹽-熔鹽換熱器的冷卻鹽放射性核素濃度的變化如式(1)所示，堆芯外入口位置冷卻鹽放射性核素濃度和出口位置冷卻鹽放射性核素濃度關(guān)系如式(2)所示。

(1)

C入=C出e-λt2

(2)

其中：σc為靶核受中子照射發(fā)生活化反應(yīng)生成核素i的活化截面，barn(1 barn=10-24cm2)；φ為堆芯熔鹽-熔鹽換熱器位置平均中子注量率，φ=1.25×1012cm2·s-1；Ctr為堆芯熔鹽-熔鹽換熱器內(nèi)單位體積靶核粒子數(shù)，cm-3；ρ為熔鹽密度；NA=6.02×1023為阿伏伽德羅常量；fm為靶核原子在熔鹽中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；fn為靶核核素的豐度；A為靶核核素的質(zhì)量數(shù)；V為堆芯熔鹽-熔鹽換熱器冷卻鹽體積，V=6.0×104cm3；λ為核素衰變常量，s-1；g為冷卻鹽流速，g=2.10×104cm3/s；t2為冷卻鹽在堆芯外設(shè)備和管道中的流動時間，t2=43 s；C入為冷卻鹽流入堆芯熔鹽-熔鹽換熱器位置放射性核素濃度，cm-3；C出為冷卻鹽流出堆芯熔鹽-熔鹽換熱器位置放射性核素濃度，cm-3；Ci為放射性核素i在堆芯熔鹽-熔鹽換熱器中的平均核素濃度，cm-3。

(3)

求解式(3)可得：

(4)

其中，t為反應(yīng)堆滿功率后冷卻鹽循環(huán)運(yùn)行時間。

TMSR-LF1冷卻鹽回路系統(tǒng)影響屏蔽的3個主要放射性核素16N、20F、19O均為短半衰期核素，半衰期分別為7.13、11.2、26.9 s-1，冷卻鹽循環(huán)一段時間后這3種放射性核素將很快達(dá)到動態(tài)平衡。平衡狀態(tài)下，冷卻鹽回路堆芯熔鹽-熔鹽換熱器出口位置的放射性核素濃度為：

(5)

再根據(jù)冷卻鹽在回路系統(tǒng)各設(shè)備和管道中的分布及流速，計算各設(shè)備入口位置的放射性核素濃度C出e-λt3，t3為由堆芯熔鹽-熔鹽換熱器出口位置流至設(shè)備入口位置放射性核素的衰減時間，屏蔽計算中為保守考慮，將設(shè)備入口位置的放射性核素濃度作為設(shè)備的平均放射性核素濃度計算整個設(shè)備的放射性總量。冷卻鹽回路各設(shè)備的放射性核素總活度為：

A設(shè)=λC設(shè)V設(shè)=

(6)

為驗證上述求解放射性核素動態(tài)平衡微分方程過程的正確性，采用SCALE軟件包里的點(diǎn)燃耗計算程序ORIGENS[13]計算TMSR-LF1冷卻鹽回路堆芯熔鹽-熔鹽換熱器活化源項，將兩種方法的計算結(jié)果進(jìn)行比較。ORIGENS采用矩陣指數(shù)方法求解線性一階常微分方程組，該程序數(shù)據(jù)庫包含2 000多種核素，可計算反應(yīng)堆堆芯燃耗、裂變產(chǎn)物積累與衰變、錒系核素轉(zhuǎn)變、衰變熱、材料活化等。使用ORIGENS計算前，先采用SCALE軟件包里的TRITON軟件以ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)庫為基礎(chǔ)進(jìn)行輸運(yùn)計算，基于熔鹽堆堆芯結(jié)構(gòu)和中子能譜計算結(jié)果對ORIGEN程序的燃耗庫進(jìn)行了更新。熔鹽堆為熱中子反應(yīng)堆，堆芯冷卻鹽進(jìn)、出口溫度分別為630 ℃和650 ℃，使用“4**”中的THERM變量調(diào)整熱中子譜對應(yīng)的熔鹽堆慢化劑溫度，熔鹽堆堆芯中子能譜和冷卻鹽主要活化反應(yīng)截面將在源項計算結(jié)果分析中具體描述。針對冷卻鹽回路的流動性特點(diǎn)，ORIGENS程序模型中子通量卡“59**”分別取堆芯熔鹽-熔鹽換熱器位置中子注量率1.25×1012cm2·s-1和冷卻鹽工藝房間的中子注量率0兩種狀態(tài)交替，與之對應(yīng)的時間卡“60**”為堆芯活化時間3 s和堆外衰減時間43 s，計算單位體積的LiF-BeF2冷卻鹽經(jīng)過多次循環(huán)達(dá)到平衡狀態(tài)時的放射性活度濃度。材料核素卡“73$$”對應(yīng)的成分“74**”取自表1中的冷卻鹽成分比例。

2.2 屏蔽減弱倍數(shù)法和蒙特卡羅程序模型

γ射線在物質(zhì)中傳輸遵循指數(shù)衰減規(guī)律[14]，使透射γ降低至10%所需的材料厚度即為屏蔽材料1/10衰減層厚度TVL[15-16]。表2為普通硅酸鹽混凝土屏蔽材料針對不同能量γ射線的1/10衰減層厚度[17-18]。

表2 混凝土屏蔽材料1/10衰減層厚度Table 2 Tenth-value layer thickness for concrete material

對于由多種不同放射性核素組成的γ射線存在多個能量峰，首先根據(jù)能量峰將γ能譜劃分成多個細(xì)小的能量段，再用各能量段的最高能量γ對應(yīng)的TVL計算每個能量段的γ衰減，使用ICRP-74報告中給出的轉(zhuǎn)換因子K將γ注量率轉(zhuǎn)換為吸收劑量率[19]。最后將各能量段的計算結(jié)果求和作為最終計算結(jié)果，即：

(7)

其中：Ni為i能量段γ注量率，cm-2·s-1；Ki為i能量段γ注量率與吸收劑量率轉(zhuǎn)換因子，(mGy·h-1)/(cm2·s)；μi為i能量段γ射線對應(yīng)的屏蔽材料的線衰減系數(shù)，cm-1；d為屏蔽體厚度，cm；TVLi為i能量段γ射線對應(yīng)的混凝土屏蔽材料1/10衰減層厚度，cm。

為驗證以上屏蔽減弱倍數(shù)法的計算精度，采用基于蒙特卡羅方法的三維粒子輸運(yùn)MCNP程序[20]計算冷卻鹽回路設(shè)備間的γ注量率分布，并使用相同的轉(zhuǎn)換因子將γ注量率轉(zhuǎn)換為吸收劑量率，將兩種方法得到的屏蔽后的吸收劑量率結(jié)果進(jìn)行對比。根據(jù)冷卻鹽回路物理參數(shù)、工藝間設(shè)備和墻體結(jié)構(gòu)布局，建立相應(yīng)的計算模型，由于設(shè)備間內(nèi)的管道分布復(fù)雜且長度達(dá)幾十米，建模過程中進(jìn)行了相應(yīng)的簡化。屏蔽計算過程中為縮短計算時間，提高計算效率，將房間四周墻體等效為對稱的環(huán)狀結(jié)構(gòu)，冷卻鹽回路設(shè)備位于環(huán)形房間的中心，設(shè)備與最近的一面墻體的距離作為環(huán)形房間的內(nèi)壁半徑200 cm，位于中間位置的冷卻鹽泵為主要的放射源，將其等效為直徑36 cm、高50 cm的充滿熔鹽的圓柱體源。屏蔽墻體為普通硅酸鹽混凝土材料，密度為2.35 g/cm3。采用MCNP程序中的幾何塊體探測器F4與網(wǎng)格權(quán)重窗劃分工具M(jìn)ESH組成FMESH4卡計算冷卻鹽工藝房間劑量場分布；采用MCNP程序的環(huán)探測器F5計算設(shè)備所在位置屏蔽前后的γ輻射劑量率。屏蔽計算模型如圖2所示。

圖2 屏蔽計算模型Fig.2 Model of shield calculation

3 冷卻鹽工藝房間輻射源項計算結(jié)果分析

表3 放射性核素在冷卻鹽回路不同位置的活度濃度Table 3 Activity concentration of radionuclide at different locations in cooling molten salt circuit

4 冷卻鹽回路房間輻射劑量率分布與屏蔽設(shè)計

TMSR-LF1冷卻鹽中子活化放射性核素16N、20F和19O衰減產(chǎn)生γ射線，對周圍環(huán)境和設(shè)備造成輻射影響，冷卻鹽中的雜質(zhì)及金屬腐蝕產(chǎn)物Fe和Ni等元素被中子活化產(chǎn)生的放射性核素59Fe和60Co等在衰變過程中也會放出γ射線。屏蔽計算時將根據(jù)冷卻鹽在各工藝房間的分布，將設(shè)備與管道上的放射性核素進(jìn)行累加，計算各工藝房間內(nèi)總的放射性強(qiáng)度，冷卻鹽回路各工藝房間γ發(fā)射率和能譜分布列于表4。反應(yīng)堆運(yùn)行期間，冷卻鹽中主要放射性核素20F、19O、16N衰變放出的γ射線能量峰分別為1.64、1.36、6.13 MeV，因此，冷卻鹽工藝間γ能譜分別在1.33～1.66 MeV和5.00～6.50 MeV兩個能量區(qū)域出現(xiàn)峰值。

表4 冷卻鹽工藝間γ能譜和發(fā)射率Table 4 Gamma energy spectrum and emissivity in room of cooling molten salt circuit

TMSR-LF1冷卻鹽回路工藝房間中儲罐間管道中冷卻鹽總的γ發(fā)射率為8.71×1011s-1，冷卻鹽回路換熱器間設(shè)備和管道中冷卻鹽總的γ發(fā)射率為9.51×1011s-1，冷卻鹽回路泵間設(shè)備和管道中冷卻鹽總的γ發(fā)射率為1.93×1012s-1。其中冷卻鹽回路泵間的放射性最強(qiáng)，此外冷卻鹽回路泵間有冷卻鹽泵稀油站、冷卻鹽回路真空系統(tǒng)、冷凍閥感應(yīng)加熱電源機(jī)柜和冷凍閥冷卻風(fēng)機(jī)等設(shè)備需要屏蔽。根據(jù)表4中所列的冷卻鹽回路泵間γ能譜和放射源強(qiáng)度，采用圖2中MCNP程序模型計算的冷卻鹽回路泵間γ吸收劑量率的分布如圖3所示。

圖3 冷卻鹽回路泵間γ吸收劑量率的分布Fig.3 Distribution of gamma dose rate in room of cooling molten salt circuit pump

由圖3可知，30 cm的普通混凝土外γ吸收劑量率為6.55 mGy/h，小于設(shè)備耐γ輻照劑量率限值7 mGy/h。為方便對設(shè)備的屏蔽防護(hù)，將TMSR-LF冷卻鹽泵稀油站、冷卻鹽回路真空系統(tǒng)、冷凍閥感應(yīng)加熱機(jī)柜和冷凍閥風(fēng)機(jī)等設(shè)備集中布置在冷卻鹽回路泵間北側(cè)靠近墻體的位置，在冷卻鹽泵稀油站等設(shè)備與冷卻鹽泵輻射源之間設(shè)置一層30 cm厚的混凝土墻體屏蔽，如圖4所示。

圖4 冷卻鹽回路設(shè)備屏蔽Fig.4 Shield for cooling molten salt circuit equipment

冷卻鹽泵稀油站、冷卻鹽回路真空系統(tǒng)、冷凍閥感應(yīng)加熱機(jī)柜和冷凍閥風(fēng)機(jī)與冷卻鹽泵的距離分別為3.3、3.5、5.0和5.8 m，采用冷卻鹽回路泵間的γ能譜和γ發(fā)射率，計算各設(shè)備所在位置經(jīng)30 cm混凝土墻體屏蔽前后的吸收劑量率(表5)。屏蔽前，與冷卻鹽泵距離最近的冷卻鹽泵稀油站所在位置的γ吸收劑量率為45.7 mGy/h，與冷卻鹽泵距離最遠(yuǎn)的冷凍閥風(fēng)機(jī)設(shè)備所在位置的γ吸收劑量率為14.8 mGy/h，均大于設(shè)備耐γ輻照劑量率限值7 mGy/h。在冷卻鹽泵稀油站等設(shè)備與冷卻鹽泵之間設(shè)置30 cm普通混凝土墻體屏蔽后，距離冷卻鹽泵最近的冷卻鹽泵稀油站設(shè)備所在位置γ吸收劑量率可降低至設(shè)備耐γ輻照劑量率限制7 mGy/h以下，滿足設(shè)備輻射防護(hù)要求。屏蔽設(shè)計中為安全保守考慮，大部分計算數(shù)據(jù)均預(yù)留了兩倍安全系數(shù)[21]。采用MCNP程序模擬計算追蹤的粒子數(shù)n=5×108時，計算相對誤差最大為0.82%，MCNP程序計算過程中考慮了冷卻鹽材料本身對γ射線的自吸收作用，因此，MCNP程序計算結(jié)果略小于減弱倍數(shù)法給出的結(jié)果。

表5 冷卻鹽回路設(shè)備所在位置的吸收劑量率Table 5 Absorbed dose rate at location of cooling molten salt circuit equipment

5 結(jié)論

本文通過對熔鹽堆冷卻鹽回路流動過程和分布規(guī)律的分析，開展冷卻鹽工藝間輻射劑量場分布和設(shè)備屏蔽研究，得到如下結(jié)論。

1) 冷卻鹽泵表面最大γ吸收劑量率為2.7×103mGy/h，其周圍設(shè)備冷卻鹽泵稀油站、冷卻鹽回路真空系統(tǒng)、冷凍閥感應(yīng)加熱電源機(jī)柜和冷凍閥風(fēng)機(jī)所在位置在屏蔽前的γ吸收劑量率分別為45.7、40.6、19.9、14.8 mGy/h，超過設(shè)備耐γ輻照劑量率限制7 mGy/h。

2) 采用30 cm混凝土屏蔽后，冷卻鹽泵稀油站等設(shè)備所在位置最大γ吸收劑量率為3.2 mGy/h，設(shè)備在熔鹽堆整個壽期內(nèi)累計γ吸收劑量最大為2.3×104mGy，低于設(shè)備耐輻照劑量限值5.0×104mGy，滿足設(shè)備輻射防護(hù)要求。

3) 放射性核素動態(tài)平衡微分方程計算得到的16N、20F和19O放射性核素活度濃度與ORIGENS程序計算數(shù)據(jù)的相對偏差最大2.92%，結(jié)果較吻合；反應(yīng)堆運(yùn)行時，冷卻鹽γ能譜峰值分別位于1.33～1.66 MeV和5.00～6.50 MeV區(qū)間，主要來自冷卻鹽LiF-BeF2(66 mol%-34 mol%)被中子活化產(chǎn)生的放射性核素16N、20F和19O。