馬 彬，侯志強(qiáng)，焦宏飛，張錦龍，沈正祥，程鑫彬，王占山

（同濟(jì)大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院精密光學(xué)工程技術(shù)研究所，先進(jìn)微結(jié)構(gòu)材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海市數(shù)字光學(xué)前沿科學(xué)研究基地，上海市全光譜高性能光學(xué)薄膜器件與應(yīng)用專業(yè)技術(shù)服務(wù)平臺(tái)，上海 200092）

1 引 言

我國(guó)的聚變級(jí)激光驅(qū)動(dòng)器[1］、激光雷達(dá)、激光測(cè)距設(shè)備以及激光武器等強(qiáng)激光裝置在使用和升級(jí)換代過(guò)程中存在突出的光學(xué)元件激光損傷破壞問(wèn)題，導(dǎo)致激光系統(tǒng)無(wú)法長(zhǎng)時(shí)間滿負(fù)荷運(yùn)行，這也成為制約高功率激光技術(shù)應(yīng)用和發(fā)展的瓶頸。因此，激光損傷閾值這個(gè)量化參數(shù)成為各類強(qiáng)激光裝置與系統(tǒng)用光學(xué)元件最為核心的檢測(cè)指標(biāo)。一方面，損傷閾值表征了光學(xué)元件能夠承受激光能量或功率的最大極限，是光學(xué)元件研制和工藝攻關(guān)的“眼睛”，直接指導(dǎo)了加工制備[2］和工藝優(yōu)化[3］的方向；另一方面，該指標(biāo)是最終決定光學(xué)元件及系統(tǒng)是否滿足強(qiáng)激光環(huán)境應(yīng)用、能夠正式列裝上線的首要條件。

激光損傷問(wèn)題自上世紀(jì)六十年代初激光器[4］出現(xiàn)起便被關(guān)注，美國(guó)休斯研究實(shí)驗(yàn)室（HRL）的Giuliano于1964年觀察到紅寶石激光引起的藍(lán)寶石與石英晶體出口面損傷[5］，損傷導(dǎo)致的材料失效會(huì)影響激光系統(tǒng)的可靠性。針對(duì)這種情況，美國(guó)材料與試驗(yàn)協(xié)會(huì)（ASTM）于上世紀(jì)六十年代后期成立了激光和激光材料第二分委員會(huì)，展開(kāi)了一系列對(duì)光學(xué)材料激光損傷的研究[6］。隨著激光系統(tǒng)向高功率邁進(jìn)，損傷閾值成了光學(xué)材料的一個(gè)重要參數(shù)，譬如激光增益介質(zhì)的損傷閾值會(huì)限制激光放大器的輸出功率[7］。因此，元件實(shí)裝前的損傷閾值測(cè)試變得尤為重要。上世紀(jì)六十年代末，由美國(guó)空軍武器實(shí)驗(yàn)室的Guenther與韋恩州立大學(xué)的Glass牽頭，各大工業(yè)實(shí)驗(yàn)室對(duì)激光玻璃損傷閾值展開(kāi)交流討論[8］，大范圍普及了激光損傷閾值測(cè)試。

激光損傷的不可再現(xiàn)性使得損傷閾值的測(cè)試環(huán)節(jié)十分繁瑣，需要對(duì)光束進(jìn)行校準(zhǔn)與分析。上世紀(jì)七十年代，美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（LLNL）逐步搭建了自動(dòng)化激光光束質(zhì)量分析平臺(tái)[9］，并將其用于多光束的損傷閾值測(cè)試平臺(tái)[10］以提高測(cè)試效率。早期的測(cè)試方案主要是單脈沖[11］與N-on-1[12］，由膠片成像并結(jié)合呼吸測(cè)試（呼吸時(shí)冷凝的水分對(duì)表面進(jìn)行霧化，變化的凝結(jié)揭示了損傷部位）檢測(cè)損傷，其中單脈沖測(cè)試用于研究損傷閾值的統(tǒng)計(jì)規(guī)律，N-on-1測(cè)試則考慮了激光器輸出脈沖的重復(fù)頻率。后期發(fā)展出的R-on-1[13］測(cè)試可模擬部分場(chǎng)景中的激光預(yù)處理效果[14］，成像設(shè)備也逐步轉(zhuǎn)到CCD相機(jī)并由Nomarski顯微鏡檢測(cè)損傷。由于不同實(shí)驗(yàn)室的測(cè)試條件各不相同，同一個(gè)元件的測(cè)試結(jié)果在各個(gè)實(shí)驗(yàn)室之間往往難以復(fù)現(xiàn)，于是在上世紀(jì)八十年代初開(kāi)始了一系列多輪對(duì)標(biāo)循環(huán)測(cè)試以評(píng)估各類測(cè)試程序，如涉及八家實(shí)驗(yàn)室的Balzers循環(huán)測(cè)試[15］。在國(guó)際上多家研究機(jī)構(gòu)和單位的參與下，損傷閾值的測(cè)試方法與程序逐漸發(fā)展并統(tǒng)一，最終于上世紀(jì)九十年代初由國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)化組織（ISO）的激光與光電系統(tǒng)分委員會(huì)發(fā)布ISO/DIS 11254（現(xiàn)為ISO 21254[16］）國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)草案[17］，其中規(guī)定了1-on-1[18］與S-on-1[19］測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)。國(guó)內(nèi)等效采用ISO/DIS 11254，由中國(guó)兵器工業(yè)集團(tuán)公司負(fù)責(zé)，國(guó)家技術(shù)監(jiān)督局發(fā)布GB/T 16601-1996（技術(shù)內(nèi)容包括1對(duì)1測(cè)試[20］）；后又修改采用ISO 21254，由全國(guó)光學(xué)和光子學(xué)標(biāo)準(zhǔn)化技術(shù)委員會(huì)負(fù)責(zé)，中國(guó)兵器標(biāo)準(zhǔn)化研究所等單位起草，國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局與國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)發(fā)布GB/T 16601-2017（技術(shù)內(nèi)容包括1對(duì)1測(cè) 試 與S對(duì)1測(cè) 試[21］）并 成 為 現(xiàn) 行 國(guó) 家標(biāo)準(zhǔn)。

ISO標(biāo)準(zhǔn)中涉及的1-on-1與S-on-1測(cè)試方法傾向于測(cè)量元件材料的本征損傷閾值，無(wú)法有效統(tǒng)計(jì)元件的缺陷密度[22］，不能完全適用于工程任務(wù)和大口徑光學(xué)元件研發(fā)，導(dǎo)致該類方法的使用范圍受限。為此，在本世紀(jì)初，根據(jù)美國(guó)國(guó)家點(diǎn)火裝置NIF（激光慣性約束核聚變）的建設(shè)需求[23］，LLNL發(fā)展了面向工程應(yīng)用的全口徑光學(xué)元件光柵掃描（Raster Scan）激光損傷閾值測(cè)量規(guī)范[24-25］并建立了美軍標(biāo)MEL01-013-0D，后來(lái)Borden、Ness等人又對(duì)其進(jìn)行了豐富和補(bǔ)充[26-27］。應(yīng)用光柵掃描測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)對(duì)測(cè)試平臺(tái)的要求較為苛刻，其策略復(fù)雜、邏輯關(guān)系縝密，快速同步采集的參數(shù)多、數(shù)據(jù)量大（采用10 ns、10 Hz的脈沖激光器進(jìn)行1-on-1方式測(cè)量約需要5 min、200張圖片；采用光柵掃描方式測(cè)量，測(cè)量1 cm2區(qū)域，僅單一能量的單次掃描就需要近5 min、約2500張圖片，如果復(fù)檢任一缺陷并進(jìn)行穩(wěn)定性測(cè)試，則耗時(shí)更長(zhǎng)、數(shù)據(jù)更多）。同樣為服務(wù)于工程應(yīng)用，國(guó)內(nèi)中物院激光聚變研究中心等單位于2019年也制定了系列慣約標(biāo)準(zhǔn)等相應(yīng)的測(cè)量規(guī)范。激光損傷的研究與激光器的發(fā)展密不可分。隨著各國(guó)對(duì)高性能激光系統(tǒng)的需求日益迫切，各個(gè)國(guó)家先后開(kāi)展了大型超高功率激光裝置的建設(shè)。美國(guó)由于起步較早取得領(lǐng)先，諸如羅徹斯特大學(xué)激光能量實(shí)驗(yàn)室（LLE）于1977年開(kāi)始研發(fā)OMEGA激光設(shè)施[28］并于2008年上線全球首個(gè)多光束KJ級(jí)設(shè)備OMEGA-EP[29］；LLNL于1996年將Nova激光器的一條光束線重新配置并組裝了全球第一臺(tái)PW級(jí)設(shè)備[30］，同樣由其主導(dǎo)的NIF于2009年正式投入使用并成為全球第一個(gè)全面運(yùn)行的MJ級(jí)設(shè)施[31］；同年勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（LBNL）的激光加速器項(xiàng)目BELLA得到美國(guó)能源部資助并于2012年運(yùn)行全球第一臺(tái)1 Hz重 頻PW級(jí) 激 光 器[32］。歐 洲 的 裝 置 包 括 法國(guó)原子能總署（CEA）的LMJ（MJ級(jí)）[33］、英國(guó)中央激光設(shè)施（CLF）的Vulcan（PW級(jí)）[34］、德國(guó)亥姆霍茲中心（GSI）的PHELIX（TW級(jí)）[35］、俄羅斯科學(xué)院應(yīng)用物理研究所（IAR RAS）的PEARL（TW級(jí)）[36］。我國(guó)的神光系列裝置面向國(guó)家戰(zhàn)略需求不斷迭代，中科院上海光機(jī)所高功率激光物理聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室于1987年交付神光Ⅰ裝置，兩路輸出總能力為1.6 kJ/ns，于2001年交付神光Ⅱ主體裝置，八路輸出總能力達(dá)到6 kJ/ns[37］；中物院激光聚變研究中心于2007年開(kāi)始設(shè)計(jì)神光Ⅲ并于2015年建設(shè)完成主體裝置，輸出能力達(dá)到180 kJ/3 ns[38］。這類超高功率激光裝置對(duì)光學(xué)元件的抗激光損傷性能提出了新的挑戰(zhàn)。參與裝置建設(shè)過(guò)程和設(shè)備維護(hù)與新器件研發(fā)的單位必須根據(jù)工程需求不斷提高光學(xué)元件的制造與測(cè)試能力，因此大幅推動(dòng)了高校和科研院所的激光損傷閾值測(cè)量水平以及高損傷閾值激光器件研發(fā)能力的提升。國(guó)際上例如美國(guó)的LLNL、羅徹斯特大學(xué)和新墨西哥大學(xué)，德國(guó)的漢諾威激光中心，法國(guó)的菲涅爾研究院，立陶宛的維爾紐斯大學(xué)等[39-45］，同時(shí)涌現(xiàn)出的一批開(kāi)展激光損傷閾值測(cè)試業(yè)務(wù)的公司，如Spica Technologies、Quantel、Lidaris等，加速了激光損傷測(cè)試技術(shù)的發(fā)展并進(jìn)一步促進(jìn)了測(cè)試流程中各個(gè)環(huán)節(jié)的迭代升級(jí)，同時(shí)不斷引入損傷概率擬合程序[46-47］、Monte Carlo模擬分析[48，49］等數(shù)據(jù)優(yōu)化方案提升測(cè)試分析能力。

自1969年 第一屆Boulder損傷研討會(huì)[8］（BDS）在美國(guó)科羅拉多州舉辦以來(lái)，各國(guó)的激光損傷研究機(jī)構(gòu)每年會(huì)聚于此，引發(fā)了學(xué)界的廣泛討論。勞倫斯利弗莫爾實(shí)驗(yàn)室的Stolz C J在2008年第四十屆BDS會(huì)議上發(fā)起了一輪薄膜激光損傷競(jìng)賽[50］以評(píng)估不同薄膜激光損傷行為的總體趨勢(shì)，采用“雙盲”測(cè)試和相同的激光損傷測(cè)試流程能公平地展現(xiàn)參賽者所提供薄膜的抗損傷性能。從2008年到2021年已經(jīng)舉辦了十四輪競(jìng)賽[51-62］，對(duì)于國(guó)內(nèi)一些激光薄膜研制單位而言，參加BDS競(jìng)賽能讓其制備能力實(shí)時(shí)跟蹤國(guó)際主流。十四年間每輪都有國(guó)內(nèi)單位提供樣品，共有十家國(guó)內(nèi)單位成為參賽者；送測(cè)的薄膜樣品包括高反（HR）膜、增透（AR）膜、Fabry-Perot濾光片以及偏光片，測(cè)試激光波段跨越近紅外（1 064 nm）至遠(yuǎn)紫外（193 nm），脈寬從18 ns到40 fs，測(cè)試方法包括ISO標(biāo)準(zhǔn)與光柵掃描。經(jīng)過(guò)多輪BDS競(jìng)賽的歷練，國(guó)內(nèi)單位對(duì)于影響薄膜抗損傷性能的工藝參數(shù)積累了豐富的經(jīng)驗(yàn)。在近些年的BDS競(jìng)賽中，同濟(jì)大學(xué)與上海光機(jī)所提供的部分薄膜樣品在激光損傷測(cè)試中均取得過(guò)第一的名次，標(biāo)志著我國(guó)在高損傷閾值光學(xué)薄膜領(lǐng)域達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平。

在本世紀(jì)初，我國(guó)的高損傷閾值光學(xué)元件研制能力與國(guó)外頂尖水平還存在差距，落后的制備工藝和激光損傷測(cè)試水平影響了激光薄膜的抗損傷性能[63］，而薄膜在高功率激光系統(tǒng)中起著舉足輕重的作用[64］。近二十年來(lái)，國(guó)內(nèi)很多單位為提高光學(xué)薄膜的損傷閾值做了方方面面的研究，如中物院激光聚變研究中心、同濟(jì)大學(xué)、中科院上海光機(jī)所、國(guó)防科技大學(xué)、哈爾濱工業(yè)大學(xué)、長(zhǎng)春理工大學(xué)、西安工業(yè)大學(xué)、中科院空天信息創(chuàng)新研究院等多家單位，分別根據(jù)強(qiáng)激光裝置建設(shè)需求和各自發(fā)展需要先后建立了各自的激光損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)，包括基于大裝置的測(cè)量系統(tǒng)[65-66］和小光斑測(cè)量系統(tǒng)[67-71］，測(cè)量方法以ISO標(biāo)準(zhǔn)為主，少數(shù)系統(tǒng)具備光柵掃描測(cè)量功能[72-73］。盡管?chē)?guó)內(nèi)外對(duì)激光損傷閾值的測(cè)試流程已達(dá)成共識(shí)，損傷閾值的標(biāo)注仍需包括測(cè)試細(xì)節(jié)，否則其僅僅作為一個(gè)數(shù)字（J/cm2或W/cm2）是沒(méi)有意義的[74］。具體到每個(gè)光學(xué)元件，其激光損傷閾值對(duì)測(cè)試所用激光的波長(zhǎng)（1 064 nm、532 nm、355 nm等），光束尺寸（μm、mm、cm等），脈沖持續(xù)時(shí)間（fs、ps、ns等），脈沖數(shù)（單脈沖、多脈沖等）乃至重復(fù)頻率（kHz、MHz、連續(xù)等）都具有依賴性，同時(shí)閾值的高低對(duì)測(cè)試環(huán)境（大氣、真空、低溫、浸沒(méi)液體等）也有一定敏感性。由于損傷機(jī)理的復(fù)雜性[75-76］，同一光學(xué)元件的前后表面損傷閾值往往存在差異[77］，甚至體內(nèi)自聚焦效應(yīng)也會(huì)對(duì)測(cè)試結(jié)果產(chǎn)生影響，在表征光學(xué)元件的抗損傷性能時(shí)應(yīng)考慮其在光學(xué)系統(tǒng)中的實(shí)際應(yīng)用。此外，對(duì)于大部分光學(xué)元件，相比于脈寬在ms以上（熱損傷）或ps以下（冷加工）的激光，ns脈沖尺度激光損傷的熱力效應(yīng)[78］更為復(fù)雜，使用ns脈沖激光進(jìn)行測(cè)試可以給ms至連續(xù)與ps至fs激光損傷提供更多信息，因此，結(jié)合強(qiáng)激光裝置建設(shè)背景和需求，1 064 nm波長(zhǎng)激光（及其倍頻和三倍頻）的納秒損傷測(cè)試結(jié)果被更多地用于損傷閾值標(biāo)注。同時(shí)，以納秒測(cè)試為主，國(guó)內(nèi)研究人員對(duì)研磨、拋光等基板（BK7、熔石英等）加工工序，離子輔助沉積、電子束蒸發(fā)等鍍膜（高反、增透膜等）工藝，激光預(yù)處理、刻蝕、退火等后處理技術(shù)，以及薄膜本身的膜厚、缺陷等因素對(duì)激光損傷閾值和損傷性能的影響開(kāi)展了系統(tǒng)性研究，對(duì)我國(guó)高損傷閾值光學(xué)元件性能的提升和強(qiáng)激光裝置與系統(tǒng)的快速發(fā)展起到了巨大的推動(dòng)作用。

本文將重點(diǎn)介紹同濟(jì)大學(xué)建立的高精度、高置信度激光損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)，及其建設(shè)進(jìn)程與系統(tǒng)構(gòu)成、測(cè)量方法與測(cè)試能力，以及基于該測(cè)試裝置開(kāi)展的系列激光損傷機(jī)理、損傷規(guī)律和損傷動(dòng)力學(xué)研究工作，全面總結(jié)與梳理課題組以激光損傷性能評(píng)價(jià)為主的科研工作。

2 激光損傷閾值測(cè)量裝置

2.1 測(cè)量系統(tǒng)建設(shè)進(jìn)程

同濟(jì)大學(xué)激光損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)的建設(shè)源自國(guó)家科技重大專項(xiàng)工程任務(wù)驅(qū)動(dòng)與關(guān)鍵核心元件研制多輪迭代、國(guó)內(nèi)外廣泛的學(xué)術(shù)交流、以及全流程全閉環(huán)的崗位分工與密切協(xié)作。我們始終致力于建成一套高精度、高置信度的科研級(jí)激光損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)。系統(tǒng)需要具備以下能力，首先，能夠甄別不同類型光學(xué)元件的限制性因素。光學(xué)元件中存在著大量的微觀缺陷，每一個(gè)缺陷的位置、尺寸和輪廓形貌等特征信息在損傷閾值測(cè)量過(guò)程中必須被完整記錄并可供后期復(fù)位檢測(cè)和確認(rèn)。其次，能夠?qū)Ω鞣N缺陷的引入源頭進(jìn)行溯源性分析。在基板加工、清洗、傳遞和鍍膜工序中，記錄下每一個(gè)缺陷的特征信息，并對(duì)每一道工序中的缺陷信息進(jìn)行比對(duì)。最后，具備微小尺寸缺陷點(diǎn)識(shí)別和高精度復(fù)位確認(rèn)的快速自動(dòng)化檢測(cè)功能；同時(shí)，需要消除電機(jī)移動(dòng)、光源抖動(dòng)、圖像分析和時(shí)間延遲下坐標(biāo)讀取等因素的影響。該測(cè)量系統(tǒng)的建設(shè)歷程為，2008年至2009年：初步完成，采用了半自動(dòng)化加人工輔助方式；2010年至2011年：基本完善，實(shí)現(xiàn)了全自動(dòng)化測(cè)量和參數(shù)采集；2012年至2013年：迭代更新，優(yōu)化了測(cè)量策略和人工復(fù)檢標(biāo)準(zhǔn)；2014年至2015年：新增瞬態(tài)，引入了瞬態(tài)診斷初始損傷源功能；2016年至2018年：新增原位，建立了多種手段對(duì)位的原位測(cè)量；2019年至2020年：新增飛秒，新建了基于飛秒激光的測(cè)試系統(tǒng)；2021年至今：儀器開(kāi)發(fā)，致力于將科研級(jí)儀器發(fā)展為商用儀器。

激光損傷閾值測(cè)量和系統(tǒng)構(gòu)建以提升光學(xué)元件激光損傷閾值為目標(biāo)，課題組基于閉環(huán)的全流程工藝，十多年來(lái)系統(tǒng)研究了基板研磨與拋光工藝、超聲清洗與表面殘留、薄膜設(shè)計(jì)與大角度抑制、三維電場(chǎng)模擬與透鏡聚焦效應(yīng)、鍍膜材料選擇與氧化工藝、節(jié)瘤幾何成型控制與平坦化、環(huán)境保持與傳遞控制、鍍膜優(yōu)化與輔助工藝、退火工藝與后處理技術(shù)、存放環(huán)境與人為污染等各類因素對(duì)激光損傷閾值的影響和作用規(guī)律[79-98］，并不斷迭代和反饋。此外，借助于廣泛的學(xué)術(shù)交流、標(biāo)準(zhǔn)樣品的雙盲測(cè)試、工程任務(wù)供貨和預(yù)研，我們和許多國(guó)際、國(guó)內(nèi)的主要研究機(jī)構(gòu)及公司進(jìn)行了測(cè)量結(jié)果對(duì)標(biāo)，并進(jìn)一步豐富了我們對(duì)激光損傷測(cè)量中各因素的影響機(jī)制、以及激光損傷閾值這一參數(shù)內(nèi)涵的理解。

2.2 測(cè)量系統(tǒng)構(gòu)成

激光損傷閾值測(cè)量裝置雙1 064 nm激光的雙延時(shí)探測(cè)光路如圖1所示，系統(tǒng)外觀如圖2所示，軟件操作和限制性缺陷識(shí)別界面如圖3所示。測(cè)試系統(tǒng)包括Nd：YAG激光器，能量監(jiān)控系統(tǒng)，光束分析系統(tǒng)，脈寬監(jiān)控系統(tǒng)，樣品夾持和移動(dòng)控制系統(tǒng)，損傷監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，軟件控制界面等。使用Spectra Physics的Nd：YAG激光器（飛秒激光損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)采用Coherent飛秒激光器，重復(fù)頻率1 kHz，脈寬35 fs，中心波長(zhǎng)800 nm，輸出功率7 W），輸出波長(zhǎng)為基頻1 064 nm，輸出模式為T(mén)EM00，調(diào)Q后脈寬為10 ns，最大脈沖能量2 J，工作頻率10 Hz；通過(guò)倍頻晶體后可分別獲得二倍頻532 nm和三倍頻355 nm激光輸出，輸出脈寬分別為8.5 ns和8 ns。該測(cè)試平臺(tái)的激光能量衰減系統(tǒng)是由一個(gè)可旋半波片和一個(gè)偏振片組成的；由Ophir激光能量計(jì)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)激光器的輸出能量，光路中的能量分光比經(jīng)兩臺(tái)校準(zhǔn)后的能量計(jì)多次測(cè)量后得出；采用Spiricon激光光斑分析儀測(cè)量與樣品等焦面處光斑的有效直徑；由連接示波器的光電探測(cè)器采集脈寬信息；樣品被固定在由電腦實(shí)時(shí)控制的一個(gè)三維步進(jìn)電機(jī)驅(qū)動(dòng)的平臺(tái)系統(tǒng)上，樣品上測(cè)量點(diǎn)的損傷信息由多臺(tái)放大倍數(shù)分別為70～350倍的光學(xué)顯微鏡在線觀測(cè)。光柵掃描中缺陷識(shí)別重復(fù)性如圖4所示。

此外，對(duì)于泵浦-探測(cè)功能，短時(shí)延遲（百納秒范圍）可以將同一激光器同時(shí)輸出的不同波長(zhǎng)分別作為泵浦光和探測(cè)光，利用空間光路的距離差異實(shí)現(xiàn)時(shí)間延遲；大范圍時(shí)間延遲，需要2臺(tái)Nd：YAG激光器由信號(hào)發(fā)生器同步觸發(fā)，以此實(shí)現(xiàn)不同延時(shí)時(shí)間的自主可調(diào)；不僅如此，采用35 fs脈寬的飛秒激光作為探測(cè)光，將進(jìn)一步增強(qiáng)瞬態(tài)切片能力。激光損傷瞬態(tài)測(cè)量如圖5所示。

利用該系統(tǒng)平臺(tái)可完成1-on-1、S-on-1、Ron-1和光柵掃描等多種損傷閾值的自動(dòng)化測(cè)試工作[70］；1 064 nm、532 nm、355 nm，飛秒激光800 nm單波長(zhǎng)或多波長(zhǎng)共同作用下?lián)p傷性能檢測(cè)；可覆蓋毫米尺寸至米級(jí)尺寸樣品元件測(cè)量；能量、光束、脈寬的實(shí)時(shí)監(jiān)控和分析；各類圖像數(shù)據(jù)的實(shí)時(shí)保存與復(fù)檢；能夠開(kāi)展損傷誘因、損傷演化和損傷機(jī)理研究。

3 激光損傷閾值測(cè)量方法研究

根據(jù)近些年來(lái)國(guó)際上對(duì)激光損傷閾值不同測(cè)量技術(shù)建立起來(lái)的相應(yīng)檢測(cè)規(guī)范和標(biāo)準(zhǔn)，建立了能夠?qū)崿F(xiàn)1-on-1、S-on-1、R-on-1和光柵掃描四種高置信度的損傷閾值測(cè)試系統(tǒng)。每一種測(cè)量方式都能相應(yīng)地、獨(dú)自地反映光學(xué)元件的損傷性能，在某種程度上表征了薄膜的抗激光輻照能力[99-100］。

3.1 S-on-1和R-on-1測(cè)量方 法

S-on-1（含1-on-1）模式激光損傷閾值測(cè)量策略是依據(jù)ISO 21254國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)設(shè)計(jì)，輻照多個(gè)位點(diǎn)得到損傷的統(tǒng)計(jì)性規(guī)律，S表示單個(gè)位點(diǎn)上輻照脈沖數(shù)；R-on-1模式是根據(jù)國(guó)際廣泛采用的、對(duì)單點(diǎn)進(jìn)行漸進(jìn)式提升能量測(cè)試直至發(fā)生損傷，每個(gè)位點(diǎn)都能單獨(dú)給出數(shù)據(jù)。其中1-on-1和Son-1的測(cè)量結(jié)果是用零幾率損傷閾值表示；Ron-1體現(xiàn)了激光預(yù)處理的效果，每個(gè)測(cè)試點(diǎn)都有獨(dú)立的損傷閾值，其最低的損傷閾值反映了薄膜本身的閾值。測(cè)量過(guò)程中，一般選取100～200個(gè)測(cè)試點(diǎn)，具備亞微米以上損傷點(diǎn)識(shí)別精度，以及損傷過(guò)程中相關(guān)圖像的處理、分析、存儲(chǔ)等功能；后續(xù)還會(huì)根據(jù)需求對(duì)測(cè)量點(diǎn)在Nomarski顯微鏡200～500放大倍率下進(jìn)行復(fù)檢。

圖6為1 064 nm高反射膜的激光誘導(dǎo)損傷閾值（Laser-induced Damage Threshold，LIDT）測(cè)量結(jié)果（換算至3 ns）。如圖6（a），為了與1-on-1數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，采取相同的數(shù)據(jù)處理方式給出了R-on-1損傷幾率曲線，由此可以直接比較0%閾值（40.8 J/cm2和50.2 J/cm2）、50%閾值（57.1 J/cm2和107.2 J/cm2）和100%閾值（73.4 J/cm2和160.1 J/cm2）的差異，即預(yù)處理作用對(duì)不同損傷閾值的提升效果。圖6（b）為S-on-1的測(cè)量結(jié)果，其中S=200，300，500，1 000，3 000，5 000，7 000和10 000。僅有前幾百個(gè)脈沖對(duì)損傷閾值結(jié)果產(chǎn)生了一些影響，其后，盡管脈沖數(shù)達(dá)到10 000，損傷閾值曲線趨勢(shì)仍然基本穩(wěn)定。主要原因是10 Hz的激光輻照頻率屬于低重頻，同時(shí)被測(cè)光學(xué)元件的平均吸收較低，因此未產(chǎn)生顯著的光熱累積效應(yīng)。

由于樣品尺寸較小，在每個(gè)選定的能量密度下測(cè)試20個(gè)位點(diǎn)，得到不同能量密度下的損傷概率并進(jìn)行線性擬合，由函數(shù)關(guān)系外推可定義0%、100%以及平均損傷閾值。三種測(cè)量方法的激光損傷閾值測(cè)量結(jié)果依次減小，即LIDTR＞LIDT1＞LIDTS。

3.2 光柵掃描測(cè)量方法

光柵掃描測(cè)試方法是基于美國(guó)NIF對(duì)小尺寸光學(xué)元件損傷性能要求而提出的測(cè)試方法，其技術(shù)實(shí)現(xiàn)難度和邏輯關(guān)系復(fù)雜程度明顯大于前面幾種測(cè)量方法。首先，是對(duì)較大區(qū)域進(jìn)行全面覆蓋（至少選取1 cm2），僅單次輻照就歷時(shí)4～5分鐘，約2 500次脈沖，并需要對(duì)任何一次掃描中各位置的數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行全面記錄以供后續(xù)調(diào)用和比較；其次，能夠?qū)崟r(shí)分析并判定每一個(gè)脈沖輻照下出現(xiàn)的損傷點(diǎn)是已有缺陷點(diǎn)生長(zhǎng)或是新增損傷點(diǎn)，其檢測(cè)精度要在10 Hz激光輻照頻率下達(dá)到微米量級(jí)；另外，需要準(zhǔn)確記錄和調(diào)用每次掃描出現(xiàn)的損傷點(diǎn)的尺寸信息、位置信息，并能夠進(jìn)行跟蹤復(fù)位，進(jìn)而對(duì)新增損傷點(diǎn)和損傷生長(zhǎng)點(diǎn)進(jìn)行后續(xù)穩(wěn)定性測(cè)試。

圖7 為1 064 nm高反射薄膜的光柵掃描測(cè)量結(jié)果，以90%強(qiáng)度光束直徑進(jìn)行平移，能量梯度增量為5 J/cm2。首先，圖7（a）和（b）分別給出了測(cè)量輻照前光學(xué)元件的缺陷分布和測(cè)量過(guò)程中大于10μm及災(zāi)難性損傷分布，右側(cè)顏色條表示每平方毫米缺陷個(gè)數(shù)。通過(guò)追蹤所有潛在的損傷源頭——節(jié)瘤和其它缺陷，能夠詳細(xì)記錄損傷的起始和演化過(guò)程。圖7（c）給出了激光輻照能量和損傷點(diǎn)數(shù)目及尺寸的1 064 nm波長(zhǎng)高反射薄膜的光柵掃描測(cè)量全過(guò)程追蹤，各種尺寸的初始缺陷在激光輻照下的噴濺生長(zhǎng)、不穩(wěn)定擴(kuò)展等，均被詳細(xì)分析。其中，在20 J/cm2時(shí)觀察到＞10μm的損傷點(diǎn)，在80 J/cm2時(shí)發(fā)生災(zāi)難性損傷（＞100μm），光柵掃描損傷閾值（或功能性損傷閾值）為77.5 J/cm2。

3.3 損傷誘因的瞬態(tài)診斷

即使是納米尺度的強(qiáng)吸收性雜質(zhì)和深入材料內(nèi)部的縱向裂紋也可能成為透射元件激光損傷的主要誘因和元件使用壽命的短板。不同于易于檢測(cè)的表面缺陷，亞表面缺陷隱藏于表面以下幾十納米至上百微米的區(qū)域，用傳統(tǒng)方法不能直接檢測(cè)，通過(guò)熒光成像技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)20μm深度范圍的無(wú)損檢測(cè)[101］，但對(duì)于更深位置的直接檢測(cè)手段缺乏相應(yīng)研究。為此，我們?cè)?-on-1測(cè)量方法的基礎(chǔ)上，引入泵浦-探測(cè)技術(shù)，在明確激光損傷的時(shí)域演化過(guò)程后，經(jīng)過(guò)標(biāo)準(zhǔn)樣品校準(zhǔn)，建立了對(duì)縱向損傷源頭進(jìn)行直接瞬態(tài)識(shí)別的新型激光損傷閾值測(cè)量技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)更深位置吸收或損傷源的直接識(shí)別和準(zhǔn)確表征[102］。

使用泵浦-探測(cè)技術(shù)，通過(guò)泵浦光輻照透射樣品產(chǎn)生損傷，期間由不同延遲的探測(cè)光捕獲樣品在該過(guò)程中不同時(shí)刻的損傷信息，選取脈寬為8 ns的355 nm和8.5 ns的532 nm激光分 別作為泵浦光和探測(cè)光，利用配有7-70×& 350-3500×兩組鏡頭的HIROX長(zhǎng)工作距離顯微鏡，結(jié)合Spiricon CCD，在采用去除背景、濾波等圖像處理技術(shù)來(lái)進(jìn)一步提高圖像清晰度后，最終獲得了約1μm的成像分辨精度。此外，通過(guò)制備吸收型的人工缺陷來(lái)獲得具有明確損傷源深度和誘因診斷的標(biāo)準(zhǔn)樣品，校準(zhǔn)成像精度和初始破壞結(jié)構(gòu)的識(shí)別能力。將10 nm厚的金屬Hf鍍制在熔石英基板上，然后在Hf膜層上再分別鍍制1μm、2μm、4μm和8μm厚的SiO2膜層，等效將吸收性缺陷植入在基板內(nèi)部的不同深度。

圖8為透射元件激光損傷源頭的瞬態(tài)診斷。其中，圖8（a）給出了損傷源在1μm深度損傷前圖像、-1.5 ns時(shí)的瞬態(tài)圖像和最終形貌，其中激光輻照能量密度為15 J/cm2。對(duì)于金屬Hf在1μm深的標(biāo)準(zhǔn)樣品，損傷發(fā)生在樣品表層下約1.11μm深的位置，隨后以該區(qū)域?yàn)槠鹗疾粩嘞蛑苓厰U(kuò)展，最終形成更大的破壞尺度，損傷深度約為1.8μm。圖8（b）為普通樣品的損傷源在內(nèi)部的瞬態(tài)圖像，可知損傷源于內(nèi)部36μm處。圖8（c）為四種標(biāo)準(zhǔn)樣品的瞬態(tài)深度與激光輻照能量的關(guān)系，即使輻照能量達(dá)到100%損傷的1.5倍時(shí)，瞬態(tài)深度仍然與吸收性缺陷的植入深度基本一致，表現(xiàn)出非常好的損傷源識(shí)別能力。圖8（d）為-1.5 ns延遲時(shí)間下普通基板損傷點(diǎn)尺寸信息，最初終態(tài)深度與瞬態(tài)深度的比值約為4.5，終態(tài)寬度與瞬態(tài)寬度的比值約為3.1；隨著能量的增加呈上升趨勢(shì)，識(shí)別誤差也同比增大。

通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)樣品和實(shí)際樣品的測(cè)量結(jié)果表明，我們利用一臺(tái)同時(shí)輸出兩個(gè)波長(zhǎng)的納秒脈寬激光器，建立了微米空間分辨和納秒時(shí)間分辨泵浦探測(cè)系統(tǒng)，對(duì)于-1.5 ns時(shí)間延遲、8.5 ns脈寬的探測(cè)光，在100%損傷的1.2倍激光能量以內(nèi)，對(duì)于在表層1～3μm及以下深度的損傷源，或者60 μm凹坑直徑、15μm凹坑深度的損傷誘因均具有較好的識(shí)別能力。

3.4 微納表征和原位測(cè)量

在一定能量范圍內(nèi)用單脈沖輻照光學(xué)元件，表面會(huì)產(chǎn)生納米尺度損傷，同時(shí)在損傷區(qū)域產(chǎn)生一部分噴射物附著在周?chē)?。高倍率的在線光學(xué)顯微鏡雖然可發(fā)現(xiàn)亞微米損傷凹坑、但輪廓較為模糊，更無(wú)法識(shí)別納米損傷凹坑和損傷噴射物，難以對(duì)該尺度的損傷形貌、生長(zhǎng)規(guī)律和損傷機(jī)理進(jìn)行深入研究。為了實(shí)現(xiàn)納米尺度激光損傷的定點(diǎn)原位探測(cè)，通過(guò)設(shè)計(jì)特定結(jié)構(gòu)工裝，如圖9（a），確保了被測(cè)樣品在激光損傷測(cè)試和原子力顯微鏡測(cè)量中都有微米級(jí)的定位精度。結(jié)合標(biāo)記點(diǎn)的二次定位和原位校正，可以將激光損傷特征的分辨能力提高到納米尺度，原子力顯微鏡原位測(cè)試的位置誤差可以控制在測(cè)試范圍的10%以內(nèi)，如20μm測(cè)試范圍的誤差約1～2μm，而且掃描方向具有一致性，重復(fù)性高。圖9（b）為不同范圍進(jìn)行的納米尺度激光損傷的高精度復(fù)位檢測(cè)效果，其中a1和a2、b1和b2分 別 為5μm和2μm范 圍 的 區(qū) 域 受 激 光 輻 照前后的復(fù)位測(cè)試效果。

3.5 真空與大氣環(huán)境因素

激光誘導(dǎo)元件損傷的過(guò)程中，往往會(huì)出現(xiàn)等離子體、沖擊波和噴射粒子等現(xiàn)象，這些現(xiàn)象同時(shí)也對(duì)激光損傷的演化產(chǎn)生著影響。激光等離子體在產(chǎn)生的膨脹過(guò)程伴隨沖擊波的出現(xiàn)；而激光損傷時(shí)噴射出的體材料，如基板損傷的噴射粒子或薄膜損傷的噴濺粒子，這些噴射材料的傳輸距離可以達(dá)到幾十厘米量級(jí)，其速率在噴射過(guò)程中會(huì)急速衰減。由于真空環(huán)境下空氣十分稀薄，等離子體強(qiáng)度會(huì)十分弱，等離子體對(duì)損傷閾值、損傷時(shí)域演化的噴發(fā)、損傷形貌等的影響與大氣環(huán)境不同。

圖10是1 064 nm波長(zhǎng)的激光在真空與大氣環(huán)境下等離子體噴發(fā)特征對(duì)比。可以看到，隨著真空度的不斷降低，等離子體的強(qiáng)度不斷減弱，直至無(wú)法觀測(cè)到閃光等離子體、爆鳴聲消失，樣品內(nèi)部基本已無(wú)等離子體的影響，只有靶材外部有極小的等離子體存在[103］。

4 激光損傷閾值測(cè)量參數(shù)研究

4.1 飛秒和納秒激光損傷特性

激光損傷過(guò)程與激光器的類型密切相關(guān)。對(duì)于飛秒脈沖激光，受激非線性電離要比晶格和原子之間的能量轉(zhuǎn)移以及溫度梯度場(chǎng)的形成快得多，損傷閾值和現(xiàn)象表現(xiàn)出高度的確定性。人們已經(jīng)對(duì)飛秒激光薄膜的損傷機(jī)理以及影響因素已經(jīng)進(jìn)行了一定的研究；但是對(duì)于薄膜表面的節(jié)瘤缺陷是否導(dǎo)致、以及在多大程度上影響了飛秒激光損傷閾值的降低這一問(wèn)題的研究相對(duì)較少?？梢钥隙ǖ氖?，在飛秒激光損傷領(lǐng)域，節(jié)瘤缺陷依然是降低光學(xué)元件損傷性能的主要因素[104］。

為此，我們?cè)O(shè)計(jì)了800 nm（fs）/1 064 nm（ns）雙波段高反射薄膜，研究了不同尺寸人工節(jié)瘤缺陷對(duì)雙波段高反射薄膜的飛秒和納秒激光損傷行為的影響；獲得了節(jié)瘤損傷的微觀過(guò)程和影響因素，并結(jié)合電場(chǎng)模擬和FIB剖面圖像對(duì)各個(gè)狀態(tài)進(jìn)行分析，以此澄清節(jié)瘤在fs激光損傷領(lǐng)域的損傷機(jī)理和損傷行為。飛秒激光實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)Coherent公司生產(chǎn)的Astrella型號(hào)Ti藍(lán)寶石飛秒脈沖激光器，輸出最大功率為7 W的TEM00模激光，頻率為1 kHz，中心波長(zhǎng)800 nm，經(jīng)展寬后作用于樣品時(shí)的脈寬約為50 fs，1/e直徑為94μm，入射角度45°；納秒激光實(shí)驗(yàn)采用Spectra Physics公司生產(chǎn)的Pro-290型號(hào)Nd：YAG激光器，輸出最大功率20 W，頻率為10 Hz，中心波長(zhǎng)1 064 nm，脈寬10 ns，1/e直徑為96μm，入射角度45°。

Blister是常見(jiàn)的fs激光作用下的初始破壞形態(tài)，往往產(chǎn)生于薄膜電場(chǎng)最強(qiáng)的位置。但因?yàn)楣?jié)瘤的存在，節(jié)瘤誘導(dǎo)的激光損傷過(guò)程與電場(chǎng)增強(qiáng)、Blister的關(guān)系尚不明確。圖11（a）～（d）給出了2μm種子節(jié)瘤在激光能量逐步提升的過(guò)程中，所經(jīng)歷的幾個(gè)損傷狀態(tài)的表面形貌及FIB剖面圖。首先，如圖11（a），在更低的能量下，內(nèi)部還未出現(xiàn)損傷時(shí)，節(jié)瘤左側(cè)表面已經(jīng)有所剝落，其實(shí)該破壞就是節(jié)瘤表層薄膜的Blister破壞；隨后，如圖11（b），是節(jié)瘤內(nèi)部破壞，其位置與節(jié)瘤導(dǎo)致的電場(chǎng)調(diào)制增強(qiáng)位置一致；接著，如圖11（c），節(jié)瘤旁邊的薄膜區(qū)域出現(xiàn)Blister，這是典型的薄膜初始損傷；最后，如圖11（d），以節(jié)瘤為中心，出現(xiàn)分層式的薄膜破壞，由于入射角度是45°，考慮到穿透效應(yīng)、大角度入射和節(jié)瘤最先接觸激光的表層已被破壞和剝落，在很多大面積破壞形貌中節(jié)瘤仍未完全噴出。

由于狀態(tài)1和狀態(tài)2難以區(qū)分，因此，圖11（e）僅給出了節(jié)瘤和高反膜（HR）在激光持續(xù)上升作用過(guò)程中經(jīng)歷的狀態(tài)2、3和4所對(duì)應(yīng)的損傷閾值。很明顯，節(jié)瘤在狀態(tài)1或2的閾值明顯低于薄膜，且節(jié)瘤的閾值受到其結(jié)構(gòu)尺寸的影響，尺寸越大其閾值越低。但節(jié)瘤和薄膜在狀態(tài)3和4的閾值非常接近。相對(duì)而言，薄膜發(fā)生大面積破壞的狀態(tài)4閾值呈相反的趨勢(shì)，即節(jié)瘤略高于薄膜，且節(jié)瘤尺寸越大閾值越高。這一現(xiàn)象的可能原因是節(jié)瘤的存在展寬了接觸面入射角度范圍，尺寸越大范圍越大，越多的光能量透過(guò)表面沉積在了膜層內(nèi)部，相對(duì)應(yīng)的表面所累積的能量就有所減少，就需要更多的能量誘導(dǎo)其發(fā)生破壞，宏觀上就表現(xiàn)為閾值略微升高。

同樣地，作為對(duì)比，使用納秒激光對(duì)同批次樣品進(jìn)行了激光損傷閾值測(cè)試。納秒損傷測(cè)試裝置與飛秒測(cè)試類似，同樣采用R-on-1測(cè)試方式。由于微分干涉顯微鏡下難以觀察到小尺寸節(jié)瘤表面出現(xiàn)的微破壞，實(shí)驗(yàn)中未給出相對(duì)應(yīng)的損傷閾值。

首先是雙波段膜系中對(duì)1 064 nm反射部分在外的樣品，圖12（a）和（b）表明，2μm種子節(jié)瘤在納秒激光輻照下主要經(jīng)歷兩個(gè)過(guò)程：（1）初始破壞，節(jié)瘤結(jié)構(gòu)被破壞，有時(shí)會(huì)觀察到節(jié)瘤噴出，并常伴隨著周?chē)∧^(qū)域的燒蝕；（2）大面積的破壞生長(zhǎng)，先是區(qū)域的擴(kuò)大后向深層破壞，以及典型的薄膜損傷。圖12（c）給出了雙波段膜系中對(duì)1 064 nm的反射部分在內(nèi)的一系列節(jié)瘤樣品的納秒激光損傷閾值結(jié)果，其損傷主要涉及三個(gè)過(guò)程：節(jié)瘤結(jié)構(gòu)破壞、有限程度生長(zhǎng)以及大面積災(zāi)難性破壞。與飛秒激光損傷結(jié)果相比，節(jié)瘤缺陷同樣明顯的導(dǎo)致了薄膜損傷閾值的降低，尺寸越大的節(jié)瘤閾值越低。有所不同的是，納秒激光作用下節(jié)瘤發(fā)生大面積災(zāi)難破壞的閾值同樣明顯低于薄膜閾值，因?yàn)椴煌陲w秒激光，納秒激光損傷的“熱力作用”使得節(jié)瘤缺陷在激光作用下發(fā)生破壞后將一直處于結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的狀態(tài)，極容易發(fā)生更加劇烈的生長(zhǎng)破壞。

4.2 激光損傷尺度和演化規(guī)律

激光輻照下，初始損傷尺寸涵蓋納米、亞微米、微米、幾十微米至更大。對(duì)于高反射薄膜，表層剝落后的噴濺污染和薄膜邊界不規(guī)則是引發(fā)后續(xù)生長(zhǎng)的主要誘因，因此通常只關(guān)注節(jié)瘤或各類缺陷尺寸及其穩(wěn)定性問(wèn)題。對(duì)于透射薄膜或基板，損傷形態(tài)最為復(fù)雜、損傷生長(zhǎng)規(guī)律差異大，微米尺寸初始損傷的微觀結(jié)構(gòu)存在界面不連續(xù)、體材料破裂、局部吸收增加等特征，容易在后續(xù)發(fā)生損傷生長(zhǎng)，因此在損傷閾值測(cè)試中往往會(huì)對(duì)此類初始破壞進(jìn)行穩(wěn)定性測(cè)試。其中，十幾微米以上的損傷，一般以體材料破裂特征為主，形態(tài)主要為“火山坑”，后續(xù)極易發(fā)展至更大尺度的災(zāi)難性破壞；幾微米尺寸的損傷，形態(tài)多樣，有以力學(xué)破壞特征為主的、也有材料破裂為主的，損傷性能差異大、規(guī)律不一；而百納米至亞微米尺寸的初始破壞，是介于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的納米尺度破壞和易生長(zhǎng)的微米尺寸破壞之間的過(guò)渡尺寸，該尺度結(jié)構(gòu)對(duì)光學(xué)元件性能的影響，特別是后續(xù)多脈沖激光作用下的損傷演化規(guī)律應(yīng)被澄清。

對(duì)于激光損傷機(jī)理和損傷生長(zhǎng)（使用壽命）研究，需要了解元件的初始損傷是在哪個(gè)尺度范圍、具有怎樣的形態(tài)特征以及后續(xù)損傷演化規(guī)律和過(guò)程。圖13（a）為典型的幾十微米尺寸損傷形態(tài)，為“火山坑”形貌，是由于強(qiáng)烈的熱應(yīng)力和沖擊波作用導(dǎo)致的體材料破壞。此類損傷形貌的后續(xù)損傷規(guī)律較為接近，圖13（b）為損傷在1 064 nm激光多脈沖輻照下的生長(zhǎng)規(guī)律，其中α為初始損傷大小、R2為擬合優(yōu)度。由于體材料破裂后導(dǎo)致的界面不連續(xù)、禁帶寬度改變、吸收增強(qiáng)等原因，極易在較低的后續(xù)輻照能量下發(fā)生損傷生長(zhǎng)，直至更大尺度的破壞[105-107］。

圖14 是主要介于5μm～20μm的殼型初始損傷形貌與尺寸信息，該尺寸范圍的損傷形態(tài)多樣，而殼型的損傷生長(zhǎng)規(guī)律最為復(fù)雜。從圖14（a）中可以看出殼型部分內(nèi)部較為光滑，其產(chǎn)生的主要原因?yàn)闊釕?yīng)力超過(guò)材料塑性形變極限時(shí)，材料發(fā)生脆性斷裂，材料由塑性形變區(qū)逐漸進(jìn)入脆性斷裂區(qū)，其局部高壓和剪應(yīng)力導(dǎo)致了表面層的剝落。通過(guò)FIB切割，可以清晰地看到直徑約5μm的雙殼型損傷未切割前的俯視圖和切割后的剖面圖，主要包括中心源、兩側(cè)凹坑和縱向裂紋，中心附近的縱向裂紋長(zhǎng)度大于3μm。圖14（b）給出了部分雙殼型損傷形貌的中心源深度、大凹坑深度和小凹坑深度數(shù)據(jù)。對(duì)于直徑小于20 μm的殼型損傷，中心源深度一般小于1μm，兩側(cè)凹坑的尺寸大多是中心源深度的1～2倍，并且隨著凹坑直徑的增大而明顯增大；對(duì)于直徑大于20 μm的殼型損傷，中心源深度仍然在1～2μm附近，但兩側(cè)凹坑的最大深度明顯增大，并且逐漸出現(xiàn)材料斷裂和非連續(xù)界面的損傷形態(tài)。通過(guò)穩(wěn)定性測(cè)試，殼型損傷一般會(huì)在11 J/cm2（@355 nm&3 ns）發(fā)生損傷生長(zhǎng)，且尺寸越大越易生長(zhǎng)[108］。

圖15 為微納尺寸初始損傷形貌和損傷生長(zhǎng)規(guī)律。在較低激光能量輻照下，有時(shí)也會(huì)產(chǎn)生納米尺度和亞微米尺寸的初始損傷。此類損傷結(jié)構(gòu)難以用在線光學(xué)顯微鏡直接觀測(cè)到，需要借助高精度重復(fù)定位的離線檢測(cè)儀器進(jìn)行原位追蹤和分析。此類形貌是納米尺度和微米尺寸破壞之間的過(guò)渡形態(tài)[109］。圖15（a）為典型的損傷凹坑形貌，其中百納米尺寸損傷凹坑的內(nèi)部側(cè)壁平緩光滑且邊緣稍微凸起，損傷凹坑整體呈倒錐形，是典型的熱力作用結(jié)果；在高能量下產(chǎn)生的不規(guī)則損傷凹坑，內(nèi)部嵌入了材料碎片和非完全噴射的殘留物、凹坑邊緣出現(xiàn)材料破裂和不連續(xù)區(qū)域，此類凹坑是最不穩(wěn)定的類型，容易誘發(fā)大尺度損傷，但在多脈沖激光輻照下，有些凹坑內(nèi)部殘留物和材料也會(huì)被去除，形成界面光滑、性能穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。

AFM原位追蹤的結(jié)果表明，這些存在風(fēng)險(xiǎn)的結(jié)構(gòu)很可能會(huì)直接造成大面積破壞，卻不存在首先發(fā)展至微米尺度、進(jìn)而再生長(zhǎng)的漸變過(guò)程。圖15（b）給出了生長(zhǎng)特征與損傷坑直徑/深度之間的關(guān)系。安全損傷坑的典型形態(tài)是側(cè)壁光滑的倒錐形，這樣的凹坑通常尺寸較小，直徑和深度分別在150～600 nm和15～200 nm的范圍內(nèi)，如圖15（a）中Ⅰ和Ⅱ；隨著尺寸的增加，出現(xiàn)了一些形狀不完整、臺(tái)階結(jié)構(gòu)和噴射殘留物的可疑損傷坑，如圖15（a）中Ⅲ和Ⅳ；最危險(xiǎn)的損傷坑是存在沒(méi)有完全噴射出來(lái)的殘余物，并埋有物質(zhì)碎片、不連續(xù)的斷裂界面，當(dāng)后續(xù)激光輻照損傷坑時(shí)，這些損傷坑的存在會(huì)影響光學(xué)元件的損傷閾值，如圖15（a）中Ⅴ和Ⅵ，內(nèi)部殘留物的存在導(dǎo)致部分坑的深度可能被低估，圖15（b）中已圈出。與安全型損傷坑相比，可疑類型損傷坑損傷閾值降低了15%左右，危險(xiǎn)類型損傷坑損傷閾值降低了25%左右。

4.3 激光損傷的波長(zhǎng)效應(yīng)

激光損傷閾值的準(zhǔn)確測(cè)量是對(duì)高損傷閾值薄膜制備工藝進(jìn)行優(yōu)化和改進(jìn)的基礎(chǔ)，而在不同工作波長(zhǎng)、不同測(cè)量方式下得到的薄膜的損傷性能和損傷形貌有著顯著的差異，不僅僅是因?yàn)椴煌ㄩL(zhǎng)的損傷機(jī)理有著一定的差別，也因?yàn)椴煌瑴y(cè)量方式有著不同的測(cè)量步驟。損傷閾值和損傷形貌是研究激光薄膜特性的重要參數(shù)指標(biāo)，為了深入分析激光薄膜的損傷性能及其損傷機(jī)制，準(zhǔn)確評(píng)價(jià)光學(xué)薄膜元件的抗激光損傷能力，需要系統(tǒng)研究激光損傷閾值的各種測(cè)量方法以及不同波長(zhǎng)作用下的損傷特征，針對(duì)不同的應(yīng)用需求，來(lái)尋找特定的合適的測(cè)量和表征方式，從而指導(dǎo)薄膜制備工藝的優(yōu)化和改進(jìn)。參照國(guó)際上對(duì)激光損傷閾值不同測(cè)量技術(shù)建立起來(lái)的相應(yīng)檢測(cè)規(guī)范和標(biāo)準(zhǔn)，分別采用1-on-1，S-on-1，R-on-1和光柵掃描共4種測(cè)量方式，在1 064 nm、532 nm和355 nm波長(zhǎng)下對(duì)某工藝HfO2/SiO2周期性高反射薄膜進(jìn)行了激光損傷閾值的測(cè)量研究，其中1 064 nm光束1/e2直徑約480μm，532 nm光束1/e2直徑約290μm，355 nm光束1/e2直徑約180μm。根據(jù)測(cè)量結(jié)果，細(xì)致比較并分析了不同波長(zhǎng)下不同測(cè)量方式之間的差異，以及損傷形貌的顯著不同。

圖16為不同波長(zhǎng)下高反射薄膜損傷形貌。圖16（a）是1 064 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，由于薄膜在設(shè)計(jì)時(shí)電場(chǎng)強(qiáng)度是由薄膜表層至基板逐漸減小，特別是在薄膜表面幾層中電場(chǎng)強(qiáng)度達(dá)到最強(qiáng)，因此當(dāng)能量密度超過(guò)一定強(qiáng)度時(shí)，會(huì)在光束中心產(chǎn)生電場(chǎng)強(qiáng)區(qū)，并造成薄膜表層脫落形成破斑，破斑形狀與光斑形狀相對(duì)應(yīng)，這是一類最為典型的非缺陷誘導(dǎo)的損傷形貌。圖16（b）是532 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，1-on-1、S-on-1和R-on-1測(cè)量中在能量較高時(shí)才會(huì)出現(xiàn)這樣的損傷形貌，損傷的尺度也較大；而在光柵掃描測(cè)量中出現(xiàn)的損傷點(diǎn)部分呈現(xiàn)出熱熔融的特征，這是因?yàn)椴ㄩL(zhǎng)變短，局部的強(qiáng)烈吸收引起顯著的溫升，造成損傷點(diǎn)及周?chē)鷧^(qū)域被部分融化。圖16（c）是355 nm激光作用下的高反射薄膜損傷形貌，由極小的吸收缺陷引起的蜂窩狀脫落，很可能是因?yàn)楸∧ぶ写嬖诘拿芏容^大的納米吸收中心，由于很多元素對(duì)三倍頻激光有著更為強(qiáng)烈的吸收，其吸收系數(shù)甚至是基頻激光的1 000倍以上，因此吸收性缺陷的控制變得極為困難，特別是納米尺度的缺陷，在膜層中不可避免且最先誘導(dǎo)小范圍的局部損傷。

表1為不同波長(zhǎng)下、由不同測(cè)量方法獲得的損傷閾值。無(wú)論是哪種測(cè)量方式，由于存在波長(zhǎng)效應(yīng)，損傷閾值隨著波長(zhǎng)減小而顯著減小，其中532 nm測(cè)量的結(jié)果比1 064 nm測(cè)量的結(jié)果低約2.5倍，而355 nm測(cè)量的結(jié)果也大約比532 nm測(cè)量的結(jié)果低2.5倍。但這種倍數(shù)關(guān)系并不絕對(duì)，具體和測(cè)量條件、樣品的損傷限制性因素等因素密切相關(guān)。

5 總 結(jié)

針對(duì)光學(xué)元件中的缺陷是在低激光能量輻照下發(fā)生損傷的誘因，圍繞損傷閾值限制性缺陷的甄別和缺陷引入工序的溯源性診斷，我們?cè)诔Ｒ?guī)損傷閾值測(cè)量系統(tǒng)所能夠?qū)崿F(xiàn)的功能上，基于缺陷高精度定位與復(fù)位方法、缺陷的精確辨識(shí)和邏輯算法，建立了能夠?qū)崿F(xiàn)缺陷點(diǎn)全程記錄、微納損傷識(shí)別的高精密激光損傷閾值測(cè)試平臺(tái)。通過(guò)廣泛的學(xué)術(shù)交流和國(guó)際損傷閾值評(píng)測(cè)，完成了測(cè)量結(jié)果的國(guó)際對(duì)標(biāo)。在此基礎(chǔ)上，以人工缺陷研究為特色，系統(tǒng)開(kāi)展了高反射薄膜、透射元件等各類高損傷閾值元件的激光損傷閾值測(cè)量、損傷規(guī)律研究，結(jié)合FDTD、薄膜設(shè)計(jì)、光熱吸收、微納表征等，闡述了損傷機(jī)理；結(jié)合閉環(huán)的全流程工藝，實(shí)現(xiàn)了對(duì)限制性缺陷特征和引入源頭的逆向可溯性分析，為課題組超高閾值和大尺寸激光薄膜的研制提供了關(guān)鍵支撐技術(shù)，為國(guó)內(nèi)外數(shù)十家科研機(jī)構(gòu)、高校院所和企業(yè)等提供高置信度的激光損傷閾值測(cè)試服務(wù)。

致謝：感謝中國(guó)工程物理研究院激光聚變研究中心張小民、楊李茗、黃進(jìn)、丁磊、鄭垠波和韓偉研究員，激光等離子體研究所隋展研究員在激光損傷性能表征方面的討論交流和幫助。