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      生活垃圾焚燒飛灰和CaO對耐火材料的侵蝕研究

      2022-12-21 07:03:54汪琴琴
      耐火材料 2022年6期
      關(guān)鍵詞:鋁酸鈣侵蝕性剛玉

      夏 旻 汪琴琴

      1)上海環(huán)境衛(wèi)生工程設(shè)計院有限公司 上海 200232

      2)華東師范大學(xué)生態(tài)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院 上海 200241

      生活垃圾焚燒后產(chǎn)生的飛灰中含有大量重金屬離子(如Pb、Cr、Cd、Ni和Zn等),使飛灰具有一定的浸出毒性,還含有二噁英等有害物質(zhì)[1-2]。因此城市生活垃圾焚燒飛灰被列入《國家危險廢物名錄》。高溫熔融技術(shù)可徹底分解焚燒飛灰中的二噁英[3],有效固化飛灰中的重金屬,是飛灰無害化處理的有效手段之一[1]。剛玉磚被選為飛灰高溫熔融爐的內(nèi)襯材料,但剛玉磚的抗熱震性差,且易被飛灰侵蝕[4];后來引入鉻剛玉磚,雖然比剛玉磚的抗熱震性和抗侵蝕性強[5-6],但其使用壽命仍不超過一年。范沐旭等[7]研究了高純剛玉磚、剛玉-莫來石磚、莫來石磚、六鋁酸鈣磚、六鋁酸鈣-剛玉磚在1 370和1 500℃下的抗堿蒸氣侵蝕性。易帥等[8]對比了危廢處置回轉(zhuǎn)窯用幾種典型耐火材料(鉻鋯剛玉50磚、鉻鋯剛玉30磚、鉻剛玉磚、高鋁磚、剛玉-莫來石磚和鋁鉻碳化硅磚)分別在1 100和1 300℃時的抗熔渣侵蝕性能。以上研究涉及的侵蝕劑與現(xiàn)實飛灰差異較大。飛灰中氯元素含量較高,達20%(w)[9],氯元素易于與重金屬在高溫下生成易揮發(fā)的氯化物[10],同時,飛灰中含有大量堿性物質(zhì)[11]?,F(xiàn)有研究并未報道飛灰中氯及堿性物質(zhì)對耐火材料的協(xié)同侵蝕機制。為此,以剛玉-莫來石磚、鉻剛玉磚和高鉻磚等典型耐火材料為研究對象,研究其在1 400℃下的抗飛灰侵蝕性,并與抗純CaO的侵蝕性對比,以期揭示生活垃圾焚燒飛灰對耐火材料的侵蝕機制。

      1 試驗

      選用河南鄭州石金新材料有限公司生產(chǎn)的剛玉-莫來石磚、鉻剛玉磚和高鉻磚為研究對象,各試驗磚的理化性能見表1。

      表1 試驗磚的理化性能

      飛灰來自于上海某生活垃圾焚燒廠,其化學(xué)組成(w)為:CaO 47.05%,Cl 15.96%,Na2O 14.23%,SO38.85%,SiO23.59%,K2O 3.39%,ZnO 2.64%,F(xiàn)e2O31.35%,TiO20.55%,Al2O30.46%,CuO 0.29%,P2O50.27%,Cr2O30.06%。CaO采用分析純試劑。

      參照GB/T 8931—2007,將試驗磚制成外部尺寸為70 mm×70 mm×70 mm、內(nèi)孔尺寸為?40 mm×35 mm的坩堝,添加30 g飛灰或純CaO,在1 400℃保溫96 h進行抗侵蝕試驗。

      沿坩堝的軸線方向?qū)ΨQ切開,觀察剖面的侵蝕情況。利用Adobe Photoshop軟件統(tǒng)計和計算侵蝕層和滲透層的像素數(shù)分別占剖面原始實體部分像素數(shù)的百分比[12],得到各試樣的侵蝕面積百分率和滲透面積百分率。采用X射線衍射儀(XRD,Smartlab SE)分析試驗磚侵蝕前后的物相組成。采用X射線熒光光譜儀(XRF-1800)分析試驗磚侵蝕后不同部位的元素組成。

      2 結(jié)果與討論

      觀察飛灰及CaO侵蝕后坩堝試樣的侵蝕情況,發(fā)現(xiàn)所有試樣被飛灰侵蝕后無殘渣,而被CaO侵蝕后有殘渣。剛玉-莫來石和鉻剛玉坩堝被CaO侵蝕后表面產(chǎn)生裂痕。高鉻磚被飛灰和CaO侵蝕后,外表面有白色和綠色的物質(zhì)形成。

      侵蝕后試樣的侵蝕面積百分率和滲透面積百分率見圖1??梢姡喝N試樣被飛灰和CaO侵蝕后的侵蝕面積百分率和滲透面積百分率的順序是:剛玉-莫來石磚>鉻剛玉磚>高鉻磚,說明高鉻磚抗飛灰和CaO的侵蝕性和滲透性均最好;對同一種試驗磚,皆是飛灰對磚的侵蝕面積百分率和滲透面積百分率比CaO的大,說明飛灰對試驗磚的侵蝕和滲透更為嚴重,除Ca元素外,其他成分也會造成磚的侵蝕。

      圖1 侵蝕后試樣的侵蝕面積百分率和滲透面積百分率

      為了進一步探究飛灰和CaO對各試驗磚的侵蝕行為,對侵蝕后坩堝的不同區(qū)域(原磚、坩堝底部侵蝕層、內(nèi)壁滲透層、殘渣)取樣進行XRD分析,其結(jié)果見圖2。由圖2(a)可知,剛玉-莫來石原磚的主物相為剛玉。飛灰侵蝕后的剛玉-莫來石磚中剛玉的峰強降低,被侵蝕后生成硅鋁酸鈣(CaAl2Si2O8)、鋁酸鈣(CaAl2O4)以及各種硅酸鈣物質(zhì)(Ca2SiO4、Ca3Si2O7等)。由圖2(b)可知,鉻剛玉原磚的主要成分為氧化鉻、剛玉。飛灰侵蝕后的鉻剛玉磚中剛玉的峰強降低,被侵蝕后生成的物相為硅酸鈣(Ca2SiO4)以及硅鋁酸鈣(CaAl2Si2O8),還有CaCr2O4和鋁鉻固溶體((Al,Cr)2O3)。由圖2(c)可知,高鉻原磚的主要成分為氧化鉻,并含有少量剛玉。飛灰侵蝕后的高鉻磚中的Cr2O3峰強減弱,出現(xiàn)了大量含Ca的鋁酸鹽和硅鋁酸鹽的特征峰,如硅鋁酸鈣(Ca2Al2SiO7)、鋁酸鈣(CaAl2O4)以及硅酸鈣(Ca2SiO4)等高熔點成分,還有CaCr2O4和鋁鉻固溶體((Al,Cr)2O3)。相比于其他兩種磚,高鉻磚被侵蝕后的相組成與原磚沒有明顯區(qū)別,其抗飛灰侵蝕性能最佳,這可能是由于高鉻磚中的Al元素主要以鋁酸鈣形式存在,較少以剛玉形式存在,鋁酸鈣的熔點較高,會增加熔渣的黏度,降低流動性,減緩熔渣的侵蝕滲透[13]。

      圖2 各試驗磚經(jīng)飛灰和CaO侵蝕前后的XRD圖譜

      由圖2還可看出,所有試驗磚被CaO侵蝕后的相組成與被飛灰侵蝕后的基本一致,只是峰值強弱不同,但是飛灰對試驗磚的侵蝕更為嚴重。說明除高堿性外,飛灰中的其他成分也會造成耐火材料的侵蝕。為了進一步分析飛灰對磚的侵蝕,對侵蝕后各試驗磚的不同區(qū)域(原磚、坩堝底部侵蝕層、殘渣)取樣進行XRF測定,其結(jié)果見表2~表4。可見,試驗磚被飛灰侵蝕后,侵蝕層中的Al2O3和SiO2的質(zhì)量比(簡稱為鋁硅比)和Al2O3含量,比原磚的低很多。試驗磚被飛灰侵蝕后,無殘渣,除了生成的氣相成分,固相物質(zhì)應(yīng)存在于侵蝕層中。說明Al2O3與飛灰中的氯可能生成AlCl3、Al2Cl6和NaAlCl4,在1 400℃下為氣相物質(zhì)[14]。試驗磚被CaO侵蝕后,侵蝕層中鋁硅比降低,殘渣中新增Al2O3與鋁酸鈣,表明部分鋁遷移至殘渣中。由此可知,各試驗磚中的Al2O3在高溫狀態(tài)下能夠與生活垃圾焚燒飛灰中的氯化物反應(yīng)生成氣相物質(zhì),導(dǎo)致磚體損失。因此飛灰熔融過程中,各試驗磚同時受高氯、高堿侵蝕。

      表2 剛玉-莫來石磚經(jīng)飛灰和CaO侵蝕后的不同區(qū)域的化學(xué)組成和鋁硅比

      表3 鉻剛玉磚經(jīng)飛灰和CaO侵蝕后的不同區(qū)域的化學(xué)組成和鋁硅比

      表4 高鉻磚經(jīng)飛灰和CaO侵蝕后的不同區(qū)域的化學(xué)組成和鋁硅比

      3 結(jié) 論

      (1)高鉻磚的抗侵蝕性和抗?jié)B透性最好,鉻剛玉磚的次之,剛玉-莫來石磚的最差。

      (2)經(jīng)飛灰和CaO侵蝕后的試驗磚中都生成了硅鋁酸鈣、鋁酸鈣以及硅酸鈣等,但是飛灰的侵蝕現(xiàn)象更為嚴重。因為三種試驗磚被飛灰侵蝕后,固相中鋁硅比、Al2O3含量都有所降低,飛灰中的氯與試驗磚中的Al2O3反應(yīng)生成AlCl3、Al2Cl6和NaAlCl4氣相物質(zhì),是導(dǎo)致鋁減少的主要原因。

      (3)在飛灰熔融過程中,各試驗磚同時受高氯、高堿侵蝕。

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