上海交通大學(xué)、北京大學(xué)和中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)水熱合成、光化學(xué)還原兩個(gè)步驟得到1種二維二氧化鈦(2DT)納米片擔(dān)載的單原子Pd催化劑,其具有較好的光催化甲烷制甲醇性能。相關(guān)研究成果發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)催化》雜志。
甲烷高效轉(zhuǎn)化為甲醇等高附加值化學(xué)品,對(duì)C1催化和環(huán)境可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。由于原子層厚度二維半導(dǎo)體催化劑和原子尺度金屬助催化劑能夠最大化暴露催化活性位點(diǎn),且具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu),因此該類(lèi)催化劑比傳統(tǒng)塊狀催化劑具有更好的應(yīng)用前景。
二維Pd1/2DT催化劑為層狀結(jié)構(gòu),光學(xué)帶隙能為2.86 eV左右。該原子層厚度的2D材料具有更低的載流子轉(zhuǎn)移距離,其豐富的位點(diǎn)可用來(lái)穩(wěn)定單原子Pd1催化活性物種。因此,可通過(guò)催化劑的設(shè)計(jì)促進(jìn)載流子分離,從而提高Pd1位點(diǎn)的穩(wěn)定性。
Pd1/2DT催化劑可利用太陽(yáng)光的低能量可見(jiàn)光(>420 nm)將甲烷催化轉(zhuǎn)化為甲醇,甲醇選擇性高于94%。
此外,該研究團(tuán)隊(duì)基于同位素13CH4測(cè)試和活性自由基理論,研究了該催化劑的反應(yīng)途徑和反應(yīng)機(jī)理。