“華龍一號(hào)”取消二次中子源研究

肖會(huì)文,李 想,劉國(guó)明,易 璇,楊海峰

(中國(guó)核電工程有限公司,北京100840)

反應(yīng)堆通過(guò)堆外探測(cè)器監(jiān)測(cè)中子計(jì)數(shù)率的變化來(lái)監(jiān)督堆內(nèi)的臨界水平,為反應(yīng)堆提供臨界安全監(jiān)督?！秹核押穗姀S反應(yīng)堆首次裝料試驗(yàn)》(EJ/T 1114-2000)[1]中規(guī)定：裝料期間的核安全監(jiān)督(即次臨界監(jiān)督)采用常設(shè)的堆外探測(cè)系統(tǒng)的2個(gè)源量程通道的3套堆內(nèi)臨時(shí)性中子計(jì)數(shù)裝置完成。在8盒組件入堆后,5個(gè)中子計(jì)數(shù)通道中應(yīng)至少有2個(gè)通道的計(jì)數(shù)率大于0.5 s-1(信噪比大于2)。在裝有燃料組件的反應(yīng)堆中,反應(yīng)堆中的中子來(lái)源主要有：(1)燃料組件中原有核材料的自發(fā)裂變,主要是238U的自發(fā)裂變;(2)乏燃料組件中的裂變產(chǎn)物和次錒系核素產(chǎn)生的中子;(3)鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)產(chǎn)生的中子,包括瞬發(fā)中子和緩發(fā)中子。其中,第3部分中子數(shù)遠(yuǎn)大于第2部分,第2部分中子數(shù)遠(yuǎn)大于第1部分。在反應(yīng)堆裝料和啟動(dòng)時(shí),反應(yīng)堆處于深度次臨界狀態(tài),可持續(xù)鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)無(wú)法進(jìn)行,導(dǎo)致堆外中子探測(cè)器可能無(wú)法有效記錄到堆芯內(nèi)的中子。因此,在很多反應(yīng)堆中,通過(guò)在首循環(huán)堆芯內(nèi)加入一次中子源或在后續(xù)循環(huán)中加入二次中子源提高堆內(nèi)中子源的強(qiáng)度,提高堆外探測(cè)器的計(jì)數(shù),實(shí)現(xiàn)對(duì)堆芯裝料和達(dá)臨界過(guò)程的臨界安全監(jiān)督。

二次中子源則采用Sb-Be材料。Sb-Be經(jīng)中子輻照后,被激發(fā)的123Sb會(huì)放出γ射線,γ射線轟擊9Be原子核釋放出中子。實(shí)際上,使用二次中子源會(huì)帶來(lái)諸多問(wèn)題：(1)二次中子源是核電站氚的重要來(lái)源,《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB 6249-2011)[2]中明確規(guī)定了多堆廠址的年總排放控制值為單堆廠址的4倍以內(nèi),取消二次中子源可減少氚排放;(2)二次中子源的使用會(huì)增加采購(gòu)成本和放射性廢物的處理成本;(3)二次中子源在堆內(nèi)的輻照時(shí)間大于10 a時(shí),包殼易發(fā)生破損,會(huì)增加一回路污染和核電廠工作人員的受輻照劑量。

目前,核電廠基本采用低泄漏燃料管理方案,乏燃料組件距離探測(cè)器更近,使取消二次中子源成為可能。國(guó)內(nèi)對(duì)無(wú)二次中子源啟動(dòng)開展了研究與實(shí)踐[3-4]。本文對(duì)“華龍一號(hào)”取消二次中子源進(jìn)行可行性分析,并分析取消二次中子源帶來(lái)的效益。

1 中子源項(xiàng)

1.1 乏燃料組件中中子源項(xiàng)的構(gòu)成

本文中組件的中子源項(xiàng)是指組件經(jīng)輻照停堆后由組件產(chǎn)生的中子。乏燃料中子源項(xiàng)主要分為(α,n)中子源項(xiàng)、自發(fā)裂變中子源項(xiàng)和緩發(fā)中子源項(xiàng)。其中,緩發(fā)中子源項(xiàng)衰減很快,在本文計(jì)算分析中不予考慮。圖1為不同燃耗下的乏燃料組件中子源項(xiàng)的組成成分。由圖1可見,乏燃料組件中產(chǎn)生中子的主要為242Cm和244Cm,反應(yīng)堆中242Cm和244Cm的主要產(chǎn)生途徑如圖2所示。

圖1 不同燃耗下的乏燃料組件中子源項(xiàng)的組成成分

圖2 反應(yīng)堆中242Cm和244Cm的主要產(chǎn)生途徑

1.2 功率及燃耗對(duì)乏燃料組件中子源項(xiàng)影響因素分析

燃耗可理解為功率在時(shí)間上的積分,燃耗對(duì)中子源強(qiáng)度的影響包括在一定時(shí)間內(nèi)功率的影響,所以將功率與燃耗對(duì)中子源強(qiáng)度的影響綜合考慮。

堆芯運(yùn)行時(shí),功率水平高,則中子注量高,進(jìn)而(n,γ)反應(yīng)率高,而β衰變概率為常數(shù),經(jīng)相同輻照時(shí)間的乏燃料中子源強(qiáng)度也會(huì)高,因此乏燃料組件的中子源強(qiáng)度與功率正相關(guān)。圖3為不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強(qiáng)度隨運(yùn)行時(shí)間的變化關(guān)系。由圖3可見,運(yùn)行時(shí)間相同時(shí),功率越大,中子源強(qiáng)度越大,且中子源強(qiáng)度隨運(yùn)行時(shí)間的增加而加速增加。

不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系如圖4所示。由圖4可見,盡管功率不同,在燃耗相同的情況下中子源強(qiáng)度基本相同,即燃耗相同,乏燃料組件的中子源強(qiáng)度相同。這意味著無(wú)須考慮燃料組件的功率大小。

圖3 不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強(qiáng)度隨運(yùn)行時(shí)間的變化關(guān)系

圖4 不同功率水平下,4.45%燃料組件中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系

1.3 富集度對(duì)乏燃料組件中子源項(xiàng)的影響

不同富集度燃料組件的中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系如圖5所示。

圖5 不同富集度燃料組件的中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系

由圖5可見,燃耗相同時(shí),富集度越低,中子源強(qiáng)度越大,且差別較大。其原因?yàn)榈透患热剂辖M件由于235U核子密度低,宏觀裂變截面也低,產(chǎn)生相同功率所需中子注量則越高,進(jìn)而(n,γ)反應(yīng)率越高,中子源強(qiáng)度也越大。因此,不同富集度燃料組件的中子源強(qiáng)度須分開仔細(xì)考慮。

1.4 釓棒對(duì)乏燃料組件中子源項(xiàng)的影響

為降低壽期初硼的濃度,有些燃料組件中會(huì)布置一定數(shù)量的釓棒來(lái)增加中子的吸收率,一般為4根到24根不等。釓棒由相對(duì)低富集度的UO2和Gd2O3混合而成,釓作為一種強(qiáng)中子吸收劑,會(huì)降低燃料組件的增殖因子,在相同功率下注量會(huì)更高,導(dǎo)致乏燃料組件的中子源項(xiàng)也會(huì)增加。含不同數(shù)量釓棒的4.45%燃耗組件中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系如圖6所示。計(jì)算結(jié)果表明,釓棒數(shù)量的增加會(huì)增加乏燃料組件的中子源項(xiàng),但與總的燃料組件數(shù)量相比,釓棒數(shù)量相對(duì)較少,中子源項(xiàng)增加的效果也不明顯,與不含釓棒的組件中子源項(xiàng)相比,含24根釓棒燃料組件的中子源強(qiáng)度增加不到5%。

圖6 含不同數(shù)量釓棒的4.45%燃耗組件中子源強(qiáng)度隨燃耗的變化關(guān)系

1.5 冷卻時(shí)間對(duì)乏燃料組件中子源的影響

冷卻狀態(tài)下,由于核素的衰變,中子源強(qiáng)度會(huì)降低。但不同燃耗下產(chǎn)生中子的核素的半衰期不同,如圖1所示,導(dǎo)致不同燃耗下乏燃料組件在冷卻時(shí)中子源強(qiáng)度的衰減速度也有區(qū)別。圖7為4.45%富集度乏燃料組件在不同燃耗點(diǎn)的歸一化中子源強(qiáng)度隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系。由圖7可見,停堆60 d后,所有燃耗點(diǎn)下的中子源強(qiáng)度的衰減都低于20%。

當(dāng)乏燃料組件在經(jīng)歷冷卻后重新放入反應(yīng)堆中繼續(xù)運(yùn)行后,會(huì)發(fā)現(xiàn)冷卻時(shí)間越長(zhǎng),重新運(yùn)行時(shí)中子源強(qiáng)度增長(zhǎng)越明顯。這是由于冷卻時(shí)241Am大量增加所致,重新運(yùn)行后,241Am會(huì)大量生成242Cm,導(dǎo)致中子源強(qiáng)度明顯增加。不同停堆時(shí)間下,乏燃料組件的中子源強(qiáng)度隨時(shí)間的變化關(guān)系如圖8所示。

圖7 4.45%燃料組件在不同燃耗點(diǎn)的歸一化中子源強(qiáng)度隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系

圖8 不同停堆時(shí)間下,乏燃料組件中子源強(qiáng)度隨時(shí)間的變化關(guān)系

1.6 乏燃料組件中子能譜

由于乏燃料組件不同燃耗時(shí)中子源項(xiàng)的組成成分不一樣,必然導(dǎo)致不同燃耗的乏燃料組件的中子能譜存在差異。典型燃耗點(diǎn)上,4.45%燃料組件的歸一化中子能譜如圖9所示。其中,100, 2 400,13 500,52 000 MW·t-1,分別為238U,239Pu和240Pu,242Cm,244Cm中子源項(xiàng)份額最大的燃耗點(diǎn),這樣能極大化體現(xiàn)出不同燃耗點(diǎn)中子能譜的差異。8 000 MW·t-1為一般卸料組件燃耗極小值點(diǎn)。由圖9可見,燃耗越深,能譜越硬。

圖9 典型燃耗點(diǎn)上,4.45%燃料組件的歸一化中子能譜

不同燃耗下燃料組件的歸一化中子注量率如表1所列。結(jié)合圖9和表1可知,燃耗越深,乏燃料組件中子源項(xiàng)能譜越硬,引起的探測(cè)器注量率也越大。

表1 不同燃耗下燃料組件的歸一化中子注量率

1.7 包絡(luò)的堆芯中子源項(xiàng)

在經(jīng)歷燃耗后,堆芯中核燃料在徑向和軸向分布會(huì)有巨大的不均勻性。而堆外探測(cè)器的計(jì)數(shù)對(duì)空間分布異常敏感,這就須盡可能地獲得堆芯的材料和源強(qiáng)度分布。本文建立了燃料棒級(jí)別的堆芯模型,考慮了燃耗的影響,對(duì)燃料組件軸向進(jìn)行了分區(qū),賦予不同的核素密度。對(duì)于源強(qiáng)度的處理,徑向以燃料組件為單位進(jìn)行分區(qū),軸向?qū)⒚總€(gè)燃料組件等分為16個(gè)區(qū),“華龍一號(hào)”堆芯共分為177×16=2 832個(gè)節(jié)塊。進(jìn)行燃料組件源強(qiáng)度計(jì)算時(shí),需對(duì)每個(gè)組件的每個(gè)節(jié)塊進(jìn)行計(jì)算,工作量較大。本文基于中子源強(qiáng)度規(guī)律分析,采用近似計(jì)算的方法。

無(wú)源啟動(dòng)時(shí),中子源強(qiáng)度越大,堆外探測(cè)器計(jì)數(shù)率越高,越有利于無(wú)源啟動(dòng),所以出于保守考慮,取中子源強(qiáng)度的下限?；趯?duì)乏燃料組件中子源強(qiáng)度規(guī)律的分析,本文中子源強(qiáng)度近似為：(1)同種富集度同燃耗水平組件,中子源強(qiáng)度相同,不考慮功率大小;(2)富集度對(duì)中子源強(qiáng)度影響較大,須具體考慮;(3)對(duì)于含釓棒組件,當(dāng)作不含釓組件對(duì)待;(4)停堆時(shí)間取為60 d,不考慮中間停堆;(5)不同燃耗的乏燃料組件中子能譜不同,采用保守的中子能譜。

“華龍一號(hào)”不同循環(huán)堆芯裝載不同,其中子源項(xiàng)會(huì)存在著巨大的差異。如證明“華龍一號(hào)”后續(xù)循環(huán)堆芯能滿足無(wú)源啟動(dòng),須從首循環(huán)到平衡循環(huán)的每個(gè)循環(huán)進(jìn)行中子源強(qiáng)度計(jì)算,再進(jìn)行計(jì)數(shù)模擬分析。為確保無(wú)二次中子源啟動(dòng)方案的普適性,選取中子源強(qiáng)度最小的循環(huán)作為包絡(luò)的堆芯源強(qiáng)度進(jìn)行無(wú)源啟動(dòng)方案設(shè)計(jì),可保證各循環(huán)都能滿足無(wú)二次中子源啟動(dòng)。

對(duì)于堆外源量程探測(cè)器的計(jì)數(shù),越靠近源量程探測(cè)器的組件對(duì)探測(cè)器計(jì)數(shù)的影響也就越大,所以在進(jìn)行最小源強(qiáng)度堆芯選擇時(shí),優(yōu)先考慮最外層組件的富集度、燃耗及停堆史。

按上述近似方法對(duì)不同富集度的組件在不同燃耗下的中子源強(qiáng)度進(jìn)行插值,獲得“華龍一號(hào)”不同循環(huán)裝載方案典型位置的中子源強(qiáng)度,如表2所列。由表2可知,第二循環(huán)堆芯中子源強(qiáng)度最小。因此,選擇基于第二循環(huán)燃料管理方案進(jìn)行無(wú)二次中子源啟動(dòng)方案設(shè)計(jì),可保證“華龍一號(hào)”后續(xù)循環(huán)都能滿足無(wú)二次中子源啟動(dòng)的要求。

表2 “華龍一號(hào)”不同循環(huán)裝載方案典型位置的中子源強(qiáng)度

2 無(wú)二次中子源啟動(dòng)裝料過(guò)程分析

根據(jù)第1節(jié)中討論的乏燃料組件中子源強(qiáng)度與燃耗、富集度及停堆時(shí)間的關(guān)系可知,“華龍一號(hào)”堆型從第2循環(huán)堆芯到平衡循環(huán)堆芯,第2循環(huán)堆芯中子源強(qiáng)度最低,如第2循環(huán)堆芯能滿足無(wú)二次中子源啟動(dòng)的要求,則表明華龍一號(hào)堆芯所有的后續(xù)循環(huán)都可滿足無(wú)二次中子源啟動(dòng)的要求。

“華龍一號(hào)”探測(cè)器源量程采用涂硼正比計(jì)數(shù)管,布置在堆芯壓力容器外。裝料時(shí),堆芯中會(huì)布置3個(gè)臨時(shí)中子探測(cè)器,與源量程探測(cè)器相比,更靠近燃料組件,可獲得更大的計(jì)數(shù)率。堆芯裝載最后幾個(gè)組件之前,臨時(shí)中子探測(cè)器需移出堆芯。根據(jù)《壓水堆核電廠反應(yīng)堆首次裝料試驗(yàn)》(EJ/T 1114-2000),裝完料時(shí),源量程中子探測(cè)器計(jì)數(shù)率必須大于0.5 s-1。

整個(gè)裝料過(guò)程中子探測(cè)器計(jì)數(shù)采用3維蒙特卡羅程序進(jìn)行模擬。本文燃料組件裝載步序如圖10所示。對(duì)每一步的堆外源量程探測(cè)器計(jì)數(shù)模擬計(jì)算得到,裝料過(guò)程源量程中子探測(cè)器計(jì)數(shù)率及堆內(nèi)臨時(shí)探測(cè)器的計(jì)數(shù)率,分別如圖11和圖12所示。

圖10 第2循環(huán)裝料步序

圖11 裝料過(guò)程源量程中子探測(cè)器計(jì)數(shù)率

圖12 裝料過(guò)程堆內(nèi)臨時(shí)中子探測(cè)器計(jì)數(shù)率

在堆芯裝載完成之前,需將堆內(nèi)臨時(shí)探測(cè)器提出堆芯,所以最后堆內(nèi)臨時(shí)中子探測(cè)器計(jì)數(shù)為0。圖11和圖12中所有的計(jì)數(shù)結(jié)果的相對(duì)偏差均小于5%,且均考慮了20%的不確定度。

由圖11和圖12可見,堆芯裝載第1組燃料組件后,堆內(nèi)臨時(shí)中子探測(cè)器將獲得大于0.5 s-1的計(jì)數(shù)率;裝載第3個(gè)燃料組件后,堆內(nèi)3個(gè)臨時(shí)中子探測(cè)器將獲得大于0.5 s-1的計(jì)數(shù)率;裝載第6組燃料組件后,1個(gè)堆外源量程中子探測(cè)器將獲得大于0.5 s-1的計(jì)數(shù)率;裝載第9組燃料組件后,5個(gè)中子探測(cè)器都將獲得計(jì)數(shù)。隨著燃料裝載的繼續(xù)進(jìn)行,甚至在裝載完成后達(dá)臨界操作,堆外源量程中子計(jì)數(shù)率將會(huì)越來(lái)越高。顯然,該無(wú)二次中子源啟動(dòng)方案滿足《壓水堆核電廠反應(yīng)堆首次裝料試驗(yàn)》(EJ/T 1114-2000)的要求。

3 取消二次中子源的效益分析

氚(3H)是一種廣泛存在于自然界的天然放射性核素,質(zhì)量數(shù)為3,具有β放射性,半衰期為12.3 a。氚在各類介質(zhì)中的平均射程都較短,通常不會(huì)對(duì)人體造成外照射危害,但在攝入體內(nèi)后會(huì)造成內(nèi)照射危害。因此,須對(duì)氚源項(xiàng)進(jìn)行評(píng)估計(jì)算。

根據(jù)國(guó)標(biāo)“GB6249-2011”,對(duì)于3 GW熱功率的輕水堆,氣態(tài)氚排放控制值為1.5×1013Bq·a-1,液態(tài)氚排放控制值為7.5×1013Bq·a-1,對(duì)于多臺(tái)機(jī)組廠址,年排放額為單臺(tái)機(jī)組的4倍以內(nèi)。

業(yè)界對(duì)二次中子源產(chǎn)氚的認(rèn)識(shí)經(jīng)歷了一個(gè)較長(zhǎng)時(shí)間的過(guò)程。起初,業(yè)界把除冷卻劑中的產(chǎn)氚都?xì)w結(jié)于燃料的三元裂變。2003～2006年,多篇文獻(xiàn)指出氚在鋯合金中的滲透率只有10-6～10-4量級(jí),滲透出來(lái)的氚幾乎可忽略[5-7]。2006年,Shaver等[8]指出二次中子源可能是這部分氚的來(lái)源。

二次中子源棒中6Li的平衡方程可表示為

(1)

(2)

其中：N6為6Li的原子數(shù)密度;A為9Be的(n,α)反應(yīng)率,即6Li的產(chǎn)生率;P為6Li與中子反應(yīng)后的消失概率;C為6Li與中子反應(yīng)后產(chǎn)生3H的概率;λ為3H的衰變常數(shù)和泄漏系數(shù)之和;N3為二次中子源氚產(chǎn)額,表示為

(3)

式(3)中與核反應(yīng)率相關(guān)的參數(shù)均可采用3維蒙特卡羅程序計(jì)算,建立二次中子源模型與堆型模型,通過(guò)反應(yīng)率即可得到氚產(chǎn)額[9]。

不同滲透率不銹鋼包殼下,從二次中子源棒中滲透到冷卻劑中的氚產(chǎn)額隨運(yùn)行時(shí)間的變化關(guān)系如圖13所示。二次中子源最長(zhǎng)使用時(shí)間為10 a,負(fù)荷因子取0.9。由圖13可見,滲透率小于20%時(shí),滲透到冷卻劑中的氚產(chǎn)額隨滲透率的變化較劇烈,而滲透率大于20%時(shí),除開始幾年外,滲透到冷卻劑中的氚產(chǎn)額隨滲透率的變化不是特別大。

不同文獻(xiàn)中對(duì)氚在不銹鋼包殼中滲透率的取值差異很大,為10%到100%不等,在二次中子源整個(gè)壽期內(nèi)平均每年的氚排放量為12.8～24.2 TBq。為保守起見,取二次中子源的滲透率為100%,平均每年從二次中子源中滲透到冷卻劑中的氚產(chǎn)額為24.2 TBq。經(jīng)計(jì)算,每年冷卻劑中硼、鋰和氘的氚產(chǎn)額為26.2 TBq?？紤]到鋯合金中氚的滲透率極低,所以忽略燃料中三元裂變的氚產(chǎn)額。所以,單臺(tái)機(jī)組一年總的氚產(chǎn)額為50.4 TBq,二次中子源氚產(chǎn)額接近總量的50%。

若單個(gè)廠址有8臺(tái)機(jī)組,堆芯中含有二次中子源時(shí),氚的年總產(chǎn)額大于400 TBq,超過(guò)了“GB 6249-2011”中規(guī)定的單個(gè)廠址360 TBq的控制值。若取消二次中子源,單臺(tái)機(jī)組總的產(chǎn)氚量?jī)H為26.2 TBq,8臺(tái)機(jī)組氚總產(chǎn)額為210 TBq,小于360 TBq的控制值。因此,取消二次中子源的使用可減少采購(gòu)費(fèi)用、輻照風(fēng)險(xiǎn)和氚排放,提高經(jīng)濟(jì)效益。

4 總結(jié)

由于在裝料和啟動(dòng)期間,反應(yīng)堆處于深度次臨界狀態(tài),堆內(nèi)中子注量率較低,為使堆外探測(cè)器能獲得高于《壓水堆核電廠反應(yīng)堆首次裝料試驗(yàn)》(EJ/T 1114-2000)要求的計(jì)數(shù),會(huì)在堆內(nèi)放置中子源來(lái)提高堆芯的中子注量率。但二次中子源的使用會(huì)帶來(lái)采購(gòu)成本和氚排放等問(wèn)題,帶來(lái)經(jīng)濟(jì)上和環(huán)境上的雙重壓力。由于乏燃料組件中有可觀的中子源,且現(xiàn)在堆芯都采用低泄漏裝載,乏燃料組件更靠近探測(cè)器,所以取消二次中子源成為了可能。

本文通過(guò)對(duì)乏燃料組件中的二次中子源進(jìn)行計(jì)算與分析,獲得了中子源強(qiáng)度隨功率、燃耗、停堆時(shí)間及富集度等的變化規(guī)律,通過(guò)這些規(guī)律獲得了近似且保守的中子源強(qiáng)度。分析出第2循環(huán)是中子源項(xiàng)最小的堆芯,并對(duì)第2循環(huán)進(jìn)行了裝料計(jì)數(shù)率分析,得到了裝料探測(cè)器計(jì)數(shù)率。對(duì)二次中子源產(chǎn)氚進(jìn)行了計(jì)算,計(jì)算結(jié)果表明,基于“華龍一號(hào)”的無(wú)二次中子源啟動(dòng)方案滿足《壓水堆核電廠反應(yīng)堆首次裝料試驗(yàn)》(EJ/T 1114-2000)的要求。