丁 凈 姚 青 郝 囝 劉敬樂 蔡子穎 韓素芹

1 天津市環(huán)境氣象中心,中國氣象局-南開大學(xué)大氣環(huán)境與健康研究聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,天津 300074 2 天津市氣象科學(xué)研究所,天津 300074 3 天津市氣象探測(cè)中心,天津 300061

提 要： 大氣顆粒物粒徑譜分布不僅受到溫度、濕度和風(fēng)等氣象因素影響，也與湍流等邊界層特征密切相關(guān)?；?018年11月同步觀測(cè)的14.6～660.0 nm顆粒物粒徑譜和相關(guān)氣象數(shù)據(jù)，探討不同氣象因子，特別是湍流對(duì)顆粒物粒徑譜分布的影響。研究結(jié)果表明：氣溫升高有利于促進(jìn)核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的增加，相對(duì)濕度升高可減少核模態(tài)和愛根模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度，同時(shí)增加積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度。風(fēng)速、湍流動(dòng)能、摩擦速度、湍流強(qiáng)度等增加，對(duì)愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物起稀釋、清除作用，但可促進(jìn)核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的增長(zhǎng)。與湍流日變化相反，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物總總數(shù)濃度的日變化呈現(xiàn)晝低夜高的變化趨勢(shì)，清潔日核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度在午后持續(xù)增加，并在傍晚前達(dá)到峰值。核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的增加相對(duì)于湍流的發(fā)展存在時(shí)間上的滯后性，當(dāng)湍流發(fā)展3～5 h后，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度開始明顯增加。

引 言

受排放源、氣象條件以及氣溶膠老化過程的影響，環(huán)境大氣中顆粒物數(shù)濃度的粒徑分布差異巨大(Wang et al,2019; Shang et al,2018)，這一差異廣泛體現(xiàn)在顆粒物的來源(Dai et al,2021;Squizzato et al,2019)、新粒子生成(Qi et al,2019;Tang et al,2021;Xie et al,2017)、能見度變化(Chen et al,2012;Shen et al,2018)以及氣候變化(孫悅等，2021)等方面的科學(xué)問題上，環(huán)境大氣中不同粒徑的顆粒物對(duì)人體、環(huán)境和氣候產(chǎn)生不同的影響。除交通源外，其他污染源排放在短期內(nèi)對(duì)顆粒物數(shù)濃度粒徑分布的影響較為穩(wěn)定，短時(shí)間內(nèi)氣象因素的改變會(huì)驅(qū)動(dòng)顆粒物粒徑譜分布發(fā)生劇烈變化。研究表明，風(fēng)速、相對(duì)濕度、氣溫、輻射、邊界層高度和湍流等是影響顆粒物粒徑譜分布變化的主要?dú)庀笠蛩?花艷等，2017；郎鳳玲等，2013)，不同風(fēng)向下長(zhǎng)距離及區(qū)域輸送也會(huì)對(duì)顆粒物粒徑譜分布造成重要影響(趙麗娜等，2020)。

近地層湍流動(dòng)量通量和熱通量是表征地氣間相互作用的重要參量(陸宣承等，2020)，對(duì)霾的演變(姚青等，2018)、霧的發(fā)展(崔馳瀟等，2018)、降水過程(郭麗君等，2019)和突然增溫(羅然等，2020)等有重要作用。在污染源或氣象條件變化較為穩(wěn)定的情況下，湍流障礙效應(yīng)和間歇性的湍流增強(qiáng)會(huì)導(dǎo)致顆粒物垂直分布發(fā)生改變(Ren et al,2021)。在熱不穩(wěn)定的大氣中，隨機(jī)和突然的垂直混合過程有利于粒子成核，邊界層內(nèi)的湍流可能引起溫度和水汽的波動(dòng)，增加前體物的上升運(yùn)動(dòng)，有利于粒子的核化和生長(zhǎng)(Bigg,1997;Nilsson et al,2001)。Wu et al(2021)的研究發(fā)現(xiàn)，強(qiáng)湍流可降低大氣中已存在顆粒物的濃度，增大粒子間的距離，進(jìn)而減少對(duì)新粒子匯的作用，同時(shí)湍流的擾動(dòng)可增大分子簇的粒徑，增加成核的源，湍流通過“增源減匯”促進(jìn)新粒子生成。

天津氣象鐵塔的湍流觀測(cè)已有十余年，相關(guān)資料多應(yīng)用于霧(吳彬貴等，2013)、霾(姚青等，2018)等低能見度天氣研究中。本研究基于2018年11月同步觀測(cè)的14.6～660.0 nm顆粒物數(shù)濃度粒徑譜和氣象數(shù)據(jù)，探討不同氣象因子，特別是湍流對(duì)不同模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的影響，以期進(jìn)一步認(rèn)識(shí)氣象因素在顆粒物生消和發(fā)展中的作用，為科學(xué)認(rèn)識(shí)大氣污染提供技術(shù)支撐。

1 資料和方法

2018年11月1—22日于天津大氣邊界層觀測(cè)站開展了為期22 d的顆粒物粒徑譜和氣象因素同步觀測(cè)。該站位于天津市城區(qū)南部，海拔高度為2.2 m，其北邊和東邊為道路，西邊和南邊為住宅區(qū)，周邊無明顯工業(yè)污染源。作為天津城區(qū)邊界層氣象和大氣環(huán)境觀測(cè)的代表性站點(diǎn)，該測(cè)站已開展長(zhǎng)達(dá)30年的持續(xù)觀測(cè)與研究(Wu et al,2015;劉敬樂等，2020)。表1為本研究所用的觀測(cè)儀器基本信息。

表1 觀測(cè)儀器主要參數(shù)Table 1 Major parameters of observation instruments information

PM2.5質(zhì)量濃度按照《環(huán)境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范(HJ 817—2018)》(生態(tài)環(huán)境部，2018)執(zhí)行質(zhì)量控制。掃描電遷移率粒徑譜儀(SMPS)由3081型差分遷移率分析儀(DMA)和3772型粒子計(jì)數(shù)器(CPC)組成，測(cè)量范圍為14.6～660.0 nm，時(shí)間分辨率為5 min。多分散氣溶膠通過DMA后，篩選出中心粒徑為Dd的準(zhǔn)單分散氣溶膠，由CPC完成計(jì)數(shù)，CPC工作液為正丁醇。觀測(cè)期間樣氣流量和DMA的鞘氣流量分別為0.3 L·min-1和3 L·min-1。SMPS裝有除濕裝置，保證樣氣的相對(duì)濕度低于30%。SMPS采用其自帶AIM軟件(Aerosol Instrument Manager)進(jìn)行控制、采集和數(shù)據(jù)處理。采樣結(jié)束后檢查AIM導(dǎo)出數(shù)據(jù)的連續(xù)性和數(shù)值大小，結(jié)合以往研究判斷結(jié)果是否處于正常范圍，對(duì)存疑數(shù)據(jù)結(jié)合PM2.5濃度進(jìn)行核實(shí)等方法對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)量控制。鑒于本研究使用的SMPS測(cè)量的最小粒徑已接近15 nm, 因此不討論新粒子生成事件的特征。為減少觀測(cè)點(diǎn)周邊建筑物(平均高度為20～30 m)對(duì)風(fēng)阻擋造成風(fēng)速和風(fēng)向的不確定性，風(fēng)速和風(fēng)向采用氣象塔40 m高度處的觀測(cè)值，氣溫和相對(duì)濕度采用地面自動(dòng)氣象站資料，以上氣象數(shù)據(jù)均采用氣象業(yè)務(wù)資料質(zhì)量控制流程進(jìn)行質(zhì)量控制。湍流資料的測(cè)量高度為40 m(超聲風(fēng)速儀在氣象塔的最低架設(shè)高度)，可測(cè)量u、v、w三維風(fēng)速分量和聲速c，并由此計(jì)算出聲學(xué)虛溫Tv，水平方向和垂直方向風(fēng)速分量的測(cè)量誤差分別小于±0.04 m·s-1和±0.02 m·s-1。參考Vickers and Mahrt (1997)的方法對(duì)湍流資料進(jìn)行處理，主要包括剔除野點(diǎn)、質(zhì)量控制、平面擬合、阻尼損失校正和Webb校正等步驟，湍流動(dòng)能、平均動(dòng)能、動(dòng)量通量、摩擦速度、感熱通量和潛熱通量等具體計(jì)算方法參見李敏娜等(2015)。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣溫、相對(duì)濕度和風(fēng)對(duì)顆粒物粒徑譜分布特征的影響

觀測(cè)期間平均氣溫為(8.0±3.5)℃，平均相對(duì)濕度為(63±24)%，40 m高度處平均風(fēng)速為(2.2±1.2) m·s-1，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)。地面PM2.5質(zhì)量濃度平均值為(73±46) μg·m-3，最大值為201 μg·m-3，PM2.5質(zhì)量濃度日均值超過75 μg·m-3的時(shí)長(zhǎng)占總觀測(cè)時(shí)長(zhǎng)的60.3%。根據(jù)以往研究對(duì)顆粒物模態(tài)的分類標(biāo)準(zhǔn)(Tang et al,2021;趙麗娜等，2020)，根據(jù)粒徑(Dp)大小將顆粒物劃分為核模態(tài)(Dp<25 nm)、愛根模態(tài)(25 nm≤Dp≤100 nm)和積聚模態(tài)(Dp>100 nm)。75 μg·m-3為環(huán)境保護(hù)部和國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局(2012)的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)24小時(shí)平均值的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。如圖1所示，當(dāng)PM2.5質(zhì)量濃度(ρ)低于該值，即ρ≤75 μg·m-3時(shí)，顆粒物數(shù)濃度峰值粒徑在90 nm左右，峰值的數(shù)濃度(指以dN/dlgDp形式表達(dá)的，下同)約為1.5×104個(gè)·cm-3；當(dāng)75 μg·m-3<ρ≤150 μg·m-3時(shí)，顆粒物粒徑譜呈雙模態(tài)分布，峰值分別位于愛根模態(tài)和積聚模態(tài)，其中積聚模態(tài)的峰值粒徑在130 nm左右，數(shù)濃度約為2.0×104個(gè)·cm-3；當(dāng)ρ>150 μg·m-3時(shí)，顆粒物粒徑譜呈雙模態(tài)分布，峰值分別位于愛根模態(tài)和積聚模態(tài)，積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度峰值粒徑在160 nm左右，數(shù)濃度約為1.8×104個(gè)·cm-3。隨著污染的加重，顆粒物的粒徑逐漸增大，但ρ>150 μg·m-3條件下顆粒物之間的碰并可能導(dǎo)致顆粒物的數(shù)濃度較75 μg·m-3<ρ≤150 μg·m-3時(shí)低。

圖1 2018年11月1—22日天津不同PM2.5質(zhì)量濃度水平下顆粒物粒徑譜分布(點(diǎn)表示顆粒物數(shù)濃度的平均值，細(xì)線為一倍標(biāo)準(zhǔn)偏差表示的誤差棒)Fig.1 Average particle size distribution under different PM2.5 mass concentration levels in Tianjin from 1 to 22 November 2018(Dot indicates the average value of particle number in each size, error bar is expressed in standard deviation)

氣溫、相對(duì)濕度和風(fēng)是影響顆粒物粒徑譜分布的主要?dú)庀笠蛩?，圖2和圖3給出了不同模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度隨不同氣象因子的變化趨勢(shì)。如圖2所示，隨著環(huán)境相對(duì)濕度的升高，核模態(tài)和愛根模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度呈下降趨勢(shì)，而積聚模態(tài)則呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，與相對(duì)濕度增大誘發(fā)粒子吸濕增長(zhǎng)(丁凈等，2021), 同時(shí)增加粒子間碰并概率，使得粒子粒徑增大有關(guān)(李星敏等，2018)。氣溫增加，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度增加明顯，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)粒子的總數(shù)濃度變化對(duì)氣溫響應(yīng)不明顯。風(fēng)速對(duì)不同模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的影響亦有不同，整體而言風(fēng)速增大促進(jìn)核模態(tài)粒子總數(shù)濃度的增加，降低了愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度，在我國其他地區(qū)及國外的研究中也觀測(cè)到類似的現(xiàn)象(趙麗娜等，2020；Cugerone et al,2018)。相較于核模態(tài)粒子，愛根模態(tài)以及積聚模態(tài)顆粒物粒徑較大，黏度低，慣性大，風(fēng)速增大加劇大氣流動(dòng)，有利于降低單位體積大氣中愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物，起到稀釋、清除作用。愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物的稀釋間接降低了核模態(tài)粒子的匯，從而促進(jìn)核模態(tài)粒子總數(shù)濃度的增加，同時(shí)風(fēng)的稀釋作用本身會(huì)增大粒子之間的距離，減少凝聚作用的發(fā)生。如圖3所示，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的高值區(qū)伴隨著較大風(fēng)速的偏北風(fēng)和偏南風(fēng)，西風(fēng)主導(dǎo)下核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度偏低，愛根模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的高值區(qū)主要伴隨著靜風(fēng)和偏南風(fēng)，積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的高值區(qū)主要伴隨著偏西風(fēng)和西南風(fēng)，且與PM2.5質(zhì)量濃度隨風(fēng)向、風(fēng)速的分布高度一致，高于2 m·s-1的風(fēng)速下出現(xiàn)的積聚模態(tài)顆粒物高值區(qū)說明存在顆粒物輸送的貢獻(xiàn)，污染物的西南路徑輸送是導(dǎo)致天津市重污染發(fā)生的成因之一(江琪等，2019)。

圖2 2018年11月1—22日天津(a,d,g)核模態(tài),(b,e,h)愛根模態(tài)和(c,f,i)積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度在不同(a,b,c)相對(duì)濕度，(d,e,f)氣溫以及(g,h,i)風(fēng)速等級(jí)下的分布Fig.2 Distribution of total particle number concentration in (a, d, g) nuclear mode, (b, e, h) Aitken mode, (c, f, i) accumulation mode with different (a, b, c) relative humidity,(d, e, f) temperature, and (g, h, i) wind speed levels in Tianjin from 1 to 22 November 2018

圖3 不同風(fēng)速和風(fēng)向下2018年11月1—22日天津(a)PM2.5質(zhì)量濃度和(b)核模態(tài)，(c)愛根模態(tài)，(d)積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度分布 (填色表示在不同風(fēng)向和風(fēng)速下相應(yīng)參數(shù)的平均值;徑向灰色同心圓表示風(fēng)速等級(jí)，數(shù)字表示具體風(fēng)速值，單位：m·s-1)Fig.3 Wind-dependence maps of (a) PM2.5 mass concentration, (b) nuclear mode, (c) Aitken mode, (d) accumulation mode total particle number concentration in different modes in Tianjin from 1 to 22 November 2018[Colored area indicates the mean value of corresponding parameter with varying wind speeds (radial direction, unit: m·s-1) and directions (transverse direction)]

2.2 湍流對(duì)顆粒物粒徑譜分布的影響

近地層湍流動(dòng)量通量和熱通量是表征地氣間相互作用的重要參量，對(duì)顆粒物的輸送有重要作用，分析湍流動(dòng)量、摩擦速度等參數(shù)的演變有助于理解湍流輸送對(duì)顆粒物粒徑譜分布的影響(李敏娜等，2015)。湍流動(dòng)能是湍流活動(dòng)強(qiáng)弱的能量的度量，觀測(cè)期間垂直方向的湍流動(dòng)能只占湍流動(dòng)能的5%左右，水平湍流動(dòng)能是湍流動(dòng)能的主要貢獻(xiàn)者。湍流強(qiáng)度代表湍流的強(qiáng)弱程度，可以分為Iu、Iv、Iw3個(gè)方向上的湍流強(qiáng)度，摩擦速度用來表示機(jī)械湍流的強(qiáng)弱。如圖4所示，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度隨著湍流動(dòng)能的增加而略有增長(zhǎng)，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度則隨著湍流動(dòng)能的增加整體呈下降趨勢(shì)。摩擦速度、垂直和水平方向的湍流強(qiáng)度對(duì)不同模態(tài)顆粒物粒徑譜分布的影響相似，與德國和意大利的觀測(cè)一致(Weber et al,2013;Chu et al,2019)。湍流對(duì)顆粒物粒徑譜分布的影響與風(fēng)類似，湍流活動(dòng)的增強(qiáng)對(duì)愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物主要起稀釋和清除作用，進(jìn)而減少對(duì)新粒子匯的作用。同時(shí)湍流擾動(dòng)可增大分子簇的粒徑，進(jìn)而增加成核的源，因此增加核模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度，Wu et al(2021)利用分子動(dòng)力學(xué)模型模擬湍流發(fā)展對(duì)成核過程的影響，從試驗(yàn)層面證實(shí)了上述機(jī)制。當(dāng)垂直方向的湍流強(qiáng)度大于0.15時(shí)，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度也有所增加，此時(shí)所對(duì)應(yīng)的時(shí)刻多為10—14時(shí)，這與中午時(shí)段邊界層充分發(fā)展，邊界層上層氣溶膠向地面?zhèn)鬏斣斐深w粒物總數(shù)濃度的短時(shí)上升有關(guān)。

圖4 2018年11月1—22日天津(a,d,g,j)核模態(tài)，(b,e,h,k)愛根模態(tài)和(c, f, i,l)積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度在不同(a,b,c)湍流動(dòng)能,(d,e,f)摩擦速度,(g,h,i)垂直湍流強(qiáng)度和(j,k,l)水平湍流強(qiáng)度等級(jí)下的分布Fig.4 Distribution of total particle number concentration in (a, d, g, j) nuclear mode, (b, e, h, k) Aitken mode, (c, f, i, l) accumulation mode with different (a, b, c) turbulence kinetic energy, (d, e, f) friction velocity, (g, h, i) vertical turbulence intensity， and (j, k, l) horizontal turbulence intensity levels in Tianjin from 1 to 22 November 2018

圖5給出了不同模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度隨基于莫寧-奧布霍夫長(zhǎng)度計(jì)算的大氣穩(wěn)定參數(shù)(Z/L)的分布情況，負(fù)值表示大氣不穩(wěn)定，正值表示大氣穩(wěn)定，絕對(duì)值表示不穩(wěn)定或穩(wěn)定程度的大小，零值表示中性層結(jié)。穩(wěn)定參數(shù)的變化對(duì)核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的影響不大，而愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物的則隨穩(wěn)定參數(shù)的增加呈“V”型分布，即中性層結(jié)大氣條件下，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度最低，不穩(wěn)定層結(jié)和穩(wěn)定層結(jié)均會(huì)造成愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的增加。如圖5d所示，除Z/L≤-1外，整體上穩(wěn)定層結(jié)下的顆粒物數(shù)濃度是顯著高于不穩(wěn)定層結(jié)的，其中Z/L>0.2時(shí)顆粒物數(shù)濃度最高，數(shù)濃度峰值對(duì)應(yīng)粒徑為126 nm；00.2時(shí)，且數(shù)濃度峰值對(duì)應(yīng)粒徑較大，為118 nm，即主要是積聚模態(tài)的顆粒物。

圖5 不同穩(wěn)定參數(shù)下2018年11月1—22日天津(a)核模態(tài),(b)愛根模態(tài),(c)積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度和(d)顆粒物粒徑譜分布(圖5d中，N為不同穩(wěn)定參數(shù)等級(jí)下所含顆粒物粒徑譜的數(shù)量)Fig.5 (a) Nuclear mode, (b) Aitken mode, (c) accumulation mode total particle number concentration and (d) particle size distribution at different stability parameter (Z/L) levels in Tianjin from 1 to 22 November 2018(In Fig.5d, N represents the number of particle size distributions at different stability parameter)

根據(jù)環(huán)境保護(hù)部和國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局(2012)的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)小時(shí)值的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，定義全天PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)值均>75 μg·m-3的天為污染日，PM2.5質(zhì)量濃度小時(shí)值均≤75 μg·m-3的天為清潔日。觀測(cè)期間污染日占總觀測(cè)天數(shù)的1/3，清潔日約占1/2。圖6展示了清潔日和污染日顆粒物粒徑譜和湍流的日變化(北京時(shí)，下同),其中大氣穩(wěn)定參數(shù)以黃色代表正值，藍(lán)色代表負(fù)值(下同)。無論清潔日或污染日，湍流動(dòng)能和風(fēng)速均在日出后開始增大，中午前后發(fā)展到最強(qiáng)，18時(shí)日落后處于被抑制狀態(tài)。污染日湍流動(dòng)能和風(fēng)速均明顯低于清潔日，其中湍流動(dòng)能較清潔日平均低43%，風(fēng)速較清潔日平均低18%。清潔日大氣層結(jié)以中性層結(jié)和不穩(wěn)定層結(jié)為主，其中夜間為中性層結(jié)，日出后至午后16時(shí)大氣為不穩(wěn)定層結(jié)。污染日的夜間大氣為穩(wěn)定層結(jié)，日出后至午后15時(shí)為不穩(wěn)定層結(jié)。

圖6 2018年11月1—22日天津(a,c,e)清潔日及(b,d,f)污染日(a,b)湍流動(dòng)能，(c,d)40 m風(fēng)速和穩(wěn)定參數(shù)(Z/L)以及(e,f)顆粒物粒徑譜分布的日變化(圖6e, 6f中填色表示顆粒物數(shù)濃度)Fig.6 Diurnal variation of (a, b) turbulence kinetic energy， (c, d) wind speed at 40 m and stability parameter (Z/L) as well as (e, f) particle size distribution in (a, c, e) clean days and (b, d, f) polluted days in Tianjin from 1 to 22 November 2018(Colored in Figs.6e and 6f indicates the particle number concentration)

愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的日變化呈現(xiàn)晝低夜高的變化趨勢(shì)，該日變化趨勢(shì)與氣象條件的日變化緊密相關(guān)。通常白天邊界層高度較高，風(fēng)速較大，有利于顆粒物的垂直和水平擴(kuò)散，此外湍流的充分發(fā)展也有利于愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物的稀釋和擴(kuò)散。核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的日變化與愛根模態(tài)和積聚模態(tài)不同，清潔日核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度在12—16時(shí)持續(xù)增加，并在傍晚17時(shí)和18時(shí)達(dá)到峰值，在此期間的顆粒物數(shù)濃度明顯高于污染日。污染日核模態(tài)顆粒物數(shù)濃度的日變化與其他兩種模態(tài)相似，中午前后并沒有出現(xiàn)增長(zhǎng)，說明清潔日核模態(tài)顆粒物受新粒子生成的影響較大。清潔日午后較強(qiáng)的太陽輻射有利于新粒子生成，且愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的總數(shù)濃度也較低(即匯的濃度較低)，不利于新粒子凝結(jié)，因此有利于核模態(tài)顆粒物的持續(xù)增加。反之，污染日太陽輻射被削弱，新粒子生成較少，大氣中已有的高濃度的顆粒物是新粒子的匯，因此中午前后核模態(tài)顆粒物沒有出現(xiàn)明顯的增長(zhǎng)。愛根模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度在污染日和清潔日的日變化非常相似，峰值濃度出現(xiàn)在傍晚19時(shí)左右的交通高峰期。與核模態(tài)相比，愛根模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度在06—07時(shí)有顯著上升，此時(shí)為交通早高峰時(shí)段，交通排放對(duì)愛根模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的影響顯著。污染日積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度顯著高于清潔日，污染日00—17時(shí)的平均顆粒物數(shù)濃度約是清潔日的1.7倍，18—23時(shí)約是清潔日的1.3倍。清潔日在10時(shí)后積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度開始下降，14—15時(shí)達(dá)到最低，此后逐漸上升，但沒有明顯的峰值。污染日積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度的谷值出現(xiàn)在17時(shí)，這是由于污染日邊界層發(fā)展緩慢所引起的，污染日不穩(wěn)定層結(jié)開始出現(xiàn)的時(shí)間為09時(shí)，晚于清潔日的07時(shí)。

2.3 典型污染個(gè)例分析

選取2018年11月16—21日的污染過程探究湍流的連續(xù)變化對(duì)顆粒物粒徑譜分布的影響，如圖7所示，地面PM2.5質(zhì)量濃度變化存在3個(gè)明顯的峰值，對(duì)應(yīng)3個(gè)增長(zhǎng)階段(分別稱為S1,S2和S3)。不同階段大氣的穩(wěn)定參數(shù)Z/L和湍流動(dòng)能存在明顯差異，顆粒物粒徑譜和地面PM2.5質(zhì)量濃度變化較大。3個(gè)階段PM2.5質(zhì)量濃度演變趨勢(shì)和峰值呈現(xiàn)相似特征，湍流和風(fēng)速變化特征以及顆粒物粒徑譜分布特征存在顯著差異。對(duì)重污染過程開展邊界層氣象條件和微物理特征研究，有助于深化對(duì)其形成和演變規(guī)律的認(rèn)識(shí)。

圖7 2018年11月16—21日天津(a)湍流動(dòng)能和摩擦速度，(b)穩(wěn)定參數(shù)(Z/L，填色)和40 m風(fēng)速，(c)地面、220 m的PM2.5質(zhì)量濃度以及顆粒物粒徑譜(填色)分布的時(shí)間序列Fig.7 Time series of (a) turbulence kinetic energy and friction velocity, (b) stability parameter (Z/L) and wind speed at 40 m, (c) PM2.5 mass concentration at surface and 220 m as well as particle size (colored) distribution in Tianjin from 16 to 21 November 2018

S1階段中，18日上午邊界層極不穩(wěn)定，06—09時(shí)，伴隨著Z/L值的快速下降和湍流動(dòng)能的迅速增大，40 m風(fēng)速增大，受此影響積聚模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度和地面PM2.5質(zhì)量濃度快速上升。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)垂直動(dòng)能占比增高，220 m處PM2.5質(zhì)量濃度快速下降，此時(shí)段顆粒物質(zhì)量濃度和總數(shù)濃度的增加是由于垂直交換劇烈，邊界層上部的氣溶膠向地面輸送所致。此后盡管湍流減弱、風(fēng)速降低，但持續(xù)劇烈的垂直交換仍對(duì)地面顆粒物起到稀釋作用，PM2.5質(zhì)量濃度和顆粒物總數(shù)濃度迅速下降。伴隨風(fēng)速和湍流強(qiáng)度降低，S2階段前期大氣層結(jié)趨于穩(wěn)定，18日夜間至19日上午地面PM2.5質(zhì)量濃度和積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度明顯增加，后期隨著穩(wěn)定邊界層瓦解，風(fēng)速增大，220 m和地面的PM2.5質(zhì)量濃度先后上升然后快速下降。較低的Z/L值和垂直動(dòng)能占比表明，垂直交換較弱，同時(shí)較高的西北風(fēng)和偏大的顆粒物粒徑，預(yù)示著該階段PM2.5質(zhì)量濃度增加，可能與上游水平輸送有關(guān)。

與S2階段相比，S3階段地面PM2.5質(zhì)量濃度整體較高，但是顆粒物數(shù)濃度有所降低。20日07時(shí)起，穩(wěn)定層結(jié)瓦解，湍流動(dòng)能增加，風(fēng)速增大，220 m的PM2.5質(zhì)量濃度從76 μg·m-3下降到09時(shí)的25 μg·m-3，地面PM2.5質(zhì)量濃度從122 μg·m-3上升到09時(shí)的143 μg·m-3。在11月16—21日觀測(cè)期間，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度增加前大氣總是處于不穩(wěn)定狀態(tài)，伴隨著較高的風(fēng)速、湍流動(dòng)能和摩擦速度。愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度與湍流變化的時(shí)間一致性較好，說明核模態(tài)顆粒物的增加相對(duì)于湍流的發(fā)展存在時(shí)間上的滯后性，當(dāng)湍流發(fā)展3～5 h后，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度開始明顯增加，這與Wu et al(2021)的研究較為一致。

3 結(jié) 論

氣溫、相對(duì)濕度和風(fēng)對(duì)天津秋季顆粒物的粒徑譜分布特征具有明顯影響。環(huán)境相對(duì)濕度升高，大氣中核模態(tài)和愛根模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度呈下降趨勢(shì)，積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度則呈現(xiàn)上升趨勢(shì)；氣溫上升有助于核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度增加，但對(duì)愛根模態(tài)和積聚模態(tài)粒子的數(shù)濃度影響不明顯；偏西風(fēng)和西南風(fēng)下積聚模態(tài)顆粒物總數(shù)增大，高風(fēng)速有利于核模態(tài)粒子增加，同時(shí)降低了愛根模態(tài)和積聚模態(tài)顆粒物的總數(shù)濃度。

湍流運(yùn)動(dòng)對(duì)顆粒物粒徑譜分布特征具備一定影響。核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度隨著湍流動(dòng)能的增加而略有增長(zhǎng)，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的則隨著湍流動(dòng)能的增加整體呈下降趨勢(shì)。愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度的日變化呈現(xiàn)晝低夜高的變化趨勢(shì)，這與湍流的日變化特征相反。清潔日核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度在12—16時(shí)持續(xù)增加，并在傍晚17時(shí)和18時(shí)達(dá)到峰值，污染日顆粒物質(zhì)量濃度較高，中午前后核模態(tài)的顆粒物總數(shù)濃度沒有出現(xiàn)增長(zhǎng)。典型污染過程分析表明，相對(duì)于湍流的發(fā)展，核模態(tài)顆粒物的增加存在時(shí)間上的滯后性，當(dāng)湍流發(fā)展3～5 h后，核模態(tài)顆粒物總數(shù)濃度開始明顯增加。