趙平偉 楊力羽 李 斌 尤文龍 王佳妮 史建武 韋 晶

1 云南省臨滄市氣象局，臨滄 677099 2 昆明市生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，昆明 650032 3 昆明理工大學(xué)環(huán)境與工程學(xué)院，昆明 650500 4 馬里蘭大學(xué)大氣與海洋科學(xué)系地球系統(tǒng)科學(xué)跨學(xué)科研究中心，馬里蘭州 20740 美國(guó)

提 要： 利用CHAP PM2.5、MODIS MCD19A2、ERA5再分析等數(shù)據(jù)集，以及SNPP/VIIRS衛(wèi)星監(jiān)測(cè)火點(diǎn)等數(shù)據(jù)，從污染物后向軌跡、環(huán)流形勢(shì)、高低空動(dòng)力結(jié)構(gòu)配置等方面入手，采用最小二乘法等多種分析方法對(duì)滇西南地區(qū)年均和四季PM2.5濃度時(shí)空分布及季節(jié)性突增的成因進(jìn)行探究。結(jié)果表明：研究區(qū)PM2.5濃度和氣溶膠光學(xué)厚度空間分布均呈北低南高，東弱西強(qiáng)；PM2.5濃度年內(nèi)7月最低、3月最高。2—4月穩(wěn)定的污染源輸送造成研究區(qū)春季PM2.5濃度值高且波動(dòng)較其余季節(jié)小，但變化百分率空間分布差異更明顯；近20年P(guān)M2.5濃度變化百分率減少程度以-30%～-20%居多，夏、秋、冬季變化百分率則以小于-30%為主。研究區(qū)緊鄰的緬甸東部和老撾北部一年中超過(guò)90%的火點(diǎn)發(fā)生在2—4月，在偏西氣流引導(dǎo)下，途經(jīng)高火點(diǎn)區(qū)的偏西向(西南向)污染物短距離輸送，在上空中低層輻散的動(dòng)力作用下造成下沉，致使研究區(qū)PM2.5濃度季節(jié)性升高。較大范圍利于污染物擴(kuò)散的氣象條件和更多降水的清洗，可減少境外大氣污染物輸送對(duì)滇西南地區(qū)PM2.5污染的貢獻(xiàn)。關(guān)鍵區(qū)境外火點(diǎn)數(shù)變化對(duì)PM2.5濃度及氣溶膠光學(xué)厚度的影響表現(xiàn)為顯著正相關(guān)，且其對(duì)PM2.5的影響滯后于火點(diǎn)數(shù)變化2天左右，二者相關(guān)程度由南向北逐漸減弱。

引 言

PM2.5因其影響人體健康、大氣能見(jiàn)度及氣候輻射平衡而一直備受關(guān)注(Nel，2005；Ramanathan and Carmichael，2008；Tao et al，2011；Deng et al，2012)。目前，眾多學(xué)者從PM2.5時(shí)空動(dòng)態(tài)變化特征(姜磊等，2018；李歡歡等，2021)、形成機(jī)理(楊文濤等，2020)、氣象對(duì)其生消影響(王振波等，2019)、化學(xué)組分分析和區(qū)域傳輸(劉素等，2019；Hao et al，2019；張毓秀等，2021；Sulaymon et al，2020)等不同角度展開(kāi)分析并取得了較多有意義的研究成果。隨著對(duì)PM2.5研究的不斷深入，一些學(xué)者指出，以站點(diǎn)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)為主的PM2.5數(shù)據(jù)存在時(shí)間序列短、空間范圍不連續(xù)等問(wèn)題(He et al，2017；Chen et al，2018；Xue et al，2019；Li et al，2019)，這在一定程度上限制了相關(guān)研究的深入。

近年來(lái)，隨著遙感技術(shù)和機(jī)器學(xué)習(xí)在空間連續(xù)近地表PM2.5濃度估算中的應(yīng)用(Chen et al，2019；Xiao et al，2018；Xu et al，2018； Wei et al，2020;2021)，較好地解決了站點(diǎn)數(shù)據(jù)存在的諸多不足。其中，Wei et al(2020;2021)利用衛(wèi)星遙感、人工智能和大數(shù)據(jù)生成的中國(guó)近地表長(zhǎng)期、全覆蓋、高分辨率、高質(zhì)量大氣污染物數(shù)據(jù)集，即中國(guó)高分辨率高質(zhì)量近地表空氣污染(China High Air Pollutant，CHAP)數(shù)據(jù)集，由于其更新快、種類(lèi)多 (包含了PM1、PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2和CO共7種主要空氣污染物)、模擬精度高、免費(fèi)使用等優(yōu)點(diǎn)，目前主要被應(yīng)用于人體健康研究領(lǐng)域(Zhang et al，2021；Xu et al，2021；Xue et al，2021；Wang et al，2021；Geng et al，2021)。

已有研究表明，1—4月東南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒活動(dòng)頻繁，其產(chǎn)生的氣溶膠可快速進(jìn)入自由對(duì)流層并向東遠(yuǎn)距離輸送，對(duì)大氣化學(xué)和輻射強(qiáng)迫產(chǎn)生影響，并進(jìn)一步影響氣候(Kondo et al，2004；Lee et al，2014；Dong and Fu，2015;王繼康等，2021)。從衛(wèi)星觀測(cè)到的氣溶膠光學(xué)厚度(aerosol optical depth，AOD)來(lái)看，云南AOD相對(duì)較低，屬全國(guó)空氣質(zhì)量較好省份。但滇西南緊鄰東南亞火點(diǎn)密集區(qū)，近年來(lái)該地區(qū)空氣質(zhì)量波動(dòng)較大，尤其是2—4月所轄州(市)的PM2.5濃度明顯高于云南省其余地區(qū)，空氣質(zhì)量排名屬全省靠后。目前對(duì)該區(qū)域長(zhǎng)時(shí)間序列PM2.5濃度時(shí)空格局變化，上空大氣動(dòng)力作用對(duì)污染物輸送過(guò)程中產(chǎn)生的影響，以及該區(qū)域PM2.5濃度與周邊生物質(zhì)燃燒關(guān)聯(lián)性的深入研究較少。本文基于CHAP PM2.5等數(shù)據(jù)，從大氣環(huán)流形勢(shì)、污染物后向軌跡、高低空動(dòng)力結(jié)構(gòu)配置等方面入手，采用最小二乘法等多種分析方法對(duì)滇西南地區(qū)PM2.5時(shí)空演變特征、季節(jié)性突增原因、周邊境外生物質(zhì)燃燒火點(diǎn)數(shù)變化與研究區(qū)PM2.5濃度和AOD相關(guān)性進(jìn)行分析，以期為滇西南地區(qū)大氣污染防治提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況

本文以地理氣候特點(diǎn)為依據(jù)，根據(jù)中國(guó)氣象地理區(qū)劃(郭進(jìn)修等，2006)劃定為滇西南地區(qū)。研究區(qū)包括德宏、保山、臨滄、普洱、西雙版納5個(gè)州(市)(21°10′～25°51′N(xiāo)、97°31′～102°19′E)，為邊疆多民族欠發(fā)達(dá)地區(qū)，國(guó)土面積為11.9萬(wàn)km2，約占云南省總面積的1/3。該地區(qū)距孟加拉灣逾600 km，西北臨青藏高原，西接緬甸，南連老撾和越南，國(guó)境線長(zhǎng)達(dá)2390.7 km，處于東亞季風(fēng)和西南季風(fēng)共同影響區(qū)，其氣候特征主要表現(xiàn)為：立體型氣候明顯，年溫差較小而日溫差較大，干雨季分明，多年平均降水量為1297 mm，其中干季(11月至次年5月)降水量占年降水量的24%，雨季(6—10月)降水量占年降水量的76%。境內(nèi)海拔總體呈西北高，東南低，海拔高差達(dá)3560 m，加之大小河流縱橫切割，地形錯(cuò)綜復(fù)雜，生境極為多樣，植被覆蓋率高達(dá)72.7%。

2 數(shù)據(jù)與研究方法

2.1 數(shù)據(jù)來(lái)源與處理

本研究數(shù)據(jù)主要包括：①滇西南地區(qū)10個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)(圖1 PM2.5監(jiān)測(cè)站點(diǎn))逐日PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)自全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(https:∥air.cnemc.cn:18007/)，時(shí)段為2015年1月1日至2020年12月31日。②PM2.5年均(https:∥zenodo.org/record/4660858#.YWADL_nHGEA)和日均(https:∥zenodo.org/record/4959828#.YWAFhvnHGEB)質(zhì)量濃度格網(wǎng)數(shù)據(jù)(0.01°×0.01°)采用Wei et al(2020;2021)發(fā)布的CHAP PM2.5數(shù)據(jù)集，在日均濃度數(shù)據(jù)集基礎(chǔ)上，采用算術(shù)平均值計(jì)算得到滇西南地區(qū)2013—2020年逐月PM2.5濃度數(shù)據(jù)集，進(jìn)而得到春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12月至次年2月)逐季PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)集，研究區(qū)內(nèi)所有像元PM2.5質(zhì)量濃度區(qū)域平均值為該時(shí)段滇西南地區(qū)的PM2.5濃度。③從美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)提供的SNPP/VIIRS衛(wèi)星火點(diǎn)數(shù)據(jù)(https:∥firms.modaps.eosdis.nasa.gov/active_fire/)中提取得到東南亞大部地區(qū)(15°～29°N、90°～107°E)2013—2020年逐日火點(diǎn)數(shù)據(jù)，進(jìn)而處理得到2013—2020年逐年和年均累計(jì)火點(diǎn)柵格數(shù)據(jù)(0.1°×0.1°)，以火點(diǎn)數(shù)的多少代表生物質(zhì)燃燒程度。同時(shí)，考慮到東南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒主要排放區(qū)域?yàn)榫挼闁|部和老撾北部，且緬甸生物質(zhì)燃燒氣溶膠是造成云南霾天氣最主要的貢獻(xiàn)源(王繼康等，2021)，我們以緬甸東部和老撾北部為核心區(qū)，并結(jié)合中低層大氣環(huán)流形勢(shì)，分析2013—2020年每年2—4月20°～26°N、96°～103°E范圍境外(以下簡(jiǎn)稱(chēng)關(guān)鍵區(qū))逐日累計(jì)火點(diǎn)數(shù)與滇西南地區(qū)、滇西南地區(qū)北部(24°N以北)、中部(22.5°～24°N)和南部(22.5°N以南)3個(gè)區(qū)域(圖1)日平均PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性。④對(duì)NASA最新發(fā)布MODIS C6版本MCD19A2數(shù)據(jù)中的550 nm波段進(jìn)行處理得到研究區(qū)AOD數(shù)據(jù)，原始數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率為1 d，空間分辨率為1 km，本文基于谷歌地球引擎(Google Earth Engine，GEE)將其進(jìn)一步處理為AOD月產(chǎn)品數(shù)據(jù)，為更好減少無(wú)效值和缺失值，每個(gè)格點(diǎn)的值通過(guò)最大合成法生成月值，時(shí)段為2013—2020年。⑤后向軌跡分析使用的氣象數(shù)據(jù)源于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)將常規(guī)氣象資料和衛(wèi)星觀測(cè)資料經(jīng)過(guò)全球大氣數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(Global Data Assimilation System，GDAS)同化后得到的GDAS1(1°×1°)數(shù)據(jù)。⑥滇西南地區(qū)普洱市主城區(qū)氣象探空數(shù)據(jù)(圖1探空站點(diǎn))來(lái)源于普洱市氣象局。此外，鑒于ERA5數(shù)據(jù)在云南復(fù)雜地形區(qū)域具有較高的精度(趙平偉等，2021)和分辨率，文中700 hPa中低層環(huán)流形勢(shì)、東南亞大部地區(qū)降水量、平均風(fēng)速、大氣邊界層高度、925～100 hPa散度場(chǎng)取自歐洲中心(ECMWF)最新發(fā)布的ERA5再分析數(shù)據(jù)集逐月氣象數(shù)據(jù)(0.25°×0.25°)。

圖1 研究區(qū)海拔(填色)及監(jiān)測(cè)站點(diǎn)示意圖Fig.1 Schematic diagram of altitude (colored) and observing stations of the study area

2.2 研究方法

2.2.1 CHAP PM2.5濃度變化特征分析方法

對(duì)四季和年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度值與年份進(jìn)行最小二乘法回歸分析，得到回歸方程的斜率，考慮到PM2.5空間分布上存在較大差異，不同地區(qū)PM2.5趨勢(shì)值無(wú)可比性，以[年(季)PM2.5質(zhì)量濃度變化直線斜率/年(季)PM2.5質(zhì)量濃度均值]×(研究年數(shù)-1)×100%，得到各像元年(季)PM2.5濃度變化率(單位：%)，以此表征不同像元PM2.5質(zhì)量濃度的變化趨勢(shì)，文中年和四季PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)研究年數(shù)分別為20 a和8 a，變化趨勢(shì)顯著性檢驗(yàn)采用F檢驗(yàn)。

2.2.2 污染物傳輸路徑分析方法

利用TrajStat軟件將滇西南地區(qū)代表站點(diǎn)臨滄市主城區(qū)(23.88°N、100.08°E)和西雙版納州主城區(qū)(22.0°N、100.8°E)作為軌跡模擬起始點(diǎn)，起始高度為500 m，該高度既能反映區(qū)域間氣流的流動(dòng)特征，又可減少地面摩擦力對(duì)其的影響(趙恒等，2009)。每日計(jì)算4個(gè)時(shí)次(00、06、12、18 UTC)，模擬48 h的后向軌跡，依據(jù)Angle Distance算法(Sirois and Bottenheim，1995)和總空間方差(total spatial variance，TSV)(Draxler et al，2022)的突變點(diǎn)進(jìn)行聚類(lèi)后向軌跡計(jì)算和聚類(lèi)統(tǒng)計(jì)，以此判斷氣流軌跡的主要傳輸方向和途經(jīng)區(qū)域。

2.2.3 CWT分析方法

在得到污染物傳輸路徑的基礎(chǔ)上，利用濃度權(quán)重軌跡分析法(concentration weighted trajectory，CWT)計(jì)算軌跡經(jīng)過(guò)網(wǎng)格的污染物對(duì)受體點(diǎn)的相對(duì)濃度貢獻(xiàn)大小，CWT計(jì)算公式如下：

(1)

式中：Cij為網(wǎng)格(i，j)的平均權(quán)重濃度，M表示軌跡總條數(shù)，i和j分別代表經(jīng)度和緯度，Cl為軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i,j)時(shí)的污染物濃度，tijl是軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格(i,j)的停留時(shí)間，Cij高值網(wǎng)格區(qū)域是對(duì)受體點(diǎn)細(xì)顆粒物PM2.5污染有貢獻(xiàn)的主要外來(lái)源區(qū)。

為減小計(jì)算誤差，引入權(quán)重因子Wij來(lái)降低偏遠(yuǎn)網(wǎng)格帶來(lái)的影響，進(jìn)而計(jì)算得到WCWTij。權(quán)重因子Wij的賦值主要取決于軌跡經(jīng)過(guò)的某一網(wǎng)格端點(diǎn)數(shù)nij與該網(wǎng)格平均端點(diǎn)數(shù)nave，Wij和WCWTij計(jì)算公式如下：

(2)

WCWTij=CijWij

(3)

此外，采用皮爾遜相關(guān)系數(shù)對(duì)火點(diǎn)數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度及AOD相關(guān)性進(jìn)行分析。

3 結(jié)果與分析

3.1 PM2.5變化特征

3.1.1 PM2.5時(shí)空變化特征

通過(guò)對(duì)2001—2020年滇西南地區(qū)各像元PM2.5年均質(zhì)量濃度空間分布和變化百分率(圖2a,2c)進(jìn)行分析。由圖可見(jiàn)，滇西南地區(qū)年均PM2.5質(zhì)量濃度整體表現(xiàn)為北低南高，東弱西強(qiáng)的分布特征。年均PM2.5質(zhì)量濃度值≤35 μg·m-3的像元占滇西南地區(qū)國(guó)土面積的61.6%，35 μg·m-3<年均PM2.5質(zhì)量濃度值≤40 μg·m-3的像元占36%，而>40 μg·m-3的像元僅占2.4%，主要集中在南部的西雙版納州。過(guò)去20年，研究區(qū)年均PM2.5質(zhì)量濃度值變化百分率主要表現(xiàn)為減弱趨勢(shì)，減少程度以-30%～-20%居多，占研究區(qū)的59.4%，28.6%的區(qū)域年均PM2.5質(zhì)量濃度值變化百分率小于-30%。

Wei et al(2020；2021)發(fā)布的CHAP PM2.5日濃度數(shù)據(jù)集最早為2013年，受數(shù)據(jù)限制，本文僅對(duì)研究區(qū)2013—2020年四季PM2.5質(zhì)量濃度時(shí)空變化特征進(jìn)行分析。由圖2b可見(jiàn)，春季PM2.5濃度值≥45 μg·m-3的區(qū)域達(dá)25.9%，≤35 μg·m-3的區(qū)域僅為11.7%。各像元PM2.5質(zhì)量濃度變化百分率表現(xiàn)出一定的差異性，87.1%的國(guó)土面積為減弱區(qū)域，集中在研究區(qū)中部及以北；南部的普洱和西雙版納中部及以西表現(xiàn)為增長(zhǎng)趨勢(shì)，增幅集中在0～15%(圖2d)。夏、秋、冬季PM2.5質(zhì)量濃度值基本在35 μg·m-3以下，PM2.5質(zhì)量濃度空間分布差異較小，三個(gè)季節(jié)變化百分率<-30%的區(qū)域面積超過(guò)97%(圖略)。整體來(lái)看，滇西南地區(qū)春、夏、秋、冬和年均PM2.5質(zhì)量濃度分別為41、21、23、31和31 μg·m-3。

圖2 (a,c)2001—2020年年均和(b,d)2013—2020年春季滇西南地區(qū)(a,b)PM2.5質(zhì)量濃度(單位：μg·m-3),(c,d)變化百分率(單位：%)空間分布Fig.2 (a, b) PM2.5 concentrations (unit： μg·m-3), and (c, d) percentage change (unit： %) in southwest Yunnan for (a, c) the annual averages of 2001-2020 and (b, d) that in spring from 2013 to 2020

3.1.2 PM2.5質(zhì)量濃度年內(nèi)分布特征

圖3為2013—2020年滇西南地區(qū)CHAP PM2.5質(zhì)量濃度和近地面10個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)PM2.5平均質(zhì)量濃度(受觀測(cè)時(shí)段限制，時(shí)段為2015—2020年)年內(nèi)變化分布，由圖3可得，監(jiān)測(cè)站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度和CHAP PM2.5質(zhì)量濃度年內(nèi)變化趨勢(shì)表現(xiàn)一致，整體上看，PM2.5質(zhì)量濃度干季(11月至次年5月)波動(dòng)大，雨季(6—10月)波動(dòng)??；全年滇西南地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度7月最低，站點(diǎn)PM2.5(CHAP PM2.5)質(zhì)量濃度為12 μg·m-3(21 μg·m-3)，之后呈緩慢增長(zhǎng)趨勢(shì)，進(jìn)入12月后PM2.5質(zhì)量濃度急劇增長(zhǎng)并在3月達(dá)到頂峰值，為48 μg·m-3(47 μg·m-3)，4月后又急劇減少。

圖3 滇西南地區(qū)站點(diǎn)PM2.5和CHAP PM2.5質(zhì)量濃度逐日演變Fig.3 Daily evolutions of mass concentration of the PM2.5 at stations and CHAP PM2.5in southwest Yunnan

3.2 2—4月滇西南地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度突增原因

由上可見(jiàn)，干季11月至次年1月滇西南地區(qū)空氣質(zhì)量觀測(cè)站和CHAP模擬觀測(cè)得到的PM2.5質(zhì)量濃度平均值分別為26 μg·m-3、27 μg·m-3，2—4月則分別為43 μg·m-3、42 μg·m-3，兩個(gè)不同時(shí)段PM2.5質(zhì)量濃度均值分別相差高達(dá)17 μg·m-3和15 μg·m-3。為探明研究區(qū)2—4月PM2.5質(zhì)量濃度突增原因，圍繞東南亞大部地區(qū)火點(diǎn)時(shí)空分布特征、中低層大氣環(huán)流形勢(shì)、污染物擴(kuò)散后向軌跡、動(dòng)力結(jié)構(gòu)配置、境外關(guān)鍵區(qū)火點(diǎn)數(shù)與PM2.5質(zhì)量濃度和AOD相關(guān)性等方面進(jìn)行深入分析。

3.2.1 東南亞大部地區(qū)火點(diǎn)變化分析

為探明周邊生物質(zhì)燃燒情況，對(duì)2013—2020年?yáng)|南亞大部地區(qū)年均累計(jì)火點(diǎn)空間分布(圖4a)進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)在100 km2格點(diǎn)上，滇西南地區(qū)年均累計(jì)火點(diǎn)數(shù)基本少于25個(gè)·a-1，而西部和南部毗鄰的緬甸東部和老撾北部均為火點(diǎn)數(shù)大值區(qū)，部分區(qū)域100 km2格點(diǎn)上年均累計(jì)火點(diǎn)數(shù)超過(guò)250個(gè)·a-1，小部分超過(guò)350個(gè)·a-1，少數(shù)超過(guò)1000個(gè)·a-1。為濾掉波動(dòng)，更好反映出日火點(diǎn)變化趨勢(shì)，對(duì)近8年年均逐日火點(diǎn)數(shù)進(jìn)行10 d滑動(dòng)平均(圖4b)，發(fā)現(xiàn)年內(nèi)火點(diǎn)數(shù)從11月開(kāi)始緩慢上升，進(jìn)入1月后上升激烈，3月下旬初達(dá)到頂峰，火點(diǎn)數(shù)接近13 000個(gè)·d-1，4月上旬火點(diǎn)數(shù)呈現(xiàn)小幅波動(dòng)，日高火點(diǎn)持續(xù)到4月中旬，5月后急劇下降，6—9月為日火點(diǎn)數(shù)低值區(qū)，基本少于100個(gè)·d-1。關(guān)鍵區(qū)滑動(dòng)火點(diǎn)數(shù)年內(nèi)分布變化與東南亞大部地區(qū)整體一致。2—4月東南亞大部地區(qū)火點(diǎn)數(shù)在全年中的占比達(dá)85.6%，關(guān)鍵區(qū)火點(diǎn)數(shù)集中程度更高，達(dá)90.8%。

圖4 2013—2020年?yáng)|南亞大部地區(qū)(a)年均累計(jì)火點(diǎn)[單位：個(gè)·a-1·(100 km)-2]空間分布及(b)年均10 d滑動(dòng)火點(diǎn)數(shù)變化(橢圓：工業(yè)相對(duì)發(fā)達(dá)區(qū)域)Fig.4 (a) Spatial distribution of annual average cumulative fire spots [unit： number·a-1·(100 km)-2] and (b) annually-averaged 10 d sliding fire points change in most parts of Southeast Asia from 2013 to 2020(ellipse: area of relatively developed industry)

通過(guò)分析2013—2020年?yáng)|南亞大部地區(qū)逐年累計(jì)火點(diǎn)分布(圖略)，發(fā)現(xiàn)逐年累計(jì)火點(diǎn)空間分布與多年平均累計(jì)火點(diǎn)數(shù)分布極為相似，緬甸北部及中部橢圓區(qū)(圖4a)屬緬甸的火點(diǎn)低發(fā)區(qū)，結(jié)合全球碳排放網(wǎng)格數(shù)據(jù)(Global Carbon Grid v1.0，http:∥gidmodel.org.cn/)和Gong et al(2020)制作發(fā)布的全球土地利用分類(lèi)圖(10 m×10 m，圖略)，我們發(fā)現(xiàn)橢圓區(qū)為整個(gè)緬甸碳排放大值區(qū)和建筑群區(qū)，說(shuō)明該區(qū)域可能為緬甸工業(yè)相對(duì)發(fā)達(dá)區(qū)域，而火點(diǎn)數(shù)大值區(qū)多為耕地，同時(shí)火點(diǎn)集中在2—4月，火點(diǎn)應(yīng)為春耕燒荒引發(fā)。

3.2.2 干季不同時(shí)段后向軌跡聚類(lèi)分析對(duì)比

對(duì)比近8年干季11月至次年1月(圖5a)和2—4月(圖5b)研究區(qū)及周邊中低層平均大氣環(huán)流，2個(gè)時(shí)段上東南亞大部地區(qū)中低空700 hPa環(huán)流形勢(shì)較為相似，均受偏西氣流控制，緬甸中部以北區(qū)域?yàn)檠芯繀^(qū)的上風(fēng)方，2—4月緬甸至滇西南一帶風(fēng)速較11月至次年1月偏大(約為2 m·s-1)。

同時(shí)，通過(guò)TSV方法做后向軌跡分析。由圖5c 和5d可見(jiàn)，11月至次年1月臨滄和西雙版納兩個(gè)受體點(diǎn)后向軌跡分別可聚類(lèi)為3類(lèi)和4類(lèi)；2—4月則均可聚類(lèi)為4類(lèi)。各傳輸路徑和方向表示氣流到達(dá)受體點(diǎn)前經(jīng)過(guò)的區(qū)域，傳輸距離可判斷氣流傳輸速度，傳輸距離越短，氣流中所攜帶污染物越易發(fā)生沉降?？梢?jiàn)，干季2個(gè)不同時(shí)段聚類(lèi)軌跡出現(xiàn)概率和輸送距離存在一定差異，但污染物主要傳輸方位和途經(jīng)區(qū)域較相似：11月至次年1月，臨滄受體點(diǎn)聚類(lèi)軌跡主要來(lái)自于西南和偏西兩個(gè)方位，二者總占比約為92%，途經(jīng)緬甸；西雙版納受體點(diǎn)聚類(lèi)軌跡西南向和偏南向分別約占總比的63%、37%，途經(jīng)緬甸和老撾西北部。2—4月，臨滄受體點(diǎn)聚類(lèi)軌跡主要來(lái)自于偏西向，污染軌跡聚類(lèi)占比約達(dá)96%，途經(jīng)緬甸；西雙版納點(diǎn)4條聚類(lèi)軌跡均為途經(jīng)緬甸的西南向。2—4月由于風(fēng)速較11月至次年1月大，氣流到達(dá)2個(gè)受體點(diǎn)的傳輸距離更遠(yuǎn)，但占比較大的聚類(lèi)軌跡傳輸距離仍較短，且途經(jīng)緬甸火點(diǎn)高發(fā)區(qū)，大量生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的污染物被氣流攜帶抵達(dá)受體點(diǎn)，易在滇西南地區(qū)發(fā)生沉降而增大PM2.5質(zhì)量濃度。對(duì)比2個(gè)受體點(diǎn)，西雙版納點(diǎn)聚類(lèi)軌跡傳輸距離較臨滄點(diǎn)短，途經(jīng)火點(diǎn)更為密集，更易造成PM2.5質(zhì)量濃度升高。

圖5 2013—2020年?yáng)|南亞大部地區(qū)(a，c)11月至次年1月和(b，d)2—4月的(a,b)700 hPa平均環(huán)流形勢(shì)及(c,d)臨滄(藍(lán)色)和西雙版納(紅色)受體點(diǎn)污染物后向軌跡聚類(lèi)(圖5c，5d中百分?jǐn)?shù)表示聚類(lèi)軌跡占比)Fig.5 (a, b) Average 700 hPa stream field in most part of Southwest Asia and (c, d) urban pollutant backward trajectory clustering in Lincang (blue) and Xishuangbanna (red) in (a， c) November-January, (b， d) February-April from 2013 to 2020(In Figs.5c and 5d, percentage represents the propotion of clusting trajectories)

綜上所述，雨季境外生物質(zhì)燃燒活動(dòng)弱，對(duì)研究區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度的影響可忽略不計(jì)，加之降雨集中，所起沖刷作用強(qiáng)，使得6—10月研究區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度小、變化平穩(wěn)。干季，在中低層環(huán)流形勢(shì)較相似前提下，火點(diǎn)時(shí)空分布及污染物傳輸路徑表明2—4月上風(fēng)方春耕燒荒生物質(zhì)產(chǎn)生的污染物在偏西氣流引導(dǎo)下到達(dá)滇西南地區(qū)。

3.2.3 污染物擴(kuò)散動(dòng)力條件分析

為探明研究區(qū)上空動(dòng)力結(jié)構(gòu)配置，分析了近8年2—4月滇西南地區(qū)緯度(21°～26°N)和散度平均的經(jīng)度-高度分布(圖6)。由圖可見(jiàn)，火點(diǎn)高發(fā)的緬甸西部海拔較滇西南地區(qū)低，接壤區(qū)海拔由西向東逐步升高，95.6°～97°E 范圍近地面層散度值為-8×10-6～-1.4×10-5s-1，而850～750 hPa散度值為6×10-6～1.0×10-5s-1，形成地面輻合、中低層輻散的動(dòng)力結(jié)構(gòu)搭配(紅色實(shí)線區(qū))。同時(shí)，較大范圍生物質(zhì)燃燒有助于地面熱低壓的形成，使得所產(chǎn)生的污染物易被抬升到一定高度，并在偏西氣流引導(dǎo)和地形抬升作用下輸送到研究區(qū)上空。

圖6 2013—2020年2—4月研究區(qū)平均緯度(21°～26°N)和散度的經(jīng)度-高度分布(填色：散度，紅色實(shí)線區(qū)：緬甸中部中低空至地面散度分布，藍(lán)色虛線區(qū)：滇西南地區(qū)中低層散度分布，網(wǎng)格區(qū)域：平均海拔高度)Fig.6 Longitude-height distribution of average latitude (21°-26°N) and divergence in the study area in February-April from 2013 to 2020(colored: diveragence, red box: divergence distribution of low-altitude to ground in central Myanmar, blue dashed box: divergence distribution of low-middle in southwest Yunnan Province in China, grid area: average altitude)

研究區(qū)上空中低層800～600 hPa(藍(lán)色虛線區(qū))散度值達(dá)到8.0×10-6～1.6×10-5s-1，99.5°E附近散度值大于2.0×10-5s-1，輸送到此高度上的污染物在較強(qiáng)輻散作用下易隨氣流下沉抵達(dá)地面，進(jìn)而導(dǎo)致2—4月研究區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度升高。由此可見(jiàn)，2—4月上風(fēng)方穩(wěn)定的污染源，利于污染物下沉的中低層大氣動(dòng)力配置，從動(dòng)力學(xué)角度解釋了上文得到的滇西南地區(qū)春季PM2.5質(zhì)量濃度高而波動(dòng)較其余季節(jié)小的原因。

3.2.4 2—4月PM2.5質(zhì)量濃度極端月份對(duì)比分析

圖7 (a)2015—2020年2—4月PM2.5月質(zhì)量濃度與關(guān)鍵區(qū)日均火點(diǎn)變化，2015年和2019年的2月(b)逐日08時(shí)850 hPa與地面溫度、(c)大氣邊界層高度、(d)降水量和(e)平均風(fēng)速的差值(圖7a中2個(gè)綠色虛線框突出表示2015年和2019年的2月數(shù)據(jù))Fig.7 (a) Average PM2.5 mass concentration and the change of daily average fire point in key areas in February-April from 2015 to 2020, (b) temperature difference between 850 hPa and the ground at 08:00 BT day by day, (c) planetary boundary layer height difference, (d) precipitation difference and (e) average wind speed difference in February of 2015 and 2019(In Fig.7a two green dashed boxes correspond to the data in February of 2015 and 2019)

此外，利用CWT計(jì)算2015年和2019年的2月滇西南地區(qū)PM2.5潛在源區(qū)權(quán)重質(zhì)量濃度數(shù)值，以反映潛在污染源區(qū)的污染程度。由CWT分析結(jié)果可見(jiàn)(圖8)，2個(gè)時(shí)段WCWT所模擬的潛在源區(qū)中，2015年2月緬甸東部、臨滄境內(nèi)西南部這些污染源區(qū)對(duì)臨滄市PM2.5污染貢獻(xiàn)值較大，為30～50 μg·m-3，而緬甸東部區(qū)域?qū)ξ麟p版納PM2.5污染貢獻(xiàn)值超過(guò)50 μg·m-3，局部超過(guò)了100 μg·m-3。2019年2月，緬甸東部對(duì)臨滄和西雙版納PM2.5污染貢獻(xiàn)值較2015年明顯減小，為20～40 μg·m-3。

圖8 (a)2015年2月和(b)2019年2月滇西南地區(qū)臨滄和西雙版納受體點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度CWT分析Fig.8 Concentration weighted trajectory (CWT) of PM2.5 at Lincang and Xishuangbanna sites in southwest Yunnan in February of (a) 2015 and (b) 2019

由上可見(jiàn)，相對(duì)于2015年2月，2019年2月上風(fēng)方至研究區(qū)存在較大范圍更有利于污染物擴(kuò)散的氣象條件，同時(shí)更多的降水清洗，使污染物在傳輸途中得以削弱，從而減少了境外大氣污染物輸送對(duì)滇西南地區(qū)PM2.5污染的貢獻(xiàn)。同時(shí),2015年2月近地面層200 m高度存在更長(zhǎng)時(shí)間的逆溫層，使得大氣層結(jié)比較穩(wěn)定，PM2.5質(zhì)量濃度易維持高值(何慧根等，2021)。

3.2.5 火點(diǎn)數(shù)與滇西南地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度及其AOD的相關(guān)性分析

圖9給出了2013—2020年2—4月滇西南地區(qū)及不同部位日均PM2.5質(zhì)量濃度變化與境外關(guān)鍵區(qū)日火點(diǎn)數(shù)相關(guān)系數(shù)分析結(jié)果。由圖可得，滇西南地區(qū)及不同部位2—4月日PM2.5質(zhì)量濃度變化與境外關(guān)鍵區(qū)火點(diǎn)數(shù)變化表現(xiàn)為顯著的正相關(guān)，但相關(guān)程度隨年份不同存在一定差異，這可能是因?yàn)榈嵛髂仙巷L(fēng)方生物質(zhì)燃燒所產(chǎn)生的污染物對(duì)滇西南地區(qū)的影響機(jī)理較為復(fù)雜。PM2.5質(zhì)量濃度的積累、生消除受火點(diǎn)數(shù)變化影響外，污染物在傳輸過(guò)程中還受到大氣邊界層變化和天氣環(huán)流形勢(shì)及其他較多因素的影響，且其中任何一個(gè)量的變化將引起其他量的響應(yīng)，導(dǎo)致途中產(chǎn)生氣粒轉(zhuǎn)化等更為復(fù)雜的大氣化學(xué)反應(yīng)(婁夢(mèng)筠，2019)。同一年中，除2016年關(guān)鍵區(qū)日火點(diǎn)數(shù)與滯后1 d的PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)性最為密切外，其余年份關(guān)鍵區(qū)火點(diǎn)數(shù)與滯后2 d的日PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)性最強(qiáng)，相關(guān)系數(shù)大多高于 0.5。就研究區(qū)不同部位PM2.5質(zhì)量濃度與火點(diǎn)數(shù)的相關(guān)程度來(lái)看，滇西南地區(qū)南部與火點(diǎn)相關(guān)性最強(qiáng)，其次為中部，滇西南地區(qū)北部與火點(diǎn)的相關(guān)性表現(xiàn)稍弱，但北部與火點(diǎn)的相關(guān)系數(shù)也大都具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P<0.01)。

圖9 2013—2020年2—4月關(guān)鍵區(qū)日火點(diǎn)數(shù)和(a)滇西南地區(qū)及其(b)北部、(c)中部和(d)南部PM2.5質(zhì)量濃度的相關(guān)性(*表示相關(guān)系數(shù)未通過(guò)0.01顯著性水平檢驗(yàn))Fig.9 Correlation between number of solar fire points in key districts and PM2.5 mass concentration in (a) southwest Yunnan, (b) northern, (c) central and (d) southern of southwest Yunnna in February-April from 2013 to 2020 (* indicates that the correlation coefficient does not pass the 0.01 significance level test)

分析2013—2020年滇西南地區(qū)AOD、2—4月AOD和關(guān)鍵區(qū)逐月火點(diǎn)數(shù)與研究區(qū)逐月AOD值相關(guān)系數(shù)空間分布(圖10)，發(fā)現(xiàn)滇西南地區(qū)年均AOD值在大部地區(qū)小于0.055，大于0.06的區(qū)域范圍較小，位于西雙版納州中部以南地區(qū)。2—4月AOD值較年均值雖明顯升高，但也大都小于0.09，AOD值>0.1的高值區(qū)主要分布在西雙版納州普洱市西部和南部。境外關(guān)鍵區(qū)月累計(jì)火點(diǎn)數(shù)與月AOD時(shí)間序列所有格點(diǎn)值呈顯著正相關(guān)分布(P<0.01)，相關(guān)系數(shù)也表現(xiàn)為由北向南增大，強(qiáng)相關(guān)(相關(guān)系數(shù)>0.7)區(qū)域占研究區(qū)的86.6%。

圖10 2013—2020年滇西南地區(qū)(a)年均AOD,(b)2—4月AOD及(c)關(guān)鍵區(qū)月累計(jì)火點(diǎn)數(shù)與月AOD相關(guān)系數(shù)空間分布Fig.10 Spatial distribution of (a) annual average AOD, (b) annual average AOD in February-April and (c) monthly cumulative number of fire points in key areas and monthly AOD correlation coefficient in southwest Yunnan from 2013 to 2020

4 結(jié) 論

(1)滇西南地區(qū)PM2.5濃度與AOD空間分布呈北低南高，東弱西強(qiáng)。近20年年P(guān)M2.5濃度值波動(dòng)較小，主要表現(xiàn)為減弱趨勢(shì)，減少程度以-30%～-20% 居多。研究區(qū)大部分區(qū)域春季PM2.5濃度值較其余季節(jié)波動(dòng)較小，PM2.5濃度和變化百分率空間差異最為明顯，但其余季節(jié)PM2.5濃度減弱程度較春季大。

(2)年內(nèi)研究區(qū)PM2.5濃度表現(xiàn)為7月最低、3月最高分布形式；干季中2—4月滇西南地區(qū)周邊境外火點(diǎn)集中高發(fā)，途經(jīng)緬甸高火點(diǎn)區(qū)的偏西向(西南向)污染物短距離輸送，在中低層輻散的動(dòng)力結(jié)構(gòu)配置下造成下沉，致PM2.5濃度季節(jié)性升高。

(3)較大范圍利于污染物擴(kuò)散的風(fēng)速、大氣邊界層高度和更多的降水清洗，可在傳輸途中有效削減污染強(qiáng)度，減少境外大氣污染物輸送對(duì)滇西南地區(qū)PM2.5污染貢獻(xiàn)。

(4)2—4月滇西南地區(qū)及不同部位日PM2.5濃度變化與境外火點(diǎn)數(shù)變化表現(xiàn)為顯著的正相關(guān)性，且前者變化滯后于后者約2 d，二者相關(guān)程度表現(xiàn)為由南向北減弱的趨勢(shì)。