韓新宇 段歡歡 崔國民 周志強 馬秀寶 肖媛

摘要：質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)（MEN）作為過程集成系統(tǒng)的新興分支方向，具有提高資源利用效率和降低環(huán)境污染的雙重效益。目前典型的超結(jié)構(gòu)模型在MEN優(yōu)化中已經(jīng)取得了很好的應用，但超結(jié)構(gòu)固定排列方式限制了模型中換熱器匹配的靈活性和求解域的擴大?；诖?，提出了一種新的有分流節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型，以節(jié)點的形式量化傳質(zhì)單元的匹配方式，實現(xiàn)傳質(zhì)單元在流股上的自由匹配，從而增強了單元匹配的靈活性。同時考慮到實際工程中有分流情況的出現(xiàn)，以分組數(shù)和分支數(shù)表示傳質(zhì)單元的有分流形式，進一步擴大了模型的求解范圍。最后，通過2個實際MEN算例分析計算，驗證了有分流節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型的有效性。

關(guān)鍵詞：質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)；節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型；同步優(yōu)化；傳質(zhì)單元

中圖分類號：TQ 021.8

文獻標志碼：A

質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)（mass exchange network，MEN）因其能夠減少資源使用和降低污染物對環(huán)境的影響被廣泛應用在化工生產(chǎn)中，是化工系統(tǒng)集成中的重要組成部分，其通過將已有的廢物流股（富流股）和能接受該物質(zhì)的流股（貧流股）直接逆流接觸，在滿足質(zhì)量平衡、環(huán)境限制、費用最小等約束的情況下，選擇性地將雜質(zhì)從富流股中除去。由于流股匹配及傳質(zhì)單元分配的多樣性、制約性，使得該問題的綜合求解較為困難[1]。

Eli-Halwagi等[2]最早將熱夾點類比成質(zhì)量夾點，提出兩步夾點法優(yōu)化MEN，首先求解最小質(zhì)量分離劑用量，其次構(gòu)造最少傳質(zhì)單元數(shù)的質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)。Gadalla[3]提出了一種新的通過圖形化確定大規(guī)模集成的方法，結(jié)合夾點技術(shù)原理，將MEN設(shè)計中的關(guān)鍵信息顯示在圖表中，更加有利于對大規(guī)模集成問題的求解。Bagajewicz等[4]將狀態(tài)空間法應用于MEN，通過將網(wǎng)絡(luò)分解為分配網(wǎng)絡(luò)和過程算子兩部分來確定匹配結(jié)構(gòu)，能夠綜合考慮操作費用和投資費用，對于復雜的MEN也能有效解決，但該方法只考慮了有限次的分割和混合，只能優(yōu)化有限的匹配結(jié)構(gòu)，全局尋優(yōu)能力有待加強。Yee等[5]建立了換熱網(wǎng)絡(luò)的超結(jié)構(gòu)模型，推動了換熱網(wǎng)絡(luò)同步優(yōu)化的發(fā)展。鑒于MEN和換熱網(wǎng)絡(luò)之間的相似性，Chen等[6]將超結(jié)構(gòu)方法引入到質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化中，建立了混合整數(shù)非線性規(guī)劃模型，該方法不依賴于夾點技術(shù)，能夠?qū)崿F(xiàn)操作費用和投資費用的同步優(yōu)化，同時超結(jié)構(gòu)中級數(shù)的設(shè)定一定程度上保證了優(yōu)化過程中結(jié)構(gòu)匹配的多樣性，因此能夠得到年綜合費用更優(yōu)的質(zhì)量交換網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。但結(jié)構(gòu)化模型由于固定結(jié)構(gòu)的排列方式，無法表達所有可能的最優(yōu)結(jié)構(gòu)。同時，由于固定了初始匹配結(jié)構(gòu)，限制了后期網(wǎng)絡(luò)進行的優(yōu)化方向[7]。Azeez等[8]提出了新的優(yōu)化換熱網(wǎng)絡(luò)和質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)的超結(jié)構(gòu)模型，分別使用不同的工藝參數(shù)組合定義，雖然同屬于混合整數(shù)非線性規(guī)劃問題，但是該模型有利于減少非線性因素，目標函數(shù)均是實現(xiàn)年綜合目標最小化。為進一步改善此問題，眾多學者構(gòu)建了新的模型[9-11]。陸貞等[9]根據(jù)換熱網(wǎng)絡(luò)迭代計算的過程提出了棋盤模型，提高了計算效率。陳家星[10]提出了非結(jié)構(gòu)模型，允許換熱單元在流股任意位置靈活匹配，提高了模型的靈活性。在此基礎(chǔ)上，Xiao等[11]提出了節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型，以節(jié)點的形式量化換熱單元的匹配位置，更加有利于表示換熱單元的生成和消去，提高了非結(jié)構(gòu)模型的適用性。從對換熱網(wǎng)絡(luò)實際優(yōu)化效果來看，即使是大規(guī)模的換熱網(wǎng)絡(luò)算例，節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型也能展現(xiàn)良好的全局搜索能力[12-14]。

鑒于換熱網(wǎng)絡(luò)和MEN的相似性，本文借鑒換熱網(wǎng)絡(luò)節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建方式，建立考慮分流的MEN的節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型，并結(jié)合強制進化隨機游走算法[15]（random walk algorithm with compulsiveevolution．RWCE）對該模型進行求解。最后，通過對2個實際工程算例：氨水去除硫化氫2x2規(guī)模網(wǎng)絡(luò)和萃取苯酚2x3規(guī)模網(wǎng)絡(luò)進行優(yōu)化計算，分別得到年綜合費用為411 619，331 627 $/y的結(jié)果，相比于文獻中的最優(yōu)結(jié)果，分別降低了4 501，1 452 $/y，驗證了本文模型及方法的有效性。

1 質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型

1.1 問題描述

MEN綜合問題可描述為：給定一系列富含雜質(zhì)的富流股（過程流股）及不含或只有少量雜質(zhì)的貧流股（質(zhì)量交換劑），貧富流股之間逆流匹配傳質(zhì)單元進行傳質(zhì)，通常傳質(zhì)平衡關(guān)系可近似表示為線性關(guān)系。同時為了保證富流股和貧流股之間存在濃度梯度進行傳質(zhì)操作，Eli-Halwagi等[2]在實際計算中對濃度差進行了假定，對于任何貧富流股之間的相平衡關(guān)系，濃度差都取0.000 1，這有利于模型的簡化計算。富流股進口濃度、流量已知，貧流股進口濃度、目標濃度已知。網(wǎng)絡(luò)設(shè)計需要滿足富流股出口濃度達到目標濃度，同時貧流股流量不能超過流量上限的要求。在此基礎(chǔ)上，確定每條貧流股實際所需流量、貧富流股之間的匹配方式、傳質(zhì)單元數(shù)目及每個傳質(zhì)單元所需要的塔板數(shù)或填料高度。

1.2 模型表示

隨著計算能力和優(yōu)化算法的發(fā)展，對優(yōu)化模型也提出了更高的要求。本文建立的節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型能提供傳質(zhì)單元自由匹配的空間，具有靈活性強、便于操作且搜索域大的特點。在結(jié)構(gòu)構(gòu)建初期，網(wǎng)絡(luò)為不包含任何傳質(zhì)單元以及貧流股流量的空結(jié)構(gòu)，在每條貧富流股上，預設(shè)有一定的分組數(shù)nds，ndR，每個分組內(nèi)包含有一定的分支數(shù)nfs，nfR用以分流。以2條富流股R1，R2（NR=2）和2條貧流股SI，S2（Ⅳs=2）的MEN問題為例，如圖1 所示，分組數(shù)nds= ndR=5，分支數(shù)nfs=nfR= 3。

確定節(jié)點編號是節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型實現(xiàn)傳質(zhì)單元匹配的重要環(huán)節(jié)。貧富流股上的節(jié)點編號分別使用三維數(shù)組NDS（c，n，z），c∈Ns，n∈nds，z∈nfs和NDR（i，j，k），i∈NR，j∈ndR，k∈nfR表示。以流股流動方向順序排列，如NDS（1，2，2）表示節(jié)點在第1條富流股上的第2個分組數(shù)中的第2條分支上。編號確定后，由計算機隨機在貧富流股上抽取1個節(jié)點，并將其對應關(guān)系連接，形成傳質(zhì)單元。在富貧流股上的隨機抽取節(jié)點的過程表示如下：式中，rand（0，1）為均勻分布在0～1之間的隨機數(shù)。

將富貧流股上抽取的節(jié)點關(guān)系進行連接，形成如下傳質(zhì)單元：式中：NDR（i，j，k，1）表示富流股編號；NDR（i，j，k，2）表示富流股上的分組數(shù)編號；NDR（i，j，k，3）表示分組上的分支編號。貧流股上的表示方式和其相似。

富貧流股的連接關(guān)系在曩 中以連線方式表示，表示存在4個傳質(zhì)單元。為了更方便在后續(xù)模型建立過程中表達連接關(guān)系，建立如下形式對連接進行表達：

CNDS （si，sj，sk）= NDR（i，j，k）

（5）式中，CNDS （si，s工sk）表示在第f條富流股上、第j個分組上、第k個分支上的節(jié)點存在的傳質(zhì)單元對應的貧流股編號。

1.3 目標函數(shù)

MEN節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型以最小年綜合費用，為目標，包含操作費用fo和投資費用fv兩部分，計算式為式中：fo主要由貧流股流量L和貧流股單位費用P構(gòu)成；fv由購買傳質(zhì)單元設(shè)備的費用組成，主要包括吸收塔、萃取塔、蒸餾塔[16]等，其計算費用由塔板內(nèi)所需塔板數(shù)Ⅳ的年度化費用和年度化費用E”組成。 傳統(tǒng)計算塔板數(shù)的方法基本都由Kremser模型[17]方程式（9）～（11）確定，但其帶來的問題在于當吸收因子A為1時，會出現(xiàn)奇異性的問題，即方程的不連續(xù)性，這會在模型計算過程中引入額外的變量，導致問題維數(shù)增加。因此在本文中，采用Duncan提出的修正后的Kremser方程[18]，可以避免奇點問題的存在，如式（12）所示。別表示進口和出口；下角標i，j，k表示節(jié)點編號；x為貧流股上的濃度；mc為傳質(zhì)單元所匹配流股之間的相平衡常數(shù)；p為經(jīng)驗常數(shù)，文獻[18]進行了說明，取p= 1/3。

由于模型中涉及到分流的應用，因此在節(jié)點濃度計算時還要考慮到分流的混合和分開。分流時的節(jié)點濃度表達式為式中：CCR，CCS分別表示富、貧流股支流節(jié)點上的濃度；CR，CS表示富、貧流股分流組上的濃度。當分流時，進入支流的流量發(fā)生變化，而濃度不發(fā)生變化。

合流時，濃度需要根據(jù)分流比進一步計算，從而算出整個分組的出口濃度，即下一個分組的進口濃度。式中，SPR，SPS分別代表富、貧流股上每個支流的分流比。觀察式（15）和式（16）注意到，在富流股和貧流股上的節(jié)點，進出口濃度之間還缺一部分的計算，該部分濃度計算是由網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的傳質(zhì)單元決定的。當不存在傳質(zhì)單元時，富流股或貧流股上節(jié)點的進出口濃度分別相等。而當存在傳質(zhì)單元時，計算式為式中：ME表示在傳質(zhì)單元中發(fā)生的質(zhì)量交換量，即富流股向貧流股傳遞的物質(zhì)量；G為富流股流量。

1.4約束條件

流股總質(zhì)量守恒

2 優(yōu)化方法

有分流節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建后，還需借助合適的優(yōu)化算法才能實現(xiàn)求解域內(nèi)的全局尋優(yōu)。強制進化隨機游走算法[14]因其擁有較強的突破局部極值的能力，在換熱網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化中得到了廣泛的應用，并取得了很好的結(jié)果。因此，本文引入該算法，并結(jié)合模型特點對MEN綜合問題進行優(yōu)化，具體操作如圖2所示。

在圖2 中：a為均勻分布在0～1之間的隨機數(shù)；01為游走進化概率，目的在于對存在傳質(zhì)單元的節(jié)點進行分流比和質(zhì)量交換量的更新，如式（ 27）和式（28）所示，實現(xiàn)連續(xù)變量的優(yōu)化；θ2為貧流股流量更新概率，為了維持優(yōu)化的穩(wěn)定性，流量不可能在每一步都發(fā)生變化，因此設(shè)定一個較小概率對流量更新進行控制，有利于結(jié)構(gòu)優(yōu)化的深度，更新過程如式（29）所示；03為生成階段的概率，要注意的是，除了生成傳質(zhì)單元，貧流股流量也要生成，在流量更新過程中，容易出現(xiàn)流量小于最小閾值時歸0的情況，此時不重新對流量生成，會導致計算無法進行；θ4為接受差解概率，該步驟主要目的在于讓一部分較差的解重新進行優(yōu)化，挖掘進化潛力，有利于跳出局部極值。式中：γ為均勻分布在0～1之間的隨機數(shù)；△W為質(zhì)量交換量最大游走步長；△Wi為分流比最大游走步長；△W2為貧流股流量最大游走步長。

3 算例驗證

為了驗證構(gòu)建的節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型應用于MEN的效果，結(jié)合RWCE算法對2個實際工程算例進行優(yōu)化，并將求解后的最優(yōu)結(jié)果和現(xiàn)有文獻進行對比。本文中所涉及的計算采用Fortran90編程，計算機參數(shù)為：CPU InteI（R） Xeon（R） Gold 6226R，主頻2.9，2.89 GHz，內(nèi)存RAM： 64 GB。

3.1 算例1

算例1采用的是由兩條富流股和兩條貧流股組成的MEN。該算例來源于文獻[19]，網(wǎng)絡(luò)建立目的是為了從富流股中除去硫化氫，其中兩條富流股分別是焦爐氣流Rl和經(jīng)過“Claus”工藝處理后的硫化氫尾氣R2。兩條貧流股分別是氨水SI，其可由煤爐氣中的氨氣形成，因此成本較低[20]，但由于貧流股也存有排出濃度限制，僅使用氨水難以保證富流股中的硫化氫含量達到排放標準，因此還需引入外加質(zhì)量分離劑過冷甲醇S2。表l～2列出了該網(wǎng)絡(luò)相關(guān)的初始數(shù)據(jù)。

傳質(zhì)過程中相平衡關(guān)系主要取決于組分和貧流股之間形成的二元體系的性質(zhì)，在該網(wǎng)絡(luò)中，涉及的是硫化氫和氨水、硫化氫和過冷甲醇之間的相平衡，其數(shù)據(jù)可由下式進行關(guān)聯(lián)：

y= 1.45（X1+ε）+bi（30）

y= 0.26（X2+ε）+b2式中：b1 =b2 =0；濃度差ε取固定值0.000 1。

圖3為質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)經(jīng)過拉直簡化后得到的最優(yōu)結(jié)構(gòu)，其最優(yōu)費用為411 619 $/y，圓圈內(nèi)表示傳質(zhì)單元包含的塔板數(shù)。模型中節(jié)點數(shù)據(jù)設(shè)置為：nds= ndR=10，nfs =nfR=3。節(jié)點數(shù)的設(shè)定并不是統(tǒng)一的，一般根據(jù)不同算例實際優(yōu)化結(jié)果進行調(diào)節(jié)。表3表示在不同的節(jié)點參數(shù)設(shè)置下，迭代至3 250萬步時得到的最優(yōu)結(jié)果及花費時間。

從優(yōu)化結(jié)果對比可以看出：

a．雖然節(jié)點參數(shù)設(shè)置不同，但在結(jié)果優(yōu)化來看，結(jié)合表4中算例文獻結(jié)果對比可知，本文得到的結(jié)果均優(yōu)于表中文獻結(jié)果，這在一定程度上說明了本文構(gòu)建的有分流節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型的搜索域更廣，結(jié)合RWCE算法能夠充分在搜索域內(nèi)尋求到質(zhì)量更高的解。

b．從節(jié)點數(shù)的設(shè)置與優(yōu)化結(jié)果對比來看，目前并不能明確找到節(jié)點設(shè)置和優(yōu)化結(jié)果的必然聯(lián)系，但也存在一定的規(guī)律：當節(jié)點數(shù)設(shè)置較大時，由于每個節(jié)點都需要對進出口濃度、塔板數(shù)、流量等進行計算，會降低計算速度，影響優(yōu)化效率；當節(jié)點數(shù)設(shè)置較小時，一定程度上限制了傳質(zhì)單元的匹配方式，影響優(yōu)化精度的提高。

c．節(jié)點數(shù)目的增多可以拓展求解空間，當節(jié)點設(shè)置數(shù)較大時，雖然計算時間增多，但是如果給予其足夠的時間進行優(yōu)化，能夠提高得到最優(yōu)解的概率。

Hallale等[19]基于夾點使用作圖法在最小濃度差固定的情況下，求出了該網(wǎng)絡(luò)的最優(yōu)年度費用526 035 $/y。都健等[21]將最小濃度差作為優(yōu)化變量引入對該網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化，從最優(yōu)結(jié)構(gòu)對比來看，和本文優(yōu)化出結(jié)構(gòu)相同，不同的是，本文塔板數(shù)相比于文獻從24下降到了21，但帶來的是貧流股流量使用的升高，從最終優(yōu)化結(jié)果來看，其費用要高于本文的8 926 $/y，由此可以看出增加一定的流量來減少塔板的使用是值得的。候創(chuàng)等[22]在超結(jié)構(gòu)模型中引入取整函數(shù)對塔板數(shù)進行取整，計算出了更優(yōu)的年綜合費用411 166$／y，但該最優(yōu)結(jié)果是根據(jù)修改后的目標函數(shù)計算得出，和本文所用目標函數(shù)有所不同，作者在文中也提到在使用公認目標函數(shù)計算時，其得到的最優(yōu)結(jié)果為416 120 $/yr，高于本文使用節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型優(yōu)化得到的結(jié)果。對比結(jié)構(gòu)來看，在塔板數(shù)上，本文在富流股進口處傳質(zhì)單元上的塔板數(shù)比文獻中多出1個，這就使得富流股上剩余的傳質(zhì)量降低，直接導致外部貧流股S2的使用量下降，同時由于S2的操作費用較高，抵消了增加塔板數(shù)帶來的費用，使得年綜合費用下降。

3.2算例2

算例2采用的是由兩條富流股和3條貧流股組成的MEN。該算例來源于文獻[19]，網(wǎng)絡(luò)建立目的是為了從兩種水溶液中萃取苯酚，3條貧流股分別是柴油SI、潤滑油S2和外部貧流股輕油S3。由于在貧流股柴油SI和潤滑油S2中加入苯酚有利于提煉，因此規(guī)定SI，S2流股免費提供，并且需要全部使用。表5和表6列出了該網(wǎng)絡(luò)相關(guān)的初始數(shù)據(jù)。

其傳質(zhì)過程中涉及的相平衡關(guān)系如下：

y= 2（xi+s）+bi

y= 1.53（X2+s）+b2

（31）

y= 1.53（X3+s）+b3式中：b1=b2 =0；b3= 0.01；s取固定值0.000 1。

圖4為質(zhì)量網(wǎng)絡(luò)經(jīng)過拉直簡化后得到的最優(yōu)結(jié)構(gòu)，其最優(yōu)年綜合費用為331 627 $/y，模型中節(jié)點數(shù)據(jù)設(shè)置為：nds= ndR=8，nfs= nfR=3。雖然算例2比算例1僅增加了1條貧流股，但從傳質(zhì)單元匹配多樣性來看，網(wǎng)絡(luò)復雜性明顯增加。

文獻對比如表7所示。Hallale等[19]使用夾點技術(shù)設(shè)計該網(wǎng)絡(luò)，得到最優(yōu)年綜合費用為345 416 $/y。李紹軍等[23]將改進后的遺傳算法引入優(yōu)化該網(wǎng)絡(luò)，優(yōu)化的最優(yōu)年綜合費用為333 079 $/y，從最優(yōu)結(jié)構(gòu)對比來看，和本文優(yōu)化出來的最優(yōu)結(jié)果有很大不同，但從投資費用和操作費用來看，雖然文獻中操作費用要低于本文，但其帶來的投資費用的增多遠遠大于操作費用的減少，可見本文的最優(yōu)結(jié)構(gòu)要優(yōu)于文獻中的最優(yōu)結(jié)構(gòu)，這離不開節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型中傳質(zhì)單元匹配的靈活性。謝會等[24]基于超結(jié)構(gòu)模型使用列隊競爭算法對該算例進行優(yōu)化，得最優(yōu)解為337 422 $/y，觀察最優(yōu)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，其傳質(zhì)單元匹配結(jié)構(gòu)和本文相同，不同的是每個傳質(zhì)單元里的塔板數(shù)不同，這主要涉及本文中質(zhì)量交換量的優(yōu)化，質(zhì)量交換量匹配合適，能夠得到更為適合的塔板數(shù)及流量分配，使得年綜合費用進一步下降。

4 結(jié)論

構(gòu)建了適用于MEN優(yōu)化的有分流節(jié)點非結(jié)構(gòu)模型，并對其優(yōu)化過程進行了研究，得到如下結(jié)論：

a．模型以節(jié)點的形式量化傳質(zhì)單元的位置，隨機選取貧富流股上節(jié)點生成質(zhì)量交換器，擁有較強的靈活性和自由性，在實現(xiàn)投資費用和操作費用同步優(yōu)化的同時，保證了傳質(zhì)單元匹配的多樣性；

b．節(jié)點參數(shù)設(shè)置的靈活性有利于優(yōu)化質(zhì)量和優(yōu)化效率的雙重提升；

c．利用該模型對吸收硫化氫和萃取苯酚的實際MEN優(yōu)化，分別取得了411 619. 331 627 $/yr的年綜合費用，同文獻獲得的最優(yōu)結(jié)果相比分別下降了4 501， 1452 $/y，驗證了本文模型的有效性。

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